賀 瑤,朱 彬*,李 鋒,康漢青,高晉徽

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長(zhǎng)江三角洲地區(qū)PM2.5兩種污染來(lái)源對(duì)比分析

賀 瑤1,朱 彬1*,李 鋒2,康漢青1,高晉徽1

(1.南京信息工程大學(xué)氣象災(zāi)害教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,氣候與環(huán)境變化國(guó)際合作聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室,氣象災(zāi)害預(yù)報(bào)預(yù)警與評(píng)估協(xié)同創(chuàng)新中心,中國(guó)氣象局氣溶膠與云降水重點(diǎn)開(kāi)放實(shí)驗(yàn)室,南京 210044；2.諸暨市氣象局,浙江諸暨 311800)

應(yīng)用Model-3/CMAQ模式,結(jié)合觀測(cè)資料和后向軌跡,分析了2015年1月21日~24日長(zhǎng)江三角洲地區(qū)PM2.5污染的時(shí)空分布特征和區(qū)域輸送過(guò)程.重點(diǎn)對(duì)比了2種不同類型的污染過(guò)程(大風(fēng)外源輸入污染21日12:00~23:00和靜穩(wěn)本地積累污染22日~24日12:00)中大氣物理化學(xué)過(guò)程對(duì)邊界層內(nèi)PM2.5生成的貢獻(xiàn).結(jié)果表明,模式能合理再現(xiàn)這一期間長(zhǎng)江三角洲地區(qū)PM2.5濃度的時(shí)空變化和分布.21日午后,長(zhǎng)江三角洲地區(qū)地面偏北風(fēng),風(fēng)速較大,是短時(shí)大風(fēng)北方輸入污染.短時(shí)大風(fēng)污染時(shí)段輸送通量大,邊界層中上部污染水平輸入,再垂直下傳.22~24日,地面小風(fēng),存在逆溫,大氣靜穩(wěn),是本地積累污染.對(duì)比大風(fēng)外源輸入時(shí)段與靜穩(wěn)本地積累時(shí)段的過(guò)程分析發(fā)現(xiàn),大風(fēng)污染時(shí)段PM2.5的主要正貢獻(xiàn)過(guò)程依次為局地源排放(35.0%)、水平平流(27.1%)、氣溶膠化學(xué)生成(20.9%)、垂直平流(14.1%);本地積累時(shí)段PM2.5的主要正貢獻(xiàn)過(guò)程依次為局地源排放(50.1%)、氣溶膠化學(xué)生成(27.1%)、垂直平流(17.4%).其中水平平流、源排放、氣溶膠化學(xué)過(guò)程在2類污染時(shí)段中所占貢獻(xiàn)率有顯著差異.

大風(fēng)外源輸入；通量；過(guò)程分析；貢獻(xiàn)率

目前,隨著國(guó)民經(jīng)濟(jì)與城市化進(jìn)程的快速發(fā)展,都市霾天氣急劇增多[1],并且呈明顯的區(qū)域性分布特征[2-6].氣象條件和污染源排放是造成空氣污染的主要原因.當(dāng)局地排放源無(wú)較大變化時(shí),氣象條件決定著污染過(guò)程的變化.若天氣條件靜穩(wěn),且近地面存在逆溫層,即為不利于擴(kuò)散的氣象條件,污染物積累,污染持續(xù).相關(guān)研究[7-10]均表明:當(dāng)?shù)孛嫘蝿?shì)為均壓場(chǎng),地面小風(fēng),或邊界層結(jié)構(gòu)穩(wěn)定存在逆溫層時(shí),不利于污染擴(kuò)散,這是重度霾形成的外部條件.此外,污染物的大尺度傳輸表現(xiàn)為跨境跨省的遠(yuǎn)距離輸送[11-12].例如,東北亞的顆粒物存在長(zhǎng)距離輸送現(xiàn)象;在中國(guó),PM2.5的跨區(qū)域傳輸很明顯;即使在靜穩(wěn)天氣,京津冀仍有區(qū)域內(nèi)和區(qū)域外的輸送,且兩者貢獻(xiàn)相當(dāng)[13-15].

