賈海鷹,尹 婷,瞿 霞,程念亮,程兵芬,王繼康,唐 偉,孟 凡,柴發(fā)合

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2015年北京及周邊地區(qū)臭氧濃度特征及來源模擬

賈海鷹1,尹 婷1,瞿 霞1,程念亮2,3,4*,程兵芬2,4,王繼康4,5,唐 偉4,孟 凡2,4,柴發(fā)合2,4

(1.湖南省氣象服務中心,湖南長沙410118；2.北京師范大學水科學研究院,北京 100875；3.北京市環(huán)境保護監(jiān)測中心,北京 100048；4.中國環(huán)境科學研究院,北京 100012；5.國家氣象中心,北京 100081)

采用模式模擬與觀測資料相結合的方式,分析了2015年北京及周邊地區(qū)O3時空分布及來源特征.結果表明: 2015年北京及周邊地區(qū)O3具有較為明顯的時間變化規(guī)律,高濃度臭氧主要集中在5~9月份.首次發(fā)現(xiàn)北京及周邊地區(qū)O3存在兩條污染帶,一條污染帶主要集中在北京-保定-山西北部地區(qū),另一條主要集中在北京、天津及渤海上空.2015年8月11~14日發(fā)生的一次臭氧重污染過程中,模擬計算的北京、天津、石家莊、太原、鄭州市的O3外來輸送率(水平及垂直輸送率)分別為63%、70%、74%、60%、71%;區(qū)域輸送對于各地區(qū)O3濃度有著十分重要的影響.

臭氧；空間分布；區(qū)域輸送；北京及周邊地區(qū)

臭氧僅有10%左右分布在對流層中.在近地面1~2km中的O3,是由氮氧化物(NO)和揮發(fā)性有機物(VOCs)在太陽光照射下,經(jīng)一系列光化學反應生成的二次污染物,是造成城市光化學污染的主要污染物.與PM2.5相比,O3污染更具隱蔽性,即便是晴朗的藍天,也可能存在O3濃度超標問題[1].

國內(nèi)外對我國不同地區(qū)O3污染特征做了大量的分析研究[2-4],主要包括O3的污染現(xiàn)狀及傳輸來源.但對O3污染特征研究不夠系統(tǒng),一方面缺乏多點位、長時間序列的觀測數(shù)據(jù),另一方面單純的數(shù)據(jù)統(tǒng)計分析已經(jīng)難以滿足研究需要,急需與模式模擬結合起來進行綜合分析研究[7-8]. 對O3傳輸分析主要集中在城市地區(qū)、背景點和高原地區(qū)的研究上,一般來說城市地區(qū)O3主要來自本地光化學反應和區(qū)域傳輸,背景地區(qū)的O3仍以遠距離輸送為主,高海拔地區(qū)的O3還明顯受到平流層向下輸送的影響[5-6].

APEC會議和國慶大閱兵期間,北京及周邊六省市密切合作,制訂了空氣質量保障方案,成功實現(xiàn)了APEC藍和閱兵藍,該地區(qū)空氣質量現(xiàn)狀的研究可為未來重大活動空氣質量保障工作提供數(shù)據(jù)支撐,也可進一步推廣空氣質量保障經(jīng)驗[9].本研究基于觀測數(shù)據(jù)分析了2015年北京市及周邊地區(qū)六省市臭氧污染現(xiàn)狀,結合數(shù)值模式模擬分析了2015年夏季一次臭氧重污染過程中臭氧的來源,并對現(xiàn)存的問題的解決提出了對策建議.

1 資料與模式設置

1.1 觀測資料

北京及周邊地區(qū)包括北京市、天津市、河北省、山東省、山西省及河南省.北京市監(jiān)測點35個,天津市監(jiān)測點12個,河北省監(jiān)測點53個,山東省監(jiān)測點74個,山西省監(jiān)測點58個,河南省監(jiān)測點75個.該區(qū)域屬溫帶大陸性季風氣候,四季分明,夏季高溫多雨,冬季寒冷干燥[10].

北京及周邊地區(qū)O3數(shù)據(jù)為中國環(huán)境監(jiān)測總站發(fā)布的逐時濃度數(shù)據(jù)(http://113.108.142.147: 20035/emcpublish/),站點位置見圖1.監(jiān)測點位均采用美國熱電環(huán)境儀器公司Thermo Fisher生產(chǎn)的49C紫外光度法O3分析儀,分析儀最低檢測限1′10-9(體積分數(shù)),精度1′10-9(體積分數(shù)),零漂0.4% /24h,跨漂±1%/24h、±2%/7d.此外對子站臭氧監(jiān)測儀器每3d進行1次零跨校準、每3個月進行1次精密度審核、每6個月進行1次準確度檢查以確保監(jiān)測工作的質量.

