桑軍強(qiáng)，趙 銳，李本高，高 峰，曹曉磊，馬 欣，秦 冰

(中國石化石油化工科學(xué)研究院，北京 100083)

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流態(tài)化復(fù)合載體生物膜工藝處理高含鹽煉油污水的研究

桑軍強(qiáng)，趙 銳，李本高，高 峰，曹曉磊，馬 欣，秦 冰

(中國石化石油化工科學(xué)研究院，北京 100083)

流態(tài)化復(fù)合載體生物膜(FCBR)工藝使用中國石化石油化工科學(xué)研究院專利復(fù)合載體，可使生化反應(yīng)器中的微生物濃度較常規(guī)流態(tài)化生物膜工藝增加近1倍，有效提高了生化處理能力和抗水質(zhì)沖擊能力，適用于處理高含鹽煉油污水。某煉油廠的現(xiàn)場連續(xù)試驗(yàn)結(jié)果表明，在水力停留時(shí)間僅為廠內(nèi)現(xiàn)有生化處理單元50%的情況下(20 h)，當(dāng)進(jìn)水COD質(zhì)量濃度為185～620 mgL、氨氮質(zhì)量濃度為18～60 mgL時(shí)，F(xiàn)CBR出水的COD質(zhì)量濃度可降至150 mgL以下，氨氮質(zhì)量濃度不超過11 mgL，懸浮物質(zhì)量濃度基本不超過80 mgL，處理效果明顯優(yōu)于現(xiàn)有生化單元，同時(shí)具有較強(qiáng)的抗水質(zhì)沖擊能力，可穩(wěn)定滿足后續(xù)催化氧化單元的要求，具有工業(yè)化應(yīng)用前景。

煉油污水 生物膜 流態(tài)化載體 COD 氨氮 懸浮物

煉油污水是一類在原油煉制、產(chǎn)品加工過程中產(chǎn)生的污水，具有排放量大、污染程度高、成分復(fù)雜、水質(zhì)波動(dòng)大的特點(diǎn)，一直是水體污染防治的重點(diǎn)和難點(diǎn)。近年來，隨著我國煉油行業(yè)的規(guī)模不斷擴(kuò)大，產(chǎn)品種類不斷增加，加工原油的品質(zhì)不斷惡化，基于“隔油-氣浮-生化”的老三套工藝的外排污水水質(zhì)不穩(wěn)定，超標(biāo)現(xiàn)象十分嚴(yán)重。為提高煉化企業(yè)總體污水處理效果并方便回用，一般采用污污分治，即把污染物濃度低、容易處理的污水(低濃度污水)分離出來單獨(dú)處理；把鹽含量高、生化性較差的污水(高濃度污水)進(jìn)行單獨(dú)處理，這部分污水污染物濃度高，水質(zhì)波動(dòng)大，易受沖擊，因此采用常規(guī)生化處理工藝往往處理效果波動(dòng)很大，沖擊嚴(yán)重時(shí)甚至可導(dǎo)致生化處理系統(tǒng)崩潰。在排放標(biāo)準(zhǔn)日益嚴(yán)格的現(xiàn)狀下，亟需開發(fā)成本低、效果好、效率高、抗沖擊能力強(qiáng)的新型生化技術(shù)，以保證這部分外排污水穩(wěn)定達(dá)標(biāo)排放。

