張雪峰,楊正大,李 響,常倩云,王 毅,蘇秋鳳,邱坤贊,鄭成航,高 翔(浙江大學,能源清潔利用國家重點實驗室,浙江 杭州 310027)

SO3對高濕靜電場中電暈放電的影響機制研究

張雪峰,楊正大,李 響,常倩云,王 毅,蘇秋鳳,邱坤贊,鄭成航,高 翔*(浙江大學,能源清潔利用國家重點實驗室,浙江 杭州 310027)

靜電除塵器中的電暈放電特性是影響顆粒荷電及捕集的重要影響因素,本文基于試驗及數(shù)值分析方法,研究了高濕煙氣中硫酸氣溶膠在不同濃度下的顆粒粒徑分布特性及其對電暈放電的影響機制.結果表明,硫酸氣溶膠顆粒數(shù)目濃度和粒徑隨 SO3濃度和煙氣濕度的升高而增大,當SO3濃度由17.5mg/m3增大至179.6mg/m3時,顆粒數(shù)目濃度由2.34×107cm-3增大至4.49×107cm-3,中值粒徑由0.08μm增大至0.15μm.當SO3濃度為179.6mg/m3時,電流相比空載時降低78%,煙氣濕度的提高將進一步導致電暈電流的降低.顆粒粒徑小及數(shù)目濃度高是導致電暈電流下降的重要原因:粒徑為 0.1μm 附近的顆粒數(shù)目濃度高,易形成高密度的空間電荷,降低極線附近的電場強度及離子濃度,最終導致電暈電流降低.采用增大顆粒粒徑,減小顆粒數(shù)目濃度方法有利于減小電暈封閉的影響.

濕式靜電除塵器；電暈放電；SO3；粒徑分布；電場強度

中國以燃煤為主的能源生產(chǎn)和消費結構造成巨大的環(huán)境壓力,控制燃煤電廠排放的大氣污染物成為治理霧霾天氣的主要舉措,2011年國家針對火電廠制定了嚴格的煙氣排放標準《火電廠大氣污染物排放標準( GB13223 2011)》[1],而針對中東部地區(qū)火電廠密度大,污染物排放濃度高的問題,提出燃煤電廠需達到超低排放的要求[2-4],進一步降低 PM,SOx等污染物的排放.濕式靜電除塵器(WESP)能夠實現(xiàn)細顆粒物和SO3等多種燃煤煙氣污染物的深度脫除,是實現(xiàn)燃煤電廠超低排放的重要技術,在我國超低排放燃煤電廠中已得到大量應用.電壓和電流是影響濕式靜電除塵器性能的重要參數(shù),研究表明[5],運行電壓及電流提高,除塵器的脫除效率提高.然而,煙氣的溫度、濕度、流速及氣氛等都將嚴重影響濕式靜電除塵器的電暈放電特性,尤其是一些使用高硫煤的電廠,其燃燒產(chǎn)物中SO2濃度高,經(jīng)SCR后SO2將部分氧化為 SO3,影響濕式靜電除塵器的性能.如國內某660MW機組燃用含硫3%～4%的高硫煤,運行濕式靜電除塵器后第一電場電流與空載時相比,電流由1230mA降至11mA,造成濕式靜電除塵器無法正常投運.

國內外針對高壓靜電場中電暈放電特性已進行諸多研究[7].如針對電除塵器極配形式對電暈電流的影響規(guī)律,Kaci等[8]研究了楔形板-平板系統(tǒng)的電暈放電特性,實驗結果表明楔形板間距遠大于極間距時可獲得最大且穩(wěn)定的電暈電流. Wang等[9]和 Jedrusik[10]研究了極線形式對電除塵器電流密度的影響,發(fā)現(xiàn)極線針刺布置的對稱性越好,電流密度越均勻,除塵器脫除效率越高.針對不同電負性氣體對電暈放電的影響,吳鍇等[11]研究了不同氮氣和電負性氣體氧氣的比例對局部放電的影響,結果表明平均放電量隨著氧氣的體積分數(shù)的增加而減小.Yan等[12]研究了氣體電負性對電暈放電的影響,發(fā)現(xiàn)氣體電負性越高,電子越容易被氣體分子吸附而降低其遷移速率,進而導致電暈電流越低.針對干式除塵器中出現(xiàn)的電暈封閉現(xiàn)象,Riebel等[13]研究了甘油氣氛下干式除塵器的電暈放電特性,發(fā)現(xiàn)在系統(tǒng)中通入甘油蒸汽后起暈電壓升高,電暈電流出現(xiàn)顯著降低.此外,也有相關學者對影響高壓靜電場的不同因素進行了模擬研究,如Elmoursi等[14]模擬研究了線管式電除塵器的電暈放電特性,研究結果表明,電流的抑制效果隨空間電荷的增大而增強. Abdel-Salam 等[15]研究了煙氣濕度對電除塵器電暈放電的影響,其結果表明電暈電流將隨著濕度的增加而減小.盡管國內外對高壓靜電場電氣特性已有一定的研究基礎,但是積累較多的是針對低顆?？臻g電荷下的電氣特性以及一些表觀現(xiàn)象的實驗研究,高顆?？臻g電荷、電暈封閉下的理論研究還不夠完善.因而,有必要深入研究

