于瑞冬， 董 悅， 郭明輝

(東北林業(yè)大學(xué) 生物質(zhì)材料與技術(shù)教育部重點實驗室， 黑龍江 哈爾濱 150040)

·研究報告——生物質(zhì)能源·

生物質(zhì)水熱炭制備過程的環(huán)境影響評價

于瑞冬， 董 悅， 郭明輝*

(東北林業(yè)大學(xué) 生物質(zhì)材料與技術(shù)教育部重點實驗室， 黑龍江 哈爾濱 150040)

以生物質(zhì)水熱炭為研究對象，運用生命周期評價(LCA)方法，對生物質(zhì)水熱炭制備過程的環(huán)境影響進(jìn)行分析與評價，通過建立輸入、輸出清單，從溫室效應(yīng)、環(huán)境酸化、資源消耗等方面，基于GaBi6.0軟件建立模型并計算，分析生物質(zhì)水熱炭制備過程對環(huán)境產(chǎn)生的影響。結(jié)果表明：生物質(zhì)水熱炭制備過程對6類主要環(huán)境影響由大到小的順序依次為溫室效應(yīng)、環(huán)境酸化、光化學(xué)臭氧生成潛力、富營養(yǎng)化、資源消耗和臭氧層破壞；我國為碳密集型發(fā)電地區(qū)，電能的消耗是該制備過程對環(huán)境影響最主要的原因，火力發(fā)電排放CO2、SO2、NOx等氣體為主要環(huán)境影響因素。水熱炭化是水熱炭制備過程中對環(huán)境影響的主要環(huán)節(jié)。針對此結(jié)果，提出降低水熱炭化溫度、縮短水熱炭化時間、提高水熱炭產(chǎn)率，從而減少能源的消耗，降低環(huán)境影響。

水熱炭；生命周期評價；環(huán)境影響

水熱炭化是指在封閉體系(通常是不銹鋼反應(yīng)釜)內(nèi)，以碳水化合物為原料，以亞/超臨界水為反應(yīng)介質(zhì)，在一定的壓力和溫度(120～250 ℃)下，經(jīng)過脫水、脫羧、芳構(gòu)化等反應(yīng)，得到炭質(zhì)材料的過程[1]。水熱炭化法制備炭質(zhì)材料可追溯到1913年，Bergius運用水熱炭化法處理木纖維，探索煤炭的形成過程[2]。然而，之后的研究集中于水熱法制備液體產(chǎn)物和氣體產(chǎn)物，直至2001年，Wang等[3]首次利用水熱炭化法處理蔗糖溶液，制備了粒徑1～5 μm具有良好電化學(xué)性能的炭微球。此后，水熱炭化制備固體炭質(zhì)材料開始受到廣泛關(guān)注。水熱炭化法以其操作方便，制備的炭質(zhì)材料分散性好、尺寸均一，能耗較傳統(tǒng)炭化方法低等優(yōu)點，得到廣泛研究與應(yīng)用。然而，對其環(huán)境影響的量化分析研究較少。隨著環(huán)境問題日益加劇，人們對環(huán)境保護(hù)的重視程度逐漸提高。環(huán)境影響評價是指對人類生產(chǎn)活動給環(huán)境質(zhì)量帶來的影響進(jìn)行評價，它滿足了人們評價事物是否對環(huán)境產(chǎn)生污染及產(chǎn)生多大污染的訴求，是衡量一個項目或工藝是否符合環(huán)保理念的一種手段。環(huán)境影響評價采用定性分析和定量分析法，其中定量分析法由于使用充分的數(shù)據(jù)及定量計算而具有較強的說服力。生命周期評價(LCA)是定量分析環(huán)境影響評價的重要方法，它可以評價產(chǎn)品生產(chǎn)、運輸、應(yīng)用、廢棄等環(huán)節(jié)對環(huán)境產(chǎn)生的影響[4]，其原理是通過收集某一過程或產(chǎn)品的資源、能源消耗和廢物排放等數(shù)據(jù)，以定量確定該過程、產(chǎn)品或事件的環(huán)境合理性及環(huán)境負(fù)荷量的大小[5]。Connelly等[6]對藻類水熱液化制備生物質(zhì)燃油的過程進(jìn)行了生命周期評價，表明以藻類為原料的水熱液化產(chǎn)物可作為生物質(zhì)燃油，較化石原料燃油減少了50 %的二氧化碳排放量，同時表明上游與下游(即原材料的生產(chǎn)運輸與產(chǎn)品的使用維護(hù))因素會影響執(zhí)行標(biāo)準(zhǔn)的制定。陳威等[7]以水稻秸稈為原料，對其熱解制備炭材料并還田過程的固碳潛力進(jìn)行了評估，結(jié)果顯示該模式具有巨大的固碳潛力，有利于應(yīng)對日益加劇的全球氣候變暖。竇鑫等[8]分析了銅藻基活性炭的水熱炭化-KOH活化法制備過程中的溫室氣體排放量及其影響，但沒有對其他環(huán)境影響做出全面評價。本課題組曾以楊木粉為原料，進(jìn)行預(yù)處理后，以水熱炭化法制備炭質(zhì)材料，結(jié)果表明，炭材料有微納米尺寸，并有較好的微觀形貌與豐富的含氧官能團(tuán)[9]，在水處理、催化劑載體及電化學(xué)等領(lǐng)域有潛在應(yīng)用價值。因此，本研究在實驗室制備水熱炭基礎(chǔ)上，收集數(shù)據(jù)，利用LCA軟件GaBi進(jìn)行環(huán)境影響評價，找出水熱炭制備過程中對環(huán)境影響最大的環(huán)節(jié)，以期在后續(xù)研究中能有所改善，降低環(huán)境影響，同時為評價生產(chǎn)工藝提供一定的輔助措施。

