賈海鷹,尹 婷,瞿 霞,程念亮,程兵芬,王繼康,唐 偉,孟 凡,柴發(fā)合

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2015年北京及周邊地區(qū)臭氧濃度特征及來(lái)源模擬

賈海鷹1,尹 婷1,瞿 霞1,程念亮2,3,4*,程兵芬2,4,王繼康4,5,唐 偉4,孟 凡2,4,柴發(fā)合2,4

(1.湖南省氣象服務(wù)中心,湖南長(zhǎng)沙410118；2.北京師范大學(xué)水科學(xué)研究院,北京 100875；3.北京市環(huán)境保護(hù)監(jiān)測(cè)中心,北京 100048；4.中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院,北京 100012；5.國(guó)家氣象中心,北京 100081)

采用模式模擬與觀測(cè)資料相結(jié)合的方式,分析了2015年北京及周邊地區(qū)O3時(shí)空分布及來(lái)源特征.結(jié)果表明: 2015年北京及周邊地區(qū)O3具有較為明顯的時(shí)間變化規(guī)律,高濃度臭氧主要集中在5~9月份.首次發(fā)現(xiàn)北京及周邊地區(qū)O3存在兩條污染帶,一條污染帶主要集中在北京-保定-山西北部地區(qū),另一條主要集中在北京、天津及渤海上空.2015年8月11~14日發(fā)生的一次臭氧重污染過(guò)程中,模擬計(jì)算的北京、天津、石家莊、太原、鄭州市的O3外來(lái)輸送率(水平及垂直輸送率)分別為63%、70%、74%、60%、71%;區(qū)域輸送對(duì)于各地區(qū)O3濃度有著十分重要的影響.

臭氧；空間分布；區(qū)域輸送；北京及周邊地區(qū)

臭氧僅有10%左右分布在對(duì)流層中.在近地面1~2km中的O3,是由氮氧化物(NO)和揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)在太陽(yáng)光照射下,經(jīng)一系列光化學(xué)反應(yīng)生成的二次污染物,是造成城市光化學(xué)污染的主要污染物.與PM2.5相比,O3污染更具隱蔽性,即便是晴朗的藍(lán)天,也可能存在O3濃度超標(biāo)問(wèn)題[1].

國(guó)內(nèi)外對(duì)我國(guó)不同地區(qū)O3污染特征做了大量的分析研究[2-4],主要包括O3的污染現(xiàn)狀及傳輸來(lái)源.但對(duì)O3污染特征研究不夠系統(tǒng),一方面缺乏多點(diǎn)位、長(zhǎng)時(shí)間序列的觀測(cè)數(shù)據(jù),另一方面單純的數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析已經(jīng)難以滿足研究需要,急需與模式模擬結(jié)合起來(lái)進(jìn)行綜合分析研究[7-8]. 對(duì)O3傳輸分析主要集中在城市地區(qū)、背景點(diǎn)和高原地區(qū)的研究上,一般來(lái)說(shuō)城市地區(qū)O3主要來(lái)自本地光化學(xué)反應(yīng)和區(qū)域傳輸,背景地區(qū)的O3仍以遠(yuǎn)距離輸送為主,高海拔地區(qū)的O3還明顯受到平流層向下輸送的影響[5-6].

APEC會(huì)議和國(guó)慶大閱兵期間,北京及周邊六省市密切合作,制訂了空氣質(zhì)量保障方案,成功實(shí)現(xiàn)了APEC藍(lán)和閱兵藍(lán),該地區(qū)空氣質(zhì)量現(xiàn)狀的研究可為未來(lái)重大活動(dòng)空氣質(zhì)量保障工作提供數(shù)據(jù)支撐,也可進(jìn)一步推廣空氣質(zhì)量保障經(jīng)驗(yàn)[9].本研究基于觀測(cè)數(shù)據(jù)分析了2015年北京市及周邊地區(qū)六省市臭氧污染現(xiàn)狀,結(jié)合數(shù)值模式模擬分析了2015年夏季一次臭氧重污染過(guò)程中臭氧的來(lái)源,并對(duì)現(xiàn)存的問(wèn)題的解決提出了對(duì)策建議.

1 資料與模式設(shè)置

1.1 觀測(cè)資料

北京及周邊地區(qū)包括北京市、天津市、河北省、山東省、山西省及河南省.北京市監(jiān)測(cè)點(diǎn)35個(gè),天津市監(jiān)測(cè)點(diǎn)12個(gè),河北省監(jiān)測(cè)點(diǎn)53個(gè),山東省監(jiān)測(cè)點(diǎn)74個(gè),山西省監(jiān)測(cè)點(diǎn)58個(gè),河南省監(jiān)測(cè)點(diǎn)75個(gè).該區(qū)域?qū)贉貛Т箨懶约撅L(fēng)氣候,四季分明,夏季高溫多雨,冬季寒冷干燥[10].

