胡 誠,張 彌*,肖 薇,王詠薇,王 偉,Tim Griffis,劉壽東,李旭輝(.南京信息工程大

學(xué)氣候與環(huán)境變化國際合作聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室大氣環(huán)境中心,江蘇 南京 210044；2.南京信息工程大學(xué)氣象災(zāi)害預(yù)報預(yù)警與評估協(xié)同創(chuàng)新中心/氣象災(zāi)害教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 210044；3.明尼蘇達(dá)大學(xué),美國 圣保羅市 55108)

基于WRF-STILT模型對高塔CO2濃度的模擬研究

胡 誠1,2,張 彌1,2*,肖 薇1,2,王詠薇1,2,王 偉1,2,Tim Griffis3,劉壽東1,2,李旭輝1(1.南京信息工程大

學(xué)氣候與環(huán)境變化國際合作聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室大氣環(huán)境中心,江蘇 南京 210044；2.南京信息工程大學(xué)氣象災(zāi)害預(yù)報預(yù)警與評估協(xié)同創(chuàng)新中心/氣象災(zāi)害教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 210044；3.明尼蘇達(dá)大學(xué),美國 圣保羅市 55108)

利用下墊面均一的美國最大農(nóng)業(yè)種植區(qū)已有高塔CO2濃度觀測資料,結(jié)合EDGAR的 13種不同類型人為化石源CO2通量和Carbon Tracker的植被NEE數(shù)據(jù),評估了WRF-STILT拉格朗日大氣傳輸模型的模擬能力.結(jié)果表明,WRF-STILT模型能夠很好地模擬出高塔100m處觀測到的CO2濃度強(qiáng)季節(jié)和日變化特征,全年模擬的大氣CO2濃度的均方根誤差為10.6×10-6,相關(guān)系數(shù)為0.44(n=7784, P＜0.001);生長季(6～9月)觀測和模擬的濃度增加值線性擬合斜率為1.08(R=0.52, P＜0.001),說明一致性高;截距為7.26×10-6則反映了使用人為化石燃燒的CO2通量的高估或者植被NEE的低估.2008年全年高塔觀測到的CO2濃度增加值為4.83×10-6,小于模擬得到化石燃燒貢獻(xiàn)的增加量6.61×10-6與植被NEE的貢獻(xiàn)值3.23×10-6之和.其中原油生產(chǎn)和提煉以及能源工業(yè)分別貢獻(xiàn)了化石燃料燃燒總量的2.55×10-6(38.6%)和1.43×10-6(21.6%).而對生長季觀測到的強(qiáng)CO2濃度日變化特征模擬結(jié)果顯示,其模擬的平均日振幅為24.30×10-6;生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的CO2濃度貢獻(xiàn)值為0.06×10-6,相對于植被NEE和化石源的貢獻(xiàn),可以被忽略.該方法可為將來應(yīng)用高塔衡量氣體濃度觀測來反演中國區(qū)域尺度的溫室氣體通量提供參考.

WRF-STILT模型；高塔CO2；濃度模擬；渦度相關(guān)；區(qū)域尺度；美國玉米帶

由于人為化石燃料的大量使用,當(dāng)前大氣中的 CO2濃度已由 1800年的 280×10-6上升到了2015年的400×10-6,并且預(yù)計會在2050年升高到550×10-6[1-3].而陸地生態(tài)系統(tǒng)作為重要的碳匯,其對CO2的吸收作用可以抵消人為CO2排放量的30%～60%,因此在全球碳循環(huán)和控制大氣CO2濃度變化中發(fā)揮著重要作用[4-5].前人對全球碳平衡各個分量評估的不確定性研究表明,陸地-大氣之間的 CO2凈交換的變異系數(shù)最大,達(dá)到了66.7%,遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于化石燃料燃燒和水泥生產(chǎn)釋放的CO2(4.2%)、海洋-大氣CO2凈交換(22.7%)及大氣碳儲存變化(4.2%).其中,對陸地生態(tài)系統(tǒng)固碳量大小的估算范圍是-3.4～-0.2Pg C/a[6-7].由于對陸地碳匯估算的不確定,要準(zhǔn)確評價陸地對大氣 CO2濃度變化的貢獻(xiàn)需加強(qiáng)區(qū)域尺度(102～106km)的生態(tài)系統(tǒng) CO2凈交換的綜合研究和觀測[8-10].