顆粒特性特別是超細氣溶膠顆粒對靜電除塵器的放電特性的影響機制研究.

本文基于濕式靜電除塵器中試試驗平臺,研究了SO3濃度,煙氣增濕對SO3顆粒粒徑,數(shù)目濃度以及電暈放電特性的影響.同時結合數(shù)值分析方法,研究得到不同濃度,不同粒徑對除塵器空間電場分布等參數(shù)的影響,分析得到 SO3造成電除塵器電流顯著降低的機制.

1 實驗系統(tǒng)及研究方法

1.1 實驗系統(tǒng)

圖1 實驗系統(tǒng)示意Fig.1 Experimental setup

濕式靜電脫除 SO3的實驗系統(tǒng)如圖 1,主要包括煙氣發(fā)生系統(tǒng)、濕式靜電除塵器本體以及分析測試系統(tǒng)等.模擬煙氣通過電加熱達到設定溫度,通過開關增濕塔改變煙氣濕度,分別采用振動給料機和 SO3發(fā)生器實現(xiàn)粉塵和 SO3的穩(wěn)定給入;濕式靜電除塵器為蜂窩管式,陰極線為四針魚骨線,主要結構參數(shù)見表1.

實驗中所發(fā)生的模擬煙氣的主要成分為空氣和水蒸氣,粉塵顆粒和SO3可在增濕塔后根據(jù)實驗工況給入.模擬煙氣經(jīng)電加熱器后可保證煙氣溫度達到 50℃,與實際工程應用中濕式電除塵器處理煙氣溫度相匹配.模擬煙氣的相對濕度通過開關增濕塔進行控制,其中開啟增濕塔時,相對濕度的測量值為100%,關閉增濕塔時,相對濕度顯示在 73%～77%之間浮動,因此取其平均值 75%作為該工況條件下的相對濕度值.在本文中,所有工況均在只給入一種顆粒物,設定煙氣溫度為50℃.

表1 濕式靜電除塵器結構參數(shù)Table 1 Structure parameters of the wet electrostaticprecipitator

實驗所用 SO3發(fā)生器是基于催化氧化原理,將 SO2與空氣混合后通入加熱爐中預熱,隨后進入高溫催化劑中進行催化氧化反應.其中,SO3的發(fā)生濃度可通過調節(jié) SO2氣體的流量進行控制,SO2的氧化率則通過MGA5移動式紅外煙氣分析儀(德國MRU)對SO3發(fā)生器后的SO2濃度進行測量而得到,當 SO3發(fā)生器溫度在 400℃以上時,所測SO2濃度為0mg/m3,即SO2經(jīng)SO3發(fā)生器后可被完全氧化,因此實驗中 SO3發(fā)生器的催化劑溫度設定為 420℃.該方法相比硫酸蒸發(fā)法能更穩(wěn)定的為小試及中試系統(tǒng)提供 SO3,保證實驗工況的穩(wěn)定性.

實驗所用電源為直流高頻電源(72kV, 20Hz),可實現(xiàn)電壓、電流的在線控制和數(shù)據(jù)記錄.分別采用SO3自動分析儀(RJ-SO3-M,浙江大學/深圳睿境)和靜電低壓撞擊器(Dekati@ELPI+)分別對SO3濃度、硫酸氣溶膠粒徑和數(shù)目濃度進行測量.其中,SO3自動分析儀采用異丙醇(IPA)接觸吸收法對SO3進行采樣,SO2在IPA中溶解度極低,因此可防止SO2對SO3的采樣干擾, SO3轉化為硫酸根離子與IPA一起送入反應模塊與試劑反應,最后將生成液送入檢測模塊,通過分光光度法得到SO3濃度.

