樓狄明,耿小雨,譚丕強(qiáng),胡志遠(yuǎn),孫瑜澤 (同濟(jì)大學(xué)汽車學(xué)院,上海 201804)

公交車燃用不同比例生物柴油的顆粒物組分特性研究

樓狄明,耿小雨*,譚丕強(qiáng),胡志遠(yuǎn),孫瑜澤 (同濟(jì)大學(xué)汽車學(xué)院,上海 201804)

以一輛國III柴油公交車為試驗(yàn)樣車,在重型底盤測功機(jī)上運(yùn)行中國典型城市公交車循環(huán)(CCBC),分析了該車分別燃用不同體積分?jǐn)?shù)的生物柴油混合燃料的顆粒物組分排放特性.結(jié)果表明: 顆粒物測得的可溶性有機(jī)組分(SOF)主要是脂肪酸和直鏈烷烴,藿烷和PAHs占比低于7%.生物柴油對各組分影響較大,隨著生物柴油摻混比例增加,顆粒物EC減小而OC/EC增加,SOF總量也增加.其中脂肪酸的C18:2和C18:1明顯增加,C12:0和C14下降,直鏈烷烴總量和藿烷各組分均下降;PAHs的質(zhì)量集中在三,四環(huán)的中小分子量,毒性集中在四環(huán)及以上的中高分子量.使用生物柴油后,PAHs總量下降,其中Pyr,FL和PA下降較明顯,而總PAHs毒性無明顯變化.

生物柴油；顆粒物組分；中國典型城市公交車循環(huán)；可溶性有機(jī)物；PAHs毒性

源解析表明北京市大氣中的有機(jī)碳(OC)和元素碳(EC)主要來自機(jī)動車顆粒物[1],而占機(jī)動車總量 14.1%的柴油車排放了超過 90%的顆粒物[2].Liu等[3]研究發(fā)現(xiàn)柴油車顆粒物中 OC+EC在不同負(fù)荷下所占比重為 83%～93%,其余為非碳質(zhì)組分.OC由未燃燃油,潤滑油以及含氧有機(jī)物組成,包括具有致癌作用的多環(huán)芳烴(PAHs); EC為碳煙顆粒,具有很強(qiáng)的吸附能力,易成為有毒物質(zhì)的富集中心和化學(xué)反應(yīng)床[4].可見公交車排放的顆粒物對環(huán)境和人體危害極大,研究其組分具有重要的現(xiàn)實(shí)意義.

生物柴油由動植物油脂等原料制備而成,具有十六烷值高,潤滑性好等優(yōu)點(diǎn),可按任意比例與柴油混合使用.一般將生物柴油與柴油體積比為 x%的混合燃料稱為 Bx生物柴油,B5, B10-B20和B100在美國,歐盟各國以及巴西等地得到廣泛應(yīng)用[5].眾多研究表明[6-10,13],隨著生物柴油摻混比例增加,柴油機(jī)動力性和經(jīng)濟(jì)性略有下降,而PM,HC和CO排放明顯降低,PAHs排放和毒性也降低.可見生物柴油是一種清潔,可持續(xù)的替代燃料.

目前對生物柴油顆粒物組分的研究較少且大部分基于發(fā)動機(jī)臺架試驗(yàn),而臺架的穩(wěn)態(tài)和瞬態(tài)循環(huán)工況與實(shí)際道路行駛時(shí)的發(fā)動機(jī)工況差別很大,污染物的濃度和組分會有很大變化[11-13],臺架試驗(yàn)的結(jié)果不能很好的代表實(shí)際顆粒物排放特性.因此,本文以一輛國 III柴油公交車為試驗(yàn)樣車,在重型底盤測功機(jī)上基于中國典型城市公交車循環(huán)(China City Bus Cycle, CCBC)對分別燃用B0,B5和B10生物柴油混合燃料顆粒物的有機(jī)碳,元素碳和可溶性有機(jī)物等組分特性展開研究.

1 試驗(yàn)方案

1.1 試驗(yàn)樣車與燃料

試驗(yàn)樣車為一輛在用柴油公交車,主要技術(shù)參數(shù)如表1所示.

表1 試驗(yàn)樣車主要技術(shù)參數(shù)Table 1 Technical specification of the test bus

試驗(yàn)所用燃料分別為B0國V純柴油,B5和B10生物柴油,主要理化特性如表2所示.

