王碧瑩，王錦國

(河海大學(xué)地球科學(xué)與工程學(xué)院，南京 210098)

原位淋洗技術(shù)修復(fù)石油類污染土壤的研究進(jìn)展

王碧瑩，王錦國

(河海大學(xué)地球科學(xué)與工程學(xué)院，南京 210098)

隨著石油的大量開采使用，污染土壤問題也越來越嚴(yán)重，如何修復(fù)石油污染土壤成為了人們研究的重點(diǎn)也是難點(diǎn)之一。原位淋洗修復(fù)方法不需要對(duì)污染土壤進(jìn)行挖掘，能適用于大面積修復(fù)。但是，由于天然場(chǎng)地地質(zhì)條件的復(fù)雜性和現(xiàn)今技術(shù)水平的限制，該方法還沒有廣泛的應(yīng)用于實(shí)際修復(fù)之中。文章對(duì)原位淋洗修復(fù)技術(shù)的作用機(jī)理、適用范圍和國內(nèi)外研究現(xiàn)狀做了介紹，探討了天然含水層的非均質(zhì)性對(duì)該技術(shù)修復(fù)效果的影響，介紹了3種原位淋洗修復(fù)強(qiáng)化技術(shù)，并對(duì)原位淋洗技術(shù)的未來進(jìn)行了展望。

土壤污染 ；表面活性劑 ；原位淋洗 ；非均質(zhì) ；透鏡體

20世紀(jì)50年代，世界開始進(jìn)入油氣時(shí)代[1]。相比于煤炭而言，石油開采更加方便，燃燒效率更高，燃燒對(duì)環(huán)境的危害更小，所以逐漸代替煤炭而成為人們生產(chǎn)生活中不可或缺的燃料之一。但是，隨著石油的大量開采使用，石油泄漏污染土壤問題也成為了一個(gè)世界性的環(huán)境問題。在法國，根據(jù)basol數(shù)據(jù)庫顯示，大約有32%的土壤已經(jīng)被碳?xì)浠衔镂廴?，其中?3%的土壤是被石油類碳?xì)浠衔镂廴镜腫2]。在過去的幾十年里，中國經(jīng)濟(jì)高速發(fā)展，石油等能源也被大量開采使用[3]。由于采油設(shè)施、輸油管道、加油站儲(chǔ)油罐等設(shè)備的泄漏，我國也有大面積的土地被石油污染。

化學(xué)修復(fù)主要是指化學(xué)淋洗修復(fù)，根據(jù)修復(fù)方法的不同又可細(xì)分為原位淋洗修復(fù)和異位淋洗修復(fù)[4]。異位淋洗修復(fù)是將被污染土壤挖出，在實(shí)驗(yàn)室中清洗，清洗干凈的土可以放回場(chǎng)地應(yīng)用，清洗廢液經(jīng)過處理以后排放[5-9]。異位淋洗能夠控制溫度、pH等條件，最大程度得發(fā)揮表面活性劑溶液的清洗效果[10-12]，通過振蕩、輻射等手段輔助清洗，在污染物基本被去除之后通過清水洗滌降低表面活性劑的殘留，避免了二次污染的危害。但是，該方法僅適用于小范圍高濃度的土壤污染，并且土壤的結(jié)構(gòu)、生物都會(huì)遭受毀滅性的破壞[13-14]。原位淋洗不需要將被污染土壤挖出，可以直接在污染場(chǎng)地上噴灑表面活性劑溶液，減少了因?yàn)橥诰颉⒄袷幍葘?duì)土壤結(jié)構(gòu)產(chǎn)生的破壞，同時(shí)具有異位淋洗的優(yōu)點(diǎn)。但如何清理淋洗廢液減少二次污染對(duì)土壤以及地下水的影響就成為了人們的重點(diǎn)研究課題。

