張亞寧，艾尚友，劉歡，吳喜軍，朱維晃

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揚(yáng)州古運(yùn)河三灣段沉積物中重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)及形態(tài)變化特征

張亞寧1，艾尚友2，劉歡1，吳喜軍1，朱維晃3*

（1. 榆林學(xué)院輸配水及水污染控制研究中心，陜西 榆林 719000; 2. 榆林高新區(qū)供排水有限責(zé)任公司，陜西 榆林 719000;3. 西北水資源與環(huán)境生態(tài)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，陜西 西安 710055）

揚(yáng)州古運(yùn)河是京杭大運(yùn)河最古老的一段，為了解沉積物中重金屬污染狀況，采用Hakanson潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)揚(yáng)州古運(yùn)河三灣段沉積物中重金屬Cr、Ni、Cu、Zn、Cd和Pb的風(fēng)險(xiǎn)水平，并對(duì)形態(tài)分布特征進(jìn)行了研究。結(jié)果表明：揚(yáng)州古運(yùn)河六種重金屬的含量均高于背景值，其中Cd含量為其背景值的13.15倍。沉積物中重金屬的累積潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)RI高達(dá)456.55，沉積物的總體潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)為強(qiáng)。沉積物中Pb的主要賦存形態(tài)主要以鐵錳氧化態(tài)存在，而Zn和Cd主要以酸可溶態(tài)形式存在，說(shuō)明這三種重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)水平較高。

沉積物；重金屬；形態(tài)分析；潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估；揚(yáng)州古運(yùn)河

沉積物中重金屬是一種具有潛在生態(tài)危害性的污染物，主要是因?yàn)槠洳荒鼙簧锝到猓以谏矬w內(nèi)富集累積[1]。重金屬中Cr6+、Ni、Pb、Cr和Cd被認(rèn)為是有毒物質(zhì)，其中Cd有致畸風(fēng)險(xiǎn)[2,3]，Pb會(huì)引起神經(jīng)功能和中樞神經(jīng)系統(tǒng)的損傷[4,5]。

1997-2008年水質(zhì)監(jiān)測(cè)顯示氨氮、揮發(fā)酚和石油類是京杭大運(yùn)河揚(yáng)州段的主要污染物[6]。2002年京杭大運(yùn)河（無(wú)錫段）沉積物中重金屬Cu、Zn的污染嚴(yán)重，Pb、As的污染為中等[7]；2010年揚(yáng)州古運(yùn)河沉積物中重金屬Cd和Hg的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)性排在首位[8]；鎮(zhèn)江市古運(yùn)河沉積物中重金屬As和Cd的單項(xiàng)潛在生態(tài)危害性為中等[9]。2015年有研究表明[10]，京杭大運(yùn)河邳州段的水質(zhì)為輕微污染。揚(yáng)州古運(yùn)河沉積物中溶解氧和污染物負(fù)荷的研究已有報(bào)道[11]，目前關(guān)于古運(yùn)河三灣段沉積物的重金屬性質(zhì)研究鮮有報(bào)道。本文以揚(yáng)州古運(yùn)河三灣段為研究對(duì)象，研究了沉積物中六種重金屬(Cr、Ni、Cu、Zn、Cd和Pb)的含量、潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估及其不同賦存形態(tài)的變化規(guī)律，這為揚(yáng)州古運(yùn)河相關(guān)水務(wù)、環(huán)保等部門(mén)供一定的參考價(jià)值。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 樣品預(yù)處理

實(shí)驗(yàn)研究對(duì)象選用揚(yáng)州古運(yùn)河三灣段表層沉積物，共采取5個(gè)采樣點(diǎn)（S1、S2、S3、S4和S5），其位置用經(jīng)緯度表示分別為S1（32.35704°N，119.42948°E）、S2（32.35948°N，119.43169°E）、S3（32.35870°N，119.43437°E）、S4（32.35459°N，119.43461°E）和S5（32.35379°N，119.43010°E）(圖1)。采用抓斗式取泥器采集河流底30 cm表層新鮮泥樣，密封保存于聚乙烯自封袋中，3 ℃保存。沉積物樣品經(jīng)冷凍干燥后研磨，篩除底泥中碎砂、石塊、樹(shù)枝等大的雜質(zhì)，經(jīng)過(guò)粉碎過(guò)100目尼龍篩，密封保存。

圖1 揚(yáng)州古運(yùn)河三灣段采樣分布圖

稱取0.1 g沉積物樣品于消解罐中，依次加入3 mL硝酸、1 mL高氯酸和1 mL氫氟酸；然后將樣品置于專用消解罐的聚四氟乙烯內(nèi)襯杯中，放入175 ℃電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱中消解12 h，在萬(wàn)能電爐上蒸干剩余的酸液，繼續(xù)加1 mL濃硝酸直至蒸干，然后用0.02 mol/L硝酸洗滌消解后的鹽類，定容至25 mL，待測(cè)[12,13]。

