葉素娟，朱宏權(quán)，李嶸，楊映濤，黎青

（1. 中國石化西南油氣分公司勘探開發(fā)研究院，成都 610041；2. 中國地質(zhì)調(diào)查局成都地質(zhì)調(diào)查中心，成都 610081）

天然氣運(yùn)移有機(jī)-無機(jī)地球化學(xué)示蹤指標(biāo)
——以四川盆地川西坳陷侏羅系氣藏為例

葉素娟1，朱宏權(quán)1，李嶸2，楊映濤1，黎青1

（1. 中國石化西南油氣分公司勘探開發(fā)研究院，成都 610041；2. 中國地質(zhì)調(diào)查局成都地質(zhì)調(diào)查中心，成都 610081）

以四川盆地川西坳陷侏羅系氣藏作為研究實(shí)例，通過分析天然氣組分和碳同位素組成特征，結(jié)合地層水化學(xué)特征、儲集層中自生礦物碳、氧同位素組成以及流體包裹體特征，提出了C1/C2值、N2含量、芳烴/烷烴值、甲烷碳同位素組成、地層水礦化度及水化學(xué)特征參數(shù)、儲集層中自生方解石碳氧同位素組成、含烴鹽水包裹體均一溫度及鹽度等指示天然氣運(yùn)移相態(tài)、運(yùn)移方向和運(yùn)移路徑的有機(jī)-無機(jī)地球化學(xué)示蹤指標(biāo)，并對天然氣的運(yùn)移過程及機(jī)制進(jìn)行了探討。研究表明，川西坳陷中侏羅統(tǒng)天然氣以水溶相運(yùn)移為主，隨著運(yùn)移脫溶過程的進(jìn)行表現(xiàn)出苯/烷烴值增大、甲烷碳同位素組成變重的趨勢，同時具有氣藏伴生地層水礦化度較低、含氣砂巖中自生方解石的碳氧同位素組成偏輕、含烴鹽水包裹體均一溫度高且鹽度較低等特征；上侏羅統(tǒng)天然氣則以游離相運(yùn)移為主。結(jié)合區(qū)域地質(zhì)以及水溶氣脫溶成藏過程中的相態(tài)演化等方面的研究，證明提出的有機(jī)-無機(jī)地球化學(xué)示蹤指標(biāo)可對川西坳陷侏羅系天然氣的運(yùn)移方向及路徑進(jìn)行有效的判識。圖9表4參30

四川盆地；川西坳陷；侏羅系；天然氣；運(yùn)移示蹤指標(biāo)；地層水；同位素組成

0 引言

目前，天然氣運(yùn)移機(jī)制的研究主要基于天然氣（烴類氣和非烴類氣）地球化學(xué)分析。其中，應(yīng)用廣泛且效果較好的天然氣地球化學(xué)指標(biāo)主要包括 CH4含量、N2含量、C1/C2值、iC4/nC4值、芳烴/烷烴值、δ13C1值、δ13C2-δ13C1值等[1-14]。盡管這些指標(biāo)已經(jīng)得到了廣泛的應(yīng)用，但是由于天然氣地球化學(xué)指標(biāo)受烴源巖類型及成熟度、運(yùn)移方式、運(yùn)移距離、運(yùn)移相態(tài)、天然氣混合作用以及細(xì)菌氧化或降解作用等多因素影響，導(dǎo)致這些指標(biāo)表現(xiàn)出較強(qiáng)的多解性和不確定性，部分指標(biāo)甚至出現(xiàn)截然相反的結(jié)論[14]。因此，建立互為補(bǔ)充、相互印證的綜合性有機(jī)-無機(jī)地球化學(xué)示蹤體系已經(jīng)成為天然氣運(yùn)聚成藏研究的必然趨勢。

已有研究發(fā)現(xiàn)根據(jù)地層水礦化度以及水化學(xué)特征參數(shù)異常，可以對油氣的運(yùn)聚路徑及方向進(jìn)行判定[15-16]。一般來說，地層水礦化度升高的方向也是油氣運(yùn)移、聚集的方向[15]。但在四川盆地川西坳陷，由于深部湖相泥巖黏土礦物轉(zhuǎn)變和脫水淡化形成的低礦化度地層水在斷層溝通下上涌，發(fā)生深層與淺層流體之間的跨層流動，也可能導(dǎo)致低礦化度地層水的分布范圍與氣藏分布具有較好的一致性[16]。

此外，隨著儲集層中有機(jī)-無機(jī)反應(yīng)機(jī)制研究的深入進(jìn)行，逐漸認(rèn)識到對流體-巖石相互作用機(jī)理的深入研究有助于追蹤油氣的運(yùn)移路徑[17]。近年來，已有部分學(xué)者從不同的角度對此進(jìn)行過系統(tǒng)的分析，其中應(yīng)用效果較好的示蹤指標(biāo)包括斷層帶和儲集層中方解石膠結(jié)物Mn含量、碳氧同位素組成以及包裹體特征等[18-21]。

本文以四川盆地川西坳陷侏羅系氣藏為例，通過詳細(xì)的天然氣、地層水以及儲集層中自生礦物的地球化學(xué)特征分析，結(jié)合研究區(qū)的地質(zhì)背景，追蹤天然氣運(yùn)移過程中產(chǎn)生的氣、水、巖石有機(jī)-無機(jī)地球化學(xué)變化，分析有效的天然氣運(yùn)移地球化學(xué)示蹤指標(biāo)，建立綜合性的地球化學(xué)示蹤體系，探究天然氣運(yùn)移的相態(tài)、方向、輸導(dǎo)路徑以及運(yùn)移方式，以期為天然氣成藏機(jī)理及富集規(guī)律的研究提供依據(jù)。