1 原位淋洗修復(fù)技術(shù)概述

土壤中的石油污染物大多是不溶或者微溶于水的，單獨(dú)用清水進(jìn)行淋洗修復(fù)的效果可能不是很好，很難去除吸附在土壤孔隙中的污染物[15]。表面活性劑是一種同時(shí)具有極性親水基團(tuán)和非極性疏水基團(tuán)的兩親性化合物，它能降低表面張力，具有起泡、乳化、絮凝等多種功能[16-18]。臨界膠束濃度是衡量表面活性劑性能的重要指標(biāo)，它是指當(dāng)表面活性劑溶液親水和疏水趨勢(shì)達(dá)到平衡之后，在水溶液內(nèi)部形成一個(gè)親水基向外疏水基向內(nèi)的內(nèi)核的時(shí)候的濃度[19-21]。當(dāng)表面活性劑溶液濃度低于臨界膠束濃度時(shí)，主要進(jìn)行卷縮作用，將污染物從土壤孔隙中卷離；當(dāng)表面活性劑溶液濃度高于臨界膠束濃度時(shí)，形成的膠束也會(huì)幫助溶解污染物，發(fā)生增溶作用[22-24]。這就是表面活性劑的主要修復(fù)機(jī)理，如圖1。

原位淋洗修復(fù)技術(shù)是一種將化學(xué)淋洗修復(fù)方法和物理氣相抽提修復(fù)方法結(jié)合起來的修復(fù)方法。 其機(jī)理是用注射井將某種淋洗溶液注入到污染場(chǎng)地土壤內(nèi)，淋洗液在土壤孔隙中運(yùn)移并與污染物反應(yīng)，再通過抽氣裝置將修復(fù)廢液從抽提井中抽出，在地面上收集處理。處理后污染物和淋洗液都可以二次利用，尾氣凈化之后可以排入大氣中。主要處理裝置包括：注射井、抽提井、裝淋洗液的容器、固液分離裝置、廢液處理裝置、尾氣處理裝置等[25]，如圖2。

圖1 表面活性劑主要作用機(jī)理Figure 1 Main action mechanism of surfactant

圖2 原位淋洗修復(fù)土壤裝置示意Figure 2 A schematic diagram of in situ leaching soil rehabilitating installation

土壤中的石油污染物主要以非水相流體的形式存在，這部分污染物在重力、毛細(xì)力作用下自由移動(dòng)，并且可以轉(zhuǎn)化為其它形式的污染物；少部分揮發(fā)、半揮發(fā)污染物氣化為氣態(tài)

污染物，可以通過氣相抽提的方式去除；少部分吸附在土壤顆粒上殘留在土壤孔隙中，這部分污染物是最難去除的；還有少部分溶解在水中。淋洗液進(jìn)入土壤之后，在重力作用下向下運(yùn)移，在毛細(xì)力作用下水平擴(kuò)散。運(yùn)移路徑上的污染物在卷縮作用下形成膠束被淋洗液帶離，隨著淋洗液繼續(xù)運(yùn)移。抽氣裝置開始工作之后，氣態(tài)污染物首先被抽回地面，攜帶有污染物的淋洗廢液隨后沿著抽提井回流至地面裝置中凈化。

石油污染土壤的原位淋洗修復(fù)技術(shù)適用于孔隙率較高、含水率較低的土壤。這是因?yàn)榭紫堵蔬^小會(huì)限制淋洗液的運(yùn)移，淋洗液不但沒有辦法將污染物帶離反而其本身也會(huì)殘留在土壤中難以去除，造成二次污染；若土壤的含水率過高，則會(huì)稀釋表面活性劑溶液，當(dāng)表面活性劑溶液的濃度低于臨界膠束濃度時(shí)，其修復(fù)效果會(huì)大大降低。

2 原位淋洗技術(shù)研究現(xiàn)狀

使用表面活性劑原位沖洗增強(qiáng)修復(fù)柴油污染土壤區(qū)域，在韓國已經(jīng)有幾十年歷史了[26]；2004年，這項(xiàng)技術(shù)在美國被稱作是修復(fù)有機(jī)物污染土壤的最有效技術(shù)[27]，并且被廣泛應(yīng)用。Castellazzi等對(duì)修復(fù)過程中表面活性劑溶液的膠束形態(tài)做了研究，并建立了一個(gè)三維模型詳細(xì)介紹了在高NaCl濃度和不同pH值的情況下膠束行為的變化[28]。Liu建立了一個(gè)多相態(tài)多組分模型來模擬原位淋洗技術(shù)修復(fù)石油污染土壤[29]。Tsakiroglou等用多點(diǎn)電測(cè)量技術(shù)監(jiān)測(cè)十二烷基硫酸鈉(SDS)溶液沖洗后土柱中殘余的正葵烷，利用一維質(zhì)量平衡方程加上參數(shù)分散方程建立描述不同表面活性劑的濃度修復(fù)速度的模型[30]。Anhua Long等考察了沖洗時(shí)間、SDS濃度、流速對(duì)甲苯去除效率的影響，實(shí)驗(yàn)證明SDS濃度與沖洗時(shí)間或流速的交互作用顯著，而沖洗時(shí)間與流速的交互作用不顯著[31]。Minhee Lee等使用質(zhì)量分?jǐn)?shù)為2%失水山梨醇單油酸酯對(duì)某被柴油污染場(chǎng)地的土壤進(jìn)行原位淋洗修復(fù)工作，同時(shí)建設(shè)抽提井抽取含污染物質(zhì)的淋洗液，3個(gè)月后，污染場(chǎng)地土壤中柴油污染物的去除率在70%以上，失水山梨醇單油酸酯殘留量僅為3.2 mg/L[32]。Mravik等用體積分?jǐn)?shù)為95%的乙醇溶液修復(fù)被四氯乙烯污染的的土壤，去除率達(dá)到60%[33]。