1.2 數(shù)值方法

為了進一步對實驗中的現(xiàn)象進行機理分析,獲得難以在實驗中測量的參數(shù),本文借助數(shù)值模擬的方法,建立了考慮顆?？臻g電荷影響的放電模型.為了更好地對微觀參數(shù)進行模擬分析,將實驗系統(tǒng)中采用的針刺-蜂窩管結構簡化為線-管式結構,在放電模型保持一致的條件下僅簡化幾何構型和幾何邊界條件,這種處理方式雖然難以將模擬結果與實驗結果進行嚴格比對,但可在減少計算復雜程度的基礎上保證放電過程的一致性和正確性.本文基于有限差分法,利用MATLAB編程,建立了一維除塵器的空間電場特性的數(shù)值模型,通過加入顆粒荷電后產(chǎn)生的空間電荷的影響,得出不同濃度、不同粒徑顆粒對除塵器內電場特性的影響.

空間電場分布的控制方程由 Poison方程和電流連續(xù)性方程組成,由于簡化系統(tǒng)為軸對稱系統(tǒng),可將方程簡化為柱坐標形式,從而簡化為一維系統(tǒng)進行計算如式(1)和式(2)所示:

式中:U為電勢,V;ρ為空間電荷密度,C/m3;ε0為真空介電常數(shù),其值為8.85×10-12C/(V·m).

空間任意點處的電流面密度可根據(jù)該處場強,離子遷移率及空間電荷密度進行計算:

式中:j為電流面密度,A/m2;i為電流線密度A/m;r為該點所處半徑,m;b為遷移率,m2/(V·s);E為電場強度,V/m,可由下式進行計算:

一般地,電暈起始場強可根據(jù)Peek定律進行計算,其中同心圓柱電極的起暈場強經(jīng)驗公式如式(7)所示[16]:

式中:ES為起暈電壓,V/m;E0為標準狀態(tài)下空氣中放電間隙為 1cm時的均勻場中的火花放電場強,其值為 3.1×106V/m;m為導體表面狀態(tài)參數(shù),其取值范圍為0.6～1;r0為導線的半徑,m;δ為空氣的相對密度,可由下式進行計算:

式中:TS和 T分別為標況下的溫度和實際溫度,K;PS和P分別為氣體標況下的壓力和實際壓力,Pa.當T=298K,P=101325Pa時,δ=1.

此外,考慮到除塵器中的空間電荷由空氣中的離子和荷電顆粒組成,因此空間電荷密度也由兩部分組成:

式中:ρi和 ρp分別為離子電荷密度和帶電顆粒形成的空間電荷密度,C/m3.

其中離子電荷密度ρi可根據(jù)式(7)進行計算:

由于系統(tǒng)放電最終將達到穩(wěn)態(tài),顆粒形成的空間電荷將達到一個動態(tài)平衡.因此ρp可根據(jù)其荷電量進行計算:

式中:cN為顆粒數(shù)目濃度,m-3;q為單一顆粒的荷電量,C.

對于粒徑大于0.5 μm的顆粒,其主要荷電方式為電場荷電[17],其飽和荷電量可由式(10)進行計算:

式中:εr為顆粒的相對介電常數(shù),C/(V·m);d為顆粒粒徑,m.

對于粒徑小于0.1μm的顆粒,其主要荷電方式為擴散荷電,其荷電量可由式(11)進行計算[18]:

式中:k為玻爾茲曼常數(shù),其值為1.38×10-23J/K;T為絕對溫度,K;e為電子電荷,其值為1.6·10-19C;V為離子的均方根速度,m/s;N0為離子密度,1/m3;t為時間,s.

根據(jù)以上各式以及以下邊界條件,代入表2所列參數(shù),采用有限差分法將微分計算轉換為數(shù)值計算,即可計算得出系統(tǒng)空間電場分布的數(shù)值解.

表2 初始參數(shù)設置Table 2 Initial parameters

2 結果與討論

2.1 粉塵與SO3對電暈放電的影響

濕式靜電除塵器脫除不同濃度的粉塵和SO3時對應的電暈電流如表3所示.由表可知,粉塵和 SO3的存在都將對電暈電流造成影響.但在粉塵氣氛下,電流降低僅2.4%～3.5%,且隨著粉塵濃度的升高,電流變化極小,處于電源運行過程中的正常波動范圍內.而在低濃度SO3條件下,電流出現(xiàn)明顯降低,相比空氣氣氛下降低了45%,并且隨著濃度的增加,電流不斷下降,當SO3濃度達到179.6mg/m3時甚至降低至1mA以下.

不同 SO3濃度及濕度條件下的伏安特性曲線如圖2所示.由圖中可知,隨著SO3濃度及煙氣濕度的增加,濕式靜電除塵器的起暈電壓升高,電暈電流下降.其中在最高電壓下,高濕高濃度 SO3導致電流相比空載時降低了 85.1%;對于相同濃度的 SO3,煙氣增濕后濕式靜電除塵器的電流下降了35%～46%.

