張亞尼, 李澤利, 鄧小文, 趙興華, 梅鵬蔚, 張 環(huán)

(1.天津工業(yè)大學(xué) 環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院, 天津300387; 2.天津市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心, 天津300191)

沙河流域非點(diǎn)源溶解態(tài)氮負(fù)荷模擬及源解析

張亞尼1, 李澤利2, 鄧小文2, 趙興華2, 梅鵬蔚2, 張 環(huán)1

(1.天津工業(yè)大學(xué) 環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院, 天津300387; 2.天津市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心, 天津300191)

利用通用流域負(fù)荷模型(GWLF)對(duì)沙河流域2006—2012年的溶解態(tài)氮(DN)負(fù)荷進(jìn)行了定量分析和來(lái)源解析，并基于模型分析了各污染源的季節(jié)性差異。模型在沙河流域適用性良好，月徑流和DN負(fù)荷在校準(zhǔn)期和驗(yàn)證期的ENS和R2都大于0.6，模型具備可靠的模擬能力。模擬結(jié)果表明，沙河流域DN年均負(fù)荷以非點(diǎn)源污染為主，占總污染負(fù)荷的82.7%。在所有土地利用類型中，耕地的DN負(fù)荷貢獻(xiàn)率最大(64.5%)，表明人類影響下的農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動(dòng)是流域非點(diǎn)源污染最主要的來(lái)源。同時(shí)，沙河流域DN負(fù)荷污染源組成表現(xiàn)出明顯的季節(jié)性差異，豐水期地表徑流是最主要的污染源(47.0%)，而枯水期農(nóng)村生活污染源(45.0%)和點(diǎn)源(23.1%)貢獻(xiàn)相對(duì)顯著。因此，在制定負(fù)荷削減方案時(shí)，應(yīng)考慮氮污染源的季節(jié)性。

沙河流域; GWLF; 非點(diǎn)源; 溶解態(tài)氮; 污染源解析

隨著工業(yè)廢水和城市生活污水等點(diǎn)源污染控制水平的提高，非點(diǎn)源污染的防治問(wèn)題成為環(huán)境工作者關(guān)注的焦點(diǎn)[1]，作為氮磷負(fù)荷的重要來(lái)源，非點(diǎn)源污染已成為引起水體富營(yíng)養(yǎng)化[2]、水體生態(tài)功能降低[3]和飲用水源污染等問(wèn)題的主要因素[4]。由于非點(diǎn)源污染的形成過(guò)程較復(fù)雜，機(jī)理模糊，影響因子復(fù)雜[5]，且與流域水文過(guò)程關(guān)系緊密[6]，這使得對(duì)非點(diǎn)源污染負(fù)荷及其來(lái)源構(gòu)成的判斷變得十分困難[7]。在定量估算非點(diǎn)源污染負(fù)荷方面，流域污染負(fù)荷模型是重要的技術(shù)手段，目前多采用的有結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單的統(tǒng)計(jì)模型、基于經(jīng)驗(yàn)的輸出系數(shù)模型和基于水文過(guò)程的機(jī)理模型[8-9]。統(tǒng)計(jì)模型無(wú)法對(duì)污染物的來(lái)源和傳輸過(guò)程進(jìn)行模擬；而輸出系數(shù)模型是根據(jù)不同土地利用類型的污染物排放量與輸出系數(shù)的乘積之和進(jìn)行計(jì)算，不考慮非點(diǎn)源污染發(fā)生的具體過(guò)程，不能提供逐年或逐月的污染物負(fù)荷估算值[10]；機(jī)理模型通過(guò)水文過(guò)程、土壤侵蝕和污染物的輸移過(guò)程等，應(yīng)用非點(diǎn)源污染發(fā)生的物理機(jī)制定量估算污染物負(fù)荷產(chǎn)出[11]，但其輸入數(shù)據(jù)及參數(shù)需求量大，機(jī)理復(fù)雜，使這類模型的推廣和應(yīng)用受到了限制，尤其在資料稀缺地區(qū)無(wú)法實(shí)現(xiàn)其應(yīng)用。