北京及周邊地區(qū)O3數(shù)據(jù)為中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站發(fā)布的逐時(shí)濃度數(shù)據(jù)(http://113.108.142.147: 20035/emcpublish/),站點(diǎn)位置見(jiàn)圖1.監(jiān)測(cè)點(diǎn)位均采用美國(guó)熱電環(huán)境儀器公司Thermo Fisher生產(chǎn)的49C紫外光度法O3分析儀,分析儀最低檢測(cè)限1′10-9(體積分?jǐn)?shù)),精度1′10-9(體積分?jǐn)?shù)),零漂0.4% /24h,跨漂±1%/24h、±2%/7d.此外對(duì)子站臭氧監(jiān)測(cè)儀器每3d進(jìn)行1次零跨校準(zhǔn)、每3個(gè)月進(jìn)行1次精密度審核、每6個(gè)月進(jìn)行1次準(zhǔn)確度檢查以確保監(jiān)測(cè)工作的質(zhì)量.

1.2 模式設(shè)置

空氣質(zhì)量模式CAM[11]中心網(wǎng)格點(diǎn)坐標(biāo)為35°N、110°E,總網(wǎng)格數(shù)為200×160個(gè),水平分辨率為36km,模擬區(qū)域覆蓋整個(gè)東亞地區(qū).CAM模式中,采用PPM數(shù)值方法計(jì)算水平對(duì)流,運(yùn)用K理論計(jì)算水平擴(kuò)散,垂直對(duì)流計(jì)算采用后向歐拉(時(shí)間)混合中心逆流(空間)解決方式.氣相化學(xué)采用SAPRC99機(jī)理,計(jì)算方法采用EBI計(jì)算方法;氣溶膠化學(xué)采用RADM-AQ和ISORROPIA的計(jì)算方法.氣相化學(xué)機(jī)理選用SAPRC99,化學(xué)機(jī)理中包含化學(xué)物種114個(gè)(76個(gè)氣態(tài)物種、22個(gè)氣溶膠物種、13個(gè)基團(tuán)),以及217個(gè)反應(yīng).模式中所使用的光解速率是通過(guò)2015年8月OMI衛(wèi)星觀測(cè)的臭氧柱濃度資料,結(jié)合地面反照率變化范圍和大氣渾濁度的變化范圍,由TUV模式計(jì)算得到.

運(yùn)用CAM中的OSAT技術(shù)對(duì)O3進(jìn)行源-受體關(guān)系分析,OSAT是以污染源示蹤的方式獲取有關(guān)O3及其前體物生成(或排放)和消耗的信息,并統(tǒng)計(jì)不同地區(qū)、不同種類的O3生成前體物對(duì)O3生成的貢獻(xiàn)量;同時(shí),還對(duì)生成的O3進(jìn)行示蹤,從而可對(duì)本地生成和外部傳輸?shù)腛3的貢獻(xiàn)進(jìn)行研究,模型中北京及周邊地區(qū)劃分見(jiàn)圖2.本研究定義的傳輸貢獻(xiàn)包括水平傳輸、垂直傳輸、背景濃度傳輸貢獻(xiàn).

采用ARW-WRF3.2[12]模擬京津冀及周邊地區(qū)氣象場(chǎng),研究運(yùn)用陸地生態(tài)系統(tǒng)估算模型MEGAN處理天然源,人為源使用2013年清華大學(xué)MEIC[13]排放清單,天然源、人為源排放清單共同輸入到排放源處理模型SMOKE,形成系統(tǒng)的排放源文件.

1.3 模式驗(yàn)證

表1 2015年8月北京市NO2和O3濃度觀測(cè)值與模擬值的統(tǒng)計(jì)