國內(nèi)在表面活性劑原位淋洗修復(fù)研究方面起步較晚，表面活性劑大多是用于異位淋洗修復(fù)或者是作為植物、微生物修復(fù)的強(qiáng)化劑[34]。但是這兩年，表面活性劑原位淋洗修復(fù)石油污染土壤方面的研究慢慢開始增多。葉茂等對(duì)持久性有機(jī)污染場(chǎng)地的土壤修復(fù)工作進(jìn)行研究，總結(jié)了土壤種類、污染物成分、淋洗液性質(zhì)、淋洗液回收效率等因素對(duì)整個(gè)淋洗修復(fù)效果的影響[35]。陳偉偉等研究發(fā)現(xiàn)去離子水能夠有效去除土壤中存留的表面活性劑，大大減少了二次污染的影響[36]。盧文喜等研究表面活性劑強(qiáng)化修復(fù)四氯乙烯污染土壤的數(shù)值模擬，建立水—表面活性劑—污染物三相流模型，用來模擬修復(fù)過程，結(jié)果表明，這個(gè)模型能夠在短時(shí)間內(nèi)、參數(shù)有限的情況下，比較真實(shí)得反應(yīng)污染物運(yùn)移和修復(fù)的過程[37]。

3 非均質(zhì)土層淋洗修復(fù)

過去的幾十年里，人們?cè)趯?shí)驗(yàn)室里進(jìn)行了大量的石油污染土壤淋洗修復(fù)研究，并且取得了巨大的成功。但是這些實(shí)驗(yàn)大多是基于均勻介質(zhì)或者簡(jiǎn)單地質(zhì)條件下，對(duì)于非均質(zhì)土層污染修復(fù)的研究不多。但是，天然地下含水層具有非均質(zhì)性，裂隙、透鏡體等的存在使污染物的修復(fù)研究變得更加復(fù)雜。裂隙是斷裂構(gòu)造的一種，廣泛存在于巖土體之中。裂隙的存在會(huì)改變石油污染物的運(yùn)移機(jī)制，影響石油污染物在土體中的分布規(guī)律。透鏡體是形似透鏡狀分布的砂層或巖體，一般發(fā)生在壓性或壓扭性構(gòu)造破碎帶中，透鏡體的性質(zhì)一般與周圍土體不同。

石油污染物泄露下滲過程中，在重力作用下向下運(yùn)移，并且受到毛細(xì)作用沿水平方向擴(kuò)散。污染物在包氣帶里運(yùn)移的過程中，碰到某些透鏡體。如果透鏡體的顆粒粒徑比周圍土體的粒徑要細(xì)，污染物可能無法穿過透鏡體[38]，在透鏡體上方堆積形成污染池，在重力作用下沿著透鏡體兩側(cè)邊緣運(yùn)動(dòng)。如果透鏡體的顆粒粒徑比周圍土體的粒徑要粗，污染物會(huì)穿過透鏡體形成滲流通道，但是在透鏡體中毛細(xì)力變小，污染物在水平方向的擴(kuò)散范圍大大變小，每個(gè)滲流通道之間基本不會(huì)相交。與污染物下滲過程有些不同，表面活性劑溶液在淋洗修復(fù)過程中，在重力、毛細(xì)力作用下向下、向兩側(cè)擴(kuò)散，與滲流路徑上的污染物發(fā)生增溶、卷縮作用。隨后，攜帶有污染物的淋洗液到達(dá)透鏡體上方。對(duì)于顆粒粒徑較細(xì)的透鏡體，淋洗液也會(huì)在透鏡體上方堆積形成污染池，隨后大部分淋洗液在重力作用下沿透鏡體兩側(cè)向下運(yùn)動(dòng)，但是會(huì)有少部分?jǐn)y帶污染物的淋洗液進(jìn)入透鏡體中，由于透鏡體中的孔隙非常小，淋洗液無法順利穿過，會(huì)留在透鏡體中形成二次污染。對(duì)于顆粒粒徑較粗的透鏡體，淋洗液能夠沿著之前污染物形成的滲流通道下滲，達(dá)到比較好的修復(fù)效果。程洲等研究被四氯乙烯污染的含有透鏡體的非均質(zhì)土層的砂箱修復(fù)實(shí)驗(yàn)，使用吐溫80作為表面活性劑，經(jīng)過58h的沖洗之后，有94.2%的污染物被去除，但是發(fā)現(xiàn)透鏡體中的污染物去除率不高，透鏡體的毛細(xì)截留作用會(huì)限制修復(fù)后期的修復(fù)效果[39]。