表3 粉塵和SO3對電暈電流的影響(57kV)Table 3 Current comparison between ash and SO3(57kV)

圖2 不同SO3濃度條件下的V-I特性曲線Fig.2 V-I characteristics under different SO3concentration

2.2 高濕煙氣中硫酸氣溶膠的粒徑分布特性

針對上述電流降低的現(xiàn)象,使用 ELPI+對不同濃度的SO3進行了采樣分析.不同濃度SO3產(chǎn)生的藍色煙羽如圖3所示,隨著SO3的濃度升高,藍色煙羽加劇.如圖4所示為飽和濕度下SO3粒徑分布圖,由圖可知 SO3形成的氣溶膠顆粒主要集中在0.1μm附近的粒徑段,且隨著SO3濃度的增加,中值粒徑增大.當 SO3濃度由 17.5mg/m3增大至179.6mg/m3時,顆粒數(shù)目濃度由2.34×107cm-3增大至 4.49×107cm-3,中值粒徑由 0.08μm 增大至0.15μm,峰值數(shù)目濃度由 9.1×106cm-3增大至1.8×107cm-3.同時,硫酸氣溶膠的顆粒數(shù)目濃度量級高,比粉塵測試中的顆粒數(shù)目濃度高 2～3個數(shù)量級.即相同質量濃度下,硫酸氣溶膠的顆粒數(shù)目濃度將遠高于粉塵的數(shù)目濃度.

圖3 不同SO3濃度的藍色煙羽Fig.3 Blue smoke plume under different SO3concentration

圖4 飽和煙氣下不同濃度SO3粒徑分布Fig.4 Particle size distribution under different SO3concentration in saturated flue gas

如圖 5所示為不同濕度的SO3數(shù)目濃度分布圖.其中濕度的改變由增濕塔的開閉實現(xiàn),當增濕關閉時,濕度即為外界空氣濕度;當增濕塔開啟后,進入濕式靜電除塵器的煙氣濕度將達到100%,同時煙氣中將出現(xiàn)水滴攜帶現(xiàn)象.由圖可知,隨著濕度的增大,顆粒中值粒徑及其峰值濃度均出現(xiàn)增大現(xiàn)象,且隨著SO3濃度的升高,增濕前后的中值粒徑差值有增大趨勢.

圖5 不同濕度下SO3粒徑分布對比Fig.5 Particle size distribution of SO3under different humidity

根據(jù)氣溶膠顆粒在煙氣中形態(tài)變化的相關理論[19-20],隨著SO3濃度的增加將導致顆粒間發(fā)生碰撞的概率增大,硫酸氣溶膠顆粒屬于液滴狀顆粒,碰撞后易結合凝并,形成新的顆粒.隨著發(fā)生凝并的顆粒增加,顆粒粒徑增大,導致顆粒的粒徑分布整體增大,同時也導致顆粒的數(shù)目濃度與質量濃度的變化不成比例.另一方面,煙氣增濕后將促進一些氣態(tài)的SO3成核長大,形成氣溶膠顆粒,導致顆粒濃度升高,進而也使得顆粒間碰撞發(fā)生的概率增大,故中值粒徑及數(shù)目濃度均出現(xiàn)增大現(xiàn)象.

2.3 放電影響機制分析

圖6 不同顆粒濃度和粒徑的電勢分布曲線Fig.6 Electric potential distribution of different particle size and concentration

基于 1.2中計算模型,改變顆粒的濃度及粒徑,所得電勢及電場分布結果如圖6和圖7所示.由圖可知,隨著顆粒濃度的增大及顆粒粒徑的減小,極線附近的電勢均出現(xiàn)上升,其原因是極線附近產(chǎn)生了大量荷電顆粒,使得該區(qū)域的電勢能增加,故電勢升高.然而,電勢的升高將導致場強的下降.如圖7所示,通入相同粒徑,不同濃度的大顆粒進入系統(tǒng)時,最終穩(wěn)定后的電場在濃度小于1g/m3受影響較小,高于該濃度后電場下降的斜率顯著增大,高場強區(qū)域減小.而通入相同濃度,不同粒徑的顆粒進入系統(tǒng)后,隨著粒徑的減小,電場下降趨勢顯著變快,當粒徑為 0.07μm時,高場強區(qū)域大大減小,在電暈區(qū)內場強最大降低了44%,顆粒形成的空間電荷密度計算值為 8.86· 10-5C/m3.場強的減小將嚴重抑制電子雪崩的發(fā)生,進而減弱顆粒的荷電,降低荷電顆粒的遷移速率,最終導致電流的降低.

