李鳳華,吳 琳,張 靜,方小珍,趙靜波,毛洪鈞(南開大學環(huán)境科學與工程學院,城市交通污染防治研究中心,天津 300071)

典型道路路邊空氣顆粒物及無機元素特征分析

李鳳華,吳 琳,張 靜,方小珍,趙靜波,毛洪鈞*(南開大學環(huán)境科學與工程學院,城市交通污染防治研究中心,天津 300071)

于2015年春、夏季,在天津市選取4條不同等級道路進行路邊空氣顆粒物(PM2.5和PM10)采集,并分析其中16種無機元素.結(jié)果表明,春季PM2.5和PM10的平均濃度顯著高于夏季.路邊環(huán)境中PM2.5/PM10低于非路邊環(huán)境中空氣顆粒物比值,且次干道和快速路分別在PM2.5和PM10中污染最嚴重.元素濃度分析顯示,PM2.5和PM10中Si、Al、Ca等地殼元素濃度最高,次干道和快速路受人為元素影響較大,外環(huán)路所受影響較小;富集因子(PM2.5和 PM10)分析結(jié)果顯示,Pb、Zn、Cu、Sb、Sn和 Cd的 EF＞10,是路邊環(huán)境中富集程度較高的元素.通過Kruskal-Wallis H檢驗,PM2.5中各元素富集因子在4條道路上存在顯著性差異,次干道受機動車污染較嚴重. PM2.5和PM10中因子分析結(jié)果有一定差異,PM2.5分析結(jié)果顯示采樣期間該區(qū)域主要污染源有開放源(土壤塵、揚塵、道路塵及建筑塵)、機動車排放源(尾氣和非尾氣源)、燃燒源和工業(yè)源,其中機動車排放源在人為源污染中占比最高.

路邊；無機元素；富集因子；因子分析；天津市

隨著城市化進程的加快和機動化水平的提高,我國汽車保有量迅速增加,至 2016年全國汽車保有量已達到1.94億輛,交通污染也受到越來越多的關(guān)注.顆粒物來源解析研究[1-5]表明,汽車尾氣是顆粒物尤其是細粒子(PM2.5)的主要來源之一.此外,包括輪胎、剎車片和路面磨損所產(chǎn)生的污染物以及道路塵在內(nèi)的非尾氣排放也是重要污染源之一.交通污染源(尾氣和非尾氣)產(chǎn)生的可吸入顆粒物載帶成分復雜,無機元素是其最重要組分之一,且由于某些元素對人體存在非致癌或致癌健康風險,而受到廣泛的關(guān)注[6].研究表明[7-8],機動車尾氣排放的元素主要包括Cu、Mn、Ni、V等,非尾氣主要包括Cu、Zn、Sb、Sn、Ba等.

路邊作為人們頻繁活動的一種微環(huán)境,其空氣質(zhì)量直接受到交通污染源的影響.Song[9]研究了新澤西州路邊顆粒物中特征元素(Cu、Zn、Sb、Cr、Cd、Mn等)的粒徑分布,并確定了這些元素的主要來源(剎車磨損、燃料燃燒及輪胎磨損). Keuken[10]對荷蘭城區(qū)路邊環(huán)境的顆粒物研究發(fā)現(xiàn),非尾氣排放是粗粒子的重要來源,主要來自路面二次起塵及其磨損,而剎車磨損和輪胎磨損貢獻較小,它們是重金屬(Cu、Zn等)的主要來源.此外,對倫敦市區(qū)路邊環(huán)境與背景點對比發(fā)現(xiàn),Fe、Cu、Sb和Ba的質(zhì)量濃度明顯高于背景點[11].國內(nèi)城市中關(guān)于路邊顆粒物及載帶組分也有諸多研究[12-15],但對不同等級道路中元素組分的研究相對較少.姚琳[16]對杭州市不同等級道路空氣中PM2.5元素組成進行研究,但未涉及對元素來源特征的解析,也未探討機動車非尾氣排放領(lǐng)域.