除了透鏡體的粒徑大小，透鏡體的性質(zhì)、規(guī)格、位置、數(shù)量等因素都會(huì)影響淋洗修復(fù)的效果。對(duì)于顆粒粒徑較小、孔隙度較小的透鏡體來說，透鏡體的體積越大，表面活性劑溶液穿過透鏡體就越困難，殘留在透鏡體中的污染物和淋洗液就越難清除。對(duì)于顆粒粒徑較大、孔隙度較大的透鏡體來說，如果一定范圍內(nèi)分布的數(shù)量非常多，淋洗液在下滲過程中就會(huì)優(yōu)先在透鏡體中通過，兩個(gè)透鏡體之間的土體里流過的表面活性劑溶液會(huì)大大減少，降低修復(fù)效果。鑒于以上原因，研究如何更好、更加均勻得修復(fù)石油污染土壤是非常有必要的。為了使透鏡體中的污染物去除效果盡量的好，可以通過增加壓力的方式，使淋洗液能夠穿過透鏡體，不在透鏡體中殘留。

4 原位淋洗修復(fù)強(qiáng)化技術(shù)

原位淋洗修復(fù)方法雖然有各種優(yōu)點(diǎn)，但是不足之處也是顯而易見的。除了二次污染之外，比起異位淋洗修復(fù)方法，原位淋洗修復(fù)方法的修復(fù)效果是遠(yuǎn)遠(yuǎn)不夠的。異位淋洗修復(fù)方法往往會(huì)在修復(fù)過程中增加超聲、振蕩等外力的輔助條件，使石油污染物的去除效果變得更好。而原位淋洗修復(fù)方法則沒有這些條件。為了加強(qiáng)原位淋洗修復(fù)方法的修復(fù)效果，國內(nèi)外學(xué)者做了很多研究。

4.1 原位氧化淋洗修復(fù)技術(shù)

原位氧化淋洗修復(fù)技術(shù)是在原位淋洗技術(shù)的基礎(chǔ)上加入氧化劑或者還原劑，通過劇烈的氧化還原反應(yīng)來去除土壤中的污染物。與傳統(tǒng)的原位淋洗技術(shù)相比，加入強(qiáng)氧化劑不僅能增強(qiáng)修復(fù)效果，還能大大加快修復(fù)的速率。George等研究向表面活性劑溶液中加入氧化劑的可行性[40]。他們?cè)诹芟匆褐屑尤肓搜趸c和過氧化氫溶液，經(jīng)過14d的淋洗修復(fù)，污染物的去除效果達(dá)到了96%。這個(gè)研究結(jié)果證明強(qiáng)氧化劑對(duì)表面活性劑溶液修復(fù)石油污染土壤具有很大的輔助作用。但是，強(qiáng)氧化劑一般具有腐蝕性，對(duì)土壤結(jié)構(gòu)和土壤中的生物都有很大影響，所以并不能大范圍得投入實(shí)際工程修復(fù)中。

4.2 原位泡沫淋洗修復(fù)技術(shù)