1 分析方法

1.1 分析軟件

生命周期評價工作的進(jìn)行離不開配套的數(shù)據(jù)庫與軟件，近年來已經(jīng)開發(fā)出數(shù)十個用于LCA的軟件，主要有GaBi、SimaPro、Boustead Model、TEAM等等。本研究采用的是德國PE-INTERNATIONAL開發(fā)的GaBi軟件，它是目前比較常用的LCA軟件之一。

根據(jù)國家標(biāo)準(zhǔn)GB/T 24040—2008[10]，LCA研究分為以下4個階段：目標(biāo)與范圍的確定、清單分析、影響評價和結(jié)果解釋。

1.2 水熱炭的制備

首先對原料楊木木屑進(jìn)行酸預(yù)處理：將木屑放入錐形瓶中，倒入60 % HNO3溶液，將木屑浸沒，水浴75 ℃處理2 h后，過濾，收集并干燥后得到預(yù)處理木粉。然后將處理好的木粉和一定量的去離子水混合均勻，倒入帶有聚四氟乙烯內(nèi)襯的不銹鋼反應(yīng)釜中，將反應(yīng)釜置于電熱烘箱中，加熱至230 ℃，反應(yīng)8 h。反應(yīng)結(jié)束后，待自然冷卻至室溫，將產(chǎn)物倒出，過濾收集黑色固體產(chǎn)物，并用無水乙醇和去離子水對固體產(chǎn)物反復(fù)清洗3～5次，置于烘箱中80 ℃烘干8 h得到水熱炭產(chǎn)品。

1.3 研究目標(biāo)和范圍的確定

目標(biāo)和范圍的確定直接影響后續(xù)清單分析、環(huán)境評價和結(jié)果解釋的進(jìn)行，也是環(huán)境影響評價的立足點和出發(fā)點。合理的、準(zhǔn)確的范圍確定會對后續(xù)研究有正影響。在這一步驟中，需要明確目標(biāo)的系統(tǒng)邊界，系統(tǒng)邊界是指產(chǎn)品系統(tǒng)與環(huán)境之間物質(zhì)與能量交換的邊界。水熱炭產(chǎn)品的生命周期評價系統(tǒng)邊界見圖1。其中虛線框線內(nèi)為水熱炭產(chǎn)品的系統(tǒng)內(nèi)部。

研究目標(biāo)是以生物質(zhì)水熱炭為研究對象，借助GaBi 6.0軟件分析水熱炭制備過程對環(huán)境的影響效應(yīng)，通過建立模型及數(shù)據(jù)處理，分析制備過程中對環(huán)境影響較大的工藝步驟，提出改進(jìn)意見，為工藝的合理制定提供依據(jù)。