通用流域負(fù)荷模型(Generalized Watershed Loading Functions，GWLF)是一個(gè)靠水文驅(qū)動(dòng)的準(zhǔn)經(jīng)驗(yàn)性集總參數(shù)模型[12-14]，相比于復(fù)雜機(jī)理模型，其復(fù)雜程度適中[15]，所需數(shù)據(jù)量相對(duì)較少[16]，能夠廣泛推廣應(yīng)用于流域徑流與污染負(fù)荷模擬；相比輸出系數(shù)模型，其考慮水文過(guò)程，能夠提供逐年逐月的污染物負(fù)荷估算值及負(fù)荷來(lái)源，結(jié)果可靠且能滿足一般的環(huán)境管理需求。由于GWLF模型原始算法已經(jīng)在不同平臺(tái)進(jìn)行了二次開發(fā)，本研究采用其在微軟Excel平臺(tái)下開發(fā)的ReNuMa2.2.2版本，選取我國(guó)北方于橋水庫(kù)流域上游最大水系沙河流域作為研究對(duì)象，由于目前水庫(kù)流域總氮水平顯著偏高(濃度為0.1～15.5 mg/L)，且水體中的氮主要以溶解態(tài)形式存在。因此，對(duì)沙河流域2006—2012年月徑流和溶解態(tài)氮(dissolved nitrogen，DN)負(fù)荷進(jìn)行模擬，定量對(duì)DN負(fù)荷進(jìn)行分析和來(lái)源解析，確定不同土地利用類型的DN負(fù)荷貢獻(xiàn)率，并對(duì)流域內(nèi)DN負(fù)荷的來(lái)源及其季節(jié)性特征進(jìn)行探討。

1 研究方法

1.1 研究區(qū)概況

沙河是于橋水庫(kù)流域上游最大的水系，源于河北省興隆縣大青山，流域面積890.3 km2，全長(zhǎng)70 km，沙河干流自東北斜貫西南直入于橋水庫(kù)，它沿程接納了房山溝、蒲池河、馬蘭河等主要大小支流，構(gòu)成較典型的羽狀水系。流域內(nèi)主要土地利用類型為耕地和林地。該流域多年平均氣溫12.9℃，最高月均氣溫27.2℃，最低月均氣溫-5.7℃；沙河呈現(xiàn)季節(jié)性河流特征，年平均降水量為650.7 mm，但降水高度集中在汛期的7—9月份，占年平均降水量的70%～80%。

1.2 模型數(shù)據(jù)

ReNuMa模型所需的原始數(shù)據(jù)來(lái)源及處理步驟見(jiàn)表1。

表1 ReNuMa模型輸入數(shù)據(jù)來(lái)源及處理

1.3 模型參數(shù)校準(zhǔn)和驗(yàn)證

采用模型自帶的規(guī)劃求解加載宏對(duì)模型參數(shù)進(jìn)行校準(zhǔn)，此時(shí)徑流和DN負(fù)荷的逐月實(shí)測(cè)值和模型模擬值的差值平方和最小。用于校準(zhǔn)的徑流實(shí)測(cè)值來(lái)自沙河流域的沙河水平口站點(diǎn)，DN負(fù)荷實(shí)測(cè)值來(lái)自流域出口的沙河橋斷面[17-18]。

模型的驗(yàn)證主要是利用納什系數(shù)(Nash-Sutcliffe)ENS和相關(guān)系數(shù)R2對(duì)模型的模擬結(jié)果進(jìn)行評(píng)價(jià)。ENS是國(guó)際上通用的模型校準(zhǔn)目標(biāo)函數(shù)，它表示模型預(yù)測(cè)值和監(jiān)測(cè)值的擬合程度(如公式1)，ENS的取值范圍在-∞～1之間，當(dāng)ENS小于0時(shí)，表示模型預(yù)測(cè)值的準(zhǔn)確度不如直接采用監(jiān)測(cè)平均值，該模擬結(jié)果不可靠；ENS的值越接近1，表示計(jì)算值與監(jiān)測(cè)值匹配度越好。通常取ENS大于0.5作為模型模擬效果較好的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)。相關(guān)系數(shù)主要是對(duì)模擬值和實(shí)測(cè)值的吻合程度進(jìn)行評(píng)價(jià)，根據(jù)模擬值和實(shí)測(cè)值的線性函數(shù)關(guān)系y=kx經(jīng)過(guò)回歸分析得到，一般認(rèn)為R2大于0.6時(shí)模型的模擬結(jié)果可接受。