表2 B0純柴油,B5和B10生物柴油主要理化特性Table 2 Physical and chemical properties ofB0diesel,B5and B10biodiesel

1.2 試驗(yàn)設(shè)備與工況

試驗(yàn)設(shè)備包括重型底盤測功機(jī),四通道顆粒物采樣器等設(shè)備.公交車可以在底盤測功機(jī)上模擬出指定的行駛工況而不受實(shí)際道路交通情況的限制,試驗(yàn)裝置如圖1所示.

圖1 轉(zhuǎn)轂試驗(yàn)示意Fig.1 Chassis dynamometer test arrangement diagram

試驗(yàn)工況采用GB/T19754-2005推薦的中國典型城市公交車循環(huán)(CCBC),該循環(huán)基于北上廣三市的公交運(yùn)行數(shù)據(jù)制定,含怠速,加減速,高中低速等實(shí)際道路工況,運(yùn)行時(shí)間 1314s,行駛里程 5.89km,平均車速 16.16km/h,循環(huán)工況如圖 2所示.為減小試驗(yàn)誤差,共進(jìn)行5次CCBC循環(huán).

圖2 中國典型城市公交車循環(huán)工況Fig.2 China city bus cycle (CCBC) diagram

1.3 顆粒物組分分析方法

公交車尾氣經(jīng)過采樣和稀釋后進(jìn)入四通道顆粒物采集器,在顆粒采集器里安裝直徑為47mm的石英膜用以收集尾氣中的顆粒物,采用DRI-2001A型有機(jī)碳/元素碳(OC/EC)分析儀按照improve-A程序,先在純氦氣環(huán)境下階段升溫至 140℃,280℃,480℃和 580℃,對應(yīng)測出OC1,OC2,OC3和OC4組分,再通入2%氧氣階段升溫至 580℃,740℃和 840℃,對應(yīng) EC1,EC2和EC3,未發(fā)現(xiàn)熱解碳信號.儀器檢測范圍為 0.2～750μg/cm2,最低檢測限度為 0.2μg/cm2(EC)和0.82μg/cm2(OC);采用Agilent 7890/5975C氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀分析由超聲洗脫法分離采集顆粒中的 SOF組分,包括脂肪酸,正構(gòu)烷烴,藿烷以及PAHs.儀器質(zhì)量掃描范圍為 1～1050u,掃描速率12500u/s,且靈敏度和穩(wěn)定性很高.

2 試驗(yàn)結(jié)果及分析

2.1 OC,EC分析

圖3 燃用不同比例生物柴油的碳質(zhì)組分Fig.3 Carbonaceous components fueled with different proportions of biodiesel

圖 3為燃用不同比例生物柴油時(shí)的顆粒物OC,EC排放特性,可見CCBC循環(huán)下的顆粒組分中的OC主要由OC1,OC2和OC3組成,EC主要是 EC2.OC1～OC4的沸點(diǎn)依次升高,相應(yīng)有機(jī)組分的分子量越來越大,各組分占比可間接表明顆粒物揮發(fā)性.EC2一般形成于較高的燃燒溫度,如果EC1較多可能因?yàn)楦變?nèi)燃燒不充分造成溫度較低,燃料裂解[14].由圖3可知隨著生物柴油比例增加,EC減小,OC較穩(wěn)定,OC/EC增加,比值從B0柴油的 65.19%增加到 76.72%(B5)和 81.98% (B10),本課題組[5]和Sharp等[13]的研究也發(fā)現(xiàn)生物柴油能有效降低 EC排放,這主要是因?yàn)樯锊裼秃休^多氧元素且十六烷值高,有利于打斷碳鏈生長,促進(jìn)碳煙氧化,從而抑制EC生長.

2.2 SOF組分分析

顆粒物 OC對環(huán)境和人體的危害主要來源于化學(xué)成分復(fù)雜的 SOF,測得的有機(jī)物主要是脂肪酸,直鏈烷烴,藿烷類和 PAHs,燃用不同比例生物柴油的顆粒物SOF組分特性如圖4所示.

圖4 燃用不同比例生物柴油的SOF組分Fig.4 SOF components fueled different proportions of biodiesel

由圖 4可見隨著生物柴油比例的增加,SOF總量逐漸增加,脂肪酸和直鏈烷烴占比很大,不同比例生物柴油顆粒物的脂肪酸分別為SOF組分的58.81%(B0),63.03%(B5)和71.93%(B10),直鏈烷烴分別為SOF組分的34.17%(B0),32.00%(B5)和24.63%(B10).藿烷類和PAHs較少.