本研究于2015年春季和夏季,在天津市市區(qū)范圍內(nèi)選取了4條不同等級道路,對其路邊大氣顆粒物PM2.5和PM10進行了采集,利用電感耦合等離子質(zhì)譜儀(ICP-MS)和電感耦合等離子光譜儀(ICP-OES)對其中載帶的 16種無機元素進行分析,并對其濃度水平及空間分布特征進行了討論.本研究可為路邊顆粒物組分的研究提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù),也為天津市交通環(huán)境空氣治理提供基礎(chǔ)科學依據(jù).

1 實驗與方法

1.1 樣品采集

本研究于2015年4月9日～5月9日 (春)和7月5日～8月30日(夏) 在天津市市區(qū)選取了4條不同等級的道路并在路邊設(shè)置監(jiān)測點(如圖1所示),選用TH-150AII型智能中流量(100L/min)采樣器對環(huán)境空氣中 PM2.5和 PM10進行采集.4條道路的屬性及采樣時間如表1所示.其中,白堤路無非機動車道,周邊商業(yè)分布廣泛;簡陽路周邊環(huán)境較空曠,居民區(qū)較多;復康路有非機動車道,周邊商業(yè)分布廣泛;外環(huán)路周邊環(huán)境較空曠,附近無高樓建筑及工廠企業(yè).采樣點可作為天津市不同交通道路類型的代表點.各采樣點根據(jù)風向和城市管理要求設(shè)置于道路兩側(cè),距道路外緣約1m,50m范圍內(nèi)無其他明顯污染源,采樣高度約為 1.5m.每日分4個時段進行采樣 (7:00～11:00, 11:00～15:00,15:00～19:00,19:00～23:00),并記錄該時段的車流情況.采樣期間春季主導風向西北風,平均風速為(3.05±1.73)m/s,夏季主導風向為西南風,平均風速為(2.39±1.21)m/s.采樣時選用φ 90mm的聚丙烯濾膜.采樣前,首先將聚丙烯濾膜于60℃的烘箱中烘干2h后置于恒溫[(22±1)°C]恒濕[(35±1)%]天平室平衡48h,然后對濾膜進行稱重編號.采樣后,濾膜樣品再次置于天平室平衡48h后進行稱重.最終得到PM2.5和PM10有效樣品分別為106和109個.

圖1 采樣點示意Fig.1 Diagram ofeverysampling points

表1 實驗點位置及采樣時間Table 1 Location and sampling time of every sampling points

1.2 樣品處理及分析

將分析濾膜剪碎放入100mL帶蓋的聚四氟乙烯燒杯中.使用經(jīng)校正的移液管,加入 5mL萃取溶液(pH5.6),加一滴 HF(pH5.3),確認萃取溶液體積足以覆蓋全部樣品,于 220℃在控溫電熱板上加熱回流 2.5h,然后利用余溫用稀鹽酸(pH5.4)5mL浸取,移入10mL塑料比色管中,以純水稀釋至標線并搖勻,待測.利用美國 Agilent公司的Agilent 7500a型ICP-MS分析樣品中Co、Cr、Mo、Mn、Ni、Pb、Zn、Cd、Sn、Sb、Cu,利用ICP-OES分析樣品中Si、Al 、Mg、Ca、Fe,共16種元素.

此外,采樣期間,每天采集一個空白樣品用以扣除空白值.進行元素分析時,為保證整個實驗過程的準確性和可靠性,每10個樣品分析需要制備一個方法空白分析,檢測值必須低于檢出限的 2倍;每 10個樣品至少執(zhí)行一個標準樣品分析,回收率應(yīng)在80%～120%范圍內(nèi);每10個樣品至少執(zhí)行一個重復樣品分析,并求其相對差異百分比,相對誤差小于20%.除此之外,ICP-MS測定前進行校正,補償樣品基體效應(yīng)和信號漂移.