長(zhǎng)江三角洲地區(qū)(以下簡(jiǎn)稱長(zhǎng)三角)是中國(guó)第一大經(jīng)濟(jì)區(qū),之前對(duì)于長(zhǎng)三角的研究多側(cè)重于靜穩(wěn)天氣下區(qū)域內(nèi)污染的相互作用[16-18]和對(duì)其他地區(qū)的影響[19],以及靜穩(wěn)天污染時(shí)長(zhǎng)三角地區(qū)受外來(lái)輸入的影響.已有的研究中發(fā)現(xiàn),北京地區(qū)存在中東部地區(qū)在南風(fēng)作用下的輸送[20];而長(zhǎng)三角地區(qū)既受到靜穩(wěn)天的本地積累[21-24,26],包括區(qū)域內(nèi)部的相互作用,也有長(zhǎng)距離輸送的貢獻(xiàn),氣象條件決定了是本地源還是長(zhǎng)距離輸送為主要貢獻(xiàn)[21],且經(jīng)長(zhǎng)距離輸送而來(lái)的污染氣流可以來(lái)自蒙古、華北或東北[25].

以往的研究主要針對(duì)靜穩(wěn)天氣下長(zhǎng)三角重污染的成因開(kāi)展,但實(shí)際觀測(cè)中發(fā)現(xiàn),長(zhǎng)三角地區(qū)還會(huì)出現(xiàn)短時(shí)大風(fēng)與霾并存的現(xiàn)象,已有的研究中對(duì)于這種現(xiàn)象的成因討論較少[27-28].本文于2015年1月,在長(zhǎng)三角地區(qū)開(kāi)展了冬季霧霾聯(lián)合觀測(cè),我們發(fā)現(xiàn)2種不同的PM2.5污染過(guò)程:短時(shí)大風(fēng)污染過(guò)程和本地積累過(guò)程.通過(guò)對(duì)這兩種過(guò)程的對(duì)比討論,以期為霾的成因提供更詳細(xì)的個(gè)例分析.

1 資料與方法

1.1 地面觀測(cè)和污染特征介紹

2015年1月,在長(zhǎng)三角地區(qū)開(kāi)展外場(chǎng)觀測(cè),于南京、蘇州、杭州臨安3地設(shè)置觀測(cè)點(diǎn),其中南京的觀測(cè)點(diǎn)位于南京信息工程大學(xué)觀測(cè)場(chǎng)內(nèi);蘇州設(shè)置2個(gè)觀測(cè)點(diǎn),分別為蘇州東山和蘇州南門,東山觀測(cè)點(diǎn)緊鄰太湖,南門觀測(cè)點(diǎn)位于蘇州市區(qū),周圍有客運(yùn)汽車站;臨安觀測(cè)點(diǎn)遠(yuǎn)離城區(qū),植被較多.對(duì)觀測(cè)數(shù)據(jù)分析后,發(fā)現(xiàn)存在2種特征不同的污染過(guò)程.

由圖1可以看出,1月21日12:00以后(圓框中短時(shí)大風(fēng)污染),4個(gè)觀測(cè)點(diǎn)均出現(xiàn)了短時(shí)大風(fēng)伴隨霾的情況(本文把比靜穩(wěn)污染天風(fēng)速大的情況稱為大風(fēng),而非氣象上風(fēng)力分級(jí)中定義的大風(fēng)等級(jí)),顆粒物濃度快速增長(zhǎng),漲幅超過(guò)1倍,PM2.5達(dá)到240μg/m3,每小時(shí)平均風(fēng)速均大于4m/s,最高平均風(fēng)速接近8m/s,瞬時(shí)風(fēng)速最大超過(guò)10m/s.本地源對(duì)于顆粒物濃度一定有貢獻(xiàn),但短時(shí)間內(nèi)本地源一般不會(huì)發(fā)生較大變化,若此時(shí)顆粒物濃度快速增長(zhǎng),則很可能是外源輸入造成,因此我們推測(cè),這一時(shí)段發(fā)生的是短時(shí)大風(fēng)外源輸入污染(以下簡(jiǎn)稱短時(shí)大風(fēng)污染);22日~23日顆粒物濃度較21日午后有所回落,但濃度已經(jīng)高于21日12:00之前,且風(fēng)速普遍減小至3m/s以下,呈靜小風(fēng)狀態(tài);24日,在積累作用影響下,顆粒物濃度再次增長(zhǎng),污染加重.21日短時(shí)大風(fēng)污染期間,除了蘇州南門因?yàn)槲挥诔菂^(qū),受城市下墊面影響,地表粗糙,所以風(fēng)向較亂以外,其他3個(gè)觀測(cè)點(diǎn)風(fēng)向普遍為西北-偏北風(fēng).觀測(cè)顯示,在大風(fēng)污染時(shí)段,位置最北的南京PM2.5--濃度達(dá)到峰值的時(shí)間為16:00~17:00,蘇州PM2.5濃度達(dá)到峰值的時(shí)間為19:00~20:00,位置最南的臨安PM2.5-濃度達(dá)到峰值的時(shí)間為20:00~21:00.由此推測(cè),此次短時(shí)大風(fēng)污染是作用于長(zhǎng)三角區(qū)域的,由北向南的弱冷鋒前緣大風(fēng)造成短時(shí)的輸入性污染.