1.2 模式設置

空氣質量模式CAM[11]中心網(wǎng)格點坐標為35°N、110°E,總網(wǎng)格數(shù)為200×160個,水平分辨率為36km,模擬區(qū)域覆蓋整個東亞地區(qū).CAM模式中,采用PPM數(shù)值方法計算水平對流,運用K理論計算水平擴散,垂直對流計算采用后向歐拉(時間)混合中心逆流(空間)解決方式.氣相化學采用SAPRC99機理,計算方法采用EBI計算方法;氣溶膠化學采用RADM-AQ和ISORROPIA的計算方法.氣相化學機理選用SAPRC99,化學機理中包含化學物種114個(76個氣態(tài)物種、22個氣溶膠物種、13個基團),以及217個反應.模式中所使用的光解速率是通過2015年8月OMI衛(wèi)星觀測的臭氧柱濃度資料,結合地面反照率變化范圍和大氣渾濁度的變化范圍,由TUV模式計算得到.

運用CAM中的OSAT技術對O3進行源-受體關系分析,OSAT是以污染源示蹤的方式獲取有關O3及其前體物生成(或排放)和消耗的信息,并統(tǒng)計不同地區(qū)、不同種類的O3生成前體物對O3生成的貢獻量;同時,還對生成的O3進行示蹤,從而可對本地生成和外部傳輸?shù)腛3的貢獻進行研究,模型中北京及周邊地區(qū)劃分見圖2.本研究定義的傳輸貢獻包括水平傳輸、垂直傳輸、背景濃度傳輸貢獻.

采用ARW-WRF3.2[12]模擬京津冀及周邊地區(qū)氣象場,研究運用陸地生態(tài)系統(tǒng)估算模型MEGAN處理天然源,人為源使用2013年清華大學MEIC[13]排放清單,天然源、人為源排放清單共同輸入到排放源處理模型SMOKE,形成系統(tǒng)的排放源文件.

1.3 模式驗證

表1 2015年8月北京市NO2和O3濃度觀測值與模擬值的統(tǒng)計

選取北京市2015年8月O3及NO2觀測數(shù)據(jù)與模式結果進行比對(圖3,表1),O3模擬值與觀測值具有良好的時間變化趨勢,O3模擬值均為觀測值的0.5~2倍,每日峰值的模擬結果略微低估,模擬結果對夜間O3的模擬也呈現(xiàn)了一定的誤差.模擬NO2亦有較好的吻合度,模擬小時濃度為40μg/m3左右,基本可以反映城市NO2的變化水平;NO2峰值時段模擬誤差較大,主要與機動車排放清單誤差較大有關.8月21~9月3日為保障國慶閱兵期間的空氣質量,區(qū)域采取了不同程度的減排措施,模擬的NO2最低值及最大值明顯上升,這與排放清單估計不足有關;模擬O3濃度明顯降低,但與觀測值的差異還需進一步討論.統(tǒng)計的觀測值和模擬值的各種參數(shù)與文獻參考標準(MFB￡±60%和MFE￡75%)及EPA推薦的評價標準[15]較一致,模擬結果基本可靠.

2 結果與討論

2.1 時間分布

2.1.1 月分布 從2015年北京市及周邊城市臭氧日最大8h值(O38h)月均變化趨勢上看(圖4),高濃度O38h主要集中在5~9月份,而O3前體物CO及NO2較高濃度主要集中冬季(12月、1~2月).從計算的6個城市各項污染物季節(jié)濃度分布上看,O38h濃度總體呈現(xiàn)出夏季(6~8月)>春季(3~5月)>秋季(9~11月)>冬季(12~2月)的特征,而CO及NO2總體呈現(xiàn)出冬季>秋季>春季>夏季的濃度分布特征.

從計算的不同省會城市2015年5~9月O38h超標天數(shù)和超標率上看,超標天數(shù)由高到低次序依次為北京、濟南、鄭州、天津、石家莊、太原、呼和浩特,分別超標63,53,36,23,19,17,15d,超標率從最高北京的41.4%,下降至最低呼和浩特的9.8%.由于首都北京的超大城市規(guī)模,區(qū)域最大機動車保有量,以及華北平原最北端的易于輸送匯聚等因素的影響,北京的O3污染問題最為突出.

2.1.2 日分布 由圖5可知O3總體呈現(xiàn)出單峰型分布特征,而O3前體物CO及NO2總體呈現(xiàn)出雙峰型分布特征,在早上8:00、9:00左右出現(xiàn)第1個峰值,在夜間的21:00、22:00左右出現(xiàn)第2個峰值;早上的峰值與交通早高峰比較一致,夜間的峰值可能與不利的擴散條件有關[16].

