王谷軍，陳 軍，李春娟，宋明哲，張紫竹

(1.中國原子能科學(xué)研究院，北京 102413；2.北京凱佰特技術(shù)有限公司，北京 102413)

IHNI-1中子束快中子注量率測量

王谷軍1，陳 軍1，李春娟1，宋明哲1，張紫竹2

(1.中國原子能科學(xué)研究院，北京 102413；2.北京凱佰特技術(shù)有限公司，北京 102413)

為檢驗(yàn)和確定用于硼中子俘獲治療(BNCT)的醫(yī)院中子照射器(IHNI-1)的快中子污染源項(xiàng)，設(shè)計(jì)了用于快中子注量率測量的包硼235U裂變電離室。利用MCNP程序?qū)﹄婋x室的注量響應(yīng)進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì)，計(jì)算包裹不同厚度硼殼時電離室的注量響應(yīng)曲線，最終選擇35 mm厚B4C殼作為低能中子屏蔽層。利用該電離室測量IHNI-1熱中子和超熱中子束的快中子注量率，并與模擬計(jì)算值比較。結(jié)果顯示，實(shí)測的中子束比模擬計(jì)算結(jié)果具有更多的快中子成分，低于國際原子能機(jī)構(gòu)(IAEA)推薦的目標(biāo)值。

硼中子俘獲治療；醫(yī)院中子照射器；包硼235U裂變電離室；注量響應(yīng)；快中子注量率

硼中子俘獲治療(BNCT)中子照射器產(chǎn)生的中子束中含有一定程度的快中子成分，這些快中子與人體作用會產(chǎn)生諸如高傳能線密度(LET)的質(zhì)子等帶電粒子，從而造成額外的傷害。由北京凱佰特技術(shù)有限公司建造的IHNI-1中子照射器[1-2]，主體為30 kW微型反應(yīng)堆，對稱方向配備2個照射孔道，分別產(chǎn)生熱中子束和超熱中子束，本研究擬通過實(shí)驗(yàn)確認(rèn)中子束中的污染快中子參數(shù)，用以評估照射器品質(zhì)，制定治療計(jì)劃。

1 實(shí)驗(yàn)方法

1.1 測量方法

硼中子俘獲治療(BNCT)中子束具有連續(xù)譜特性，中子能量從熱能至初始源項(xiàng)中子的能量，按能量劃分：0.5 eV以下為熱中子；0.5 eV～10 keV為超熱中子；10 keV以上為快中子。對于這樣的連續(xù)譜中子束，如需測量10 keV以上能區(qū)的快中子注量率，則要求探測器對該能區(qū)的中子具有特異的靈敏性，如，含氫正比計(jì)數(shù)器、過熱液滴探測器等[3-4]無法用探測器直接測量。電離室具有簡單牢固、性能穩(wěn)定、易于操作、抗γ輻射能力強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn)，然而常規(guī)的235U裂變電離室對低能中子的響應(yīng)更高，無法從BNCT中子束中識別出份額較少的快中子。為此，利用硼對低能中子吸收能力強(qiáng)的特點(diǎn)，采用適當(dāng)厚度的硼殼包裹電離室，可較好地屏蔽低能中子的影響，實(shí)現(xiàn)快中子注量率的測量。

中子與裂變材料235U作用發(fā)生裂變反應(yīng)，產(chǎn)生輕、重兩個裂變碎片，測量一定時間內(nèi)裂變碎片的脈沖幅度譜，即可獲得裂變碎片的計(jì)數(shù)率，從而通過公式(1)得到中子束中的快中子注量率φf：

(1)

式中，kD為死時間修正因子；kL為甄別閾下裂變碎片計(jì)數(shù)損失修正因子；kS為鈾靶自吸收修正因子；Nf為裂變碎片計(jì)數(shù)率， s-1；Rf為裂變電離室對10 keV以上中子的注量響應(yīng)， cm2；kA為10 keV以下中子引起的裂變碎片計(jì)數(shù)修正因子。