區(qū)域尺度的CO2通量研究方法主要分為“自下而上”和“自上而下”兩大類[9].其中自下而上的方法是基于小區(qū)域的通量結(jié)果進(jìn)行尺度上推到更大空間尺度的通量計算.如渦度相關(guān)方法,作物模型方法,IPCC算法等[2,11-14].“自下而上”算法原理和計算過程相對容易,所以被廣泛應(yīng)用于區(qū)域尺度的碳通量研究中,但是該方法中涉及的模型系數(shù)、反應(yīng)底物、通量直接觀測的不確定性大,并且由于下墊面覆蓋類型空間異質(zhì)性高等原因,往往會帶來很大的誤差[8,10].另一種“自上而下”方法,是通過直接觀測結(jié)果或者間接反演區(qū)域尺度的平均通量.如:遙感觀測和邊界層算法等[14-15],而其不確定性甚至?xí)笥谟嬎憬Y(jié)果本身[12,16].基于大氣傳輸(包括歐拉和拉格朗日)模型和CO2濃度觀測的通量反演算法,首先結(jié)合先驗(yàn)的CO2通量和大氣傳輸模型模擬CO2濃度,再根據(jù)真實(shí)的大氣 CO2來評估下墊面先驗(yàn)的通量偏差并得到調(diào)整系數(shù),使其更接近于真實(shí)值.由于該方法只需進(jìn)行CO2濃度觀測,濃度所代表的源區(qū)范圍主要與觀測高度有關(guān)(＞102km),且大氣傳輸模型具有模擬小時尺度CO2濃度變化的能力,因此具備評估與反演CO2通量的優(yōu)勢.在高密度的大氣CO2濃度觀測網(wǎng)絡(luò)不斷發(fā)展的當(dāng)前,基于大氣傳輸模型和 CO2濃度觀測的通量反演算法可被用于估算區(qū)域甚至全球尺度的 CO2通量[17-19].在我國開展的《高塔驗(yàn)證系統(tǒng)和綜合觀測》項(xiàng)目,其目的就是結(jié)合CO2通量與濃度觀測,用觀測和數(shù)值模擬的方法估算區(qū)域的CO2通量.國內(nèi) Piao[20]基于 4個站點(diǎn)觀測反演了中國的生態(tài)系統(tǒng)凈交換NEE;刁[21]、Mallia[22]和Nehrkorn[23]通過大氣傳輸模型模擬了長江三角洲、鹽湖城的大氣CO2濃度,結(jié)果都存在一定誤差,這主要是大氣傳輸模型誤差和CO2通量模擬偏差導(dǎo)致的.由此可以看出,大氣傳輸模型與CO2濃度觀測結(jié)合的通量反演方法可以得到區(qū)域的CO2通量及源/匯狀況,但是該方法還存在一定的不確定性,尤其是大氣傳輸模型誤差和人為化石燃料燃燒釋放的CO2通量的不確定性對CO2植被NEE估算帶來的間接影響[24-25].

以往的研究中大氣傳輸模型多采用歐拉模型,而STILT大氣傳輸模型是基于拉格朗日原理的傳輸模型,與歐拉模型相比,拉格朗日大氣傳輸模型有數(shù)值模擬穩(wěn)定,物質(zhì)守恒與計算效率高等幾大優(yōu)點(diǎn),在高塔CO2觀測站點(diǎn)少的情況下,對于評估以觀測站點(diǎn)為中心的區(qū)域尺度CO2通量,拉格朗日模型具有目標(biāo)性強(qiáng)等優(yōu)勢[26-28].因此,基于STILT大氣傳輸模型與高塔 CO2濃度觀測的通量反演算法,在估算區(qū)域CO2通量方面更具優(yōu)勢.

與城市區(qū)域相比,農(nóng)業(yè)種植區(qū)下墊面均一性高,且農(nóng)業(yè)區(qū)是陸地生態(tài)系統(tǒng)中重要的碳匯[29].所以是評估STILT大氣傳輸模型的理想?yún)^(qū)域,并且對該區(qū)域的 CO2通量進(jìn)行反演對準(zhǔn)確估算區(qū)域尺度植被凈碳交換量(NEE)具有重要作用.本研究將基于明尼蘇達(dá)大學(xué)已有的高塔觀測,使用WRF-STILT模型,耦合植被NEE和高時間(h)和空間分辨率(0.1o)的人為化石源的排放通量,對位于美國最大的農(nóng)業(yè)種植區(qū) Corn Belt(玉米帶)一處高塔的 CO2濃度進(jìn)行模擬,以評估 WRFSTILT模型對農(nóng)業(yè)區(qū)高塔觀測的 CO2濃度時間變化特征的模擬能力并對模擬結(jié)果的不確定性進(jìn)行初步分析,并分析不同化石燃料源對大氣CO2濃度變化的貢獻(xiàn).該方法可為將來應(yīng)用高塔衡量氣體濃度觀測來反演中國區(qū)域、全國尺度的溫室氣體通量提供參考.

1 材料和方法

1.1 觀測站點(diǎn)

觀測站點(diǎn)位于美國玉米帶(站點(diǎn)為圖 1中“＋”號所示),它是世界上最大的玉米專業(yè)化農(nóng)業(yè)種植區(qū),其區(qū)域內(nèi)約 46%的土地為農(nóng)業(yè)用地[10,16],本文中所使用的觀測塔(KCMP tower)處在美國玉米帶的北部,明尼蘇達(dá)州首府(44°41'19''N, 93°4'22''W;海拔高度 290m)西南方向,觀測塔的塔高244m,以該高塔為中心,其10km和600km半徑區(qū)域的農(nóng)業(yè)用地分別占到了41%和 37%,而其余主要是被森林和草地覆蓋[10];在農(nóng)作物生長季(6～9月)高塔能觀測到很強(qiáng)的季節(jié)和日變化.CO2濃度觀測的進(jìn)氣口安裝在距離塔底 100m高度處,空氣被抽入位于塔底的分析儀中 (model TGA 100A, Campbell Scientific Inc., Logan, UT, USA)測量,測量前會對氣體進(jìn)行降溫干燥,每小時對儀器進(jìn)行在線標(biāo)定,標(biāo)準(zhǔn)氣體來源于美國(NOAA-ESRL), 校正后小時平均CO2濃度的精度為 0.03×10-6[16].由于觀測塔距離市區(qū)西南部約 25km,且盛行風(fēng)為西北風(fēng).因此該塔觀測到的CO2濃度包括了人為化石排放和植物源信號.