2 結(jié)果與討論

2.1 PM2.5和PM10濃度分析

表2為各條道路PM2.5和PM10的平均質(zhì)量濃度及二者的比值.春季,采樣期間 4條道路PM2.5的平均濃度為(82.16±63.65)μg/m3,PM10為(207.32±102.1)μg/m3,分別是國家環(huán)境空氣質(zhì)量二級標準[17]限值的1.10和1.38倍.其中,次干道上 PM2.5的質(zhì)量濃度明顯高于其他道路類型,是主干道的3.96倍,而快速路上 PM10的質(zhì)量濃度最高,是外環(huán)路的1.84倍.夏季,采樣期間PM2.5的平均濃度為(49.55±34.28)μg/m3,PM10為(111.40± 51.90)μg/m3,全部達到國家環(huán)境空氣質(zhì)量二級標準.其中,次干道上PM2.5的質(zhì)量濃度最高,是外環(huán)路2.05倍,而快速路上PM10的質(zhì)量濃度最高,是主干道的1.99倍.次干道上PM2.5的污染最嚴重,這主要是由于次干道上交通燈較多,且機非混行,導致車速較慢,怠速次數(shù)多、時間長,另外機動車剎車次數(shù)頻繁,排放的顆粒物較多[18],故細顆粒物較其他道路偏多.而 PM10在快速路上濃度最高,這可能是由于快速路較為空曠,道路揚塵作用明顯.

通過PM2.5/PM10的值發(fā)現(xiàn),春季該值(0.35)小于夏季(0.42),主要是由于夏季氣溫較高,大氣光化學活性強,生成的二次細顆粒物較多;而春季天氣干燥,風速大,揚塵明顯,故春季粗顆粒物較多.古金霞[19]和張霖琳[20]對天津市空氣顆粒物的研究中,春、夏季PM2.5/PM10的均值均大于0.50,大于本研究結(jié)果,主要原因可能是路邊采樣會受到粒徑較大的道路塵[21]的影響,另外這樣的采樣方式反應(yīng)時間較短,二次氣溶膠形成較少,導致細顆粒含量偏少[22].此外,春季和夏季次干道上 PM2.5/ PM10最高,主干道上二者比值最低,且與其他道路類型不同,次干道上春季 PM2.5/PM10大于夏季,可以認為夏季次干道上道路塵作用更為明顯.

表2 各道路春夏季顆粒物質(zhì)量濃度(μg/m3)Table 2 Particle mass concentration of each road in spring and summer (μg/m3)

2.2 元素濃度分析

表3和表4分別列出了采樣期間 PM2.5和PM10中無機元素的質(zhì)量濃度.PM2.5中,16種元素的濃度順序排列Si＞Fe＞Al＞Ca＞Mg＞Zn＞Cu＞Pb＞Ni＞Mn＞Cr＞Sn＞Sb＞Cd＞Mo＞Co,PM10中,其順序為 Si＞Al＞Ca＞Fe＞Mg＞Zn＞Cu＞Mn＞Pb＞Ni＞Cr＞Sn＞Sb＞Mo＞Co＞Cd.從中可以看出,PM2.5和PM10中,Si、Al、Ca、Fe和Mg元素質(zhì)量濃度較高,均大于1000ng/m3;在10～100ng/m3的元素有Zn、Cu、Pb、Mn和Ni,在10ng/m3以下的元素有Cr、Sn、Sb、Cd、Co和Mo.可以看出,不同道路類型元素濃度分布及排序大致相同,但各元素含量差異較大,有其各自不同的特征,同姚琳等[16]的研究結(jié)果相似.PM2.5和PM10中,地殼元素Si、Al和Mg在快速路上濃度最高,這主要與快速路空曠的周邊環(huán)境及機動車通暢且高速的行駛工況有關(guān),道路揚塵及機動車行駛導致的二次起塵現(xiàn)象較為明顯;重金屬元素 Zn、Pb、Mn、Cr和 Cd在次干道和快速路上濃度相對較高,可能與次干道擁堵的交通現(xiàn)狀及快速路車輛較多的機動車工況相關(guān),說明這兩種道路類型受機動車污染較嚴重;此外,Zn、Cu、Mn、Cr、Sn、Sb、Cd等重金屬元素在外環(huán)路上濃度最低,說明外環(huán)路受機動車影響相對較小.

表5將該研究與其他地區(qū)路邊環(huán)境下元素質(zhì)量濃度進行對比,發(fā)現(xiàn) PM2.5和 PM10中天津市的Al、Ca、Si、Fe和 Mg質(zhì)量濃度要高于北京、香港和維也納,說明天津市是受土壤風沙塵影響相對較大的城市.通過對比PM2.5中含量較低的重金屬元素(包括Cu、Zn、Pb、Sb等),天津市的元素濃度均低于印度加爾各答市,其中, Cu、Cr、Ni的濃度值天津市高于香港市,而對于Zn、Pb、Mn、Sn和Co的濃度值香港市高于天津市.而對比PM10中這些重金屬元素,發(fā)現(xiàn)天津市這些元素濃度低于交通量更繁忙的北京市和印度加爾各答市,但高于交通相對通暢的維也納市,說明這些人為元素受地域影響相對較大.