流態(tài)化復(fù)合載體生物膜工藝(Fluidized Carrier Biofilm Reactor，簡稱FCBR)是一類使用中國石化石油化工科學(xué)研究院(簡稱石科院)專利復(fù)合載體(由1號載體和2號粉體載體組成)的新型生物膜法生化處理工藝。微生物附著在1號載體上繁殖生長，形成致密生物膜，相比于活性污泥法，可在單位體積中具有更高的生物量，微生物在水體中有更長的停留時(shí)間，因此生化處理效率較高[1-3]。2號粉體載體均勻分散在水中固定污染物，一方面避免了毒性物質(zhì)對微生物的沖擊；另一方面延長了污染物在生化反應(yīng)器中的停留時(shí)間，可被充分消除，進(jìn)而提高了生化反應(yīng)器的處理效果和耐沖擊能力。將載體流態(tài)化運(yùn)行可大大增加污水與生物膜的接觸面積和接觸頻次，加之載體在反應(yīng)器中的相互摩擦碰撞作用，使生物膜的活性提高并加速了有機(jī)污染物由污水中向微生物細(xì)胞內(nèi)的傳質(zhì)過程，從而進(jìn)一步強(qiáng)化了生物處理能力、提高了處理效率[4-7]。因此，F(xiàn)CBR兼具了三相生物流化床具有的較高抗沖擊負(fù)荷[8-10]和移動(dòng)床生物膜反應(yīng)器(MBBR)水頭損失小、不易堵塞的技術(shù)特點(diǎn)[11-12]，符合高含鹽煉油污水處理對高效、耐沖擊的技術(shù)需求。本課題針對此項(xiàng)工作展開研究，分別通過實(shí)驗(yàn)室試驗(yàn)和現(xiàn)場連續(xù)運(yùn)行試驗(yàn)驗(yàn)證技術(shù)應(yīng)用的可行性。

1 實(shí) 驗(yàn)

1.1 實(shí)驗(yàn)裝置和工藝

FCBR是一種好氧生化處理工藝，實(shí)驗(yàn)用主體反應(yīng)器為高強(qiáng)度塑料制塔形容器，二級串聯(lián)操作，總?cè)莘e為2 400 L，底部設(shè)置穿孔曝氣系統(tǒng)；填裝載體為實(shí)驗(yàn)室自制復(fù)合載體；接種污泥取自某煉油廠現(xiàn)有生化裝置二次沉淀池(二沉池)。FCBR工藝流程示意如圖1所示。污水由儲水箱(容積3 000 L)泵入反應(yīng)器進(jìn)行好氧生化處理，由氣體流量計(jì)控制曝氣量，為微生物生化過程提供所需氧氣；反應(yīng)器出水流入二沉池(容積360 L)進(jìn)行泥水分離，沉淀后出水為最終處理出水，沉淀池底部污泥由回流計(jì)量泵回流至反應(yīng)器中，適時(shí)排泥。

圖1 FCBR工藝流程示意

1.2 實(shí)驗(yàn)室小試試驗(yàn)條件

實(shí)驗(yàn)室小試采用2套相同的FCBR裝置進(jìn)行對比試驗(yàn)，一套裝填市售常規(guī)流態(tài)化MBBR載體(反應(yīng)器Ⅰ)，另一套裝填石科院復(fù)合載體(反應(yīng)器Ⅱ)。污水取自某煉油廠隔油氣浮單元出水，接種污泥取自該廠的生化污泥濃縮池。試驗(yàn)過程的水力停留時(shí)間為13 h，回流比為90%～110%。

1.3 現(xiàn)場連續(xù)試驗(yàn)條件

現(xiàn)場連續(xù)試驗(yàn)在某煉油廠污水處理車間進(jìn)行(現(xiàn)場總工藝流程如圖2所示)，整套實(shí)驗(yàn)裝置直接連接在高濃度污水處理系統(tǒng)二級氣浮裝置尾端，與廠內(nèi)高濃度污水處理系統(tǒng)現(xiàn)有生化處理單元(三級BAF+MBBR組合工藝)并列運(yùn)行，出水進(jìn)入后續(xù)催化氧化單元進(jìn)行進(jìn)一步處理。實(shí)驗(yàn)裝置的主要運(yùn)行參數(shù)見表1。

圖2 FCBR在現(xiàn)場總工藝流程中的位置

表1 實(shí)驗(yàn)裝置主要運(yùn)行參數(shù)

1.4 水質(zhì)指標(biāo)分析方法

實(shí)驗(yàn)期間分析的主要水質(zhì)指標(biāo)是COD、氨氮和懸浮物質(zhì)量濃度，測試頻次為1 次天。COD質(zhì)量濃度采用重鉻酸鹽法(GB 11914—1989)測定；氨氮濃度采用納氏試劑分光光度法(HJ 535—2009)測定；懸浮物質(zhì)量濃度采用質(zhì)量法(GB 11901—1989)測定。