具體來看,O3日最高濃度出現(xiàn)在15:00、16:00左右,最低濃度發(fā)生在早上的06:00、07:00.最低點濃度為30μg/m3左右,最高點濃度110μg/m3左右,是最低濃度的3倍.7:00~11:00是O3濃度的快速增長時段,12:00~18:00為高濃度維持時期,最高濃度發(fā)生在15:00左右,之后僅有小幅度下降.20:00~次日6:00為濃度的下降期,基本呈持續(xù)下降趨勢,前半夜降幅在10μg/(m3·h),后半夜降幅下降至5μg/(m3·h).

2.2 空間分布

采用克里格(Kriging)插值法[17]繪出2015年夏季北京及周邊地區(qū)實測O38h濃度空間分布(圖6),并與模擬的O38h空間分布做比較.由圖6知, 空間分布上,區(qū)域O3濃度的高值區(qū)主要集中在北京、河北中南部和山東西南部、山西北部.整個山東內(nèi)陸地區(qū)、河北中東部及北京市均處于一條O3高濃度污染帶上(東南方向污染帶);另一條污染帶主要集中在北京-保定-山西北部地區(qū)(西南方向污染帶).模式模擬的O38h濃度空間分布與實測的分布趨勢基本一致,但北京的模擬濃度整體偏低,可能與模式中臭氧前體物排放清單地區(qū)精細化分布差異有關.綜上,夏季北京及周邊地區(qū)O3污染具有明顯的區(qū)域性特征.夏季在東亞季風作用下,該區(qū)域盛行東南風,山東西北部等地區(qū)較高濃度的O3易于向北京輸送,因此區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控是以后北京市及周邊區(qū)域控制O3的方向.模擬的渤海灣上空的高濃度O3可能與陸源輸送及垂直傳輸有關.

2.3 來源模擬

2015年8月11~14日北京及周邊地區(qū)發(fā)生一次O3重污染過程,其中8月13日空氣質量為O35級重度污染水平,O38h日均濃度達到了275.5μg/m3,北京市35個監(jiān)測點位O3小時最高峰值濃度約為520μg/m3,引起廣泛關注. 經(jīng)計算8月11~14日這3d平均風速為1.72m/s,相對濕度平均為66%;溫度較高,風向以偏南風為主,地面及高空天氣形勢場較為穩(wěn)定,為O3污染的形成及維持提供了穩(wěn)定的大氣環(huán)境背景.本研究在區(qū)域O3污染現(xiàn)狀分析的基礎上,研究進一步采用數(shù)值模式模擬分析了此次O3重污染的成因和特征.

表2 2015年8月11日~8月14日O3濃度與逐日天氣狀況

從區(qū)域O3濃度空間分布上看(圖7),8月11日O3污染帶主要集中在太行山沿線與津唐地區(qū);12日污染帶在北京及周邊,并自南向北移動,主要集中在山東西北部-天津-北京一帶;13日污染帶在太行山山前平原迅速擴大,區(qū)域污染明顯加重;14日在偏北風作用下,污染帶明顯南移,主要集中在山東半島地區(qū).綜合來看,本次O3污染帶主要為東南方向污染帶.

為量化O3跨界輸送每個行政區(qū)的貢獻率,研究采用OSAT技術模擬計算北京及周邊城市O3的來源,從北京市城區(qū)及下風向定陵監(jiān)測點位O3外來輸送貢獻率上看,8月11~13日城區(qū)站O3外來輸送貢獻率分別為42%、45%、60%,定陵站O3外來輸送貢獻率分別為28%、31%、45%,北京市受外來輸送影響明顯.定陵站O3區(qū)域傳輸貢獻率明顯小于城區(qū),主要原因可能為城區(qū)生成的O3及O3前體物在向下風向傳輸時,邊傳輸邊老化,造成下風向郊區(qū)定陵站O3濃度較高,但很大一部分來自于北京城區(qū)及南部地區(qū)O3的傳輸及轉化,因此定陵站O3區(qū)域傳輸占比較低[18-19].

從周邊各城市O3的來源解析圖(圖9)上可以看出,此次過程中,北京、天津、石家莊、太原、鄭州市的O3外來輸送率(各行政區(qū)所占網(wǎng)格平均值)分別為63%、70%、74%、60%、71%.外來傳輸中北京市主要受河北省影響,河北省各市對北京市O3外來輸送率之和約為25%左右;河北省保定市對北京的O3貢獻了5%,廊坊市貢獻了4%,滄州市貢獻了3%,唐山市貢獻了2%,其他京津冀城市均小于2%.其它省市對北京市O3貢獻較高的地區(qū)分別為山東、河南,分別貢獻了12%和7%. 各城市的O3污染主要來自外部的輸送,天津主要受河北、山東影響,石家莊主要受河北中南部、河南、山西影響,因此在京津冀及周邊地區(qū)采取聯(lián)防聯(lián)控的措施對O3污染的控制能發(fā)揮重要的作用[20].