表3 PM2.5中各道路無機元素質(zhì)量濃度(ng/m3)Table 3 Inorganic elements mass concentration of each road in PM2.5(ng/m3)

續(xù)表3

表4 PM10中各道路無機元素質(zhì)量濃度(ng/m3)Table 4 Inorganic elements mass concentration of each road in PM10(ng/m3)

表5 各地區(qū)元素質(zhì)量濃度比較(ng/m3)Table 5 Comparison of elements mass concentrations with other areas (ng/m3)

2.3 富集因子分析

富集因子(式 1)可以用來判斷元素是否受到人為源的影響.Al在地殼中分布具有一定的穩(wěn)定性,且受人為干預較少,因此選擇Al作為參比元素[26].

式中:Xi、XAl分別為元素 i和元素 Al的濃度,μg/m3,各元素的土壤背景值取自中國 A層土壤背景平均值[27].

表6 Kruskal-Wallis H檢驗結(jié)果Table 6 The result of Kruskal-Wallis H test

圖2 天津市4條道路PM2.5、PM10中各元素的富集因子Fig.2 The enrichment factors of elements in PM10and PM2.5of four roads in Tianjin City

富集因子的判斷標準參考 R.A.Sutherland定義的標準[28].根據(jù)相關(guān)研究[20,29],可將元素的富集因子分為兩類,EF＞10和EF＜10.通過對4條道路平均富集因子的觀察可知(圖 2),本研究中PM2.5和PM10樣品中各元素富集因子為:第一類是EF＞10的元素,升序排列為:Pb、Zn、Cu、Sb、Sn和Cd,說明這6種元素有明顯的人為污染源.王伯光[30]研究表明,Cd、Pb和Cu與機動車尾氣排放呈現(xiàn)正相關(guān)關(guān)系.另外,Sb、Sn、Cu等元素在剎車片材料中具有較高的濃度[31-32],Zn是橡膠硫化過程的催化劑,故尾氣和非尾氣可能是以上6種元素的最主要的來源.另一類是EF＜10的元素,EF從小到大依次為 Co、Mn、Cr、Mo、Fe、Mg、Ca和Ni.其中Co和Mn的EF＜1,說明在環(huán)境中無富集,而其他元素不僅通過土壤或巖石風化塵進入大氣中,還有一部分是由于人為影響所致,但對環(huán)境的污染相對較低.另外,Ni在PM2.5中平均EF為8.93,屬于明顯富集,在PM10中為 4.67,屬于中度富集,說明其更容易在 PM2.5中富集,這與Song[9]對路邊顆粒物中Ni、Pb、Zn等與人為源相關(guān)元素更易在 PM2.5中富集的研究結(jié)果一致.

為了證明路邊 PM2.5和PM10中各元素在 4條道路之間存在明顯差異,具有比較和區(qū)分研究的意義,本文利用SPSS軟件對4條道路上的無機元素進行Kruskal-Wallis H檢驗,結(jié)果如表6所示.PM2.5中,計算得出的各元素P值均小于0.05,即各元素在4條道路上存在顯著性差異.而PM10中除Ni、Pb、Zn外,其他元素P值小于0.05,在4條道路上存在顯著性差異.

在PM2.5和PM10中,EF＜10元素中,除Mg、Mo外,其他元素在各道路的變化趨勢基本一致;EF＞10元素中,除Cu外,各元素EF在各道路的變化趨勢基本一致.PM2.5中,Pb、Zn、Sb和Cd(EF＞10)在次干道上明顯偏高,在外環(huán)路上明顯偏低.由上文可知可能由于次干道的道路特征,故這些元素的EF偏高.而PM10中Cu在次干道上明顯偏高.根據(jù) Sanders[33]的研究,剎車磨損排放的顆粒中 PM10占 80%,且僅有 2%的粒子在1μm 以下,Iijima[34]實驗室測試結(jié)果顯示剎車磨損排放的顆粒集中在 3～6μm,說明剎車片磨損粒子中粗顆粒較多,故PM10中Cu在次干道上富集程度更高.