2 實(shí)驗(yàn)室小試結(jié)果與討論

實(shí)驗(yàn)室小試的主要目的是考察采用復(fù)合載體的FCBR相比于采用常規(guī)流態(tài)化載體對煉油污水處理效果的差異。在試驗(yàn)前期，兩個(gè)反應(yīng)器均使用常規(guī)載體進(jìn)行馴化，直到處理效果一致可用于后期對比。圖3為使用常規(guī)載體和復(fù)合載體的反應(yīng)器對COD降低能力的對比，表2為小試試驗(yàn)中的懸浮污泥質(zhì)量濃度對比，表3為小試試驗(yàn)中的氨氮去除效果對比。由圖3可見，在保持操作參數(shù)不變的情況下，將反應(yīng)器Ⅱ中的載體更換為復(fù)合載體后，反應(yīng)器Ⅱ的處理效果得到了明顯改善，在進(jìn)水平均COD質(zhì)量濃度為260.5 mgL的情況下，反應(yīng)器Ⅱ的出水平均COD質(zhì)量濃度為63.7 mgL，COD的降低值比同時(shí)段運(yùn)行的反應(yīng)器Ⅰ提高了約20%，也低于其試驗(yàn)前期82.1 mgL的出水平均COD質(zhì)量濃度。這一結(jié)果表明使用復(fù)合載體提升了煉油污水處理能力。

圖3 使用常規(guī)載體和復(fù)合載體反應(yīng)器的COD去除能力對比■—進(jìn)水； ●—反應(yīng)器Ⅰ出水； ▲—反應(yīng)器Ⅱ出水

反應(yīng)器Ⅱ處理效果的改善主要得益于采用復(fù)合載體后提高了反應(yīng)器中的微生物濃度。在FCBR反應(yīng)器中，微生物以生物膜為主、活性污泥為輔的混合體形式存在。由表2可見，反應(yīng)器Ⅱ中僅懸浮污泥濃度便可達(dá)到2 700 mgL以上，高出反應(yīng)器Ⅰ近一倍。這是因?yàn)閺?fù)合載體表面攜帶正電荷，微生物的表面一般帶負(fù)電荷，有利于微生物在載體表面生長繁殖，形成高度密集的生物膜。復(fù)合載體的使用也強(qiáng)化了生物膜的更新，保證了微生物生長所需的養(yǎng)分。另外，載體對污染物的滯留作用也促進(jìn)了微生物濃度的提升，保證了裝置連續(xù)運(yùn)行過程中微生物濃度長期保持穩(wěn)定。

表2 小試試驗(yàn)中的懸浮污泥質(zhì)量濃度對比

反應(yīng)器Ⅱ生化處理效果的改善也體現(xiàn)在氨氮的處理上。由表3可見，由于反應(yīng)器Ⅱ采用復(fù)合載體，具有更高的微生物濃度，相應(yīng)地硝化菌濃度也得以提升，反應(yīng)器出水的氨氮質(zhì)量濃度僅為0.8 mgL，遠(yuǎn)低于使用常規(guī)流態(tài)化載體的反應(yīng)器出水2.5 mgL的水平。因此，小試試驗(yàn)結(jié)果表明，使用復(fù)合載體可以全面提高生化處理效果，增強(qiáng)生化反應(yīng)器處理煉油污水的能力。