1.2 模式設(shè)置及驗(yàn)證

1.2.1 模式設(shè)置 Models-3/CMAQ是由美國(guó)環(huán)境保護(hù)署(U.S. EPA)研發(fā)的第三代空氣質(zhì)量模式系統(tǒng),CMAQ[29]是其核心部分,它主要考慮了空氣動(dòng)力學(xué)、氣象化學(xué)、氣溶膠過(guò)程、云化學(xué)與動(dòng)力學(xué)過(guò)程,對(duì)模擬污染物的物理傳輸與化學(xué)反應(yīng)過(guò)程,有非常廣泛的應(yīng)用.

本研究使用CMAQv4.7,采用了CB05碳鍵化學(xué)機(jī)制和AERO5氣溶膠機(jī)制.模擬區(qū)域選用兩層嵌套網(wǎng)格,如圖2所示.第一層網(wǎng)格數(shù)為106′106,水平分辨率為27km,包括中國(guó)中東部、沿海大部及東北、西北部分地區(qū).第二層網(wǎng)格數(shù)為120′120,水平分辨率為9km,包含江蘇、安徽、浙江、山東大部及河南、湖北、江西部分區(qū)域和河北小部.投影方式為L(zhǎng)ambert投影,2條標(biāo)準(zhǔn)緯度分別為30°N和60°N.氣象場(chǎng)由中尺度氣象模式WRFv3.3提供,采用了Lin微物理方案、RRTM長(zhǎng)波輻射過(guò)程、Goddard短波過(guò)程、Monin- Obukhov近地面方案、Noah陸面過(guò)程、YSU邊界層方案、KF積云方案.人為源數(shù)據(jù)為2010年清華大學(xué)MEIC排放源清單(我們目前能夠獲得的中國(guó)地區(qū)排放源清單).模式模擬時(shí)間為2015年1月16日~24日,其中1月16~20日作為模式預(yù)熱時(shí)間,1月21~24日的計(jì)算結(jié)果用作分析.

1.2.2 模式驗(yàn)證 為了驗(yàn)證模式結(jié)果的可靠性,把模擬結(jié)果中PM2.5的濃度值與觀測(cè)值作對(duì)比,如圖3所示,模式能夠反映模擬時(shí)間段內(nèi)PM2.5的區(qū)域分布特征及演變趨勢(shì),但對(duì)于濃度峰值的表現(xiàn)欠佳.南京、蘇州東山、蘇州南門、杭州臨安4個(gè)觀測(cè)點(diǎn)對(duì)于短時(shí)大風(fēng)污染的模擬,能合理表現(xiàn)PM2.5的濃度增加、達(dá)到峰值、污染消退的時(shí)間,也能反映從22日~24日的積累情況.蘇州東山觀測(cè)點(diǎn)對(duì)PM2.5的模擬結(jié)果最低,可能是由于東山觀測(cè)點(diǎn)位于太湖邊,受其影響,以及模式對(duì)氣溶膠化學(xué)過(guò)程的模擬誤差和排放源的不確定性造成的.另外,對(duì)4個(gè)觀測(cè)點(diǎn)氣象資料的模擬結(jié)果總體效果較好,不過(guò)需要注意的是,整體風(fēng)速模擬偏大,且蘇州南門觀測(cè)點(diǎn)的氣溫、相對(duì)濕度的模擬值在時(shí)間變化上滯后于觀測(cè)值,相關(guān)性不高,這可能是因?yàn)槟祥T地處城區(qū),而模式的分辨率較粗,不能很好模擬出日變化;臨安的風(fēng)向模擬值也與實(shí)際風(fēng)向變化有差異,可能是由于臨安觀測(cè)點(diǎn)處于樹(shù)木環(huán)抱之中,對(duì)風(fēng)向的改變有影響.以上模擬要素與其觀測(cè)值的統(tǒng)計(jì)參數(shù)[30]見(jiàn)表1,各相關(guān)系數(shù)均通過(guò)自由度為94的0.01顯著性水平檢驗(yàn).