1.2 重金屬賦存形態(tài)及含量的測(cè)定

采用歐共體標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)-歐共體標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)局（BCR）推薦的三步提取法[13]，將沉積物的重金屬不同賦存形態(tài)分為酸可提取態(tài)（F1）、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)（F2）、有機(jī)物和硫化物結(jié)合態(tài)（F3）及殘?jiān)鼞B(tài)（），殘?jiān)鼞B(tài)（R）含量為重金屬總量（）與（F1+ F2+ F3）形態(tài)含量之和的差值[14,15]。樣品重金屬總量采用ICP-MS(Finnigan MAT公司ELEMENT型扇形磁場(chǎng)雙聚焦高分辨電感耦合等離子體質(zhì)譜)測(cè)定[16]。

1.3 Hakanson潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估法

潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估法[17-19]是一種應(yīng)用沉積學(xué)原理評(píng)價(jià)重金屬潛在生態(tài)危害的方法，其涉及單項(xiàng)污染系數(shù)、重金屬毒性響應(yīng)系數(shù)和潛在生態(tài)危害單項(xiàng)系數(shù)。該評(píng)價(jià)方法不僅反映了單一重金屬元素對(duì)水體的污染程度，還反映了多種重金屬元素對(duì)環(huán)境的綜合影響[20]。同時(shí)，還可以使用特定公式使其潛在生態(tài)危險(xiǎn)性的程度定量化，計(jì)算公式如式（1）所示[13,21-23]：

式中：RI——累積潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)；

Er——單項(xiàng)潛在生態(tài)危害指數(shù)；

Tr——某一種金屬的毒性響應(yīng)系數(shù)(Cd=30，Pb=Ni=Cu=5，Cr=2，Zn=1)[24-26]；

Cf——單項(xiàng)污染指數(shù)；

——元素種類數(shù)。

根據(jù)單項(xiàng)污染系數(shù)、單項(xiàng)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)和累積潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)大小，一般將重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度分為4個(gè)等級(jí)，如表1所示[28,29]：

表1 重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)劃分標(biāo)準(zhǔn)[13,20,23,28,30]

2 結(jié)果與討論

2.1 沉積物中重金屬含量及其潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

揚(yáng)州古運(yùn)河三灣段5個(gè)采樣點(diǎn)含量相差不大，本文以1#采樣點(diǎn)沉積物作為研究對(duì)象，1#采樣點(diǎn)沉積物中Cr、Ni、Cu、Zn、Cd和Pb六種重金屬含量如圖2所示[13,19,23]。以江蘇省表層土壤中重金屬含量的算術(shù)平均值為背景值[23]，由圖2可看出，揚(yáng)州古運(yùn)河六種重金屬的含量均高于背景值，其中Cd的含量為背景值的13.15倍；Cr、Ni、Cu、Zn和Pb的含量分別是背景值的2.27、2.28、4.94、4.01和3.46倍。因此，揚(yáng)州古運(yùn)河的沉積物已受重金屬污染，其中Cd污染最嚴(yán)重，應(yīng)該引起當(dāng)?shù)丨h(huán)保部門(mén)的重視。

由式（1）計(jì)算得揚(yáng)州古運(yùn)河沉積物中重金屬污染指數(shù)，又根據(jù)表1的等級(jí)劃分得出單項(xiàng)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)污染程度，結(jié)果見(jiàn)表2。

表2 揚(yáng)州古運(yùn)河沉積物中重金屬污染指數(shù)[13,22]

由表2可以看出，Cr和Ni的單項(xiàng)污染系數(shù)為1~3之間，為中等污染；Cu、Zn和Pb的單項(xiàng)污染系數(shù)為3~6之間，為較重污染；Cd的的單項(xiàng)污染系數(shù)遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于6，為重度污染，六種重金屬單項(xiàng)污染系數(shù)排序是：Cd>Cu>Zn>Pb> Ni>Cr。Cd的單項(xiàng)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)為394.57，污染程度為很強(qiáng)，其原因一方面是本體含量高，另一方面是毒性響應(yīng)系數(shù)比較大。其余五種元素的單項(xiàng)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)均小于40，污染程度低；累積潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)RI為456.55，說(shuō)明揚(yáng)州古運(yùn)河沉積物的總體潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度等級(jí)為強(qiáng)。Hakanson潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估法與單因子比較法得出結(jié)論一致，說(shuō)明揚(yáng)州古運(yùn)河已受重金屬污染，并且Cd可能發(fā)生“二次污染”，對(duì)水質(zhì)影響較大，因此應(yīng)該加強(qiáng)對(duì)運(yùn)河流域水環(huán)境治理力度，對(duì)岸邊工廠污水、生活污水的排放量等人為行為進(jìn)行控制。

圖2 揚(yáng)州古運(yùn)河沉積物中重金屬含量

2.2 沉積物中重金屬不同賦存形態(tài)的變化特征

對(duì)于揚(yáng)州古運(yùn)河沉積物中各重金屬的賦存形態(tài)分布變化特征如圖3所示，由圖3可知，Pb的鐵錳氧化態(tài)含量最高，其含量占總量的比值（F2/）達(dá)51.70%，殘?jiān)鼞B(tài)次之；這與文獻(xiàn)報(bào)道的鉛易水解相吻合[31]，這個(gè)結(jié)論與長(zhǎng)江沉積物一致[32]。鐵錳氧化物具有巨大的比表面積，并對(duì)重金屬有較強(qiáng)的吸附能力，對(duì)Pb吸附緊密，且絡(luò)合常數(shù)高[33]。在沉積物-水界面間為缺氧環(huán)境，使得沉積物中Pb的其它賦存形態(tài)向鐵錳氧化態(tài)轉(zhuǎn)化；同時(shí)Pb2+與水中的陰離子發(fā)生沉淀，使其難以移動(dòng)。