1 研究區(qū)地質(zhì)背景

川西坳陷位于四川盆地西部，西鄰龍門山?jīng)_斷帶，北東與昆侖—秦嶺東西向構(gòu)造帶相接，南抵峨眉、樂山，東連川中隆起，大致呈北東向延伸，總體呈現(xiàn)“三隆兩凹一坡”的構(gòu)造格局，即龍門山前構(gòu)造帶、新場構(gòu)造帶、知新場構(gòu)造帶、成都凹陷、梓潼凹陷和中江斜坡（見圖1）。

圖1 川西坳陷構(gòu)造單元劃分及氣田分布（據(jù)文獻(xiàn)[22]修改）

坳陷內(nèi)發(fā)育多組北東、北北東向延伸的斷層，其中斷至侏羅系的斷層主要形成于喜馬拉雅期[21-22]，包括關(guān)口斷層、彭縣斷層、龍泉山斷層、知新場斷層、新場斷層、馬井?dāng)鄬雍托露紨鄬拥龋ㄒ妶D1）。

川西坳陷上三疊統(tǒng)—白堊系的巖石組合特征表明，縱向上主要發(fā)育上三疊統(tǒng)馬鞍塘組—小塘子組、須家河組須三段和須五段 3套烴源巖，儲集層主要分布在上三疊統(tǒng)須二段、須四段以及侏羅系沙溪廟組、遂寧組和蓬萊鎮(zhèn)組等（見圖2）。目前，區(qū)內(nèi)已發(fā)現(xiàn)新場、馬井—什邡、新都—洛帶、中江等多個大中型致密砂巖氣田。

圖2 川西坳陷上三疊統(tǒng)—白堊系地層柱狀圖及生儲蓋組合（據(jù)文獻(xiàn)[22]修改）

川西坳陷侏羅系基本不具備生烴能力，天然氣主要來自下伏上三疊統(tǒng)須家河組（以須五段為主）暗色含煤泥頁巖，屬于典型的遠(yuǎn)源次生氣藏[23-24]。其中須五段烴源巖的 Ro值主要分布在 1.1%～1.2%，主體處于成熟演化階段。

根據(jù)儲集層中含烴鹽水包裹體的測溫分析結(jié)果，中、上侏羅統(tǒng)氣藏的成藏時間近似，大致對應(yīng)晚白堊世—古近紀(jì)[22]。侏羅系氣藏以深層須家河組烴源層和早期圈閉中的油氣為氣源，以喜馬拉雅期形成的斷層為垂直運(yùn)移通道，通過斷裂輸導(dǎo)和超壓驅(qū)動，在相對較短的地質(zhì)時間內(nèi)形成，呈現(xiàn)出爆發(fā)式成藏的特點(diǎn)[25-26]。

總體上，川西坳陷侏羅系天然氣具有同源、同期、同有機(jī)質(zhì)類型及相近成熟度的特征。天然氣組分、同位素組成以及水化學(xué)特征[16]表明其氣藏保存條件較好，不存在他源不同類型天然氣的混合，天然氣也未遭受細(xì)菌氧化。因此，川西坳陷侏羅系天然氣組分及碳同位素組成的變化主要是運(yùn)移分餾所致，為確定有效的天然氣運(yùn)移地球化學(xué)示蹤指標(biāo)并開展相應(yīng)的運(yùn)移示蹤研究創(chuàng)造了有利條件。

2 地球化學(xué)分析結(jié)果

2.1 天然氣地球化學(xué)特征

基于川西坳陷新場、馬井—什邡、新都—洛帶、中江等多個氣田 3 800余個侏羅系天然氣樣品分析結(jié)果，侏羅系天然氣以甲烷為主，含量一般在90%以上，具有高甲烷含量、低重?zé)N含量、低二氧化碳和氮?dú)夂恳约盁o硫化氫的特點(diǎn)（見表 1）。烷烴氣的碳、氫同位素組成均為正碳、氫同位素系列，δ13C2值均大于-29.0‰，δD1值均小于-150.0‰（見表 2），反映侏羅系天然氣未受次生改造作用影響，氣源單一，根據(jù)戴金星建立的不同類型天然氣鑒別標(biāo)準(zhǔn)[27]，具有典型的有機(jī)熱解成因同源同期煤型氣碳同位素組成特征。

2.1.1 常規(guī)組分特征

川西坳陷上三疊統(tǒng)—侏羅系天然氣 C1/C2值垂向分布特征表明，自下而上（T3x2—T3x5—J2—J3），C1/C2值表現(xiàn)出先變小再變大的趨勢（見表1、圖3a）。其中，須二段具最高的 C1/C2值，平均大于 90；須四段天然氣成熟度較低，C1/C2平均值降至 30；須五段具最低C1/C2值，自須五段至中侏羅統(tǒng)再至上侏羅統(tǒng)，天然氣C1/C2值逐漸增大。C1/C2值垂向變化趨勢一方面佐證了侏羅系天然氣主要來自須五段的結(jié)論，另一方面反映了來自須五段的天然氣向上運(yùn)移至侏羅系的過程中運(yùn)移分餾作用的影響。平面上，川西侏羅系天然氣C1/C2值總體表現(xiàn)出隨著距斷層距離的增加而逐漸增大的變化規(guī)律（見圖4a、表3）。同時，在中侏羅統(tǒng)下部可見沿著運(yùn)移方向天然氣 C1/C2值逐漸變小的異?，F(xiàn)象（見圖4b、表3）。

表1 川西坳陷侏羅系及上三疊統(tǒng)須家河組天然氣組分特征

表2 川西坳陷侏羅系及上三疊統(tǒng)須家河組天然氣碳、氫同位素組成

從表1和圖3b可以看出，川西坳陷上三疊統(tǒng)須家河組天然氣iC4/nC4值普遍大于1，總體上較侏羅系略高，中、上侏羅統(tǒng)iC4/nC4值沒有表現(xiàn)出明顯的差別。平面上，iC4/nC4值總體與運(yùn)移距離負(fù)相關(guān)（見圖4a、表3），即斷層附近天然氣具有較高的iC4/nC4值，但也存在較多無明顯相關(guān)性的情況（見圖4b、表3）。