圖7 不同顆粒濃度和粒徑的電場分布曲線Fig.7 Electric field distribution of different particle size and concentration

結合前文實驗結果可知,當顆粒物濃度過高的氣流通過濕式靜電除塵器時,荷電的顆粒形成負離子將形成空間電荷滯留于電場中.根據(jù)顆粒荷電機理,當顆粒粒徑低于0.1μm后,擴散荷電占主導地位,并且在相同條件下荷電量隨著粒徑的增大而增加.故細顆粒粒徑越接近 0.1μm,其荷電量越大,形成的空間電荷也越大.因此數(shù)目濃度的升高將使顆粒形成的空間電荷密度大大提高.由計算結果知,致密的空間電荷將包圍電暈區(qū),其形成的反向電場將大大削弱電暈區(qū)的場強,使得該區(qū)中的合場強降低,進而減弱極線附近氣體的電離,抑制電子雪崩過程.而當場強下降到低于形成電子雪崩所需的極限值時,顆粒將幾乎無法荷電,導致顆粒向陽極的驅進速率減小,進而導致荷電顆粒有可能還未遷移至極板便隨煙氣流出除塵器.碰撞極板的荷電顆粒減少以及驅進速率的下降,即降低了單位時間內通過系統(tǒng)回路的電荷量,因此使得電暈電流降低.

3 結論

3.1 硫酸氣溶膠顆粒的粒徑量級遠低于粉塵粒徑量級,相同質量濃度條件下,氣溶膠顆粒的數(shù)目濃度將遠高于粉塵的數(shù)目濃度.且由于硫酸氣溶膠粒徑低于0.1μm的顆粒數(shù)目濃度量極高,因此其形成的空間電荷占主導地位.

3.2 由于粒徑導致的顆粒數(shù)目濃度的差異,相同電壓下,通入不同濃度的粉塵獲得的電暈電流幾乎保持6.91mA不變,而通入SO3所獲得的電暈電流最低為 0.96mA,遠遠低于空載電流7.08mA.

3.3 通過對簡化系統(tǒng)的模擬計算,當粒徑為0.07μm時,高場強區(qū)域大大減小,在電暈區(qū)內場強最大降低了44%,顆粒形成的空間電荷密度計算值為8.86×10-5C/m3.極線附近的電場強度降低將減弱氣體的電離,同時減慢荷電粒子向收塵板的遷移,最終導致極間電流的降低.可考慮用增大顆粒粒徑,減小顆粒數(shù)目濃度方法減小電暈封閉的影響.

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Effect of SO3on corona discharge in high humidity electrostatic field.

ZH ANG Xue-feng, YANG Zheng-da, LI Xiang, CHANG Qian-yun, WANG Yi, SU Qiu-feng, QIU Kun-zan, ZHENG Cheng-hang, GAO Xiang*(State Key Laboratory of Clean Energy Utilization, Zhejiang University, Hangzhou 310027, China). China Environmental Science, 2017,37(9)：3268～3275

Corona discharging characteristics is of crucial significance to particle charging and migration procedures in Electrostatic Precipitator (ESP). In this article, the effect of SO3aerosol on discharging characteristics of ESP was investigated based on the results of experimental and numerical simulation method. The results showed that an increase in SO3concentration and relative humidity of flue gas lead to larger number concentration and particle size. Particle number concentration increased from 2.34×107cm-3to 4.49×107cm-3while SO3concentration increased from 17.5mg/m3to 179.6mg/m3, which also resulted in an increase of median diameter from 0.08μm to 0.15μm. The corona current decreased by 78% compared with blank condition when SO3concentration was 179.6mg/m3, and higher flue gas humidity further deteriorated the corona suppression phenomenon. Meanwhile, the particle size and number concentration were important reason for the decrease of corona current. Particle with the size of near 0.1μm had large number concentration, which induced a high space charge density, suppressing the electric field and ion concentration around the electrode and then lowering the corona current.

wet electrostatic precipitator；corona discharge；SO3；particle size distribution；electric field

X701

A

1000-6923(2017)09-3268-08

2017-02-16

環(huán)保公益性行業(yè)科研專項項目(201509012);國家重點研發(fā)計劃項目課題(2016YFC0203701);杭州市重大科技創(chuàng)新項目(20142011A28);山東省自主創(chuàng)新重大關鍵技術項目課題(2014GJJS0501)

* 責任作者, 教授, xgao1@zju.edu.cn

張雪峰(1993-),男,貴州貴陽人,浙江大學碩士研究生,主要從事濕式電除塵器放電特性及顆粒物脫除研究.