圖1 WRF模擬區(qū)域及高塔濃度觀測站點(diǎn)KCMP塔(深黃色(Domain3),淺黃色(Domain2)和藍(lán)色(Domain1),紅框所圍成的矩形區(qū)域分別代表STILT模型所用氣象驅(qū)動場范圍)Fig.1 3 Domains used in WRF (Blue, light-yellow, and deep-yellow indicate the area for Domain1, Domain2, and Domain3, respectively; KCMP tower is indicated by black cross) and STILT (in red rectangular region)

1.2 STILT 模型介紹

STILT模型是一種拉格朗日隨機(jī)游走理論的傳輸模型,它把觀測點(diǎn)上游的源(匯)通量與觀測點(diǎn)的濃度變化用足跡權(quán)重聯(lián)系起來[26].具體原理就是通過向后釋放大量的空氣粒子,來模擬氣體在湍流和平均風(fēng)向驅(qū)動下的后向運(yùn)動軌跡,通過計算上游某區(qū)域邊界層某高度內(nèi)的所有粒子數(shù)量和每個粒子所停留時間來定量計算足跡權(quán)重的值,其計算公式如下:

式中:airm 為空氣的摩爾重量;h為下墊面影響層的高度(本文設(shè)置為邊界層高度的一半);ρ為所有粒子的平均密度;totN 為釋放的粒子總數(shù);,,,pijktΔ 每一個粒子對應(yīng)在某一區(qū)域(ix,jy)的下墊面影響層所停留的時間mt[26],所有下墊面的通量都假設(shè)快速地在下墊面影響層的高度內(nèi)混合,在本研究中,下墊面影響層高度h選擇為邊界層高度的 0.5倍,是因?yàn)榍叭说难芯拷Y(jié)果認(rèn)為,STILT模型計算得到的足跡權(quán)重對 h的取值不敏感[17,26].公式單位見Gerbig[17]和Lin[26].

模擬的CO2濃度是由兩部分組成:剛進(jìn)入模擬區(qū)域的初始場濃度,以及進(jìn)入模擬區(qū)域后的濃度局地源匯貢獻(xiàn)量,流程圖如圖2所示.雖然模擬過程中釋放粒子數(shù)量越多,其運(yùn)動軌跡越能接近大氣真實(shí)運(yùn)動狀況,但會消耗計算機(jī)運(yùn)行時間.通過前期敏感性分析,發(fā)現(xiàn)釋放500個粒子與1000及 2000個粒子的差異很小,所以本研究將采用Chen[27]的方法,選取釋放粒子數(shù)為500個.本研究對于后向釋放時間的選取為7d,通過前期模型調(diào)試,發(fā)現(xiàn)絕大多數(shù)釋放的粒子都會在7d后流出模型設(shè)置的最外層模擬區(qū)域;通過追溯后向軌跡7d后各個粒子所在的經(jīng)緯度和高度,選取其所在位置的全球3維背景場CO2濃度值,其平均值作為該小時的背景值濃度.局地源匯貢獻(xiàn)量則由如下公式計算得出:

式中:2COΔ 為模擬的小時濃度局地貢獻(xiàn)量(來自人為化石燃燒源和植被源),由于 STILT 模型釋放的粒子是向后運(yùn)動7d,所以小時的2COΔ 是由過去 7d(n=168h)粒子經(jīng)過區(qū)域的所有源匯貢獻(xiàn)值之和,i為 7d內(nèi)所對應(yīng)的各個小時(i=1～168),footi為模擬過程中第i小時對應(yīng)的足跡權(quán)重,f luxCO2則為相應(yīng)的源匯通量.

圖2 CO2濃度模擬及與觀測結(jié)果對比分析流程Fig.2 Overview of the CO2modeling by using the WRF-STILT model

1.3 WRF模式設(shè)置

表1 WRF 模型的主要參數(shù)化方案設(shè)置Table 1 WRF parameters setup

由圖 2可知,STILT模型所需的氣象場數(shù)據(jù)須有WRF模擬的氣象場給出,WRF模擬氣象場設(shè)置采用三重嵌套(如圖2)和雙向反饋,第一層模擬區(qū)域包括美國本土所有區(qū)域,加拿大南部陸地區(qū)域和部分海洋區(qū)域,空間分辨率為 27km,東西和南北格點(diǎn)數(shù)分別為 250×180;第二層模擬區(qū)域空間分辨率為9km,格點(diǎn)數(shù)為385×409;最內(nèi)層空間分辨率為 3km,670×532,主要包括土地類型以農(nóng)田為主的美國中西部區(qū)域,垂直方向?yàn)?28層.WRF模式采用的主要參數(shù)化方案如表1.初始?xì)庀髨鰹镹CEP的FNL數(shù)據(jù)(http://rda.ucar.edu/ datasets/ds083.2),其空間分辨率為 1°×1°,時間分辨率為 6h.本研究的氣象場模擬時間段為 2008年全年.

1.4 CO2通量和初始場濃度

1.4.1 CO2初始場濃度 目前全球有多種 CO2濃度背景值數(shù)據(jù)公布,通常的背景值是基于全球的CO2濃度觀測網(wǎng)絡(luò),優(yōu)化地氣交換界面的排放通量,再以全球傳輸模型(TM3和 TM5)來計算CO2的空間分布狀況[18,34],前人比較不同 CO2背景值發(fā)現(xiàn)之間差異很小,且不同的CO2背景值數(shù)據(jù)都擁有很高的準(zhǔn)確性,基于 Carbon Tracker在北美有更高的時間和空間分辨率(1°×1°, 3h),所以在本研究中選擇Carbon Tracker全球CO2濃度分布.本文將位于太平洋的Mauna Loa 大氣背景值濃度與對應(yīng)格點(diǎn)的Carbon Tracker的濃度值進(jìn)行比較,發(fā)現(xiàn)2008年Mauna Loa站大氣CO2濃度年平均值為385.35ppm,Carbon Tracker則為385.53×10-6,兩者 6h尺度上的標(biāo)準(zhǔn)誤差則為0.60×10-6.