N2含量垂向分布特征表明，自下而上（T3x5—J2—J3），研究區(qū)天然氣表現(xiàn)出氮?dú)庵饾u富集的特征（見表1、圖 3c），中、上侏羅統(tǒng)天然氣中 N2含量平均超過1%。N2含量平面分布特征顯示，當(dāng)天然氣沿砂體側(cè)向運(yùn)移時表現(xiàn)出與垂向運(yùn)移相似的特征，即隨著運(yùn)移距離的增加，天然氣逐漸富集氮?dú)猓ㄒ妶D4、表3）。

2.1.2 芳烴/烷烴值

川西坳陷上三疊統(tǒng)—侏羅系天然氣苯/正己烷值分布特征表明，自下而上（T3x5—J2—J3），苯/正己烷值表現(xiàn)出先變大再變小的趨勢（見表1、圖5a）。須五段以及中侏羅統(tǒng)下部下沙溪廟組天然氣中苯/烷烴值較低，普遍低于1；中侏羅統(tǒng)中上部上沙溪廟組具有較高苯/烷烴值；繼續(xù)向上進(jìn)入上侏羅統(tǒng)蓬萊鎮(zhèn)組，天然氣中苯/正己烷值又降至1以下。

2.1.3 甲烷碳同位素組成

圖3 川西坳陷新場氣田上三疊統(tǒng)—侏羅系天然氣組分縱向分布（圖中紅線為每百米深度區(qū)間分析數(shù)據(jù)中值）

圖4 川西坳陷侏羅系氣藏連井剖面圖

表3 天然氣及地層水化學(xué)特征

自下而上，甲烷碳同位素組成（δ13C1值）表現(xiàn)出“重—輕—重—輕”的變化趨勢（見表2、圖5b）。其中，須二段δ13C1值較重，平均為-32.0‰左右；須四段和須五段δ13C1值接近，平均在-35.0‰左右；中侏羅統(tǒng)中下部下沙溪廟組和上沙溪廟組下部δ13C1值較輕，與須四段和須五段近似；自中侏羅統(tǒng)上沙溪廟組上部至上侏羅統(tǒng)下部蓬萊鎮(zhèn)組一段、二段δ13C1值逐漸變重；蓬萊鎮(zhèn)組三段、四段δ13C1值再次變輕。由須二段至須五段δ13C1值變輕的趨勢主要體現(xiàn)了其成熟度的差異。須五段δ13C1值變化較大，可能由兩個原因所致：①成熟度差異；②地層水對天然氣的溶解作用以及解吸-吸附作用引起的甲烷碳同位素組成分餾。侏羅系δ13C1值垂向變化特征則可能由成熟度以及運(yùn)移分餾作用共同導(dǎo)致。平面上，δ13C1值與運(yùn)移距離呈負(fù)相關(guān)，即沿著運(yùn)移方向，δ13C1值表現(xiàn)出逐漸變輕的變化規(guī)律（見圖4、表 3）。

2.2 地層水化學(xué)特征

圖5 川西坳陷上三疊統(tǒng)—侏羅系天然氣組分、甲烷碳同位素組成縱向分布

表4 川西坳陷侏羅系及上三疊統(tǒng)須家河組典型井地層水化學(xué)特征

川西坳陷上三疊統(tǒng)須家河組與侏羅系地層水具有明顯不同的水化學(xué)特征（見表 4）。由于該區(qū)斷裂發(fā)育帶附近存在大規(guī)模的流體跨層混合作用[16,25]，筆者選取斷層不發(fā)育地區(qū)鉆井（見表4中GJ19井和WJ2井）開展了原始地層水化學(xué)特征分析。結(jié)果表明，上侏羅統(tǒng)原始地層水具有中高礦化度（大于20 g/L）、高SO42-含量（大于1 000 mg/L）、中高HCO3-含量（大于100 mg/L）、高 Na/K值（大于 150）的特征，以 CaCl2和Na2SO4型為主（見表4中GJ19井）；中侏羅統(tǒng)原始地層水具有中等礦化度（30～50 g/L）、中等 SO42-含量（500～1 000 mg/L）、低Na/K 值（小于40）、較低Na/Mg值（小于30）的特征，以CaCl2型為主（見表4中WJ2井）；下侏羅統(tǒng)和須家河組地層水總體呈現(xiàn)高濃縮地層水特征，地層水礦化度較高（大于50 g/L），其中須四段、須五段地層水具有較高 Na/K值（大于 200），須二段、須四段地層水SO42-含量極低（小于10 mg/L），以CaCl2型為主。

圖6 川西坳陷中侏羅統(tǒng)氣藏單井產(chǎn)氣量與地層水礦化度、Na/K值關(guān)系

圖7 川西坳陷中侏羅統(tǒng)氣藏水氣比與地層水礦化度、Na/K值關(guān)系

川西坳陷侏羅系氣藏主要分布在礦化度小于 30 g/L的區(qū)域。其中，中侏羅統(tǒng)可見4種類型氣藏伴生水（見圖6、圖7）：①高礦化度（大于30 g/L）、高Na/K值（大于100）地層水，對應(yīng)中低產(chǎn)氣量和中高水氣比；②高礦化度、低Na/K值地層水，對應(yīng)中低產(chǎn)氣量和高水氣比；③低礦化度、高Na/K值地層水，對應(yīng)中高產(chǎn)氣量和中低水氣比；④低礦化度、低Na/K值地層水，對應(yīng)中高產(chǎn)氣量和低水氣比。除類型④地層水表現(xiàn)出凝析水特征外，其他 3種類型氣藏伴生水普遍具有低SO42-含量、高Na/K值、較高Na/Mg值的特征，與中侏羅統(tǒng)原始地層水明顯不同。類型①、②、③地層水化學(xué)特征分別與高礦化度的成巖晚期須五段和須四段地層水、須二段地層水以及低礦化度的成巖早期須五段地層水相似。上侏羅統(tǒng)氣藏伴生水雖然同樣具有中低礦化度特征，但其他水化學(xué)參數(shù)與原始地層水相似。