表1 氣象要素、污染物觀測(cè)值與模擬值的比較

注 :MB為均值偏差,為相關(guān)系數(shù),IOA為吻合指數(shù).

2 結(jié)果與討論

2.1 后向軌跡與天氣形勢(shì)分析

為了研究本次短時(shí)大風(fēng)污染的傳輸路徑,利用拉格朗日型軌跡擴(kuò)散模式HYSPLIT[31]對(duì)污染時(shí)段影響長(zhǎng)三角的PM2.5傳輸路徑做進(jìn)一步探討.選用后向軌跡模式,模擬地點(diǎn)包括南京市(32.2°N, 118.7°E)、杭州市臨安縣(30.29°N, 119.75°E),后向模擬的時(shí)間為1月21日20:00和1月24日02:00,后向軌跡模擬的時(shí)長(zhǎng)分別為24h和48h.

圖4為香港天文臺(tái)的地面天氣形勢(shì)圖(http://envf.ust.hk/dataview/hko_wc/current/),并疊加了南京、臨安在500m高度的每6h間隔的后向軌跡.兩地的軌跡線都為西北轉(zhuǎn)偏北的傳輸方向,傳輸起點(diǎn)最遠(yuǎn)處靠近京津冀地區(qū),途徑山東省及蘇北地區(qū)到達(dá)長(zhǎng)三角.在21日02:00(圖略),長(zhǎng)三角地區(qū)位于地面閉合低壓底前部;05:00位于低壓中部,低壓中心強(qiáng)度增大;08:00,長(zhǎng)三角位于低壓中后部,低壓中心強(qiáng)度減小;11:00,低壓中心消失,此段時(shí)間內(nèi),低壓一直東移.14:00~23:00,長(zhǎng)三角地區(qū)位于地面高壓控制區(qū),弱冷空氣由北向南推進(jìn),在此期間,長(zhǎng)三角地區(qū)為偏北風(fēng).結(jié)合軌跡的傳輸路徑,證明此次短時(shí)大風(fēng)污染來(lái)源為北方輸入.22日~24日,我國(guó)中東部地區(qū)為均壓場(chǎng),靜穩(wěn)天氣維持,地面風(fēng)速小,大氣擴(kuò)散能力弱,霾天形成并維持[32].

2.2 PM2.5的水平與垂直分布

圖5展示了2個(gè)污染時(shí)段PM2.5平均濃度的分布情況,可以看到,21日地面風(fēng)速大于24日.1月20日午后,河北南部開(kāi)始出現(xiàn)PM2.5濃度高值區(qū),約為160μg/m3,而后,PM2.5濃度高值區(qū)南下,途徑山東、安徽,21日到達(dá)江蘇.21日中午至午夜,長(zhǎng)三角區(qū)域內(nèi)主導(dǎo)風(fēng)向未發(fā)生明顯改變,地面主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)槲鞅逼憋L(fēng),中國(guó)東部地區(qū)受到PM2.5污染的區(qū)域更廣,長(zhǎng)三角地區(qū)PM2.5濃度達(dá)到160μg/m3,除長(zhǎng)三角地區(qū)外,浙江、安徽、江西的部分地區(qū)也受到影響.22、23日,風(fēng)速減小,無(wú)明顯主導(dǎo)風(fēng)向,小風(fēng)靜穩(wěn)維持,污染積累.24日,地面風(fēng)速較小,且主導(dǎo)風(fēng)向改變,在海面上為東南-偏南風(fēng),而后轉(zhuǎn)為偏東風(fēng),最后在安徽、河南交界處又轉(zhuǎn)為東北風(fēng),且江蘇、安徽以南的風(fēng)速較小,這樣的風(fēng)向變化不利于污染物擴(kuò)散.24日的污染更集中于中東部地區(qū),污染程度更嚴(yán)重,PM2.5濃度高值區(qū)范圍廣,長(zhǎng)三角地區(qū)PM2.5濃度達(dá)到180μg/m3,觀測(cè)值達(dá)到200μg/m3.