選取北京市2015年8月O3及NO2觀測(cè)數(shù)據(jù)與模式結(jié)果進(jìn)行比對(duì)(圖3,表1),O3模擬值與觀測(cè)值具有良好的時(shí)間變化趨勢(shì),O3模擬值均為觀測(cè)值的0.5~2倍,每日峰值的模擬結(jié)果略微低估,模擬結(jié)果對(duì)夜間O3的模擬也呈現(xiàn)了一定的誤差.模擬NO2亦有較好的吻合度,模擬小時(shí)濃度為40μg/m3左右,基本可以反映城市NO2的變化水平;NO2峰值時(shí)段模擬誤差較大,主要與機(jī)動(dòng)車排放清單誤差較大有關(guān).8月21~9月3日為保障國(guó)慶閱兵期間的空氣質(zhì)量,區(qū)域采取了不同程度的減排措施,模擬的NO2最低值及最大值明顯上升,這與排放清單估計(jì)不足有關(guān);模擬O3濃度明顯降低,但與觀測(cè)值的差異還需進(jìn)一步討論.統(tǒng)計(jì)的觀測(cè)值和模擬值的各種參數(shù)與文獻(xiàn)參考標(biāo)準(zhǔn)(MFB￡±60%和MFE￡75%)及EPA推薦的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)[15]較一致,模擬結(jié)果基本可靠.

2 結(jié)果與討論

2.1 時(shí)間分布

2.1.1 月分布 從2015年北京市及周邊城市臭氧日最大8h值(O38h)月均變化趨勢(shì)上看(圖4),高濃度O38h主要集中在5~9月份,而O3前體物CO及NO2較高濃度主要集中冬季(12月、1~2月).從計(jì)算的6個(gè)城市各項(xiàng)污染物季節(jié)濃度分布上看,O38h濃度總體呈現(xiàn)出夏季(6~8月)>春季(3~5月)>秋季(9~11月)>冬季(12~2月)的特征,而CO及NO2總體呈現(xiàn)出冬季>秋季>春季>夏季的濃度分布特征.

從計(jì)算的不同省會(huì)城市2015年5~9月O38h超標(biāo)天數(shù)和超標(biāo)率上看,超標(biāo)天數(shù)由高到低次序依次為北京、濟(jì)南、鄭州、天津、石家莊、太原、呼和浩特,分別超標(biāo)63,53,36,23,19,17,15d,超標(biāo)率從最高北京的41.4%,下降至最低呼和浩特的9.8%.由于首都北京的超大城市規(guī)模,區(qū)域最大機(jī)動(dòng)車保有量,以及華北平原最北端的易于輸送匯聚等因素的影響,北京的O3污染問(wèn)題最為突出.

2.1.2 日分布 由圖5可知O3總體呈現(xiàn)出單峰型分布特征,而O3前體物CO及NO2總體呈現(xiàn)出雙峰型分布特征,在早上8:00、9:00左右出現(xiàn)第1個(gè)峰值,在夜間的21:00、22:00左右出現(xiàn)第2個(gè)峰值;早上的峰值與交通早高峰比較一致,夜間的峰值可能與不利的擴(kuò)散條件有關(guān)[16].

具體來(lái)看,O3日最高濃度出現(xiàn)在15:00、16:00左右,最低濃度發(fā)生在早上的06:00、07:00.最低點(diǎn)濃度為30μg/m3左右,最高點(diǎn)濃度110μg/m3左右,是最低濃度的3倍.7:00~11:00是O3濃度的快速增長(zhǎng)時(shí)段,12:00~18:00為高濃度維持時(shí)期,最高濃度發(fā)生在15:00左右,之后僅有小幅度下降.20:00~次日6:00為濃度的下降期,基本呈持續(xù)下降趨勢(shì),前半夜降幅在10μg/(m3·h),后半夜降幅下降至5μg/(m3·h).

2.2 空間分布

采用克里格(Kriging)插值法[17]繪出2015年夏季北京及周邊地區(qū)實(shí)測(cè)O38h濃度空間分布(圖6),并與模擬的O38h空間分布做比較.由圖6知, 空間分布上,區(qū)域O3濃度的高值區(qū)主要集中在北京、河北中南部和山東西南部、山西北部.整個(gè)山東內(nèi)陸地區(qū)、河北中東部及北京市均處于一條O3高濃度污染帶上(東南方向污染帶);另一條污染帶主要集中在北京-保定-山西北部地區(qū)(西南方向污染帶).模式模擬的O38h濃度空間分布與實(shí)測(cè)的分布趨勢(shì)基本一致,但北京的模擬濃度整體偏低,可能與模式中臭氧前體物排放清單地區(qū)精細(xì)化分布差異有關(guān).綜上,夏季北京及周邊地區(qū)O3污染具有明顯的區(qū)域性特征.夏季在東亞季風(fēng)作用下,該區(qū)域盛行東南風(fēng),山東西北部等地區(qū)較高濃度的O3易于向北京輸送,因此區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控是以后北京市及周邊區(qū)域控制O3的方向.模擬的渤海灣上空的高濃度O3可能與陸源輸送及垂直傳輸有關(guān).