1.4.2 生態(tài)系統(tǒng)凈交換(NEE) 植被的生態(tài)系統(tǒng)凈交換NEE取自Carbon Tracker[18],其空間分辨率為 1°×1°,時間分辨率為 3h,該通量是結(jié)合CASA作物生長模型和遙感觀測的NDVI值來模擬先驗(yàn)的 NEE,然后再基于全球的 CO2濃度觀測和大氣運(yùn)輸模型(TM3)采用貝葉斯反演算法來優(yōu)化之前先驗(yàn)的NEE,通過調(diào)整植被NEE和海洋NEE來使模擬的濃度值與觀測值最接近,此時調(diào)整過的NEE被認(rèn)為最接近真實(shí)情況下墊面生態(tài)系統(tǒng)凈交換,正值表示碳源,負(fù)值代表碳匯.2008年全年平均的CO2生物源如圖3(a)所示,單位為10-7mol/(m2?s).

1.4.3 生物質(zhì)燃燒排放和海洋CO2通量 生物質(zhì)燃燒排放通量來自于全球火點(diǎn)燃燒數(shù)據(jù)集GFED產(chǎn)品數(shù)據(jù),空間分辨率1°×1°,如圖3(b)所示,其計算是基于過火面積、生物質(zhì)量、以及燃燒完成程度,其中過火面積來自于衛(wèi)星遙感觀測,生物質(zhì)量是基于 CASA模型計算的全球生物質(zhì)分布[18,35].而海洋的 CO2通量是基于 Carbon Tracker的同化系統(tǒng),見圖3(c),在本研究中忽略了海洋源匯項(xiàng)對觀測站點(diǎn)高塔濃度的直接影響(計算結(jié)果表明全年平均影響小于 0.02×10-6),因此只把它微弱的影響認(rèn)為混合在初始背景場濃度中.如圖3(b)和3(c)所示,分別代表生物質(zhì)燃燒排放和海洋CO2通量,單位均為10-7mol/(m2?s).

圖3 2008年平均CO2的排放源與匯Fig.3 CO2flux averged for 2008

1.4.4 CO2化石燃料燃燒通量 本研究使用的是高時間(h)和空間(0.1°×0.1°)分辨率的化石燃料燃燒釋放的CO2通量,結(jié)合了3種化石燃料數(shù)據(jù)庫,分別為 EDGAR、Carbon Tracker和Vulcan[18,36-37].其中EDGAR提供13種不同的化石排放源種類,例如石油提煉、能源工業(yè)、道路汽車等化石燃料排放的 CO2通量,分別使用這13種不同類別的 CO2化石燃料排放通量與STILT模型計算出的足跡權(quán)重相結(jié)合,就可以計算出不同化石燃料源的貢獻(xiàn)值大小,EDGAR擁有高精度的空間分辨率 (0.1°×0.1°),但只有年平均通量,見圖3(d).由于EDGAR空間的變化范圍大,差異可達(dá)10個數(shù)量級,所以采用常用對數(shù)log10的形式展示,單位為 mol/(m2·s1).Carbon Tracker化石燃燒排放源的空間分辨率為1°×1°,時間分辨率為月尺度,但是由于化石燃料不同于生物源,其空間分布有很大的異質(zhì)性,一個格點(diǎn)的排放源可能是周圍格點(diǎn)的上千倍,因此粗的空間分辨率會帶來很大的集合誤差“Aggregation error”[20,38],進(jìn)而使模擬結(jié)果偏低.前期結(jié)果發(fā)現(xiàn)使用1°的排放源得到的CO2濃度增加值是0.1°的一半,所以在化石燃料源的選取上,本研究選擇更高空間分辨率(0.1°×0.1°)的EDGAR.

基于以上結(jié)論,本研究發(fā)揮3種排放源的各自優(yōu)勢,在選取2008年EDGAR排放源的基礎(chǔ)上,把 Vulcan[36]的小時通量變化系數(shù)和 Carbon Tracker的月變化系數(shù)應(yīng)用于EDGAR上,在不改變年平均的EDGAR化石燃燒CO2通量的基礎(chǔ)上,使結(jié)果更接近于真實(shí)排放和更精確的空間(0.1°×0.1°)和時間(h)分辨率的 CO2化石燃料燃燒排放.小時尺度的日內(nèi)變化系數(shù)如圖4(a)所示,這6種排放源占據(jù)了化石燃燒總排放的95%以上,公路交通(On-road mobile)擁有最大的日振幅,其白天的排放量達(dá)到了夜晚的13倍,其它的4類(居民區(qū)使用、工業(yè)源、商業(yè)源和電力發(fā)電設(shè)備)的日變化系數(shù)則在0.8～1.2內(nèi)變化,且都是白天大于夜晚.對于月變化系數(shù),變化范圍在0.91～1.17,且由于冬季供暖等因素,使得冬季大于夏季.