圖6為大風(fēng)與積累時(shí)段分別沿主風(fēng)向剖面上PM2.5的垂直分布及風(fēng)場(chǎng)結(jié)構(gòu).可以看到,在大風(fēng)污染時(shí)段(圖6a)整層風(fēng)速較大,南京高空一直存在下沉氣流,在3km~1km的高度內(nèi),下沉氣流最明顯,且邊界層內(nèi)PM2.5濃度分布較均勻,尤其在南京上空,PM2.5濃度隨高度下降較緩慢.22~ 24日小風(fēng)靜穩(wěn),無(wú)明顯垂直方向的氣流,邊界層內(nèi)PM2.5濃度分布梯度較大,PM2.5濃度隨高度升高快速減小.結(jié)合懷俄明探空數(shù)據(jù)(http://www. weather.uwyo.edu/upperair/sounding.html),24日近地面存在逆溫層,靜穩(wěn)形勢(shì)下,有利于污染物累積.

2.3 PM2.5的通量分析

2.3.1 近地面水平通量散度 PM2.5輸送通量表示單位時(shí)間輸送通過(guò)單位面積的PM2.5濃度[20].通常細(xì)顆粒物及其傳輸大多集中在邊界層內(nèi),而本文研究近地面及邊界層內(nèi)的水平輸送通量,故定義PM2.5輸送通量為邊界層以內(nèi)某層輸送通量,計(jì)算公式如下:

輸送通量 =C×V

式中:為模式第幾層;C為該層PM2.5的質(zhì)量濃度(μg/m3);V表示該層全風(fēng)速(m/s).在氣象學(xué)中,散度可以表征流體運(yùn)動(dòng)時(shí)單位體積的改變率,即流體在運(yùn)動(dòng)中集中的區(qū)域?yàn)檩椇?散度值為負(fù),運(yùn)動(dòng)中發(fā)散的區(qū)域?yàn)檩椛?散度值為正.對(duì)通量求散度,以研究源匯情況.

圖7給出了模擬的近地面(模式第1層)水平輸送通量的空間分布特征.可以看到,在21日短時(shí)大風(fēng)污染時(shí)段(圖7a),長(zhǎng)三角以北地區(qū)通量的散度為正,且風(fēng)向由北向南吹,即凈通量由北向南輸出.而在長(zhǎng)三角地區(qū),通量散度為負(fù),即凈通量輸入,污染物濃度增長(zhǎng).在積累時(shí)段(圖7b)長(zhǎng)三角及周邊地區(qū)無(wú)明顯的輻合輻散區(qū)域界線,即不存在明顯的輸送條件,通量散度正負(fù)分布較均勻,且地面小風(fēng),利于本地污染積累.

2.3.2 垂直方向不同高度輸送通量 圖8是南京、蘇州東山、杭州臨安在2km內(nèi)垂直方向上不同高度的水平輸送通量的時(shí)間變化.模式取最接近地面的10層(0~2100m).可以看到,21日大風(fēng)污染時(shí)段,3地邊界層各高度的通量均大于22~24日,且污染由北向南傳輸,結(jié)合圖6,較大風(fēng)速以及較高的污染物濃度造成較大通量,使得邊界層內(nèi)PM2.5濃度較高.蘇州、南京2地在邊界層整層內(nèi)都存在較大通量,在1200m高度處,通量仍達(dá)到1000μg/(m2·s),臨安通量高值區(qū)出現(xiàn)的高度低于另外3地,只達(dá)到800m,這可能是由于污染傳輸至臨安時(shí)當(dāng)?shù)剡吔鐚痈叨容^低.當(dāng)高層也有較大通量值時(shí),PM2.5濃度-隨高度下降緩慢(圖略),說(shuō)明高空受到外來(lái)輸入污染.21日短時(shí)大風(fēng)污染時(shí)段通量最大值出現(xiàn)在約500m高度處,500m以下通量有小幅減少,區(qū)域內(nèi)邊界層均存在較高濃度的PM2.5.