圖1 水熱炭產(chǎn)品的生命周期系統(tǒng)邊界Fig. 1 System boundaries of LCA of hydrothermal carbon production

研究范圍為整個水熱炭制備過程，包括原料的預(yù)處理、水熱炭化及清洗干燥3大環(huán)節(jié)，主要計算原料、能量輸入及廢棄物排放，但不將獲得木屑所消耗的物料及能源計算在內(nèi)，因為木屑的獲得經(jīng)歷了木材的砍伐、運輸和加工等過程，其中物質(zhì)與能量的輸入輸出數(shù)據(jù)無法準(zhǔn)確獲得，且木屑為木材加工剩余物，以其制備水熱炭實現(xiàn)了廢棄物料的再利用，因此不考慮其環(huán)境影響。

以實驗室制備為基礎(chǔ)，在清單分析時，將實驗收集到的數(shù)據(jù)折算成生產(chǎn)1 g水熱炭產(chǎn)品的數(shù)據(jù)，以便對制備水熱炭的過程進(jìn)行環(huán)境影響評價。

1.4 評價指標(biāo)

本研究采用生命周期評價軟件GaBi 6.0作為環(huán)境影響評價的手段。GaBi軟件提供多種評價方法，如CML、EI、EDIP和UBP等等[11]。本研究采用CML評價方法，以資源消耗(ADP)、環(huán)境酸化(AP)、富營養(yǎng)化(EP)、溫室效應(yīng)(GWP)、臭氧層破壞(ODP)和光化學(xué)臭氧生成潛力(POCP)這6類環(huán)境影響類別為評價指標(biāo)，通過特征化、標(biāo)準(zhǔn)化及加權(quán)處理，考察水熱炭化對環(huán)境的影響。

世界環(huán)境負(fù)荷總量是指全世界在1a時間內(nèi)消耗的資源、能源總量和污染物排放總量。利用2015年世界環(huán)境負(fù)荷總量為標(biāo)準(zhǔn)化基準(zhǔn)值，將特征化結(jié)果進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)化處理，以便比較各個環(huán)境影響類型參數(shù)結(jié)果的相對大小。

標(biāo)準(zhǔn)化是為了使不同環(huán)境影響類別之間具有可比性，標(biāo)準(zhǔn)化得到的值沒有單位，標(biāo)準(zhǔn)化后的值需要進(jìn)行加權(quán)處理后才能對比彼此之間的大小。權(quán)重因子的確定參考文獻(xiàn)[12]中對權(quán)重的介紹。

為了計算出綜合環(huán)境影響指標(biāo)，必須求出各影響指標(biāo)的權(quán)重因子，上述各個影響指標(biāo)的權(quán)重因子及單位見表1。對于不同輸入、輸出流對應(yīng)的換算值可參見GaBi 6.0軟件。

表1 CML2001方法的標(biāo)準(zhǔn)化基準(zhǔn)及權(quán)重因子1)

1) 數(shù)據(jù)來源于GaBi 6.0軟件及文獻(xiàn)[12]the data obtained from GaBi 6.0 and literature[12]

2 水熱炭制備過程的環(huán)境影響評價

2.1 清單分析

清單分析是指將收集到的數(shù)據(jù)折合成生產(chǎn)1 g水熱炭的輸入量及輸出量，并進(jìn)行數(shù)據(jù)匯編和量化。本研究評價中所使用的數(shù)據(jù)主要來源為：化學(xué)藥品及電能生產(chǎn)的相關(guān)數(shù)據(jù)來自于GaBi軟件；水熱炭制備過程原材料及電力消耗為計算獲得；廢水的排放量通過作者收集得到，其他污染物的排放量通過GaBi軟件計算獲得。

本研究將水熱炭制備過程體系劃分為3個環(huán)節(jié)，即原料的預(yù)處理、水熱炭化和清洗干燥階段，從而分別進(jìn)行環(huán)境影響評價，不僅能分析出整個制備過程對環(huán)境的影響，也能對不同環(huán)節(jié)的環(huán)境影響進(jìn)行分析，有利于分析細(xì)節(jié)，對深入研究水熱炭制備過程的環(huán)境影響起到重要作用。水熱炭制備過程的輸入輸出，見圖2。