圖4 基于‘Vulcan’的小時尺度系數(shù)與基于‘Carbon Tracker’的月尺度系數(shù)Fig.4 Diurnal scale factors derived from ‘Vulcan’ dataset, and Monthly scale factors from ‘Carbon Tracker’ dataset

2 結(jié)果與討論

2.1 CO2濃度增加值

高塔100m處觀測的小時CO2濃度增加值是由該小時過去 7d(168h)氣流流經(jīng)上游區(qū)域時的累積貢獻(xiàn)計算得出的.為了計算在這 168h的累計過程中任意時間對總濃度增加量的貢獻(xiàn)值,選取4個季節(jié)的典型月份(冬:2月;春:5月;夏:8月;秋:11月),為了忽略夏季植被光合作用對CO2吸收的干擾,只分析人為化石燃料燃燒的累積貢獻(xiàn).模擬結(jié)果顯示(圖5),所有月份70%以上的濃度增加值是由模擬時間點(diǎn)的前0.5d的貢獻(xiàn)產(chǎn)生,隨著時間的增加,后面時間段對濃度增加值的貢獻(xiàn)呈現(xiàn)對數(shù)減少的趨勢,這表明該觀測高度濃度的主要影響源區(qū)為0.5d氣流所流經(jīng)的區(qū)域,若使用高塔觀測的 5.4m/s平均風(fēng)速[10],則該區(qū)域的半徑在200km以內(nèi),和圖6中足跡權(quán)重的黑色區(qū)域幾乎完全一致.4個季節(jié),總的 7d累積貢獻(xiàn)值都大于5ppm,其中7d累計的CO2濃度增加 值 秋 季 (9×10-6)＞冬 季 (6.5×10-6)＞夏 季(5.5×10-6)＞春季(5.2×10-6).秋季的CO2濃度大于其它3個季度的主要原因是因?yàn)閺?qiáng)的局地源貢獻(xiàn)(足跡權(quán)重大)以及遠(yuǎn)距離輸送帶來的化石燃料燃燒的信號.

圖5 2008年4個季節(jié)的典型月份CO2濃度累積增加值隨時間變化及其所占比例Fig.5 Cumulated CO2concentration enhancement, and its percentage for total enhancement in the past 7days, time shown is 4 typical months for 4different seasons

2.2 足跡權(quán)重

為了分析足跡權(quán)重的季節(jié)變化差異,根據(jù)當(dāng)?shù)貧夂驐l件,定義4個季節(jié)分別為春3～5月、夏6～8月、秋9～11月、冬12～次年2月,如圖6季節(jié)平均足跡權(quán)重所示(由于空間的變化范圍大,差異可達(dá)到7個數(shù)量級,所以采用常用對數(shù) log10的形式展示),足跡范圍有明顯的季節(jié)變化.Hu[39]和Chen[27]把大于-4log10(footprint)的足跡區(qū)域定義為高塔濃度的強(qiáng)貢獻(xiàn)區(qū),即圖6中黑色和紅色所表示區(qū)域.可以看出 4個季節(jié)的強(qiáng)貢獻(xiàn)區(qū)的形狀都是呈現(xiàn)西北-東南方向,且西北方向的足跡面積會大于東南方向,這是由當(dāng)?shù)匚鞅?東南盛行風(fēng)向?qū)е碌?高塔濃度的強(qiáng)貢獻(xiàn)區(qū)面積總體是夏季＜秋季＜春季＜冬季,其中夏季,由于強(qiáng)太陽輻射,使得下墊面湍流加強(qiáng),因此高塔的濃度強(qiáng)貢獻(xiàn)區(qū)面積小于其它幾個季節(jié).由于 4個季節(jié)的足跡權(quán)重都覆蓋了位于其西南部的玉米帶農(nóng)業(yè)種植區(qū),所以都會受到玉米帶農(nóng)作物NEE變化的影響.圖5中 70%的人為源化石燃料燃燒的濃度增加值來自于后向軌跡0.5d氣流所流經(jīng)區(qū)域,而黑色強(qiáng)貢獻(xiàn)區(qū)覆蓋范圍包含了觀測塔北部的明尼阿珀利市和圣保羅市的城市人為源的影響.此外,由于當(dāng)?shù)厥⑿酗L(fēng)向?yàn)槲鞅憋L(fēng),從足跡權(quán)重的形狀判斷,背景氣團(tuán)主要從加拿大北部方向流入,氣流在流入北美大陸后受微弱下墊面貢獻(xiàn)源的影響(淺黃色和深黃色區(qū)域),其接近高塔大約 10°區(qū)域,即強(qiáng)貢獻(xiàn)區(qū)(黑色和紅色區(qū)域),開始受到強(qiáng)貢獻(xiàn)源的影響,最后到達(dá)100m高塔被儀器觀測到.

圖6 WRF-STILT模型計算出的2008年4季平均足跡權(quán)重及觀測與模擬結(jié)果對比Fig.6 Averaged footprint in 2008 for 4seasons and Comparison between hourly CO2concentration observations andmodeled results in 2008