2.3 脂肪酸組分分析

由圖 5可見,顆粒物脂肪酸組分中最多的均為C16:0,比重分別為53.28%(B0),49.78% (B5)和41.17%(B10).燃用B0柴油的C18和C14脂肪酸也較多,其他脂肪酸很少,這一分布規(guī)律與黃成[17]實(shí)際道路測得的結(jié)果基本一致.顆粒物燃用生物柴油的 C18:2(亞油酸)和 C18:1(油酸)均明顯增加,C16:0和C18略有增加而C12:0和C14下降.

純柴油的脂肪酸總量為 3310.47ng/膜,隨著生物柴油比例增加,脂肪酸總量分別增加到3647.21ng/膜(B5)和 5336.67ng/膜(B10).直鏈烷烴不完全氧化容易生成脂肪酸,推測這是排氣顆粒中脂肪酸的主要來源,生物柴油的主要成分為脂肪酸甲酯,經(jīng)檢測B0,B5以及B10生物柴油的脂類含量分別為 1.73%,6.64%和11.65%,可以認(rèn)為未燃生物柴油是尾氣顆粒中脂肪酸的另一個(gè)重要來源.

圖5 燃用不同比例生物柴油的脂肪酸組分Fig.5 Fatty acid components fueled with different proportions of biodiesel

2.4 烷烴組分分析

直鏈烷烴具有生物毒性,對人體呼吸系統(tǒng),神經(jīng)系統(tǒng)等有害.本次試驗(yàn)測了碳原子數(shù)在 C16～C36間的直鏈烷烴,測出 C16～C31,未發(fā)現(xiàn) C32～C36的直鏈烷烴.圖6給出燃用不同比例生物柴油的顆粒物直鏈烷烴組分特性.

圖6 燃用不同比例生物柴油的直鏈烷烴組分Fig.6 N-alkanes components fueled with different proportions of biodiesel

由圖 6可知,燃用不同比例生物柴油的顆粒物烷烴各組分濃度隨著碳原子數(shù)量的增加呈正態(tài)分布形狀,碳原子數(shù)在C19～C24之間的直鏈烷烴較多,濃度最高的為C21H44和C22H46.經(jīng)計(jì)算燃用不同比例生物柴油的顆粒物直鏈烷烴總量分別為 1923.25ng/膜(B0),1851.70ng/膜(B5)和1827.59ng/膜(B10),隨著生物柴油摻雜比例的增加,直鏈烷烴總量有所下降,這主要是由于直鏈烷烴主要來源于未燃燃油,而生物柴油烷烴含量較少.經(jīng)檢測B0,B5和B10生物柴油所含烷烴比例分別為87.37%,78.78%和75.92%.

藿烷類(五環(huán)三萜烷)存在于原油和煤中,有研究從潤滑油中檢測出藿烷,認(rèn)為機(jī)動車排放的藿烷可能來自于潤滑油的揮發(fā)和燃燒.圖 7所示為燃用不同比例生物柴油的顆粒物藿烷類組分特性.

圖7 燃用不同比例生物柴油的顆粒物藿烷類組分Fig.7 Hopanes components fueled with different proportions of biodiesel

由圖 7可知,藿烷類各組分和藿烷總量均隨著生物柴油比例的增加而降低,這可以說明顆粒物中的藿烷排放不僅來源于潤滑油,與燃油也有很大關(guān)系.分析發(fā)現(xiàn)B5和B10生物柴油的藿烷排放相對原機(jī)分別降低 28.1%和 41.4%,遠(yuǎn)高于生物柴油變化的比例.一方面,藿烷一部分來源于未燃燃油,而生物柴油中不含藿烷,故降低了藿烷排放,另一方面,生物柴油含氧可能促進(jìn)了藿烷充分燃燒.

進(jìn)一步分析發(fā)現(xiàn)不同比例生物柴油的藿烷雖然排放濃度差別較大,但是藿烷各組分始終遵循相同的規(guī)律:質(zhì)量分?jǐn)?shù)最高的均為 C29H和C30H,Ts比Tm略高,C31H和C32H各自的S構(gòu)型(生物構(gòu)型)比R構(gòu)型(地質(zhì)構(gòu)型)略高.方冬青等[15]曾研究過7類車輛的藿烷排放,不論是大小型汽油車和柴油車,歸一化處理后藿烷各組分的排放均符合與本文相同的規(guī)律,有明顯的指紋特性.可見藿烷類的性質(zhì)非常穩(wěn)定,可作為機(jī)動車排放的理想示蹤化合物.