2.3 來(lái)源模擬

2015年8月11~14日北京及周邊地區(qū)發(fā)生一次O3重污染過(guò)程,其中8月13日空氣質(zhì)量為O35級(jí)重度污染水平,O38h日均濃度達(dá)到了275.5μg/m3,北京市35個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)位O3小時(shí)最高峰值濃度約為520μg/m3,引起廣泛關(guān)注. 經(jīng)計(jì)算8月11~14日這3d平均風(fēng)速為1.72m/s,相對(duì)濕度平均為66%;溫度較高,風(fēng)向以偏南風(fēng)為主,地面及高空天氣形勢(shì)場(chǎng)較為穩(wěn)定,為O3污染的形成及維持提供了穩(wěn)定的大氣環(huán)境背景.本研究在區(qū)域O3污染現(xiàn)狀分析的基礎(chǔ)上,研究進(jìn)一步采用數(shù)值模式模擬分析了此次O3重污染的成因和特征.

表2 2015年8月11日~8月14日O3濃度與逐日天氣狀況

從區(qū)域O3濃度空間分布上看(圖7),8月11日O3污染帶主要集中在太行山沿線與津唐地區(qū);12日污染帶在北京及周邊,并自南向北移動(dòng),主要集中在山東西北部-天津-北京一帶;13日污染帶在太行山山前平原迅速擴(kuò)大,區(qū)域污染明顯加重;14日在偏北風(fēng)作用下,污染帶明顯南移,主要集中在山東半島地區(qū).綜合來(lái)看,本次O3污染帶主要為東南方向污染帶.

為量化O3跨界輸送每個(gè)行政區(qū)的貢獻(xiàn)率,研究采用OSAT技術(shù)模擬計(jì)算北京及周邊城市O3的來(lái)源,從北京市城區(qū)及下風(fēng)向定陵監(jiān)測(cè)點(diǎn)位O3外來(lái)輸送貢獻(xiàn)率上看,8月11~13日城區(qū)站O3外來(lái)輸送貢獻(xiàn)率分別為42%、45%、60%,定陵站O3外來(lái)輸送貢獻(xiàn)率分別為28%、31%、45%,北京市受外來(lái)輸送影響明顯.定陵站O3區(qū)域傳輸貢獻(xiàn)率明顯小于城區(qū),主要原因可能為城區(qū)生成的O3及O3前體物在向下風(fēng)向傳輸時(shí),邊傳輸邊老化,造成下風(fēng)向郊區(qū)定陵站O3濃度較高,但很大一部分來(lái)自于北京城區(qū)及南部地區(qū)O3的傳輸及轉(zhuǎn)化,因此定陵站O3區(qū)域傳輸占比較低[18-19].

從周邊各城市O3的來(lái)源解析圖(圖9)上可以看出,此次過(guò)程中,北京、天津、石家莊、太原、鄭州市的O3外來(lái)輸送率(各行政區(qū)所占網(wǎng)格平均值)分別為63%、70%、74%、60%、71%.外來(lái)傳輸中北京市主要受河北省影響,河北省各市對(duì)北京市O3外來(lái)輸送率之和約為25%左右;河北省保定市對(duì)北京的O3貢獻(xiàn)了5%,廊坊市貢獻(xiàn)了4%,滄州市貢獻(xiàn)了3%,唐山市貢獻(xiàn)了2%,其他京津冀城市均小于2%.其它省市對(duì)北京市O3貢獻(xiàn)較高的地區(qū)分別為山東、河南,分別貢獻(xiàn)了12%和7%. 各城市的O3污染主要來(lái)自外部的輸送,天津主要受河北、山東影響,石家莊主要受河北中南部、河南、山西影響,因此在京津冀及周邊地區(qū)采取聯(lián)防聯(lián)控的措施對(duì)O3污染的控制能發(fā)揮重要的作用[20].

Streets等[21]對(duì)北京地區(qū)2001年7月O3污染的模擬研究發(fā)現(xiàn), 周邊地區(qū)污染源對(duì)北京市高濃度O3的貢獻(xiàn)率在35%~60%,河北省的貢獻(xiàn)可達(dá)20%~30%;王自發(fā)等[22]指出2006年8月份河北地區(qū)排放對(duì)北京市城近郊區(qū)O3濃度的月均貢獻(xiàn)率為30.0%,北京本地貢獻(xiàn)平均30%;王雪松等[23]利用CAM模型對(duì)2000年6月底~7月初發(fā)生在北京地區(qū)的O3污染過(guò)程進(jìn)行模擬分析發(fā)現(xiàn)北京市城近郊區(qū)的高濃度O3來(lái)自北京市本地源排放前體物的貢獻(xiàn)約占46%,區(qū)域輸送貢獻(xiàn)大于50%.