2.3 模擬和觀測對比

2.3.1 全年結(jié)果對比分析 對比模擬和觀測的大氣CO2濃度日變化和季節(jié)變化,如圖6(e)所示,模擬與觀測變化高度一致,2008年全年的相關(guān)系數(shù)為 0.44(n=7784,P＜0.001),均方根誤差為 10.6× 10-6,平均誤差為4.4×10-6.1～5月,由于區(qū)域下墊面植被光合作用強(qiáng)度低于呼吸消耗與化石燃料排放源之和,所以模擬和觀測值高于背景場濃度.從5月開始,由于觀測高塔南部的強(qiáng)貢獻(xiàn)區(qū)為大豆、玉米帶種植區(qū)[圖 6(e)],所以隨著作物光合作用的增加,下墊面逐漸變成碳匯,觀測和模擬的CO2濃度低于背景場濃度.9月底農(nóng)作物開始收割,區(qū)域又從碳匯變成碳源.高塔觀測的2008年全年平均的CO2濃度為391.26×10-6,CO2濃度背景值為386.43×10-6,兩者之差為 4.83×10-6,即觀測到的CO2濃度增加值,小于模擬得到的化石燃燒貢獻(xiàn)的增加量 6.61×10-6與植被 NEE 的貢獻(xiàn)值3.23×10-6之和.由于高塔位于玉米帶農(nóng)作物區(qū)域和森林自然下墊面的交接地帶[圖 3(a)淺黃色和綠色地帶],為了找出模擬的植被 NEE貢獻(xiàn)值為正的原因,計算了Carbon Tracker兩塊區(qū)域(農(nóng)作物種植區(qū)和森林區(qū))的年平均 NEE值,玉米帶農(nóng)業(yè)種植區(qū)的NEE為-4.80μmol/(m2·s),其年平均濃度貢獻(xiàn)值應(yīng)為負(fù),而在觀測塔東北部森林區(qū)的NEE為2.60μmol/(m2·s),這是模擬出植被NEE貢獻(xiàn)值為正的原因.因?yàn)闆]有該地區(qū)森林下墊面的CO2通量直接觀測,所以在本文中還不能評估其不確定性和誤差大小.

2.3.2 生長季的對比與不確定性分析 這里定義生長季為6～9月共4個月[10],通過圖7模擬和觀測的小時 CO2濃度可以看出,生長季節(jié)觀測值顯示 CO2濃度有很強(qiáng)的日變化特征,其生長季平均日振幅(日最高濃度減去日最低濃度)為20.16×10-6,而模擬的平均日振幅為 24.30×10-6(圖8b),說明 WRF-STILT模型能很好地模擬出高塔CO2濃度日變化特征,生長季生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的CO2濃度貢獻(xiàn)值為 0.06×10-6,且 6月(0.118× 10-6)＞7 月(0.077×10-6)＞8 月(0.045×10-6)＞9 月(0.001×10-6),表明與植被NEE和化石燃料燃燒的CO2排放通量的高貢獻(xiàn)相比,生物質(zhì)燃燒的濃度貢獻(xiàn)可以被忽略.少數(shù)時間段,模擬 CO2濃度明顯高于觀測值,且模擬的化石燃料燃燒產(chǎn)生的 CO2濃度增加值接近50×10-6(例如7月7日,7月10日),這是由于該時間段,氣團(tuán)在觀測塔附近強(qiáng)停留時間長,所以導(dǎo)致化石燃料和植被NEE模擬的CO2濃度信號強(qiáng).

圖7 生長季高塔觀測CO2濃度與模擬結(jié)果對比Fig.7 Comparison between CO2concentration observations and modeled results in growing seasons

模擬和觀測的 CO2濃度的均方根誤差為13.7×10-6,對比模擬和觀測的CO2濃度增加值[圖8(a)],其擬合直線斜率為1.08,說明模型能夠很好的模擬出CO2濃度變化的趨勢,這進(jìn)一步驗(yàn)證了WRF-STILT模型對于農(nóng)業(yè)區(qū)大氣CO2濃度強(qiáng)日變化的模擬能力,以及在先驗(yàn)的CO2通量的基礎(chǔ)上,基于高塔濃度觀測對通量進(jìn)行優(yōu)化的潛力.線性擬合得到的截距則表明模擬得到的 CO2濃度增加值整體偏高約7.26×10-6,由于觀測的CO2濃度增加值是高塔濃度觀測值與大氣背景值之差(圖 1),前期分析背景值濃度與真實(shí)值相差在0.6×10-6以內(nèi),而儀器觀測誤差為 0.03×10-6,所以可以得出截距偏高主要是由模擬的 CO2濃度增加值偏高造成的,這很可能是由于整個生長季NEE的低估、化石燃料燃燒排放的CO2高估或者邊界層高度的誤差這 3方面導(dǎo)致的.下面將就這3個方面的不確定性進(jìn)行分析.

Peter[18]表明Carbon Tracker在區(qū)域尺度上的NEE存在一定的誤差.為了分析所使用的Carbon Tracker生長季植物NEE的誤差,將同樣位于高塔100m觀測處的渦度相關(guān)觀測 NEE和所對應(yīng)的Carbon Tracker 格點(diǎn)中NEE進(jìn)行比較(3h平均,表2),斜率表示Carbon Tracker與渦度相關(guān)觀測NEE的比值(白天:反應(yīng)光合作用;夜晚:反應(yīng)呼吸作用.回歸線過零點(diǎn),除了6月份兩者的斜率接近于1之外(白天和夜晚分別為0.91和1.1),在7、8、9月白天的NEE偏高,接近觀測值的2倍,7、8月的夜間NEE也同樣接近于2.雖然其足跡代表范圍有一定差異,鑒于整個玉米帶下墊面植被類型均一性較高[10],該結(jié)果依然可以反映出Carbon Tracker提供的NEE依然存在很大不確定性.

對于化石燃料燃燒的CO2排放,EDGAR雖然在國家尺度上誤差為 5%～10%,但在區(qū)域尺度上,其不確定性會遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于該范圍[40-41].Ciais等[42]認(rèn)為25個歐洲國家的化石燃料燃燒釋放的CO2不確定性在國家尺度上為 19%,但是在小于200km 的區(qū)域尺度上其不確定性卻達(dá)到了60%.Liu等[43]使用CMAQ空氣質(zhì)量模型模擬了一個月的美國西部高塔CO2濃度觀測,通過使用不同的CO2通量,發(fā)現(xiàn)模型模擬能力主要依賴于CO2通量,且結(jié)果差異較大.Mallia等[22]使用WRF-STILT模型對鹽湖城的高塔CO2濃度模擬結(jié)果顯示,模型能較好地表示其日變化特征,而日變化的主要貢獻(xiàn)是由化石燃料燃燒導(dǎo)致.這些研究結(jié)果表明化石燃料燃燒的 CO2排放的不確定性會導(dǎo)致模擬的CO2濃度增加值偏高.