2.3 因子分析

表7 PM2.5和PM10中最大方差旋轉(zhuǎn)因子分析Table 7 Maximum variance rotation factor analysis in PM2.5and PM10

取 PM2.5和 PM10中的 16種元素利用 SPSS16.0軟件分別進行因子分析.因子載荷矩陣的變換采用了方差極大旋轉(zhuǎn)法,正交旋轉(zhuǎn)后的因子載荷矩陣見表7.結(jié)果顯示,PM2.5和PM10中前4個主成分的累積解釋方差分別達到了 80.22%和76.51%,分析結(jié)果較好地保留了原始數(shù)據(jù)的信息量.PM2.5中16種元素主成分分析顯示,因子1的初始解釋方差為50.48%,其中Al、Si、Mg、Ca、Fe等地殼元素的負載系數(shù)較高,且 EF＜10,是土壤源和自然揚塵的代表元素,而Ca作為建筑施工塵的示蹤元素[35],Si作為道路塵中的主要組成元素[36],所以可將因子1解釋為開放源(土壤塵、揚塵、道路塵及建筑塵);而在PM10中,因子2和因子4Al、Si、Mg、Ca、Fe的負載系數(shù)較高,故可將因子2和因子 4共同解釋為開放源,初始解釋方差和為25.79%.PM2.5中因子2的解釋方差為16.82%,其中Pb、Zn、Cd、Sb、Mn、Sn的負載系數(shù)較高.Pant[37]認為Zn、Pb是機動車尾氣的標識組分,而Zn、Sb、Sn、Cd和Mn作為非尾氣的特征元素[8,11],因此該因子代表機動車排放源(尾氣和非尾氣源),在人為源中占比最高;在因子3中,Cr、Co和Mo的載荷系數(shù)較高,解釋方差為7.83%,Cr和Co主要來源于化石燃料(石油或煤)的燃燒或是垃圾焚燒過程[38],所以該因子代表燃燒源;而在PM10中,因子1,初始解釋方差為40.63%,Mo、Sb、Sn、Co和Mn的負載系數(shù)較高,可以認為是燃燒源與機動車非尾氣源的混合源;因子 3中,初始解釋方差為 10.10%, Pb、Cd和Zn的負載系數(shù)較高,該因子代表機動車尾氣排放源.PM2.5中,因子 4Ni的載荷系數(shù)最高,達到了 0.94,解釋方差為 5.09%,該因子可以被認為是工業(yè)源[39],而在 PM10中,Ni的因子提取率較低,故沒有體現(xiàn)其特征.由此看出,PM2.5和PM10的因子分析結(jié)果有一定差異,PM2.5的分析結(jié)果相對較明確.

3 結(jié)論

3.1 天津市4條道路春季PM2.5和PM10濃度顯著高于夏季,春季PM2.5和PM10平均濃度分別為(82.16±63.65)μg/m3、(207.32±102.1)μg/m3,夏季分別為(49.55±34.28)μg/m3、(111.40±51.90)μg/m3.通過PM2.5/PM10比值發(fā)現(xiàn),路邊環(huán)境下二者比值要低于非路邊環(huán)境下的空氣顆粒物比值,且春季比值低于夏季比值.根據(jù)不同道路等級,春季和夏季次干道上 PM2.5污染最嚴重且 PM2.5/PM10最高,快速路上 PM10濃度最高,主干道 PM2.5/ PM10最低.

3.2 PM2.5和PM10中元素濃度較高的是Si、Al、Ca、Fe和Mg.次干道和快速路受機動車等人為源影響較為嚴重,而外環(huán)路所受影響相對較小.與其他地區(qū)對比發(fā)現(xiàn),天津市是受風沙塵影響較大的城市,而對于微量重金屬造成的人為污染,各區(qū)域有不同的特征.