平面上，上侏羅統(tǒng)中低礦化度地層水主要分布在構(gòu)造高部位或鄰近烴源斷層的地區(qū)（見圖4a、表3），中侏羅統(tǒng)地層水表現(xiàn)出相似的特征，但局部地區(qū)斷層附近可見來自須二段、須四段的高礦化度地層水（見圖4b、表3）。

2.3 儲集層中自生礦物碳、氧同位素組成及流體包裹體特征

川西坳陷侏羅系儲集層中自生方解石的碳氧同位素組成在層位分布上呈規(guī)律性變化，總體上由下至上（J2—J3）逐漸變重（見圖8）。其中，中侏羅統(tǒng)儲集層中自生方解石的碳氧同位素組成變化較大，δ13C值為-15.3‰～-1.3‰，δ18O值為-18.4‰～-6.9‰；上侏羅統(tǒng)樣品的碳氧同位素值分布較為集中，δ13C值為-4.5‰～-0.2‰，δ18O 值為-16.2‰～-8.3‰。同時，中侏羅統(tǒng)砂巖的含氣性與自生方解石的碳氧同位素值關(guān)系明顯，砂巖含氣性越好，自生方解石的碳氧同位素值越低（見圖8）。

中侏羅統(tǒng)儲集層中含烴鹽水包裹體的均一溫度和鹽度特征顯示包裹體鹽度分布范圍較廣，且由于受到深部流體上侵的影響，包裹體均一溫度與鹽度間沒有明顯的相關(guān)性，其中可見較多鹽度較低但均一溫度較高的樣品（見圖 9紅線內(nèi)樣品）以及高鹽度、異常高均一溫度（超過地層經(jīng)歷的最高溫度）樣品（見圖 9藍(lán)線內(nèi)樣品）。上侏羅統(tǒng)自生石英中含烴鹽水包裹體的鹽度及均一溫度分布范圍相對較小，且鹽度與均一溫度間呈一定正相關(guān)關(guān)系，基本體現(xiàn)了原始成巖流體的特征。

圖8 川西坳陷馬井—什邡氣田及新都—洛帶氣田侏羅系自生方解石碳、氧同位素組成縱向分布

圖9 川西坳陷中侏羅統(tǒng)自生石英含烴鹽水包裹體均一溫度與鹽度關(guān)系圖

3 討論

3.1 天然氣運(yùn)移相態(tài)地球化學(xué)示蹤

3.1.1 芳烴/烷烴值

由于不同輕烴組分在地層水中的溶解度差異（芳烴、環(huán)烷烴、鏈烷烴依次降低），水溶作用對輕烴含量的影響較大，導(dǎo)致其在天然氣運(yùn)移相態(tài)示蹤中具有特殊作用。當(dāng)天然氣以水溶相運(yùn)移時，天然氣中輕烴分布會發(fā)生明顯的變化，沿著運(yùn)移方向，難溶組分先脫溶，易溶組分（芳烴）后脫溶，導(dǎo)致早期脫溶氣的芳烴/烷烴值較晚期脫溶氣低[8,12-14]。當(dāng)天然氣以游離相運(yùn)移時，地質(zhì)色層效應(yīng)起主導(dǎo)作用，極性物質(zhì)（芳烴）易被巖石吸附，導(dǎo)致沿著運(yùn)移方向芳烴/烷烴值明顯降低。

川西坳陷須五段以及中侏羅統(tǒng)下部下沙溪廟組天然氣中苯/烷烴值較低（見表1、圖5a），與早期脫溶氣的特征相符；中侏羅統(tǒng)中上部上沙溪廟組較高的苯/烷烴值（見表 1、圖 5a）則反映了晚期脫溶氣的特征，表明來自須五段的天然氣可能呈水溶相運(yùn)移至中侏羅統(tǒng)。當(dāng)天然氣繼續(xù)向上運(yùn)移至上侏羅統(tǒng)時，由于溫壓的不斷降低，天然氣以游離氣相運(yùn)移為主，運(yùn)移主要受地質(zhì)色層效應(yīng)影響，導(dǎo)致芳烴含量以及芳烴/烷烴值迅速降低。

3.1.2 烷烴碳同位素值

當(dāng)天然氣主要以游離相運(yùn)移時，運(yùn)移距離與δ13C1值呈負(fù)相關(guān)，與δ13C2-δ13C1呈正相關(guān)[1-2]。但是由于氣田水對天然氣碳同位素組成具有明顯的分餾作用[8-11]，水溶氣脫溶形成的天然氣具有不同的碳同位素組成特征。當(dāng)天然氣呈水溶相運(yùn)移時，由于13CH4溶解性大于12CH4[11]，12CH4優(yōu)先析出，導(dǎo)致隨著運(yùn)移距離的增加水溶氣會逐漸富集13CH4，早期脫溶氣的碳同位素組成較輕，晚期脫溶氣的碳同位素較重。

川西坳陷上三疊統(tǒng)—侏羅系δ13C1值垂向分布特征（見表 2、圖 5b）表明水溶相運(yùn)移可能是中侏羅統(tǒng)天然氣運(yùn)移的主要方式。其中，中侏羅統(tǒng)中下部下沙溪廟組和上沙溪廟組下部δ13C1值較輕，一方面可能與成藏早期較低成熟度天然氣優(yōu)先充注侏羅系下部砂巖有關(guān)，另一方面則可能為早期脫溶所致。自中侏羅統(tǒng)上沙溪廟組上部至上侏羅統(tǒng)下部蓬萊鎮(zhèn)組一段、二段δ13C1值變重，同樣可以反映成熟度和溶解作用的影響，較低—較高成熟度天然氣自下而上的依次充注以及晚期脫溶過程均會造成δ13C1值變重。上侏羅統(tǒng)下部至上部蓬萊鎮(zhèn)組三段、四段的δ13C1值變輕，同時C1/C2值增加（見表1、表2、圖3a、圖5b），與通常游離相運(yùn)移天然氣的運(yùn)移分餾規(guī)律一致。