表3 小試試驗(yàn)中的氨氮去除效果對比

3 現(xiàn)場連續(xù)試驗(yàn)結(jié)果與討論

3.1 污水水質(zhì)概況

表4為現(xiàn)場連續(xù)試驗(yàn)時(shí)FCBR裝置的進(jìn)水水質(zhì)概況。由表4可見：污水電導(dǎo)率峰值高達(dá)11 450 μScm，為典型的高含鹽煉油污水；在試驗(yàn)期間，污水的氨氮質(zhì)量濃度和懸浮物質(zhì)量濃度波動(dòng)不大，氨氮質(zhì)量濃度大部分時(shí)間為30 mgL左右，懸浮物質(zhì)量濃度大部分時(shí)間為50～80 mgL；COD質(zhì)量濃度波動(dòng)較大，沒有明顯的規(guī)律性，正常情況基本在500 mgL以下；BOD與COD質(zhì)量濃度的比值(BC)為0.32。根據(jù)研究和實(shí)踐經(jīng)驗(yàn)，當(dāng)污水的BC大于0.5時(shí)稱為易生化污水；BC大于0.3時(shí)稱為可生化污水，為污水可采用生化方法處理的限值，低于該限值好氧微生物很難有效降解污水中的有機(jī)物。由此說明該廠煉油污水的可生化性較差。

表4 現(xiàn)場連續(xù)試驗(yàn)的污水水質(zhì)概況

3.2 COD降低效果

圖4為采用FCBR的COD降低效果。由圖4可見，在FCBR的水力停留時(shí)間僅為廠內(nèi)現(xiàn)有生化處理單元一半的情況下，采用FCBR處理的污水總體COD降低效果良好，出水COD質(zhì)量濃度在30～140 mgL之間波動(dòng)，大多數(shù)情況下低于80 mgL。進(jìn)水平均COD質(zhì)量濃度為391.4 mgL，采用FCBR的出水平均COD質(zhì)量濃度為100.9 mgL，處理效果明顯優(yōu)于廠內(nèi)三級BAF+MBBR組合工藝處理后的出水。

圖4 現(xiàn)場連續(xù)試驗(yàn)中FCBR對COD的降低效果■—進(jìn)水； ▲—廠內(nèi)生化單元出水； ●—FCBR出水

由圖4還可以看出，試驗(yàn)期間裝置進(jìn)水的COD質(zhì)量濃度波動(dòng)較大，且波動(dòng)頻繁。由煉油污水的水質(zhì)波動(dòng)特點(diǎn)可知，COD質(zhì)量濃度的波動(dòng)預(yù)示著水中油含量和有毒有害物質(zhì)含量的波動(dòng)。油含量過高往往會對水中氧氣的傳遞及生化反應(yīng)器內(nèi)部載體的表面特性帶來不利影響，從而影響到污水生化處理裝置運(yùn)行效果；有毒有害物質(zhì)則直接影響生化系統(tǒng)微生物的活性。然而從運(yùn)行數(shù)據(jù)可知，F(xiàn)CBR出水的COD質(zhì)量濃度隨進(jìn)水COD質(zhì)量濃度的波動(dòng)變化不大，僅部分時(shí)段的COD質(zhì)量濃度超過120 mgL，遠(yuǎn)低于后續(xù)催化氧化單元的進(jìn)水要求(COD質(zhì)量濃度小于 250 mgL)，表明FCBR具有穩(wěn)定的污水處理能力。

FCBR優(yōu)異的污水處理能力與其流態(tài)化復(fù)合載體的使用有關(guān)。表5為現(xiàn)場連續(xù)試驗(yàn)期間FCBR反應(yīng)器中的懸浮污泥質(zhì)量濃度。由表5可見，試驗(yàn)期間FCBR反應(yīng)器內(nèi)懸浮污泥濃度基本保持穩(wěn)定，同小試試驗(yàn)中反應(yīng)器Ⅱ的懸浮污泥質(zhì)量濃度相近，維持在3 000 mgL以上。反應(yīng)器中高濃度的微生物保證了FCBR對水中污染物的高效去除，配合復(fù)合載體的作用，可有效緩解水中有害物質(zhì)對微生物帶來的影響，具有較好的耐沖擊能力。另外，相比于廠內(nèi)使用的BAF技術(shù)，利用流態(tài)化載體之間的旋轉(zhuǎn)與碰撞不存在濾料結(jié)塊堵塞問題，也可在增強(qiáng)污染物和氧氣傳質(zhì)效率的同時(shí)，有效降低石油類污染物在載體表面的包裹，進(jìn)一步提高耐沖擊能力。