本研究的O3區(qū)域傳輸貢獻(xiàn)率與其他學(xué)者計(jì)算結(jié)果與趨勢(shì)基本一致,計(jì)算的外來(lái)傳輸貢獻(xiàn)率略高的主要原因可能為:(1)模式的空間分辨率設(shè)置偏粗,受體點(diǎn)主要集中在城區(qū)[24-26].(2)排放源清單的不確定性,受各種因素的制約,沒(méi)有收集到最新的排放清單數(shù)據(jù);研究采用老的排放源數(shù)據(jù)庫(kù),分析2015年臭氧污染過(guò)程,模擬誤差造成貢獻(xiàn)率有所差異.(3)計(jì)算物理量不同,本研究計(jì)算的外來(lái)傳輸貢獻(xiàn)率包含水平及垂直輸送,也包括不同地區(qū)背景濃度的傳輸.

由于O3污染問(wèn)題較為復(fù)雜,今后還應(yīng)結(jié)合氣象條件及VOCs觀測(cè)數(shù)據(jù),分析不同地區(qū)污染源及O3生成機(jī)制的差異,以制定有效的防治對(duì)策.研究顯示建立NO和VOCs等多污染物非線性協(xié)同控制策略,特別是強(qiáng)化VOCs 排放的控制,不僅可以降低大氣O3的濃度水平,還可降低細(xì)粒子中二次有機(jī)物的生成[27],從而有助于PM2.5的控制,因此控制O3的濃度具有改善臭氧和PM2.5濃度雙重效果.

3 結(jié)論

3.1 2015年北京及周邊地區(qū)O3具有較為明顯的時(shí)間變化規(guī)律,高濃度O3主要集中在5~9月份.

3.2 北京及周邊地區(qū)O3存在2條污染帶,一條污染帶主要集中在北京-保定-山西北部地區(qū),另一條主要集中在北京、天津及渤海上空.

3.3 2015年8月11~14日發(fā)生的一次O3污染過(guò)程中,模擬計(jì)算的北京、天津、石家莊、太原、鄭州市的O3外來(lái)輸送率分別為63%、70%、74%、60%、71%.區(qū)域輸送對(duì)于各地區(qū)O3濃度有著十分重要的影響.

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Characteristics and source simulation of ozone in Beijing and its surrounding areas in 2015.

JIA Hai-ying1, YIN Ting1, QU Xia1, CHENG Nian-liang2,3,4*, CHENG Bing-fen2,4, WANG Ji-kang4,5, TANG Wei4, MENG Fan2,4, CHAI Fa-he2,4

(1.Hunan Meteorological Service Center, Changsha 410118, China；2.College of Water Sciences, Beijing Normal University, Beijing 100875, China；3.Bejing Municipal Environmental Monitoring Center, Beijing 100048, China；4.Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China；5.National Meteorological Center, Beijing 100081, China).

Characteristics of the spatial and temporal distributions of O3, as well as its source apportionments were all analyzed in Beijing and its surrounding areas by applying the numerical model and comprehensive measurements. The results showed that ozone presented obvious spatial and temporal distribution characteristics and higher concentrations mainly concentrated in the month from May to Sep. There were two pollution belts of ozone in Beijing and its surrounding areas. A pollution zone was mainly concentrated in Beijing-Baoding-northern Shanxi regions, the other was mainly concentrated in Beijing-Tianjin-Bohai areas. The calculated averaged ozone contributions of regional transport (horizontal and vertical transport) to Beijing, Tianjin, Shijiazhuang, Taiyuan, Zhengzhou were 63%, 70%, 74%, 60% and 71% respectively during one heavy air episode of ozone from Aug 11thto 14th, 2015. Regional transportation exerted a significant impact to the variations of local ozone.

O3；spatial distribution；regional transport；Beijing and its surrounding areas

X513

A

1000-6923(2017)04-1231-08

2016-07-28

長(zhǎng)沙市空氣質(zhì)量達(dá)標(biāo)規(guī)劃項(xiàng)目(Z131100005613046);北京市市委組織部?jī)?yōu)秀人才培養(yǎng)資助(2016000021733G166);國(guó)家科技支撐計(jì)劃(2016YFC0208902);環(huán)保公益專項(xiàng)(201409005)

賈海鷹(1983-),男,湖南長(zhǎng)沙人,碩士,工程師,主要從事環(huán)境氣象研究.發(fā)表文章10篇.

* 責(zé)任作者, 首席預(yù)報(bào)員, 15001195306@163.com

, 2017,37(4)：1231~1238