圖2 水熱炭制備過程的輸入輸出Fig. 2 The input and output of hydrothermal carbon production

無論分析工業(yè)生產(chǎn)還是實驗室制備，要保證LCA分析數(shù)據(jù)可靠可信必須依靠高質(zhì)量的數(shù)據(jù)和詳實的數(shù)據(jù)庫。數(shù)據(jù)質(zhì)量包括數(shù)據(jù)來源和數(shù)據(jù)的可信程度，雖然實驗室操作體量無法與工業(yè)生產(chǎn)相比，但對于可重復(fù)實驗，其數(shù)據(jù)來源與可信度相當(dāng)于工業(yè)生產(chǎn)中工廠生產(chǎn)報告，均為實際測量的原始數(shù)據(jù)，數(shù)據(jù)質(zhì)量最高。本課題組經(jīng)過多次試驗，水熱炭化綜纖維素制備水熱炭的工藝已基本成熟，因此收集的數(shù)據(jù)具有較高的質(zhì)量。其次，本研究采用的GaBi 6.0軟件為德國PE-INTERNATIONAL 開發(fā)，是目前比較常用的LCA軟件之一。該軟件擁有非常豐富的數(shù)據(jù)庫，除了核心專業(yè)數(shù)據(jù)庫外還有18個按行業(yè)區(qū)分的擴(kuò)展數(shù)據(jù)庫，為本研究的分析奠定了良好的基礎(chǔ)。

對實驗數(shù)據(jù)進(jìn)行收集與整理，獲得制備1 g水熱炭所需原材料和能量消耗的統(tǒng)計數(shù)據(jù)，為了保證數(shù)據(jù)的可靠性和完整性，同時考慮后續(xù)分析需要，對這些數(shù)據(jù)進(jìn)行初步分析、篩選、計算和修正。其中，分析、篩選是指將收集到的數(shù)據(jù)與軟件中的數(shù)據(jù)進(jìn)行匹配。以電能的生產(chǎn)為例，我國東北地區(qū)主要為火力發(fā)電，而軟件數(shù)據(jù)庫中電能的生產(chǎn)包括了火力發(fā)電、風(fēng)力發(fā)電、水力發(fā)電及核電等多個方式，不同發(fā)電方式生產(chǎn)單位電能所造成的環(huán)境影響是不同的，因此需要選擇與實際相匹配的方式。計算和修正主要指對水熱炭制備過程中消耗的電能進(jìn)行計算與修正，實驗中電能的消耗主要為烘箱加熱，直接數(shù)據(jù)為加熱溫度與加熱時間，所消耗電能需要計算，且烘箱在加熱過程中并非保持恒定功率，保溫階段烘箱的輸出功率較低，這些因素都影響數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性，所以需要計算與修正。

在輸入量中，生產(chǎn)1 g水熱炭過程中主要輸入的原料包括木屑、HNO3溶液、去離子水和無水乙醇，其中去離子水主要作為反應(yīng)媒介和清洗液體，無水乙醇主要作為清洗劑，洗去產(chǎn)物中不溶于水的有機(jī)物。能源消耗為電能，通過水浴鍋、電熱烘箱、磁力攪拌器等實驗設(shè)備為制備過程提供熱能及機(jī)械能。環(huán)境排放清單主要為廢水以及因液體中有機(jī)物排放導(dǎo)致的生化需氧量(BOD)和化學(xué)需氧量(COD)，廢氣主要來自于硝酸、電能的生產(chǎn)過程，水熱炭化過程基本無廢氣產(chǎn)生。將上述輸入、輸出數(shù)據(jù)按照相應(yīng)分配原則進(jìn)行分配，折算成生產(chǎn)1 g水熱炭的數(shù)據(jù)，結(jié)果如表2所示。

表2 1 g水熱炭制備過程的環(huán)境負(fù)荷數(shù)據(jù)清單1)Table 2 Environment load data list of 1 g hydrothermal carbon production process

1) 數(shù)據(jù)來源于筆者計算與GaBi軟件，下同the data obtained from calculation and GaBi 6.0, similarly hereinafter

2.2 環(huán)境影響評價及結(jié)果分析

2.2.1 水熱炭制備過程環(huán)境負(fù)荷組成 運用GaBi 6.0軟件對已計算整理完成的水熱炭制備過程環(huán)境負(fù)荷進(jìn)行建模，見圖3。如圖3所示，在水熱炭制備過程中，環(huán)境負(fù)荷主要來自去離子水生產(chǎn)、電力生產(chǎn)、無水乙醇生產(chǎn)及硝酸的生產(chǎn)。