3.1.3 地層水化學(xué)特征

川西坳陷中侏羅統(tǒng)氣藏伴生水普遍具有中低礦化度，同時可見少量位于斷層附近的氣藏與高礦化度（大于 50 g/L）地層水伴生，水化學(xué)特征與中侏羅統(tǒng)原始地層水明顯不同，而與須家河組地層水相似（見圖6、圖7、圖4、表3），表明存在下部須家河組地層水的混合，指示天然氣在高溫、高壓下溶解于須家河組地層水中并以水溶相向上運(yùn)移。一方面，須五段有機(jī)質(zhì)熱演化和硫酸鹽還原作用形成的烴類和 CO2氣體與泥巖黏土礦物轉(zhuǎn)化析出的大量低礦化度且 Na/K值較高的地層水一起，以水溶相沿?cái)鄬由嫌窟M(jìn)入中侏羅統(tǒng)，導(dǎo)致氣藏常與低礦化度地層水伴生。另一方面，由于斷層可能溝通深部須四段高礦化度、高Na/K值地層水，導(dǎo)致部分位于斷層附近的氣藏與高礦化度地層水伴生。上侏羅統(tǒng)氣藏伴生水化學(xué)參數(shù)與原始地層水相似，其較低的礦化度主要是由大氣水下滲淡化作用所致，天然氣主要以游離相運(yùn)移。

3.1.4 儲集層中自生礦物碳氧同位素及流體包裹體特征

中侏羅統(tǒng)含氣砂巖中方解石膠結(jié)物的碳氧同位素明顯輕于干層或水層（見圖8），是由于包含有機(jī)成因CO2的高溫流體參與了氣層中方解石的沉淀。下伏須五段烴源巖在熱演化過程中能夠直接生成 CO2或發(fā)生熱解脫羧作用釋放出 CO2。這些有機(jī)成因 CO2溶入烴源巖中黏土礦物壓實(shí)以及轉(zhuǎn)化釋放出的層間水、吸附水以及結(jié)構(gòu)水中，從而形成具有較強(qiáng)溶蝕能力的有機(jī)酸和碳酸溶液。來自須五段以及須四段早期圈閉中的天然氣與包含有機(jī)成因 CO2的高溫酸性流體一起向上運(yùn)移到中侏羅統(tǒng)儲集層中成藏，一方面導(dǎo)致氣層砂巖儲集層中自生方解石的碳氧同位素組成以及天然氣中CO2的碳同位素組成明顯偏輕（見表 2、圖 8），另一方面對儲集層中的長石和其他易溶組分進(jìn)行溶蝕，形成大量的次生溶蝕孔隙和自生高嶺石[28]，表現(xiàn)出成儲、成藏同時進(jìn)行的特征。據(jù)此可以推斷中侏羅統(tǒng)天然氣主要以水溶相運(yùn)移。

上侏羅統(tǒng)則基本不見此特征，氣層砂巖儲集層中自生方解石碳氧同位素組成均較重且分布集中，與干層或水層類似（見圖8），同時儲集層中溶蝕孔隙的比例以及自生高嶺石的含量明顯較低[28]，是由于其受包含有機(jī)成因 CO2的高溫酸性流體的影響較小，天然氣主要以游離相運(yùn)移。

同時，中侏羅統(tǒng)儲集層中可見較多高溫低鹽度以及異常高溫高鹽度含烴鹽水包裹體（見圖9），也表明存在深部熱流的上侵，指示天然氣可能以水溶相運(yùn)移。

3.1.5 天然氣運(yùn)移相態(tài)演變分析

已有研究表明，川西坳陷須五段烴源巖在生烴高峰期由于生烴增壓，地層壓力可達(dá)70 MPa[29]，同時地層中存在大量的黏土礦物壓實(shí)及轉(zhuǎn)化釋放出的地層水，天然氣在高溫、高壓下大量溶解于水，形成水溶氣藏。

白堊紀(jì)后喜馬拉雅期構(gòu)造運(yùn)動導(dǎo)致區(qū)域性隆升，同時產(chǎn)生大量的斷裂。當(dāng)流體沿著斷層向上運(yùn)移時，由于地層溫度、壓力下降，天然氣的溶解度降低，水溶氣逐漸脫溶[29-30]。其中，自須五段至中侏羅統(tǒng)下沙溪廟組，天然氣處于早期脫溶階段，該階段游離氣與溶解氣比值為1.71/4.50[30]，天然氣具有較低苯/烷烴值、較輕甲烷碳同位素組成以及較低C1/C2值；自中侏羅統(tǒng)上沙溪廟組至上侏羅統(tǒng)下部蓬萊鎮(zhèn)組一段，天然氣處于晚期脫溶階段，該階段游離氣與溶解氣比值為 2.51/3.70～4.11/2.10[30]，天然氣表現(xiàn)出較高苯/烷烴值、較重甲烷碳同位素組成以及較高C1/C2值的特征；自上侏羅統(tǒng)下部至上部蓬萊鎮(zhèn)組三段、四段，天然氣以游離相運(yùn)移為主，該階段游離氣與溶解氣比值為4.78/1.43[30]，隨著運(yùn)移距離的增加，天然氣表現(xiàn)出芳烴/烷烴值迅速降低、甲烷碳同位素組成變輕、C1/C2值增加的趨勢。