Streets等[21]對北京地區(qū)2001年7月O3污染的模擬研究發(fā)現(xiàn), 周邊地區(qū)污染源對北京市高濃度O3的貢獻率在35%~60%,河北省的貢獻可達20%~30%;王自發(fā)等[22]指出2006年8月份河北地區(qū)排放對北京市城近郊區(qū)O3濃度的月均貢獻率為30.0%,北京本地貢獻平均30%;王雪松等[23]利用CAM模型對2000年6月底~7月初發(fā)生在北京地區(qū)的O3污染過程進行模擬分析發(fā)現(xiàn)北京市城近郊區(qū)的高濃度O3來自北京市本地源排放前體物的貢獻約占46%,區(qū)域輸送貢獻大于50%.

本研究的O3區(qū)域傳輸貢獻率與其他學者計算結果與趨勢基本一致,計算的外來傳輸貢獻率略高的主要原因可能為:(1)模式的空間分辨率設置偏粗,受體點主要集中在城區(qū)[24-26].(2)排放源清單的不確定性,受各種因素的制約,沒有收集到最新的排放清單數(shù)據(jù);研究采用老的排放源數(shù)據(jù)庫,分析2015年臭氧污染過程,模擬誤差造成貢獻率有所差異.(3)計算物理量不同,本研究計算的外來傳輸貢獻率包含水平及垂直輸送,也包括不同地區(qū)背景濃度的傳輸.

由于O3污染問題較為復雜,今后還應結合氣象條件及VOCs觀測數(shù)據(jù),分析不同地區(qū)污染源及O3生成機制的差異,以制定有效的防治對策.研究顯示建立NO和VOCs等多污染物非線性協(xié)同控制策略,特別是強化VOCs 排放的控制,不僅可以降低大氣O3的濃度水平,還可降低細粒子中二次有機物的生成[27],從而有助于PM2.5的控制,因此控制O3的濃度具有改善臭氧和PM2.5濃度雙重效果.

3 結論

3.1 2015年北京及周邊地區(qū)O3具有較為明顯的時間變化規(guī)律,高濃度O3主要集中在5~9月份.

3.2 北京及周邊地區(qū)O3存在2條污染帶,一條污染帶主要集中在北京-保定-山西北部地區(qū),另一條主要集中在北京、天津及渤海上空.

3.3 2015年8月11~14日發(fā)生的一次O3污染過程中,模擬計算的北京、天津、石家莊、太原、鄭州市的O3外來輸送率分別為63%、70%、74%、60%、71%.區(qū)域輸送對于各地區(qū)O3濃度有著十分重要的影響.

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Characteristics and source simulation of ozone in Beijing and its surrounding areas in 2015.

JIA Hai-ying1, YIN Ting1, QU Xia1, CHENG Nian-liang2,3,4*, CHENG Bing-fen2,4, WANG Ji-kang4,5, TANG Wei4, MENG Fan2,4, CHAI Fa-he2,4

(1.Hunan Meteorological Service Center, Changsha 410118, China；2.College of Water Sciences, Beijing Normal University, Beijing 100875, China；3.Bejing Municipal Environmental Monitoring Center, Beijing 100048, China；4.Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China；5.National Meteorological Center, Beijing 100081, China).

Characteristics of the spatial and temporal distributions of O3, as well as its source apportionments were all analyzed in Beijing and its surrounding areas by applying the numerical model and comprehensive measurements. The results showed that ozone presented obvious spatial and temporal distribution characteristics and higher concentrations mainly concentrated in the month from May to Sep. There were two pollution belts of ozone in Beijing and its surrounding areas. A pollution zone was mainly concentrated in Beijing-Baoding-northern Shanxi regions, the other was mainly concentrated in Beijing-Tianjin-Bohai areas. The calculated averaged ozone contributions of regional transport (horizontal and vertical transport) to Beijing, Tianjin, Shijiazhuang, Taiyuan, Zhengzhou were 63%, 70%, 74%, 60% and 71% respectively during one heavy air episode of ozone from Aug 11thto 14th, 2015. Regional transportation exerted a significant impact to the variations of local ozone.

O3；spatial distribution；regional transport；Beijing and its surrounding areas

X513

A

1000-6923(2017)04-1231-08

2016-07-28

長沙市空氣質量達標規(guī)劃項目(Z131100005613046);北京市市委組織部優(yōu)秀人才培養(yǎng)資助(2016000021733G166);國家科技支撐計劃(2016YFC0208902);環(huán)保公益專項(201409005)

賈海鷹(1983-),男,湖南長沙人,碩士,工程師,主要從事環(huán)境氣象研究.發(fā)表文章10篇.

* 責任作者, 首席預報員, 15001195306@163.com

, 2017,37(4)：1231~1238