22、23日通量大幅下降,平均不超過(guò)500μg/ (m2·s),PM2.5濃度回落,近地面濃度約為100μg/m3. 24日,PM2.5濃度重新增長(zhǎng),臨安漲幅較小,蘇州、南京近地面漲幅明顯,PM2.5濃度超過(guò)150μg/m3. 24日,高層通量顯著低于21日,PM2.5濃度隨高度減小較快,污染所在高度接近近地面,對(duì)比21日,再次說(shuō)明21日高空存在明顯外來(lái)輸入.總之,本次長(zhǎng)三角的短時(shí)大風(fēng)污染為北方輸入造成,偏北方向的氣流攜帶途經(jīng)之地的PM2.5,對(duì)長(zhǎng)三角帶來(lái)整層污染,并且從通量出現(xiàn)的時(shí)間上看,位于最北的南京最早出現(xiàn)高通量值,位于最南的臨安最晚出現(xiàn)高通量值,符合北方輸入的先后順序.

2.4 PM2.5的過(guò)程分析

CMAQ模式中提供了過(guò)程分析模塊,模塊中的綜合過(guò)程速率模塊(IPR)能夠?qū)Υ髿馕锢砘瘜W(xué)過(guò)程在污染變化中的貢獻(xiàn)進(jìn)行定量計(jì)算.其中涉及PM2.5的過(guò)程包括了平流輸送過(guò)程、擴(kuò)散過(guò)程、干濕沉降、云過(guò)程(云的消光和清除作用、液相化學(xué)反應(yīng)、云下和云內(nèi)化學(xué)物種的混合、濕沉降)、氣溶膠化學(xué)過(guò)程(氣溶膠熱動(dòng)力學(xué)過(guò)程、新粒子生成、凝結(jié)、碰并)[33],以及污染源的排放等.

為了進(jìn)一步探究本次大風(fēng)污染時(shí)段內(nèi),邊界層是否存在垂直輸送,對(duì)水平平流、垂直平流進(jìn)一步分析.圖9為南京在大風(fēng)污染時(shí)段內(nèi)的過(guò)程垂直廓線.南京、蘇州、杭州3地平流過(guò)程作用相似,只是由于地理位置的關(guān)系,輸送到達(dá)的時(shí)間有先后之分,故以南京為例進(jìn)行分析.在短時(shí)大風(fēng)污染時(shí)段(圖9a、圖9b),污染開(kāi)始時(shí)(圖9a)水平平流為正貢獻(xiàn),極大值在1200m左右,即高空存在較強(qiáng)輸送,垂直平流則作用很小;而后(圖9b)水平平流轉(zhuǎn)為負(fù)貢獻(xiàn),垂直平流和前一時(shí)段相比有明顯變化,在高空為負(fù)貢獻(xiàn),在低層及近地面為正貢獻(xiàn),先前由于水平平流輸送至高空的污染物此時(shí)在垂直平流的作用下,從高空向下傳輸,使得近地面PM2.5濃度上升,即在短時(shí)大風(fēng)污染時(shí)段,水平平流先帶來(lái)外部輸入,尤其高空輸送較大,而后垂直平流進(jìn)行垂直輸送.在積累時(shí)段(22日0:00~24日12:00,圖c),水平平流與垂直平流作用較小.即本次短時(shí)大風(fēng)污染過(guò)程中地面PM2.5濃度增加,與邊界層內(nèi)污染物垂直輸送有關(guān).