1.2 測量裝置

包硼235U裂變電離室結(jié)構(gòu)示意圖示于圖1。采用的235U裂變電離室為流氣式平行板電離室，工作氣體為90%Ar+10%CH4，黃銅外殼壁厚0.6 mm，外直徑和高度分別為70 mm和41 mm，質(zhì)量245.86 μg的鈾樣品采用分子電鍍法電鍍在直徑50 mm、厚度0.35 mm的不銹鋼底襯上，樣品區(qū)直徑15 mm，其中235U的豐度為90.023%。電離室收集極為直徑50 mm、厚度0.5 mm的黃銅片，靶底襯和收集極通過鋁環(huán)和支柱固定在電離室內(nèi)。支柱由直徑3 mm的聚四氟乙烯棒和套管組裝而成，套管材料為聚四氟乙烯和黃銅兩種，內(nèi)徑和外徑均為3 mm和5 mm，長度從3 mm到14 mm不等，分別將收集極與地絕緣，將靶底襯接地(收集極為陽極，底襯為陰極)，通過選用不同長度的套管可方便調(diào)節(jié)極間距。經(jīng)實(shí)驗(yàn)確定電離室的極間距為20 mm，工作高壓為500 V。利用MCNP程序?qū)ε饸みM(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì)，計(jì)算包裹不同厚度硼殼時電離室的注量響應(yīng)曲線，結(jié)果示于圖2，由圖2結(jié)果可以看出，在相同厚度的情況下，10B的屏蔽效果更佳，但綜合考慮經(jīng)濟(jì)條件、屏蔽效果、電離室整體尺寸等因素，最終選擇的屏蔽層為35 mm厚的B4C殼。該硼殼由1 mm壁厚的鎘盒內(nèi)裝B4C粉末制成，密度為(0.593±0.001) g·cm-3，包裹35 mm厚B4C殼時235U裂變電離室的注量響應(yīng)曲線結(jié)果示于圖3。由圖3結(jié)果可以看出，該硼殼對低能中子具有較好的屏蔽效果。

圖1 包硼235U裂變電離室結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Structure sketch of the boron-covered 235U fission chamber

圖2 包裹不同厚度硼殼時235U裂變電離室的注量響應(yīng)曲線Fig.2 Fluence response curve of the 235U fission chamber covered by boron shell with different thicknesses

圖3 包裹35 mm厚B4C殼時235U裂變電離室的注量響應(yīng)曲線Fig.3 Fluence response curve of the 235U fission chamber covered by 35 mm thick B4C shell

1.3 修正因子

(1) 死時間修正

測量的脈沖幅度譜未發(fā)生堆壘現(xiàn)象，通過設(shè)置多道分析器的活時間可自動扣除死時間的影響。

(2) 閾下裂變碎片計(jì)數(shù)損失修正

在與測量裂變碎片脈沖幅度譜相同電子學(xué)條件下，通過測量無中子源時的α粒子脈沖幅度譜，即可確定α粒子最大脈沖幅度對應(yīng)的道數(shù)為75道，將甄別閾選在該道址上，對裂變碎片脈沖幅度譜的下沿進(jìn)行擬合外推至0道，通過公式(2)可得到閾下裂變碎片計(jì)數(shù)損失修正因子：

(2)

式中，N閾下為閾下裂變碎片計(jì)數(shù)；N閾上為閾上裂變碎片計(jì)數(shù)。

(3) 鈾靶自吸收修正

對于單面靶平行板式電離室(2π幾何)，在靶厚低于1.0 mg·cm-2時，鈾靶自吸收修正因子kS可通過公式(3)計(jì)算：

(3)

式中，tU為鈾靶的平均質(zhì)量厚度， mg·cm-2；σ為鈾靶平均質(zhì)量厚度的標(biāo)準(zhǔn)偏差， mg·cm-2；R為裂變碎片在鈾靶中的平均射程， mg·cm-2，R=(7.5±0.5) mg·cm-2。

(4) 裂變碎片計(jì)數(shù)修正因子

以多球譜儀測量的中子能譜(圖4)為源項(xiàng)，利用MCNP程序計(jì)算電離室對10 keV以上及以下中子和全譜中子的注量響應(yīng)，通過公式(4)得到：

(4)

式中，N<10 keV和N>10 keV分別為10 keV以下和以上中子引起的裂變碎片計(jì)數(shù)率， s-1；NT為所有中子引起的裂變碎片計(jì)數(shù)率， s-1；φ>10 keV/φT為10 keV以上中子和總中子注量率的比值，可通過測量的中子能譜得到；R>10 keV為裂變電離室對10 keV以上中子的注量響應(yīng)，cm2，R>10 keV=Rf；RT為裂變電離室對全譜中子的注量響應(yīng)， cm2。

2 測量及模擬結(jié)果

實(shí)驗(yàn)中，包硼235U裂變電離室實(shí)物圖示于圖5，緊貼孔道口放置，其中心位于中子束中心，當(dāng)反應(yīng)堆滿功率運(yùn)行時測量裂變碎片的脈沖幅度譜，結(jié)果示于圖6，通過公式(1)計(jì)算得到中子束中的快中子注量率，結(jié)果列于表1，并與模擬計(jì)算結(jié)果進(jìn)行比較。由表1數(shù)據(jù)可以看出，測量的快中子注量率略高于模擬計(jì)算值，圖4所示由多球譜儀測量的中子能譜[5]也有相同結(jié)果。由于照射器的慢化/過濾和準(zhǔn)直系統(tǒng)材料中含有一定程度的雜質(zhì)，且實(shí)際構(gòu)造與理論模擬模型也會略有差異，以致中子能譜的結(jié)果稍偏離理論模擬結(jié)果。與MCNP模擬結(jié)果比較，IHNI-1照射器中子束測量值包含更多的污染中子，單位熱中子或超熱中子注量率的污染中子劑量率列于表2，由表2數(shù)據(jù)可見，其劑量份額仍低于國際原子能機(jī)構(gòu)(IAEA)技術(shù)報告推薦的目標(biāo)值2×10-13Gy·cm2[6]，表明IHNI-1照射器的相關(guān)設(shè)計(jì)合理有效，污染快中子的技術(shù)指標(biāo)可以滿足BNCT臨床治療和實(shí)驗(yàn)研究的要求。