表5 現(xiàn)場連續(xù)試驗(yàn)中FCBR反應(yīng)器的懸浮污泥質(zhì)量濃度

進(jìn)一步試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，如果適當(dāng)延長水力停留時(shí)間，可以在一定程度上提高對COD的降低效果，但是難以達(dá)到國家環(huán)保排放標(biāo)準(zhǔn)，即60 mgL以下。根據(jù)對FCBR出水的水質(zhì)情況分析可知，經(jīng)充分生化處理后污水的BC僅為0.15，說明水中剩余有機(jī)物的可生化性很差，所以僅使用生化技術(shù)難以達(dá)到要求，需進(jìn)一步處理。廠內(nèi)現(xiàn)采用的“高級氧化+生化”催化氧化單元可滿足對FCBR出水的后續(xù)處理要求，利用高級氧化工藝在降低污水中COD的同時(shí)改變水中有機(jī)污染物的分子結(jié)構(gòu)[13]，使這些有機(jī)污染物的可生化性得到提高，再采用生化技術(shù)對污水進(jìn)行處理，進(jìn)一步降低污水中有機(jī)物和其它污染物濃度，處理后可達(dá)到排放要求。

3.3 氨氮去除效果

圖5為采用FCBR的氨氮去除效果。由圖5可見：當(dāng)FCBR的水力停留時(shí)間為20 h時(shí)，對污水中氨氮的去除效果良好，F(xiàn)CBR出水氨氮質(zhì)量濃度在0～11 mgL之間波動(dòng)，大多數(shù)情況下低于5 mgL；進(jìn)水平均氨氮質(zhì)量濃度為30.5 mgL，F(xiàn)CBR出水平均氨氮質(zhì)量濃度為3.7 mgL，處理效果明顯優(yōu)于廠內(nèi)現(xiàn)使用的“三級BAF+MBBR”的生化處理系統(tǒng)。從圖5還可以看出，氨氮去除效果存在波動(dòng)，這是因?yàn)橄趸c去除有機(jī)物的異氧微生物相比，對有毒有害物質(zhì)的耐受力較差，對環(huán)境變化更加敏感，因此對污水水質(zhì)沖擊的適應(yīng)性較差。但是，與常規(guī)生化技術(shù)對沖擊的耐受能力差、沖擊后難以恢復(fù)的情況相比，在復(fù)合載體的作用下，水質(zhì)的沖擊得到緩沖，面對試驗(yàn)期間最嚴(yán)重的水質(zhì)沖擊(污水事故罐清洗造成)，仍保證了對氨氮的有效去除能力，而且沖擊后能夠很快恢復(fù)。上述結(jié)果表明，F(xiàn)CBR不能完全避免水質(zhì)沖擊對硝化細(xì)菌的抑制作用，但是能夠在一定程度上保護(hù)硝化菌，從而有利于水質(zhì)沖擊后硝化作用的快速恢復(fù)。

圖5 現(xiàn)場連續(xù)試驗(yàn)中采用FCBR的氨氮去除效果■—進(jìn)水； ▲—廠內(nèi)生化單元出水； ●—FCBR出水

3.4 懸浮物去除效果

表6為采用FCBR的懸浮物去除效果。由表6可見：進(jìn)水的平均懸浮物質(zhì)量濃度為125 mgL，波動(dòng)較大，受沖擊時(shí)，F(xiàn)CBR進(jìn)水懸浮物質(zhì)量濃度大幅度升高(最高超過500 mgL)，油含量高導(dǎo)致水體顏色發(fā)黑；而FCBR出水懸浮物質(zhì)量濃度較為穩(wěn)定，平均值為63 mgL，除1天進(jìn)水懸浮物質(zhì)量濃度大幅上升導(dǎo)致最終FCBR出水懸浮物質(zhì)量濃度較高外，其它時(shí)間均不超過80 mgL。這一結(jié)果優(yōu)于常規(guī)活性污泥法對出水懸浮物的控制能力，說明使用流態(tài)化復(fù)合載體可改善生化反應(yīng)池出水中生物絮體的沉降性能，從而提升沉淀池的固液分離能力，降低出水的懸浮物含量。