大氣過(guò)程對(duì)PM2.5濃度的貢獻(xiàn)并非單向,貢獻(xiàn)值有正有負(fù),正貢獻(xiàn)說(shuō)明該過(guò)程使得PM2.5濃度升高,負(fù)貢獻(xiàn)說(shuō)明該過(guò)程使得PM2.5濃度降低.正、負(fù)貢獻(xiàn)率的和各為100%.

計(jì)算2類污染近地面大氣過(guò)程的貢獻(xiàn)率[34],可以發(fā)現(xiàn),源排放是近地面PM2.5的正貢獻(xiàn)過(guò)程,在2種污染過(guò)程中的貢獻(xiàn)率變化不大,3地平均貢獻(xiàn)率分別為78.3%(短時(shí)大風(fēng)污染)和73.8%(本地積累污染),輸送項(xiàng)與擴(kuò)散項(xiàng)則有明顯變化.需要注意的是,擴(kuò)散過(guò)程對(duì)應(yīng)湍流過(guò)程,會(huì)使近地面污染物濃度下降,主要表現(xiàn)為負(fù)貢獻(xiàn),但在短時(shí)大風(fēng)污染過(guò)程,擴(kuò)散項(xiàng)除部分時(shí)段為負(fù)貢獻(xiàn)外,還表現(xiàn)出正貢獻(xiàn)作用,平均正貢獻(xiàn)率為5.7%;而在積累時(shí)段,擴(kuò)散項(xiàng)的正貢獻(xiàn)率小于0.01%,可忽略,平均負(fù)貢獻(xiàn)率為69.6%,這說(shuō)明,短時(shí)大風(fēng)污染中,高空輸送過(guò)來(lái)的污染物可能會(huì)在邊界層內(nèi)擴(kuò)散作用下向近地面?zhèn)鬏?使近地面污染物濃度上升,即擴(kuò)散過(guò)程對(duì)PM2.5濃度的增加有一定作用.水平平流過(guò)程也有正貢獻(xiàn)作用,2種污染過(guò)程的貢獻(xiàn)率分別為10.4%(短時(shí)大風(fēng)污染)和2.8%(本地積累污染),即在近地面,除源過(guò)程外,短時(shí)風(fēng)輸送對(duì)PM2.5濃度增長(zhǎng)也有作用.

對(duì)地面至2km高度內(nèi)的整層大氣進(jìn)行過(guò)程分析并計(jì)算各過(guò)程對(duì)PM2.5濃度的貢獻(xiàn),對(duì)比短時(shí)大風(fēng)污染時(shí)段(21日12:00~24:00)與本地積累時(shí)段(22日~24日12:00),能夠得出,大風(fēng)污染時(shí)段邊界層內(nèi)主要源過(guò)程依次為源排放(35.0%)、水平平流(27.1%)、氣溶膠化學(xué)過(guò)程(20.9%)、垂直平流(14.1%);本地積累時(shí)段邊界層內(nèi)主要源過(guò)程依次為源過(guò)程(50.1%)、氣溶膠化學(xué)過(guò)程(27.1%)、垂直平流(17.4%),水平平流(0.4%)可忽略不計(jì).其中水平平流、源排放在兩個(gè)時(shí)段中所占比例變化明顯.短時(shí)大風(fēng)污染時(shí)段,水平平流與源排放的正貢獻(xiàn)率相當(dāng);而在積累時(shí)段,兩者相差懸殊.兩個(gè)時(shí)段內(nèi),垂直平流的正貢獻(xiàn)率相當(dāng),即邊界層內(nèi)存在自上而下的輸送.

3 結(jié)論

3.1 模式能較好再現(xiàn)PM2.5的分布規(guī)律及演變特征,也能合理反映氣象場(chǎng)的變化,相關(guān)系數(shù)普遍大于0.6,能較好反映觀測(cè)點(diǎn)地理位置與PM2.5濃度達(dá)到峰值的時(shí)間先后關(guān)系.但對(duì)短時(shí)大風(fēng)輸入污染峰值的模擬偏低,對(duì)靜穩(wěn)本地積累污染的模擬效果好于短時(shí)大風(fēng)輸入污染.