基于上述多項(xiàng)有機(jī)-無機(jī)地球化學(xué)示蹤指標(biāo)的分析結(jié)果，川西坳陷中侏羅統(tǒng)天然氣以水溶相運(yùn)移為主，隨著運(yùn)移脫溶過程的進(jìn)行表現(xiàn)出苯/烷烴值增大、甲烷碳同位素組成變重的趨勢，同時具有氣藏伴生中低或高礦化度、高Na/K值須家河組地層水、含氣砂巖中自生方解石的碳氧同位素組成偏輕、儲集層中溶蝕孔隙的比例以及自生高嶺石的含量較高、含烴鹽水包裹體均一溫度高且鹽度較低等特征。

3.2 天然氣運(yùn)移方向及路徑地球化學(xué)示蹤

3.2.1 C1/C2值

烷烴中甲烷具有分子小、結(jié)構(gòu)簡單、極性弱、黏度小、擴(kuò)散系數(shù)大、運(yùn)移能力強(qiáng)的特征，導(dǎo)致沿著天然氣運(yùn)移方向CH4含量、C1/C2值逐漸增加，表現(xiàn)出甲烷逐漸富集的趨勢。同時，由于甲烷的溶解度遠(yuǎn)大于乙烷[11]，在水溶氣的運(yùn)移脫溶過程中乙烷優(yōu)先析出，造成早期脫溶氣相對富含乙烷，C1/C2值普遍較低。差異脫溶以及運(yùn)移分餾共同作用，導(dǎo)致隨著運(yùn)移距離增加天然氣逐漸富集甲烷的趨勢基本不受運(yùn)移相態(tài)的影響[1,3-5,14]。

川西坳陷上三疊統(tǒng)—侏羅系天然氣 C1/C2值垂向分布特征（見表 1、圖 3a）顯示，自須五段至中侏羅統(tǒng)再到上侏羅統(tǒng)，C1/C2值逐漸變大，一方面反映了成藏早期少量較低成熟度天然氣、早期脫溶氣以及主成藏期大量較高成熟度天然氣、晚期脫溶氣自下而上的依次充注，另一方面則反映了天然氣運(yùn)移分餾作用的影響，指示了自下而上天然氣運(yùn)移的方向。

平面上，侏羅系天然氣C1/C2值總體表現(xiàn)出沿著運(yùn)移方向逐漸增大的趨勢（見圖4a、表3）。同時，川西坳陷中侏羅統(tǒng)下部可見沿著運(yùn)移方向天然氣 C1/C2值逐漸變小的異?，F(xiàn)象（見圖4b、表3）。根據(jù)前述研究，川西坳陷中侏羅統(tǒng)天然氣以水溶相運(yùn)移為主，與四川盆地須家河組氣藏以及塔里木盆地和田河氣藏類似，均為水溶氣運(yùn)移脫溶成藏，但是水溶氣C1/C2值隨運(yùn)移距離的變化趨勢卻與后兩者[9,11]相反。通過對比分析認(rèn)為，造成此現(xiàn)象的原因可能有 3個：①不同成熟度天然氣的混合作用；②不同階段水溶氣的差異脫溶作用；③氣藏主要分布在條帶狀且分支較少的河道砂巖儲集層中，與大面積連片分布的四川盆地須家河組氣藏以及塔里木盆地石炭系和奧陶系氣藏明顯不同。由于成藏早期形成的少量較低成熟度天然氣與早期脫溶氣優(yōu)先充注中侏羅統(tǒng)下部砂巖，且在沿砂體的側(cè)向運(yùn)移過程中始終位于運(yùn)移方向的前端，導(dǎo)致沿著運(yùn)移方向出現(xiàn)C1/C2值變小的現(xiàn)象（見圖4b、表3）。如果砂巖大面積連片分布，如四川盆地須家河組砂巖，水溶氣則可能在持續(xù)的運(yùn)移脫溶過程中就近成藏，導(dǎo)致沿著運(yùn)移方向C1/C2值逐漸增大。

因此，在使用C1/C2值對天然氣運(yùn)移方向和路徑進(jìn)行示蹤時，首先需要明確是否存在不同成熟度天然氣的混合、天然氣以何種相態(tài)運(yùn)移以及儲集砂體的展布形態(tài)。當(dāng)存在早期較低成熟度天然氣與晚期較高成熟度天然氣、早期脫溶氣與晚期脫溶氣的持續(xù)供給，并且天然氣沿著分支較少的河道砂巖側(cè)向運(yùn)移的情況時，C1/C2值具有隨著運(yùn)移距離的增大而降低的特征。其他大部分情況下，C1/C2值均表現(xiàn)出沿著運(yùn)移方向甲烷逐漸富集的趨勢。

3.2.2 iC4/nC4值

iC4/nC4值是常用的天然氣運(yùn)移示蹤指標(biāo)[3-6]。但是，由于影響iC4/nC4值的因素較多，包括輸導(dǎo)層物性條件、運(yùn)移方式、運(yùn)移相態(tài)等[6]，導(dǎo)致iC4/nC4值在示蹤天然氣運(yùn)移方向和距離時存在較大的爭議[14]。

川西坳陷須家河組天然氣沿?cái)鄬幼韵露线\(yùn)移到侏羅系，再沿總體致密且具有極強(qiáng)非均質(zhì)性[28]的儲集砂體側(cè)向運(yùn)移，由于天然氣同時具有水溶相和游離相、滲流和擴(kuò)散運(yùn)移方式，導(dǎo)致iC4/nC4值縱橫向上均沒有表現(xiàn)出明顯的變化規(guī)律（見表1、表3、圖3b、圖4）。因此，在使用iC4/nC4值進(jìn)行天然氣運(yùn)移示蹤時，首先需要明確天然氣的運(yùn)移相態(tài)以及儲集砂體的物性條件。如上侏羅統(tǒng)天然氣以游離相沿致密河道砂巖側(cè)向運(yùn)移，iC4/nC4值表現(xiàn)出沿著運(yùn)移方向降低的趨勢（見圖 4a、表 3）。