由圖3可知，揚(yáng)州古運(yùn)河沉積物中重金屬Cr主要以有機(jī)物結(jié)合態(tài)（F3）存在（除殘?jiān)鼞B(tài)以外），說(shuō)明沉積物中的有機(jī)質(zhì)對(duì)Cr有很高的吸附。Cu的殘?jiān)鼞B(tài)含量占總量的比值（/）最低，僅為35.33%，說(shuō)明其潛在生態(tài)危害性較強(qiáng)，需謹(jǐn)慎防范。有研究表明，粘土和淤泥會(huì)導(dǎo)致Cr和Cu的潛在危害性升高[34]。Ni的殘?jiān)鼞B(tài)含量相對(duì)較低（45.53%），有機(jī)結(jié)合態(tài)含量占總量的比值（F3/）最高（26.29%），說(shuō)明Ni生態(tài)效應(yīng)相對(duì)較明顯。

圖3 揚(yáng)州古運(yùn)河沉積物中重金屬的不同賦存形態(tài)分布特征

Zn和Cd具有相似的賦存形態(tài)，這兩種元素的酸可溶態(tài)含量均較高，它們分別占總量的比值（F1/）分別為30.21%和17.19%，說(shuō)明在沉積物中Zn和Cd兩種元素穩(wěn)定性弱，導(dǎo)致潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)性較大。其中Cd的遷移性強(qiáng)也驗(yàn)證了上述的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)論。

3 結(jié)論

（1） 揚(yáng)州古運(yùn)河沉積物中Cd的含量為其背景值的13.15倍；Cr、Ni、Cu、Zn和Pb的含量分別是背景值的2.27、2.28、4.94、4.01和3.46倍，以Cd污染最嚴(yán)重。

（2） 根據(jù)Hankason評(píng)估法得出，揚(yáng)州古運(yùn)河三灣段沉積物中六種重金屬的累積潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)高達(dá)456.55，表明揚(yáng)州古運(yùn)河沉積物的總體潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度為強(qiáng)；其中Cd的單項(xiàng)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)最大；單項(xiàng)污染系數(shù)排序是：Cd>Cu>Zn>Pb>Ni>Cr。Cd應(yīng)該引起關(guān)注，其原因一方面是本體含量高，另一方面是毒性響應(yīng)系數(shù)比較大。

（3）鐵錳氧化態(tài)是沉積物中Pb的主要賦存形態(tài)，高達(dá)51.70%，其穩(wěn)定性較好；而Zn和Cd的酸可溶態(tài)含量較高，其穩(wěn)定性較弱，潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)較大。

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12,1,1,3*

（1.the City’s Water Distribution and Pollution Control Research Center,Yulin University, Shaanxi Yulin 719000, China; 2. Yulin High-tech Industrial Park Water Supply and Drainage Co., Ltd., Shaanxi Yulin 719000, China; 3. Key Laboratory of Northwest Water Resources Environment and Ecology, Ministry of Education, Shaanxi Xi’an 710055, China）

Yangzhou's canal is the oldest section of the Beijing-Hangzhou Canal. The risk level of the heavy metals (Cr,Ni,Cu,Zn,Cd and Pb) in the sediment from SanWan section of Yangzhou ancient canal was researched by Hakanson potential ecological risk assessment method, their morphological distribution characteristics were investigated. The results show that concentrations of six heavy metals are higher than the background values; the content of Cd is more than 13.15 times the background value. The cumulative potential ecological risk index of six kinds of heavy metals in the sediment is 456.55, so the overall potential ecological risk degree of the sediment of Yangzhou ancient canal is strong. The sequential extraction experiment shows that the main speciation of Pb in the sediment is iron and manganese oxidation state, the speciation of Zn and Cd in sediment is mainly dissolvable and exchangeable state, which shows that Pb, Zn and Cd are the largest potential ecological risk elements.

Sediment; Heavy metals; Speciation; Assessment of the potential ecological risk; Yangzhou ancient canal

X524

A

1671-0460（2017）08-1501-04

國(guó)家自然科學(xué)基金（41373093）；陜西省自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目（No.2011JM5004）；西北旱區(qū)生態(tài)水利工程國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室培育基地開(kāi)放研究基金資助（No.2013KFKT-3）。

2017-05-03

張亞寧（1984-），女，陜西省渭南市人，講師，碩士，2010年畢業(yè)于西安建筑科技大學(xué)市政工程專業(yè)，研究方向：給水處理理論與技術(shù)。E-mail：13409172560@163.com。

朱維晃（1977-），男，教授，博士，研究方向：重金屬污染控制。E-mail：zhuweihuang@gmail.com。