圖4 多球譜儀測量和MCNP模擬計(jì)算的中子能譜Fig.4 Measured and MCNP simulated neutron spectra

圖5 包硼235U裂變電離室實(shí)物圖Fig.5 Experimental photograph

圖6 測量的裂變碎片脈沖幅度譜Fig.6 Measured pulse height spectra of fission fragments

中子快中子注量率/(cm-2·s-1)測量值計(jì)算值熱中子束229×107(1±0146)204×107(1±0151)超熱中子束694×107(1±0073)602×107(1±0083)

表2 單位熱中子或超熱中子注量率的污染中子劑量率

注：(Kepi+Kf)/φth為單位熱中子注量率下超熱中子和快中子的空氣比釋動能率和；Kf/φth為單位超熱中子注量率下快中子的空氣比釋動能率。

3 小結(jié)

利用包硼的235U裂變電離室測量了IHNI-1照射器中子束的污染快中子劑量率，同時使用MCNP程序進(jìn)行模擬，結(jié)果表明，測量值包含更多的污染中子，單位熱中子或超熱中子注量率的污染中子劑量率仍低于IAEA技術(shù)報告推薦的目標(biāo)值2×10-13Gy·cm2，表明IHNI-1照射器的相關(guān)設(shè)計(jì)合理有效，可以滿足BNCT臨床治療和實(shí)驗(yàn)研究的要求。

[1] Zhou Yongmao, Gao Zhixian, Li Yiguo, et al. Design and construction of the In-Hospital Neutron Irradiator-1〈IHNI-1〉[C]∥Proceedings of 12thICNCT. Japan: ICNCT, 2006: 557-560.

[2] Li Yiguo, Xia pu, Wang xiao, et al. Start-up of the first In-Hospital neutron Irradiator (IHNI-I) & presentation of the BNCT development status in China[C]∥Proceedings of 14thICNCT. Japan: ICNCT, 2010: 371-374.

[3] Tagziria H. Neutron spectrometry in mixed fields: proportional counter spectrometers[J]. Radiation Protection Dosimetry, 2003, 107(1-3): 73-93.

[4] d’Errico F, Matzke M. Neutron spectrometry in mixed fields: Superheated drop (bubble) detectors[J]. Radiation Protection Dosimetry, 2003, 107(1-3): 111-124.

[5] 陳軍,李春娟,李瑋,等. 多球譜儀測量BNCT醫(yī)院中子照射器中子束能譜[J]. 原子能科學(xué)技術(shù),2014,48(11)：2 127-2 132.

Chen Jun, Li Chunjuan, Li Wei, et al. Neutron spectra measurement of IHNI-Ⅰ BNCT beam with multi-sphere spectrometer[J]. Atomic Energy Science and Technology, 2014, 48(11): 2 127-2 132(in Chinese).

[6] Levin V, Andreo P, Dodd B. Current status of neutron capture therapy[M]. Vienna: International Atomic Energy agency, 2001.

Fast Neutron Fluence Rate Measurement for the Neutron Beams at IHNI-1

WANG Gu-jun1, CHEN Jun1, LI Chun-juan1, SONG Ming-zhe1, ZHANG Zi-zhu2

(1.ChinaInstituteofAtomicEnergy,Beijing102413,China； 2.BeijingCaptureTechnologyCo.Ltd.,Beijing102413,China)

To validate and determine the contamination source term of fast neutrons produced by the first in-Hospital Neutron Irradiator (IHNI-1) for boron neutron capture therapy (BNCT), a boron-covered235U fission chamber was designed to be used for the measurement of fast neutron fluence rate. The fluence response of the fission chamber was optimized according to the calculated fluence response curve of the fission chamber covered by the boron shells with different thicknesses with the MCNP code. Consequently, a 35 mm thick B4C shell was used to shield the low energy neutrons. The fast neutron fluence rate of the thermal and epithermal neutron beams was measured with the fission chamber and compared with the simulated values. The results showed that the fast neutron component in the actual neutron beams was more than that in the simulated ones, less than the target value recommended by IAEA.

BNCT; IHNI-1; boron-covered235U fission chamber; fluence response; fast neutron fluence rate

2017-04-14;

2017-05-18

王谷軍(1971—)，男，山西太谷人，高級工程師，核科學(xué)與工程專業(yè)

R815.4;TL72

A

1000-7512(2017)03-0170-05

10.7538/tws.2017.youxian.021