2 模擬結(jié)果與分析

2.1 參數(shù)校準(zhǔn)

選取沙河水平口站2006—2012年共7 a的逐月水量和水質(zhì)數(shù)據(jù)，作為校準(zhǔn)和驗(yàn)證模型有效的依據(jù)。其中，將2006—2009年共4 a的數(shù)據(jù)用于對(duì)模型參數(shù)的校準(zhǔn)；將2010—2012年共3 a的數(shù)據(jù)作為驗(yàn)證數(shù)據(jù)，用于對(duì)校準(zhǔn)所得到參數(shù)集的有效性進(jìn)行獨(dú)立檢驗(yàn)。校準(zhǔn)過(guò)程按照先水文參數(shù)后水質(zhì)參數(shù)的順序進(jìn)行。利用校準(zhǔn)所得到的參數(shù)對(duì)沙河流域進(jìn)行逐月水量和DN負(fù)荷的模擬。

2.2 河川徑流量模擬結(jié)果

利用模型基礎(chǔ)數(shù)據(jù)集以及校準(zhǔn)得到的模型水文參數(shù)集，模擬得到2006—2012年沙河流域出口斷面的逐月水量(圖1)。將模擬結(jié)果與沙河流域沙河水平口監(jiān)測(cè)站實(shí)測(cè)值對(duì)比，在校準(zhǔn)期模型納什效率系數(shù)ENS為0.83，線性決定系數(shù)R2為0.85；而驗(yàn)證期，納什系數(shù)也達(dá)到0.86，R2達(dá)到0.89，說(shuō)明經(jīng)校準(zhǔn)后地模型能夠很好地模擬流域的水文過(guò)程，可依據(jù)該結(jié)果和參數(shù)數(shù)據(jù)進(jìn)一步進(jìn)行面向典型污染物負(fù)荷通量的水質(zhì)模擬。

圖1沙河流域水量模擬值和實(shí)測(cè)值擬合圖

2.3 水質(zhì)模擬結(jié)果

與水文過(guò)程類似，利用模型基礎(chǔ)數(shù)據(jù)集以及校準(zhǔn)得到的模型水文、水質(zhì)參數(shù)，模擬得到2006—2012年沙河流域出口斷面的逐月DN負(fù)荷(圖2)。

將模擬結(jié)果與沙河流域沙河水平口監(jiān)測(cè)站實(shí)測(cè)值對(duì)比，在校準(zhǔn)期模型納什效率系數(shù)ENS為0.65，線性決定系數(shù)R2為0.68；而驗(yàn)證期，納什系數(shù)也達(dá)到0.64，R2達(dá)到0.78，說(shuō)明經(jīng)校準(zhǔn)后的模型能夠較好地模擬流域DN負(fù)荷的水文化學(xué)過(guò)程，可依據(jù)模型結(jié)果和參數(shù)數(shù)據(jù)集進(jìn)一步進(jìn)行污染源解析及其特征分析。