2.5 PAHs組分及毒性分析

PAHs有很強(qiáng)的致癌,致畸,致突變性,機(jī)動車排放是重要的來源[16].根據(jù)環(huán)數(shù)可將 PAHs分為2～3環(huán)的小分子量,4環(huán)的中等分子量和5環(huán)及以上的高分子量,環(huán)數(shù)相近的 PAHs一般具有相近的理化特性.其中五環(huán)的苯并(a)芘(BaP)是公認(rèn)的強(qiáng)致癌物,為定量判斷 PAHs各組分的毒性和對人體的危害,有學(xué)者提出以苯并(a)芘為參照標(biāo)準(zhǔn)的各 PAHs毒性當(dāng)量因子 TEF(Toxic Equivalency Factor),并引入等效毒性(BEQ)的概念[18-19],將各PAHs組分的BEQ累加可得到總的等效毒性:

式中:ρi和TEFi分別為組分i的濃度和毒性當(dāng)量因子,BEQi為組分i的等效毒性.

試驗(yàn)測得16種EPA優(yōu)控PAHs中的13種,表3給出了這13種PAHs的環(huán)數(shù)和毒性當(dāng)量因子,圖8給出燃用不同比例生物柴油的PAHs組分排放特性.

表3 所測13種優(yōu)控PAHs環(huán)數(shù)及TEFTable 3 Ring number and TEF of tested 13 PAHs

由圖 8可知,不同比例生物柴油的顆粒物PAHs組分中最多的均為四環(huán)的Pyr,質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為50.83%(B0),51.74%(B5)和46.75%(B10),四環(huán)的 FL和三環(huán)的 PA也較多,這三種物質(zhì)占總PAHs比重分別為 85.67%(B0),82.15%(B5)和82.19%(B10).柴油機(jī)顆粒物PAHs質(zhì)量以四環(huán)和三環(huán)的中,小分子量PAHs為主,與Jiang T等[20,23]結(jié)果一致.經(jīng)計(jì)算不同比例生物柴油顆粒物PAHs總量分別為 135.03ng/膜(B0),101.08ng/膜(B5)和102.07ng/膜,使用B5和B10生物柴油的顆粒物總PAHs均下降,其中Pyr,FL和PA下降較明顯.這是因?yàn)椴裼蜋C(jī) PAHs排放主要來源于燃油中含有的芳香烴和烴類在高溫缺氧條件下的脫氫產(chǎn)物,而生物柴油本身不含芳烴[21-22].另外,生物柴油自含氧可以阻礙或消除 C2H2和 C3H3這些 PAHs前驅(qū)物的生成,因而能降低生物柴油PAHs排放[23].

圖8 燃用不同比例生物柴油的PAHs組分Fig.8 PAHs’components fueled with different proportions of biodiesel

圖 9為燃用不同比例生物柴油的顆粒物PAHs各組分BEQ,可見PAHs組分中等效毒性最強(qiáng)的均為五環(huán)的 BaP,所占比重為 39.67%(B0), 44.61%(B5)和 41.19%(B10),五環(huán)的 B(b+k)F 四環(huán)的 BaA以及六環(huán)的 IcdP也是主要毒性物質(zhì).雖然這四種PAHs總質(zhì)量比重僅有約6.5%,但總毒性占 PAHs的比重分別為 83.49%(B0), 87.54%(B5)和 86.59%(B10),這主要是由于它們的TEF較大.不同于柴油機(jī)顆粒物PAHs的質(zhì)量分布特性,顆粒物毒性以四環(huán)及以上的中,高分子量PAHs為主,對各組分BEQ累加得到不同比例生物柴油的 PAHs總 BEQ分別為 1.361(B0), 1.405(B5)和1.303(B10),可見毒性無明顯變化.

圖9 燃用不同比例生物柴油的PAHs當(dāng)量毒性Fig.9 PAHs’ equivalent toxicity fueled with different proportions of biodiesel

3 結(jié)論

3.1 顆粒物組分的 OC主要是 OC1,OC2和OC3,EC主要是EC2.隨著生物柴油比例增加,EC減小,OC/EC增加.