表2 高塔渦度相關(guān)觀測NEE與其所在Carbon Tracker格點(diǎn)NEE對比Table 2 Comparison of NEE between EC observation and Carbon Tracker

此外,Boon等[25]使用 CHIMERE大氣傳輸模型,模擬并對比分析了倫敦城區(qū)和郊區(qū) 2012年夏季6～9月4個不同觀測站點(diǎn)的CO2濃度,發(fā)現(xiàn)模型最低偏低了5×10-6～9×10-6,且主要是由模型模擬邊界層高度誤差以及使用的 CO2通量偏差導(dǎo)致的.本研究組的Chen等[27],Hu等[39]和Su等[44]對 WRF-STILT模型在美國玉米帶的其它衡量氣體的模擬結(jié)果其進(jìn)行了進(jìn)一步闡釋, Su等[44]使用和本研究相同的 YSU[32]邊界層方案,并與本研究高塔所在區(qū)域邊界層觀測高度相對比,發(fā)現(xiàn)其能較好反應(yīng)邊界層的日變化過程,只是相對誤差為 21%,Chen等[27]使用了與本研究同樣的邊界層方案,在對本研究相同的高塔N2O濃度進(jìn)行模擬時,也發(fā)現(xiàn)邊界層高度相對誤差達(dá)21%.由于本研究發(fā)現(xiàn)模擬的CO2濃度整體都偏高,而邊界層高度誤差隨機(jī)性較大,所以是邊界層高度模擬誤差導(dǎo)致模擬結(jié)果偏高的可能性較小.導(dǎo)致模擬的不確定性,可能還存在其他影響因素.本研究高塔雖然位于美國下墊面均一的玉米帶(土地使用類型 40%以上為農(nóng)作物(大豆和玉米),但是其北部主要以森林為主,年平均 CO2通量為正[圖 3(a)黃色區(qū)域],敏感性分析表明,下墊面的差異可以對模擬的生物 CO2濃度增加值有很大影響,甚至可以使碳匯變成碳源,這也可能是模擬結(jié)果偏高的原因.

圖8 生長季模擬的CO2濃度增加值與觀測CO2濃度增加值和日變化的對比Fig.8 Scatter plots for observation and modeled results in growing seasons, and diurnal variation between observation and modeled results in growing seasons

綜上所述,模擬CO2濃度與觀測結(jié)果擁有很 高一致性,斜率接近于1,結(jié)果較好,反應(yīng)出WRF-STILT模型較強(qiáng)的模擬能力,只是模擬結(jié)果略微偏高,偏高原因主要是由于使用的CO2化石燃料燃燒釋放CO2通量偏高和夜晚植被NEE偏高導(dǎo)致的,模型中下墊面類型差異導(dǎo)致的植被NEE的誤差也是模擬結(jié)果的潛在誤差來源,不過以上結(jié)果進(jìn)一步證明了使用WRF-STILT模型繼續(xù)優(yōu)化先驗(yàn)的CO2通量的可行性.

2.4 化石燃料燃燒源的貢獻(xiàn)

通過分析2008年全年結(jié)果可知,化石燃料燃燒總共使得高塔 CO2濃度全年平均增加了6.61×10-6(圖 6e).進(jìn)一步分析不同類別化石燃料貢獻(xiàn)(圖9),其中石油提煉和能源工業(yè)分別貢獻(xiàn)了2.55×10-6和1.43×10-6CO2,各占化石燃料燃燒貢獻(xiàn)的38.6%與21.6%.道路交通排放的CO2濃度增加值為 1.11×10-6,占 16.8%,制造業(yè)排放 0.49× 10-6CO2,占 7.4%,居民區(qū)的貢獻(xiàn)為 0.67×10-6,占10.2%.以上 5類化石燃燒排放源排放占總排放源濃度增加值的94.6%.通過查找EDGAR 13種不同類型的人為化石燃料燃燒的排放通量,發(fā)現(xiàn)高塔觀測的 CO2強(qiáng)貢獻(xiàn)區(qū)內(nèi)有明顯的工業(yè)過程釋放CO2,并且農(nóng)業(yè)區(qū)內(nèi)為了方便機(jī)械化生產(chǎn),其農(nóng)業(yè)種植區(qū)內(nèi)道路交通發(fā)達(dá),所以使得道路交通也有強(qiáng)的濃度貢獻(xiàn).此外,雖然距離觀測高塔25km有城市居民區(qū),但居民區(qū)并不是高塔 CO2濃度增加的主要貢獻(xiàn)源.由于在3.3.2得出人為化石源CO2通量可能偏高,所以模擬的濃度貢獻(xiàn)值可能偏高,其中 13種不同化石源貢獻(xiàn)的差異,需要進(jìn)一步研究加以論證.