3.3 富集因子分析結(jié)果表明,Pb、Zn、Cu、Sb、Sn和Cd的EF＞10,且數(shù)值依次增大,是路邊環(huán)境影響富集程度較高的元素;Co、Mn、Cr、Mo、Fe、Mg、Ca和Ni的EF＜10,且數(shù)值依次增大,除Co和Mn外,其他元素不僅通過土壤或巖石風化的塵進入大氣中,還有一部分是由于人為影響所致,且 Ni在 PM2.5中富集更明顯.通過Kruskal- Wallis H檢驗,結(jié)果顯示PM2.5中各元素 EF在 4條道路上存在顯著性差異,而 PM10中除Ni、Pb、Zn外,其余元素在4條道路上存在顯著性差異.在PM2.5和PM10中,除Mg、Mo、Cu外,其他元素的富集因子在各道路的變化趨勢基本一致.PM2.5中,Pb、Zn、Sb和Cd在次干道上污染更嚴重,而PM10中Cu元素在次干道上污染更高.

3.4 因子分析結(jié)果顯示:PM2.5和 PM10中,因子分析結(jié)果有一定差異,4種因子的累計解釋方差分別達到80.22%和76.51%,且PM2.5的因子分析結(jié)果更明確.PM2.5中,因子1與Al、Mg、Si、Ca等元素有關(guān),且 EF＜10,代表開放源(土壤塵、揚塵、道路塵及建筑塵),初始解釋方差為 50.48%;因子2中Pb、Zn、Cd的負載系數(shù)最高,代表機動車排放源(尾氣和非尾氣源),解釋方差為16.82%,人為源中占比最高;因子3中Cr、Co和Mo的載荷系數(shù)較高,代表燃燒源,解釋方差為7.83%;因子4中Ni的載荷系數(shù)最高,可能代表工業(yè)源,解釋方差為 5.09%.PM10中,Ni元素的特征體現(xiàn)不明顯,因子分析結(jié)果分為開放源、燃燒源與機動車非尾氣源的混合源及機動車尾氣排放源3類.

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致謝：本實驗的現(xiàn)場采樣工作由南開大學“城市交通污染防治研究中心”所有老師及學生協(xié)助完成,在此表示感謝.

Characteristic analysis of inorganic elements in PM2.5and PM10at urban roadside environment.

L
I Feng-hua, WU Lin, ZHANG Jing, FANG Xiao-zhen, ZHAO Jing-bo, MAO Hong-jun*(Centre For Urban Transport Emission Research, College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300071, China). China Environmental Science, 2017,37(7)：2460～2469

Inhalableparticulate matter (PM2.5and PM10) samples were collected from four different grades of roads during the spring and summer of 2015 in Tianjin and 16kinds of inorganic elements were analyzed. The results showed that the average mass concentrations of PM2.5and PM10in the spring were significantly higher than that in summer. The ratios of PM2.5/PM10by the roadside were lower than that of non-roadside environment, and the pollution of the minor arterial and the express way were more serious in PM2.5and PM10, respectively. Element concentration analysis showed that the crustal elements (such as Si、Al、Ca) concentrations in PM2.5and PM10were the highest. The minor arterial and the expressway were effected seriously by artificial elements, while the outer loop was effected lightly. Enrichment factor in both PM2.5and PM10analysis showed thatthe enrichment factor ratio of Pb, Zn, Cu, Sb, Sn and Cd were greater than 10, which were highly enriched by the roadside. Kruskal-Wallis H test proved that the enrichment factor of these elements of PM2.5showed significant differences among the four types of roads. And the minor arterial was effected seriously by vehicle pollution. There were differences among the factor analysis results of PM2.5and PM10. The factor analysis in PM2.5indicated that open source(soil, air-born particulate, road dust and construction dust),vehicle emission(exhaust emission and non-exhaust emission), combustion source and industrial emissions were primary sources in this area during the sampling period , in which vehicle emission source accounted for the highest proportion of anthropogenic pollution.

roadside；inorganic element；enrichment factor；factor analysis；Tianjin

X513

A

1000-6923(2017)07-2460-10

李鳳華(1992-),女,河北衡水人,碩士,主要從事大氣顆粒物污染特征研究.

2016-12-12

國家科技支撐計劃項目(2014BAC16B03);科技部科技基礎(chǔ)性工作專項(2013FY112700-02)

* 責任作者, 教授, hongjunm@nankai.edu.cn