表6 現(xiàn)場連續(xù)試驗(yàn)中采用FCBR的懸浮物去除效果

4 FCBR運(yùn)行成本分析

現(xiàn)場連續(xù)試驗(yàn)結(jié)果表明，F(xiàn)CBR技術(shù)運(yùn)行管理方便，不存在傳統(tǒng)活性污泥法的污泥膨脹、污泥上浮以及污泥流失等問題，日常運(yùn)營條件均不需特殊的配置。因此，在處理量100 m3h、出水COD質(zhì)量濃度不超過150 mgL(后續(xù)催化氧化單元的進(jìn)水要求)的條件下，使用FCBR技術(shù)處理每噸高含鹽煉油污水所需的復(fù)合載體、設(shè)備損耗折舊、電耗、維護(hù)、污泥處理以及人工費(fèi)用等共約0.8 元t，具有良好的應(yīng)用前景和市場競爭力。

5 結(jié) 論

(1)FCBR對高含鹽煉油污水具有優(yōu)異的處理效果和效率?，F(xiàn)場連續(xù)試驗(yàn)運(yùn)行結(jié)果表明，F(xiàn)CBR工藝可在水力停留時(shí)間僅為現(xiàn)運(yùn)行生化處理系統(tǒng)50%(20 h)的情況下，將進(jìn)水COD質(zhì)量濃度由185～620 mgL降至30～140 mgL，將進(jìn)水氨氮質(zhì)量濃度由18～60 mgL降至11 mgL以下，出水懸浮物質(zhì)量濃度基本不超過80 mgL，且具有很強(qiáng)的抗水質(zhì)沖擊能力。

(2)使用復(fù)合載體可改善生物絮體的沉降性，并能顯著提高反應(yīng)器中的微生物濃度，較使用常規(guī)流態(tài)化載體的反應(yīng)器可提高近1倍，且能夠長期維持微生物濃度處于高值，從而全面提升了對煉油污水的生化處理能力和抗水質(zhì)沖擊能力，出水水質(zhì)可穩(wěn)定滿足后續(xù)處理要求。

(3)FCBR具有流程短、處理效率高、管理方便等特點(diǎn)，運(yùn)行費(fèi)用僅為0.8 元t，具有工業(yè)化應(yīng)用前景。

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APPLICATION OF FLUIDIZED CARRIER BIOFILM PROCESS IN REFINERY SALINE WASTERWATER TREATMENT

Sang Junqiang， Zhao Rui， Li Bengao， Gao Feng， Cao Xiaolei， Ma Xin， Qin Bing

(SINOPECResearchInstituteofPetroleumProcessing，Beijing100083)

Fluidized carrier biofilm process(FCBR)loading with RIPP patented carriers was utilized to treat refinery saline wastewater.The results prove that FCBR could effectively remove influent chemical oxygen demand(COD)，NH3-N and suspended solid from 185—620 mg/L，18—60 mg/L and 50—520 mg/L to no more than 150 mg/L，11 mg/L and 80 mg/L，respectively within a hydraulic retention time of 20 h.Comparing with the existing biological treatment system in oil refinery，the new FCBR has a higher efficiency within only a half of a hydraulic retention time.Under the actions of fluidized carrier，biomass concentration doubles that of conventional biofilm processes，and the FCBR effluent quality remains stable and meets the water quality requirement of the subsequent catalytic oxidation processes. Furthermore，the operation of FCBR is easy and low-cost，therefore it has a great potential for commercial application.

refining wastewater； biofilm； fluidized carrier； COD； NH3-N； suspended solid

2016-12-07； 修改稿收到日期： 2017-02-11。

桑軍強(qiáng)，博士，高級工程師，主要研究方向?yàn)闊捰臀鬯幚怼?/p>

桑軍強(qiáng)，E-mail：sangjq.ripp@sinopec.com。

中國石油化工股份有限公司合同項(xiàng)目(314057)。