3.2.3 N2含量

氮?dú)夥肿又睆叫?，易于擴(kuò)散和運(yùn)移。因此，沿著運(yùn)移方向N2含量會出現(xiàn)類似甲烷的逐漸增大的變化規(guī)律。

川西坳陷上三疊統(tǒng)—侏羅系天然氣N2含量縱橫向分布特征（見表1、表3、圖3c、圖4）表明，隨著運(yùn)移距離的增加，天然氣逐漸富集氮?dú)?。N2含量可以作為示蹤天然氣運(yùn)移方向和路徑的地球化學(xué)指標(biāo)。

3.2.4 烷烴碳同位素組成

理論上，天然氣運(yùn)移距離與δ13C1值呈負(fù)相關(guān)。但是，如果存在不同成熟度天然氣的混合作用以及氣田水對天然氣碳同位素的分餾作用，則可能導(dǎo)致隨著運(yùn)移距離的增加δ13C1值逐漸變重（見圖 5b）。因此，在應(yīng)用甲烷碳同位素組成對天然氣運(yùn)移方向和路徑進(jìn)行示蹤時，需要首先明確是否存在不同成熟度天然氣的混合，并對天然氣運(yùn)移相態(tài)以及水溶氣脫溶過程中的相態(tài)演化進(jìn)行綜合分析。如果存在早期較低成熟度天然氣與晚期較高成熟度天然氣、早期脫溶氣與晚期脫溶氣的持續(xù)供給，且水溶氣在持續(xù)的運(yùn)移脫溶過程中就近成藏，δ13C1值則會表現(xiàn)出沿著運(yùn)移方向逐漸變重的趨勢。

圖 4顯示當(dāng)川西地區(qū)侏羅系天然氣沿著河道砂巖側(cè)向運(yùn)移時，運(yùn)移距離與δ13C1值呈負(fù)相關(guān)，且此趨勢不受運(yùn)移相態(tài)的影響，即沿著運(yùn)移方向，水溶氣δ13C1值出現(xiàn)與游離氣類似的逐漸變輕的變化規(guī)律（見圖4b、表 3）。造成此現(xiàn)象的原因與前述引起水溶氣 C1/C2值異常變化趨勢的原因相同，即具較輕甲烷碳同位素組成的成藏早期較低成熟度天然氣和早期脫溶氣一起沿著條帶狀河道砂巖側(cè)向運(yùn)移，且始終位于運(yùn)移方向的前端，導(dǎo)致沿著運(yùn)移方向甲烷的碳同位素值逐漸變輕。

3.2.5 地層水化學(xué)特征

前述研究指出，川西坳陷侏羅系氣藏伴生水普遍具有中低礦化度的特征。其中，中侏羅統(tǒng)低礦化度氣藏伴生水主要與須五段泥巖黏土礦物轉(zhuǎn)化形成的大量低礦化度地層水沿?cái)鄬由嫌坑嘘P(guān)，上侏羅統(tǒng)低礦化度氣藏伴生水則主要由大氣水沿?cái)鄬酉聺B淡化作用所致。因此，總體上川西侏羅系地層水表現(xiàn)出斷層越流淡化地層水的特征，局部地區(qū)斷層附近可見來自須二段、須四段的高礦化度地層水。據(jù)此可以確定斷層溝通了深層須家河組與中淺層侏羅系，是油氣垂向運(yùn)移的通道。平面上，沿著運(yùn)移方向，地層水由斷層附近的高礦化度混合地層水向氣藏主體部位的中低礦化度混合地層水或凝析水過渡，再向中高礦化度原始地層水過渡（見圖 4、表 3）。因此，根據(jù)地層水礦化度以及水化學(xué)變化特征，可以對天然氣的運(yùn)移方向和路徑進(jìn)行判識。

3.2.6 儲集層中自生礦物碳氧同位素及流體包裹體特征

川西地區(qū)中侏羅統(tǒng)砂巖的含氣性與自生方解石的碳氧同位素值具有明顯相關(guān)性，砂巖的含氣性越好，自生方解石的碳氧同位素值越低（見圖8），表明其受來自下伏烴源巖的包含有機(jī)成因 CO2的高溫酸性流體的影響越大。侏羅系天然氣中存在碳同位素組成明顯偏輕的 CO2，也進(jìn)一步證實(shí)了有機(jī)成因 CO2的存在。同時，侏羅系儲集層中存在大量低鹽度、高均一溫度以及高鹽度、異常高均一溫度的含烴鹽水包裹體（見圖 9），反映了深部須家河組高溫流體的混入。綜合以上分析可以看出，深層須家河組與中淺層侏羅系之間存在通過斷層的流體跨層流動，斷層是油氣垂向運(yùn)移的通道。此外，中侏羅統(tǒng)河道砂巖中是否存在具較輕碳氧同位素組成的自生方解石，或者存在低鹽度、高均一溫度的含烴鹽水包裹體，也是判斷該河道是否與斷層相接、能否高效成藏的一個重要依據(jù)。對于受須家河組高溫酸性流體影響較小的上侏羅統(tǒng)，可以根據(jù)包裹體有機(jī)組分的差異判斷油氣的運(yùn)移方向，CH4/C1+值增加的方向指示運(yùn)移方向。如馬井—什邡氣田及新都—洛帶氣田的蓬萊鎮(zhèn)組氣藏，從SF5井至SF9井，隨著運(yùn)移距離的增加，CH4/C1+值由0.59增大至0.69。