圖3 水熱炭制備過程的環(huán)境負(fù)荷網(wǎng)絡(luò)模型Fig. 3 Environment load network model of the process of hydrothermal carbon production

2.2.2 特征化 經(jīng)過GaBi 6.0軟件分析得出水熱炭制備過程環(huán)境影響的特征化結(jié)果見表3。假設(shè)整個水熱炭制備過程對環(huán)境影響值為100 %，通過對比各個步驟對每個環(huán)境因子的比例，能分析出各個環(huán)節(jié)對每個環(huán)境因素的貢獻(xiàn)率。

表3 水熱炭制備過程特征化結(jié)果

由表3可知，對于資源消耗，酸預(yù)處理、水熱炭化和清洗干燥各占8.9 %、6.1 %和85 %；對于環(huán)境酸化，酸預(yù)處理、水熱炭化和清洗干燥各占9.9 %、68.1 %和22 %；對于富營養(yǎng)化，酸預(yù)處理、水熱炭化和清洗干燥各占10.1 %、67.9 %和22 %；對于溫室效應(yīng)，酸預(yù)處理、水熱炭化和清洗干燥各占9.7 %、64.6 %和25.7 %；對于臭氧層破壞，酸預(yù)處理、水熱炭化和清洗干燥各占6.9 %、7.2 %和85.9 %；對于光化學(xué)臭氧生成潛力，酸預(yù)處理、水熱炭化和清洗干燥各占9.7 %、66.6 %和23.7 %。

分析可知，水熱炭化階段對環(huán)境酸化、富營養(yǎng)化、溫室效應(yīng)及光化學(xué)臭氧生成潛力4個環(huán)境影響因子影響較大，均占60 %以上，為主要環(huán)境影響步驟；清洗干燥階段對各環(huán)境影響因子都有影響，占資源消耗的85 %，占臭氧層破壞的85.9 %，對其他4個環(huán)境影響因子影響占20 %～26 %；酸預(yù)處理階段對各個環(huán)境影響因子的貢獻(xiàn)較低，均占10 %左右。因此，水熱炭化階段對環(huán)境影響貢獻(xiàn)值最大，其次是清洗干燥階段，酸預(yù)處理對環(huán)境影響貢獻(xiàn)值最小。這主要是因為，水熱炭化階段溫度較高、時間較長，對電能消耗量較大，清洗干燥在電能的消耗方面也有不小的貢獻(xiàn)，而酸預(yù)處理過程時間較短，溫度較低，因此對電能消耗較少，盡管使用了化學(xué)藥品，但使用量較少，對環(huán)境產(chǎn)生的影響無法與大量的電能消耗相比。

2.2.3 標(biāo)準(zhǔn)化和加權(quán) 為了對比水熱炭制備各環(huán)節(jié)的環(huán)境影響程度的大小，需要將特征化結(jié)果進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)化和加權(quán)。采用GaBi軟件中的CML2001-2001-2015方法，對特征化結(jié)果進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)化和加權(quán)計算后，得到水熱炭產(chǎn)品制備過程中環(huán)境負(fù)荷標(biāo)準(zhǔn)化及加權(quán)后結(jié)果見表4。

表4 水熱炭環(huán)境負(fù)荷標(biāo)準(zhǔn)化及加權(quán)后結(jié)果

由表4可知，整個水熱炭制備過程對環(huán)境影響由大到小分別為溫室效應(yīng)、環(huán)境酸化、光化學(xué)臭氧生成潛力、富營養(yǎng)化、資源消耗和臭氧層破壞，其中資源消耗和臭氧層破壞相對其他影響因子很小。水熱炭化環(huán)節(jié)對各環(huán)境影響因子的影響均較大，為主要影響環(huán)節(jié)，其次為清洗干燥環(huán)節(jié)，酸預(yù)處理環(huán)節(jié)對環(huán)境影響貢獻(xiàn)較小。可以看出，對溫室效應(yīng)、環(huán)境酸化、光化學(xué)臭氧生成潛力做出主要貢獻(xiàn)的均為水熱炭化環(huán)節(jié)，說明水熱炭化環(huán)節(jié)消耗的大量電能，相比于其他參與到制備過程的資源消耗，是主要環(huán)境影響因素。由于在水熱炭化獲得固體產(chǎn)物的同時，有一定的有機(jī)碳溶解在液體中，隨著廢液一起排放到自然界引起富營養(yǎng)化。電能的使用之所以會對環(huán)境造成影響，主要原因是我國主要依靠火力發(fā)電，其釋放的CO2會加強溫室效應(yīng)，煤炭中的硫元素變成SO2釋放到大氣中會加劇環(huán)境酸化，而NOx則會對光化學(xué)臭氧生成潛力造成影響。