原位淋洗修復(fù)方法由于土壤未受擾動(dòng)，土壤顆粒之間的孔隙往往比較小，而且由于黏滯性、表面張力的不同，表面活性劑溶液往往受重力影響比較大，垂直方向的遷移速度會(huì)遠(yuǎn)大于水平方向的遷移速度，表面活性劑溶液無法與被污染土壤顆粒充分接觸。因此國外學(xué)者提出表面活性劑原位修復(fù)泡沫強(qiáng)化技術(shù)，即讓表面活性劑溶液形成泡沫。由于泡沫的流動(dòng)性沒有液體強(qiáng)，不會(huì)在短時(shí)間內(nèi)通過土壤孔隙進(jìn)入地下水中，對(duì)地下水的影響比較小。同時(shí)，泡沫的存在增加了表面活性劑與被污染土壤的接觸面積，能夠更少的發(fā)揮表面活性劑溶液的卷縮作用。蘇燕使用硝基苯作為污染物，研究不同表面活性劑溶液的起泡性、穩(wěn)泡性和對(duì)污染物的增溶作用等，發(fā)現(xiàn)泡沫的存在不僅增大了表面活性劑溶液在土壤中的波及效率，同時(shí)增強(qiáng)了表面活性劑溶液在水平方向的遷移能力，使修復(fù)效果更好[41]。Couto HJ等在實(shí)驗(yàn)室利用表面活性劑溶液、普通泡沫、膠質(zhì)氣體泡沫分別修復(fù)柴油污染的砂土，污染物去除率分別為35%、88%、96%，因此得出含有少量表面活性劑溶液的泡沫比單獨(dú)的表面活性劑溶液具有更好的污染物修復(fù)效果[42]。

4.3 原位空氣噴射淋洗修復(fù)技術(shù)

空氣噴射淋洗技術(shù)通過向污染土壤內(nèi)間歇性加壓噴射空氣和淋洗液，將原位淋洗技術(shù)和氣相抽提技術(shù)更好的結(jié)合起來。在修復(fù)過程中，土壤中的空氣含量大大增加，揮發(fā)、半揮發(fā)性有機(jī)物能夠更快的變?yōu)闅鈶B(tài)溢出。同時(shí)，壓力的增加使淋洗液能夠更好的通過一些土壤顆粒粒徑較小、孔隙率較低的透鏡體，減少透鏡體內(nèi)部的二次污染情況。

5 展望

原位淋洗技術(shù)具有對(duì)土壤的擾動(dòng)小、修復(fù)效率高、經(jīng)濟(jì)效益好等優(yōu)點(diǎn)，成為了現(xiàn)今比較受歡迎的土壤污染修復(fù)方法之一。但是這種修復(fù)技術(shù)也有一定的缺陷，如二次污染、對(duì)污染場(chǎng)地結(jié)構(gòu)要求高等。未來對(duì)原位淋洗技術(shù)的研究可以從以下幾個(gè)方面著手：

(1)積極探尋更加安全綠色高效的表面活性劑，從根本上解決二次污染問題；

(2)研究淋洗液在非均勻介質(zhì)中的運(yùn)移情況，尋求規(guī)律，建立模型，為實(shí)際工程運(yùn)用時(shí)能夠更好的掌握淋洗液的修復(fù)路徑；

(3)將原位淋洗技術(shù)與生物修復(fù)技術(shù)有機(jī)的結(jié)合起來，以表面活性劑溶液來促進(jìn)微生物的分解效果，通過微生物分解來解決二次污染問題。

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Advances in Rehabilitation of Petroleum Polluted Soil through In Situ Leaching

Wang Biying, Wang Jinguo

(School of Earth Sciences and Engineering, Hohai University, Nanjing, Jiangsu 210098)

Along with extensive exploitation and utilization of petroleum, the issue of oil spilled soil pollution is progressively worse. Thus how to rehabilitate the polluted soil has become one of focuses and nuts in studies. The in situ leaching is a method need not to excavate polluted soil and adaptable in large area rehabilitation. But, because of limitations in complicated site geological condition and present technical level, the method has not been widely used in practical rehabilitations. The paper has introduced the action mechanism of the method, application scope, and research status at home and abroad; discussed impacts from anisotropy of natural aquifers on rehabilitation effect; introduced 3 techniques to strengthen the method; finally looked forward the future of in situ leaching technology.

soil pollution; surfactant; in situ leaching; anisotrope; lenticle

10.3969/j.issn.1674-1803.2017.07.13

1674-1803(2017)07-0055-05

江蘇省“六大人才高峰”項(xiàng)目(2014-JY-001)

王碧瑩(1994—)，碩士研究生。研究方向：地下水科學(xué)與工程。

王錦國(1974—)，教授。研究方向：地下水科學(xué)與工程。

2017-04-02

責(zé)任編輯：樊小舟

文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A