3.2 21日午后,四個(gè)觀測(cè)點(diǎn)風(fēng)速迅速增大,主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)槠憋L(fēng),污染物濃度大幅度增加,達(dá)160μg/m3.濃度峰值出現(xiàn)的時(shí)間有明顯的由北向南先后順序.22日風(fēng)速減小,到24日,靜穩(wěn)條件維持,污染物積累,長(zhǎng)三角地區(qū)PM2.5濃度達(dá)到180μg/m3,觀測(cè)值達(dá)到200μg/m3.從天氣形勢(shì)分析,21日午后,長(zhǎng)三角處于高壓控制區(qū),存在由北向南的弱冷鋒,長(zhǎng)三角處于弱冷鋒前緣,地面風(fēng)速較大,且高空有下沉氣流,長(zhǎng)三角以北地區(qū)通量散度為正,充當(dāng)源區(qū),帶給長(zhǎng)三角短時(shí)北方輸入性污染,短時(shí)間內(nèi)污染加重由氣象條件決定.22~24日,垂直方向無(wú)明顯擴(kuò)散,通量散度分布均勻,無(wú)明顯源匯區(qū),且地面小風(fēng),存在逆溫,靜穩(wěn)的條件不利于擴(kuò)散,污染區(qū)域相對(duì)較廣.

3.3 由各過(guò)程貢獻(xiàn)率分析可得,在大風(fēng)污染時(shí)段,水平輸送為高空帶來(lái)輸入性污染,而后垂直輸送又將高空的污染帶至地面,邊界層內(nèi)有明顯的垂直傳輸;而在積累時(shí)段,水平輸送與垂直輸送作用不明顯.另外,對(duì)貢獻(xiàn)率的計(jì)算發(fā)現(xiàn),在短時(shí)大風(fēng)污染時(shí)段, 源排放(35.0%)與水平輸送(27.1%)對(duì)于污染均有正貢獻(xiàn),而在積累時(shí)段,主要正貢獻(xiàn)是源排放(50.1%),水平輸送的貢獻(xiàn)(0.4%)可忽略不計(jì).

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致謝：本次冬季外場(chǎng)觀測(cè)由南京信息工程大學(xué)大氣環(huán)境中心、安俊琳課題組、王成剛課題組等協(xié)助完成,在此表示感謝.

Modeling study on the comparison of the impacts of two kinds of pollution source in a haze episode occurred over the Yangtze River Delta during late January, 2015.

HE Yao1, ZHU Bin1*, LI Feng2, KANG Han-qing1, GAO Jin-hui1

(1.Key Laboratory of Meteorological Disaster, Ministry of Education, Joint International Research Laboratory of Climate and Environment Change, Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters, Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China；2.Zhuji Meteorological Administration, Zhuji 311800, China).

A haze episode, which occurred over Yangtze River Delta (YRD) from 21 January to 24 January, 2013, was investigated using the WRF-CMAQ model system. The temporal and spatial distribution characteristics and regional transport process of fine particulate matter (PM2.5) were discussed. In addition, the contribution of local accumulation and long-range transport to this haze episode were also analyzed. Results showed that the WRF-CMAQ model could reproduce the temporal and spatial distributions and evolution features of PM2.5. On 21 st, the YRD was in northerly winds prevailed at the ground level, which led to short-term northern input-base pollution. Horizontal flux at the ground level during short-term pollution was larger than that during local accumulation pollution. There was a vertical transport in boundary layer. During 22 nd to 24 st, small wind at surface and temperature inversion led to the local accumulation of pollution. The major source processes in sequence during short-term pollution are local source emission (35.04%), horizontal advection (27.07%), aerosol chemical process (20.91%) and vertical advection (14.07%). Those during local accumulation pollution are local source emission (50.93%), aerosol chemical process (27.05%), vertical advection (17.47%) and horizontal advection (0.34%). The contribution rates of horizontal advection, source emission and aerosol chemical process changed obviously.

the external source pollution；flux；process analysis；contribution

X513

A

1000-6923(2017)04-1213-10

2016-09-12

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(91544229);國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(2016YFA0602003)

賀 瑤(1992-),女,陜西寶雞人,南京信息工程大學(xué)碩士研究生,主要從事大氣化學(xué)、大氣環(huán)境研究.

* 責(zé)任作者, 教授, binzhu@nuist.edu.cn

, 2017,37(4)：1213~1222