3 改善建議

提出的改進(jìn)工藝主要包括： 1) 提高水熱炭產(chǎn)率，由表2可知，采用現(xiàn)有工藝制備1 g水熱炭需要3.8 g木屑，產(chǎn)率較低，為26.3 %，提高水熱炭產(chǎn)率能降低單位水熱炭的環(huán)境負(fù)荷； 2) 在保證產(chǎn)品性能的同時，探索降低水熱炭化溫度或縮短水熱炭化時間，以降低電能消耗，從而減少水熱炭制備過程的環(huán)境影響。

4 結(jié) 論

以生物質(zhì)水熱炭為研究對象，對其制備階段的環(huán)境影響做出詳細(xì)的評估和分析。結(jié)果表明：水熱炭制備過程對6類主要環(huán)境影響由大至小分別為溫室效應(yīng)、環(huán)境酸化、光化學(xué)臭氧生成潛力、富營養(yǎng)化、資源消耗和臭氧層破壞；水熱炭制備過程的主要影響因素為電能的消耗?；鹆Πl(fā)電釋放的CO2、SO2及NOx分別對溫室效應(yīng)、環(huán)境酸化及光化學(xué)臭氧生成潛力做出了很大貢獻(xiàn)；水熱炭制備過程對環(huán)境影響的主要工藝步驟為水熱炭化環(huán)節(jié)。相對于酸預(yù)處理及清洗干燥，水熱炭化溫度高、時間長，消耗電能較大，成為主要影響因素。同時，從節(jié)能減排的角度，根據(jù)生命周期評價的結(jié)果，提出兩條實質(zhì)性意見，希望能對節(jié)能減排工作帶來實質(zhì)性的改進(jìn)。

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Environmental Impact Assessment of Biomass-derived Hydrothermal Carbon Material Production

YU Ruidong， DONG Yue， GUO Minghui

(Northeast Forestry University，Key Laboratory of Bio-based Material Science and Technology of Ministry of Education， Harbin 150040， China)

The environmental impact of biomass hydrothermal carbon material production was assessed by using life cycle assessment(LCA). A life cycle inventory including input and output processes of biomass hydrothermal carbon material production was established based on inventory analysis. GaBi 6.0 software was used to model and calculate the original data to obtain the corresponding environmental impact potentials on global warming potential(GWP)， acidification potential(AP)， abiotic depletion potential(ADP)， etc. The results showed that the effect order of production process on the environmental impacts was GWP, AP, photochemical ozone creation potential(POCP), eutrophication potential(EP), ADP and ozonospher disturbance potential(ODP). The power consumption was the uppermost environment impact factor. As the power generation of our country was carbon intensive, the emissions of CO2， SO2， NOxfrom thermal power were the main environmental impact factors. The key environmental influencing link in hydrothermal carbon production was hydrothermal carbonization. According to this result， it would be helpful for reducing the environmental impact of biomass hydrothermal carbon material by reducing hydrothermal carbonization temperature or shortening the time of hydrothermal carbonization.

hydrothermal carbon;life cycle assessment;environmental impact

10.3969/j.issn.1673-5854.2017.04.009

2016-06-30

“十二五”國家科技支撐計劃資助(2015BAD14B05)

于瑞冬(1992— )，男，山東青州人，碩士生，主要從事生物質(zhì)炭材料研究工作

*通訊作者：郭明輝，教授，博士生導(dǎo)師，主要從事木材學(xué)和生物質(zhì)復(fù)合材料研究；E-mail：gmh1964@126.com。

TQ35

A

1673-5854(2017)04-0059-07