4 結(jié)論

根據(jù)川西地區(qū)侏羅系天然氣、地層水以及儲集層中自生礦物的地球化學(xué)特征分析結(jié)果，提出了 C1/C2值、N2含量、芳烴/烷烴值、甲烷碳同位素值、地層水礦化度及水化學(xué)特征參數(shù)、儲集層中自生方解石碳氧同位素組成、含烴鹽水包裹體均一溫度及鹽度等一系列指示天然氣運(yùn)移相態(tài)、運(yùn)移方向和運(yùn)移路徑的有機(jī)-無機(jī)地球化學(xué)示蹤指標(biāo)。綜合應(yīng)用這些指標(biāo)可以更加有效、準(zhǔn)確地對天然氣運(yùn)聚成藏過程進(jìn)行重建，為天然氣成藏機(jī)理及富集規(guī)律的研究提供科學(xué)依據(jù)。

多項(xiàng)指標(biāo)綜合研究結(jié)果表明，川西坳陷中侏羅統(tǒng)天然氣以水溶相運(yùn)移為主，隨著運(yùn)移脫溶過程的進(jìn)行表現(xiàn)出苯/烷烴值增大、甲烷碳同位素組成變重的趨勢，同時具有氣藏伴生地層水礦化度較低、含氣砂巖中自生方解石的碳氧同位素偏輕、儲集層中溶蝕孔隙的比例以及自生高嶺石的含量較高、含烴鹽水包裹體均一溫度高且鹽度較低等特征。當(dāng)具有較低C1/C2值以及較輕甲烷碳同位素組成的早期脫溶氣沿著條帶狀且分支較少的河道砂巖側(cè)向運(yùn)移時，可能導(dǎo)致沿著運(yùn)移方向出現(xiàn) C1/C2值變小、甲烷碳同位素組成變輕的異常現(xiàn)象。上侏羅統(tǒng)天然氣則以游離相運(yùn)移為主。同時，通過綜合應(yīng)用多項(xiàng)有機(jī)-無機(jī)地球化學(xué)示蹤指標(biāo)，并結(jié)合區(qū)域地質(zhì)以及水溶氣脫溶成藏過程中的相態(tài)演化等方面的研究成果，可以對川西侏羅系天然氣的運(yùn)移方向及路徑進(jìn)行有效的判識。

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（編輯 魏瑋 王大銳）

Tracing natural gas migration by integrating organic and inorganic geochemical data:A case study of the Jurassic gas fields in western Sichuan Basin, SW China

YE Sujuan1, ZHU Hongquan1, LI Rong2, YANG Yingtao1, LI Qing1
(1. Exploration and Production Research Institute, Sinopec Southwest Oil & Gas Company, Chengdu 610041, China;2. Chengdu Center, China Geological Survey, Chengdu 610081, China)

Based on the integrated geochemical and isotopic analysis of natural gases, formation waters, authigenic minerals, and fluid inclusions, a set of organic and inorganic geochemical tracing parameters, including methane/ethane ratio (C1/C2), N2content,arene/alkane ratio, carbon isotope of methane (δ13C1), total dissolved solids (TDS) and chemistry of formation water, oxygen and carbon isotopic composition of authigenic calcite cement (δ18Ocalciteand δ13Ccalcite), and homogenization temperature and salinity of hydrocarbonbearing brine inclusions, have been proposed to indicate the phase, direction, and pathway of natural gas migration and to discuss the migration processes and mechanisms of the Jurassic hydrocarbon in western Sichuan. This study results reveal that the Middle Jurassic gas in western Sichuan depression mainly migrated in water-dissolving phase and had the characteristics of increase of arene/alkane ratio and δ13C1, decrease of TDS, light δ18Ocalcite and δ13Ccalcite in gas-bearing sands, and high homogenization temperature and low salinity of hydrocarbon-bearing brine inclusions, while the Upper Jurassic gas primarily migrated in free gas phase. Additionally, it is demonstrated that the migration directions and pathways of the Jurassic gases in western Sichuan can be investigated effectively by applying multiple organic and inorganic geochemical tracing parameters, in combination with the study results of geological setting and phase state evolution of water-dissolved gases during desolubilization and accumulation.

Sichuan Basin; western Sichuan depression; Jurassic; natural gas; migration tracing parameters; formation water; isotopic composition

國家科技重大專項(xiàng)“四川盆地碎屑巖層系油氣富集規(guī)律與勘探評價”（2016ZX05002-004）

TE122

A

1000-0747(2017)04-0549-12

10.11698/PED.2017.04.08

葉素娟, 朱宏權(quán), 李嶸, 等. 天然氣運(yùn)移有機(jī)-無機(jī)地球化學(xué)示蹤指標(biāo): 以四川盆地川西坳陷侏羅系氣藏為例[J].石油勘探與開發(fā), 2017, 44(4): 549-560.

YE Sujuan, ZHU Hongquan, LI Rong, et al. Tracing natural gas migration by integrating organic and inorganic geochemical data: A case study of the Jurassic gas fields in western Sichuan Basin, SW China[J]. Petroleum Exploration and Development, 2017, 44(4): 549-560.

葉素娟（1969-），女，浙江溫州人，博士，中國石化西南油氣分公司勘探開發(fā)研究院高級工程師，主要從事儲集層地質(zhì)及油氣成藏方面研究。地址：四川省成都市高新區(qū)（南區(qū)）吉泰路 688號，中國石化西南科研基地勘探開發(fā)研究院，郵政編碼：610041。E-mail：sujuan_ye@hotmail.com

聯(lián)系作者簡介：李嶸（1967-），男，云南昆明人，中國地質(zhì)調(diào)查局成都地質(zhì)調(diào)查中心（國土資源部成都地質(zhì)礦產(chǎn)研究所）教授級高級工程師，主要從事沉積與儲集層地質(zhì)方面研究。地址：四川省成都市一環(huán)路北三段 2號，成都地質(zhì)礦產(chǎn)研究所，郵政編碼：610081。E-mail：goest33@sina.com

2016-05-20

2017-03-21