圖2沙河流域DN負(fù)荷模擬值和實(shí)測(cè)值擬合圖

3 污染源解析及特征分析

3.1 DN負(fù)荷來(lái)源解析

根據(jù)2006—2012年均DN負(fù)荷計(jì)算結(jié)果，沙河流域DN年均負(fù)荷以非點(diǎn)源污染為主，占總污染負(fù)荷的82.7%。對(duì)多年平均DN負(fù)荷解析，結(jié)果見(jiàn)圖3。圖3A表示的是DN的來(lái)源大類，圖3B表示的是針對(duì)農(nóng)業(yè)用地的DN解析結(jié)果。從圖3A可知，農(nóng)村生活污染源為DN負(fù)荷的主要來(lái)源，貢獻(xiàn)率大約為33.7%，這可能與沙河沿岸居住人口較多，農(nóng)村生產(chǎn)活動(dòng)密集關(guān)系密切；此外，地下水源同樣不可小視，貢獻(xiàn)率為29.4%，事實(shí)上，由于淺層地下水易受到來(lái)自地表化肥施用過(guò)程的污染[19]，隨著降水和徑流的淋溶滲透作用，硝酸鹽N很容易在土壤層遷移并進(jìn)入地下水當(dāng)中[20]，這造成地下水成為重要DN負(fù)荷來(lái)源的主要原因；其他DN負(fù)荷來(lái)源依次為點(diǎn)源、地表徑流源和大氣沉降源。顯然，由陸域向水體遷移過(guò)程中產(chǎn)生的DN負(fù)荷要遠(yuǎn)高于大氣沉降源產(chǎn)生的DN負(fù)荷，是沙河流域最主要的非點(diǎn)源污染來(lái)源，因此在定量化分析流域污染負(fù)荷時(shí)，需對(duì)各種土地利用類型進(jìn)行細(xì)分，以識(shí)別對(duì)DN負(fù)荷貢獻(xiàn)最大的土地利用類型。

從不同土地利用類型來(lái)看，耕地對(duì)DN負(fù)荷的貢獻(xiàn)率最大(64.5%)，這主要與農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動(dòng)和過(guò)量施肥有關(guān)，由于降水的很大一部分比例會(huì)形成地表徑流，而該地區(qū)很大一部分農(nóng)田沿河岸分布，水利傳輸距離較短且沒(méi)有良好的生態(tài)河岸過(guò)濾帶，會(huì)使耕地對(duì)河流DN負(fù)荷帶來(lái)較大影響；其次，結(jié)合流域不同土地利用類型面積所占比例(表2)，耕地和灌木林面積在沙河流域占比較大，導(dǎo)致兩者對(duì)流域DN負(fù)荷貢獻(xiàn)較大。從圖3B還可看出，河渠的DN負(fù)荷貢獻(xiàn)比例占到10.6%，這主要是因?yàn)楹忧腃N值較高，達(dá)到100，降水全部形成地表徑流，使河渠對(duì)DN負(fù)荷貢獻(xiàn)率較高。

因此，由2006—2012年均DN負(fù)荷污染源解析結(jié)果，要實(shí)現(xiàn)對(duì)沙河流域氮污染進(jìn)行有效的管理與控制，可減少流域沿岸居住人口數(shù)，由于流域內(nèi)河岸周邊的人口密度相對(duì)較高，特別是在農(nóng)村地區(qū)沒(méi)有污水管網(wǎng)和化糞系統(tǒng)，導(dǎo)致大量的農(nóng)村居民生活污水和蓄禽養(yǎng)殖廢物隨著降水直接入河，因此減少流域內(nèi)人口數(shù)是控制農(nóng)村生活污染N負(fù)荷的有效措施之一；其次，耕地比例相對(duì)較大，加之過(guò)量化肥可隨著豐富的降水從地表徑流和地下水污染中流失，因此，合理規(guī)劃耕地面積，調(diào)整土地結(jié)構(gòu)，并積極貫徹科學(xué)的施肥技術(shù)，提高當(dāng)?shù)鼐用竦纳鷳B(tài)環(huán)保意識(shí)可在控制流域非點(diǎn)源污染中發(fā)揮作用。

圖3 2006-2012年不同來(lái)源DN負(fù)荷貢獻(xiàn)率表2 土地利用結(jié)構(gòu)

3.2 DN負(fù)荷來(lái)源的季節(jié)性差異

為分析污染源組成的季節(jié)性變化，得到不同水情條件下的沙河流域DN負(fù)荷構(gòu)成特征，對(duì)不同月份組內(nèi)的DN負(fù)荷貢構(gòu)成分別展開解析(表3)。分析結(jié)果可知，地表徑流源在水量豐沛時(shí)期貢獻(xiàn)率最高，且其貢獻(xiàn)率隨水量減少而下降，到枯水期最低；與地表徑流源相反，點(diǎn)源和農(nóng)村生活源的貢獻(xiàn)率隨水量的減少而上升，雖然點(diǎn)源年總貢獻(xiàn)率較低，但在枯水期兩者的影響較為顯著；而地下水源和大氣沉降源在全年貢獻(xiàn)比例基本穩(wěn)定?？傮w上，流域內(nèi)年降水分配不均，產(chǎn)生非點(diǎn)源污染的徑流事件主要集中在雨量充沛的豐水期；在枯水期，生活污染源為最主要的污染源；同時(shí)，點(diǎn)源負(fù)荷在枯水期的貢獻(xiàn)率要高于豐水期。DN負(fù)荷的污染源貢獻(xiàn)率體現(xiàn)出明顯季節(jié)性差異，因此，在制定負(fù)荷削減方案時(shí)，應(yīng)考慮氮污染源的季節(jié)性差異，豐水期優(yōu)先控制非點(diǎn)源污染，枯水期優(yōu)先控制點(diǎn)源污染。