3.2 顆粒物SOF組分主要為脂肪酸和直鏈烷烴,藿烷類和 PAHs較少.隨著生物柴油比例增加,SOF總量增加.

3.3 顆粒物脂肪酸組分中最多的是C16:0, C18也較多.隨著生物柴油比例增加,C18:2和 C18:1明顯增加,C16:0略有增加,而C12:0和C14下降.

3.4 顆粒物直鏈烷烴各組分的濃度隨著碳原子數(shù)量增加呈正態(tài)分布形狀,C19～C24之間的直鏈烷烴較多,最多的是C21H44和C22H46.藿烷類組分有明顯的指紋特征,是機(jī)動車排放理想的示蹤化合物.隨著生物柴油比例的增加,直鏈烷烴總量和藿烷類各組分均下降.

3.5 顆粒物PAHs質(zhì)量排放以四環(huán)和三環(huán)的中,小分子量為主,四環(huán)的Pyr最多,四環(huán)的FL和三環(huán)的PA也較多.使用生物柴油的顆粒物PAHs總量下降,其中Pyr,FL和PA下降較明顯.PAHs等效毒性以四環(huán)及以上的中,高分子量PAHs為主,使用不同比例生物柴油的總BEQ毒性無明顯變化.

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《中國環(huán)境科學(xué)》2011～2014年發(fā)表的論文中20篇入選“領(lǐng)跑者5000”提名論文

《中國環(huán)境科學(xué)》2011～2014年發(fā)表的論文中有20篇入選“精品期刊頂尖論文平臺——領(lǐng)跑者5000”提名論文.“領(lǐng)跑者5000(F5000)”平臺由中國科學(xué)技術(shù)信息研究所于2013年建設(shè),旨在集中展示中國精品科技期刊上發(fā)表的最高端的學(xué)術(shù)研究成果,將與國際和國內(nèi)重要檢索系統(tǒng)鏈接,擴(kuò)大論文影響.該平臺將與湯森路透公司合作,擬利用WOK國際檢索系統(tǒng)平臺,與SCI數(shù)據(jù)庫在同一平臺內(nèi)實(shí)現(xiàn)文獻(xiàn)鏈接和國際引文檢索,在更大范圍內(nèi)向世界科技同行展示和推廣中國最重要的科研成果.提名論文均為 2011～2014年在學(xué)科領(lǐng)域內(nèi)被引率排名居前的論文.本次環(huán)境學(xué)科共有65篇文章入選“領(lǐng)跑者5000”提名論文.

Particulates composition characteristics from a bus fueled with different proportions of biodiesel.

LOU Di-ming, GENG Xiao-yu*, TAN Pi-qiang, HU Zhi-yuan, Zhang Yun-hua, SUN Yu-ze (School of Automotive Studies, Tongji University, Shanghai 201804, China). China Environmental Science, 2017,37(9)：3285～3291

Based on a diesel bus certified to China IIIemission standards, thecomposition of particulates emission with different proportions of biodiesel was investigated during China city bus cycle (CCBC) on a heavy chassis dynamometer. The results show that soluble organic fraction (SOF) was mainly consists of fatty acid and N-alkanes, while Hopanes and PAHs account for less than 7%. Biodiesel has a significant impact on the compositions, with the proportion of biodiesel going up, EC decreased while OC/EC and SOF increased, C18:2 and C18:1 of fatty acids increased apparently while C12:0 and C14 decreased, N-alkanes and Hopanes components also decreased. The mass of PAHs is concentrated in medium and small molecular with 3 or 4 Benzene rings, while the toxicity of PAHs concentrated in medium and high molecular with more than 4 Benzene rings. When using biodiesel, the mass of PAHs decreased apparently, especially Pyr, FL and PA, while the toxicity changedlittle.

biodiesel；particles component；CCBC；SOF；PAHs toxicity

X51

A

1000-6923(2017)09-3285-07

2017-02-23

上?？莆n題(16DZ1203000)

* 責(zé)任作者, 碩士研究生, gengxiaoyu233@163.com

樓狄明(1963-),男,浙江東陽人,博士,教授,主要研究方向?yàn)槠嚢l(fā)動機(jī)替代燃料技術(shù)和發(fā)動機(jī)排放控制后處理技術(shù).發(fā)表論文200余篇.