Mallia[22], Boon[25], Ahmadov[45]分別對鹽湖城、倫敦、法國西南部海岸邊等區(qū)域的大氣CO2濃度進(jìn)行了觀測和模擬,以上研究都直接表明人為化石燃料燃燒對 CO2濃度的貢獻(xiàn)大小直接與下墊面人為活動有關(guān),在城市區(qū)域每天的最大值可達(dá)到 30×10-6以上,而在沿海區(qū)域,其影響甚至可以忽略.但是,以上的研究都未分別考慮不同化石燃燒排放源對大氣 CO2濃度增加貢獻(xiàn)值的大小.通過本研究可知,即便在農(nóng)業(yè)種植區(qū),由于高塔濃度的足跡權(quán)重覆蓋面積大,所以其觀測到的CO2同樣會包含強(qiáng)的化石燃料燃燒的信號.當(dāng)前,在估算植被NEE過程中,都是基于大氣傳輸模型和人為源排放,其中人為源釋放的CO2通量被認(rèn)為是絕對真實(shí)值(誤差為0),最后只調(diào)整NEE的大小,最終會導(dǎo)致人為源真實(shí)存在的誤差被傳遞到估算的NEE結(jié)果中,因此建議加入更多的變量(如碳和氧的同位素)來進(jìn)行人為源化石燃料釋放CO2通量的優(yōu)化.

圖9 不同化石燃料燃燒源的CO2濃度增加量以及占化石燃料燃燒總貢獻(xiàn)的比重Fig.9 CO2concentration contribution (percentage) from different fossil categories

3 結(jié)論

3.1 美國玉米帶區(qū)域高塔 100m高度觀測的CO2濃度的強(qiáng)貢獻(xiàn)區(qū)[footprint大于-4log10(×10-6?m2?s/μmol)的區(qū)域]約為高塔周邊 10o的空間范圍,而 70%濃度增加值的貢獻(xiàn)是氣流流經(jīng)觀測塔前 12h局地貢獻(xiàn)源的影響導(dǎo)致的,即離高塔約 200km以內(nèi)的區(qū)域.受當(dāng)?shù)匚鞅?東南盛行風(fēng)的影響,高塔強(qiáng)貢獻(xiàn)源區(qū)也為西北-東南向.

3.2 WRF-STILT能夠很好模擬出美國玉米帶區(qū)域大氣CO2濃度的日及季節(jié)變化特征,尤其對整個生長季的模擬一致性高,其中均方根誤差為13.7×10-6,觀測和模擬的濃度增加值斜率為 1.08.但是模擬結(jié)果的整體略微偏高(7.26×10-6)說明很可能是人為化石源的高估或者植被NEE的低估造成的.

3.3 2008年全年平均的化石燃料燃燒的濃度貢獻(xiàn)值為 6.61×10-6,其中原油生產(chǎn)和提煉以及能源工業(yè)分別貢獻(xiàn)了 2.55×10-6(38.6%)和 1.43×10-6(21.6%).而生長季生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的CO2濃度貢獻(xiàn)值為0.06×10-6,相對于植被NEE和化石源的貢獻(xiàn),可以被忽略.

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Tall tower CO2concentration simulation using the WRF-STILT model.

HU Cheng1,2, ZHANG Mi1,2*, XIAO Wei1,2, WANG Yong-wei1,2, WANG Wei1,2, TIM Griffis3, LIU Shou-dong1,2, LI Xu-hui1(1.Yale-NUIST Center on Atmospheric Environment, International Joint Laboratory on Climate and Environment Change (ILCEC), Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China；2.Key Laboratory of Meteorological Disaster, Ministry of Education (KLME), Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters (CICFEMD), Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China；3.University of Minnesota-Twin Cities, Saint Paul 55108, U.S.A). China Environmental Science, 2017,37(7)：2424～2437

By using high spatial and temporal resolution EDGAR fossil emissions (13 categories) and Carbon Tracker NEE flux, WRF-STILT model was evaluated with one year (2008) CO2concentration observations at a homogeneous agricultural underlying surface, which located in U.S. corn belt. The results showed that this model could capture the strong seasonal and daily variation, with RMSE be 10.6×10-6, R=0.44(n=7784, P＜0.001). The linear regression slope of growing season concentration enhancement was 1.08(R=0.52, P＜0.001), indicating high consistency, while the intercept (7.26×10-6) reflects the overestimation of fossil emission or underestimation of NEE. During this year round, observed enhancement was 4.83×10-6, smaller than sum of the fossil enhancement contribution (6.61×10-6) and NEE contribution (3.23×10-6). The oil production and refineries and energy industry contributed 2.55×10-6(38.6%) and 1.43×10-6(21.6%) of all fossil enhancements, separately. Biomass burning only contributes 0.06×10-6to the total enhancement which was ignorable compared with fossil and NEE. At the end, it can be concluded that this method can be used to retrieve regional scale greenhouse gas flux in China.

WRF-STILT model；tall tower CO2；concentration simulation；eddy covariance；regional scale；U.S. corn belt

X511

A

1000-6923(2017)07-2424-14

胡 誠(1989-),男,四川廣安人,南京信息工程大學(xué)博士研究生,主要從事基于大氣傳輸模型和溫室氣體濃度觀測的區(qū)域尺度通量反演方向研究.

2016-12-09

國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(41575147,41475141,41505005);江蘇省高校優(yōu)勢學(xué)科建設(shè)工程項(xiàng)目(PAPD);教育部長江學(xué)者和創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)發(fā)展計劃項(xiàng)目(PCSIRT);2016年度江蘇省高校研究生科技創(chuàng)新項(xiàng)目(KY2216-0348);國家公派聯(lián)合培養(yǎng)博士研究生項(xiàng)目(201508320287)

* 責(zé)任作者, 講師, zhangm.80@nuist.edu.cn