表3 2006-2012年不同時(shí)期DN負(fù)荷來(lái)源構(gòu)成

4 結(jié) 論

(1) 沙河流域DN年均負(fù)荷以非點(diǎn)源污染為主，占總污染負(fù)荷的82.7%。

(2) 農(nóng)村生活污染源對(duì)沙河流域DN負(fù)荷的貢獻(xiàn)最大，表明人類農(nóng)業(yè)生產(chǎn)及農(nóng)村活動(dòng)是流域非點(diǎn)源污染的最主要來(lái)源。不同土地利用類型的DN負(fù)荷貢獻(xiàn)率排序?yàn)椋焊?灌木林>水渠>有林地>草地>居住地>工業(yè)用地>喬木園地>草本沼澤。非點(diǎn)源污染負(fù)荷不僅與不同土地利用類型有關(guān)，還與各自的面積密切相關(guān)。

(3) 沙河流域DN負(fù)荷污染源組成表現(xiàn)出明顯的季節(jié)性差異，地表徑流污染源的貢獻(xiàn)率在豐水期要遠(yuǎn)高于枯水期，而點(diǎn)源和農(nóng)村生活源在枯水期的貢獻(xiàn)率隨水量的降低而升高，枯水期達(dá)到最大，生活污染源是枯水期最主要的污染源。

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SimulationandSourceApportionmentofNonpointSourceDissolvedNitrogenLoadinShaheWatershed

ZHANG Yani1, LI Zeli2, DENG Xiaowen2, ZHAO Xinghua2, MEI Pengyu2, ZHANG Huan1

(1.SchoolofEnvironmentalandChemicalEngineering,TianjinPolytechnicUniversity,Tianjin300387,China; 2.TianjinEnvironmentalMonitoringCentre,Tianjin300191,China)

Generalized Watershed Loading Functions (GWLF) was employed to estimate dissolved nitrogen (DN) load and perform source apportionment in Shahe Watershed from 2006 to 2012. The seasonal variation of pollution source was also analyzed based on model results. Satisfactory performance of GWLF was revealed by the ENSand R2of greater than 0.6 in calibrating and validating streamflow and DN. The result indicated that the nonpoint source pollution had the highest ratio of the annual average DN load， accounting for 81.6%. Among all the land uses, farmlands contributed most to DN load in Shahe watershed, indicating that agricultural activities dominated by human were the major contributor of nonpoint source pollution. Besides, seasonal differences of the contribution ratio from DN pollution source were significant. Runoff was the major pollution source in the wet season; however, septic system and point source were more significant in the dry season. In order to efficiently reduce and control nitrogen pollution in Shahe Watershed, it is necessary to consider the difference of pollution source constitution between wet season and dry season with respect to the formulation of pollution reduction plan and control measure preference.

Shahe Watershed; GWLF; nonpoint source; dissolved nitrogen; source apportionment of pollution

2016-09-06

：2016-10-11

國(guó)家水體污染控制與治理科技重大專項(xiàng)跨省重點(diǎn)流域生態(tài)補(bǔ)償與經(jīng)濟(jì)責(zé)任機(jī)制示范研究課題(2013ZX07603-003-006)

張亞尼(1990—),女,山西澤州人,碩士研究生,從事環(huán)境污染與防治研究。E-mail:zhang_yani000@163.com

鄧小文(1976—),男,山西長(zhǎng)治人,正高級(jí)工程師,從事生態(tài)修復(fù)方面研究。E-mail:dxwpp@163.com

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：1005-3409(2017)05-0352-05