林承焰+王文廣+董春梅+張憲國+任麗華+史祥鋒

摘 要：成巖體是指在埋藏成巖作用過程中形成的、內(nèi)部具有成因聯(lián)系的、不同規(guī)模尺度的地質(zhì)體。從多尺度成巖體研究入手，闡明成巖體中控制流體-巖石相互作用的熱力學(xué)和動力學(xué)條件，揭示流體-巖石相互作用機制，提出以成巖相為核心的多尺度成巖體劃分方案，進而歸納總結(jié)了成巖體系域、成巖體系、成巖相和成巖亞相不同尺度成巖體的流體-巖石相互作用研究新進展。從單相/多相流體和單礦物/多礦物相互作用角度，將流體-巖石定量模擬劃分為長石-流體相互作用定量模擬、石英-流體相互作用定量模擬、多礦物-流體相互作用定量模擬和多相多組分流體-巖石相互作用定量模擬。今后擬重點開展的研究有：層序地層格架/沉積相帶框架下不同成巖體內(nèi)的流體-巖石相互作用研究，陸相斷陷盆地內(nèi)與深大斷裂、斷裂輸導(dǎo)有關(guān)的流體-巖石相互作用研究，煤系地層背景下致密儲層中有機酸流體-巖石相互作用研究，咸化湖盆儲集層中流體-巖石相互作用研究，以及中、新生界碎屑巖風(fēng)化殼內(nèi)流體-巖石相互作用研究等。

關(guān)鍵詞：流體-巖石相互作用；定量模擬；成巖體；成因機制；成巖相；多尺度；成巖作用過程

中圖分類號：P584 文獻標(biāo)志碼：A

Abstract： Diagenetic body is a geological body formed in the process of burial diagenesis， which has genetic relationship and different scales. Starting from the study of multiscale diagenetic body， the thermodynamic and kinetic conditions for controlling fluid-rock interaction in the diagenetic body were elucidated， and the mechanism of fluid-rock interaction was revealed. Classification scheme of diagenetic body for diagenetic facies as the core， including diagenetic system tract scale， diagenetic system scale， diagenetic facies scale， and diagenetic sub-facies scale， was proposed. The new progress of the above four diagenetic bodies in different scales was summarized. From the point of view of the interaction between single phase/multiphase fluid and single mineral/multi-mineral， the quantitative simulation technology of fluid-rock interaction can be classified as fluid-feldspar interaction， fluid-quartz interaction， fluid-multi-mineral interaction and multiphase multicomponent-fluid interaction quantitative simulations. The study on fluid-rock interaction is suitable for focusing on research issues， such as the geo-body under a stratigraphic sequence framework/sedimentary facies belt framework， the continental rift basin related to deep fault and fault accommodation， the organic acid from tight reservoir in coal-bearing strata， the reservoir in saline lacustrine basin， and the clastic weathering crust in Mesozoic-Cenozoic.

Key words： fluid-rock interaction； quantitative simulation； diagenetic body； genetic mechanism； diagenetic facies； multiscale； diagenetic process

0 引 言

流體-巖石相互作用一直是地質(zhì)學(xué)界非常活躍的研究領(lǐng)域[1-6]。在石油與天然氣地質(zhì)學(xué)中，石油、天然氣、地層水與巖石礦物之間的相互作用對儲層物性、孔隙結(jié)構(gòu)、流體性質(zhì)、油氣成藏具有重要影響，與成儲、成藏、成礦密切相關(guān)。流體-巖石相互作用系統(tǒng)通常由流體和巖石兩部分組成。流體是指各種性質(zhì)的油、氣和水，巖石是指各種固相物質(zhì)（礦物和巖石）。流體-巖石相互作用包括了水-巖相互作用以及其他烴類或非烴類流體與巖石的相互作用。在開展砂巖成巖作用研究過程中，眾多學(xué)者提出了砂巖中長石等鋁硅酸鹽礦物的有機酸溶蝕以及次生孔隙形成理論，并在此基礎(chǔ)上發(fā)展出長石-流體相互作用定量模擬技術(shù)；另一方面，也有學(xué)者注意到砂巖儲層的堿性成巖作用，并加強了石英-流體相互作用研究與定量模擬實驗。近年來，水-巖相互作用的研究得到快速發(fā)展，逐漸推出了PHREEQC和TOUGHREACT等功能強大的軟件，同時在溫度場-化學(xué)場-地應(yīng)力場-水動力場耦合情況下的多相多組分流體-巖石相互作用定量模擬方面取得了重大進展[7-8]，實現(xiàn)全體系多相多組分流體-巖石相互作用定量模擬。

開展流體-巖石相互作用研究有助于揭示儲層成巖作用過程及其成因機制，從而為儲層質(zhì)量評價和預(yù)測提供科學(xué)依據(jù)[9]。在油氣勘探開發(fā)中，眾多學(xué)者研究了砂巖及碳酸鹽巖儲層的成巖作用，其中包括石英膠結(jié)作用[10-12]、白云石化作用[13-16]、伊利石生成[17-18]和海水入侵[19]、熱對流驅(qū)動[20]及CO2影響下的礦物溶解和沉淀[21]等，從流體-巖石相互作用角度揭示儲層成巖作用過程及成因機制。

成巖作用經(jīng)歷了一種復(fù)雜的物理化學(xué)地質(zhì)過程，巖石結(jié)構(gòu)和組成、成巖環(huán)境中的溫度和壓力、流體性質(zhì)、構(gòu)造運動、外界流體的侵入、礦物組分的改變等眾多因素均影響流體-巖石相互作用，因此，在不同尺度成巖體內(nèi)部成巖過程中，流體-巖石相互作用研究涉及多種因素相互作用機理及其演變規(guī)律。本文基于國內(nèi)外文獻調(diào)研和長期科研工作[22-25]，歸納總結(jié)出流體-巖石相互作用成因機制，提出成巖體劃分方案，闡述不同尺度成巖體的流體-巖石相互作用研究、定量模擬、今后應(yīng)重點研究的問題等方面，從流體-巖石相互作用研究角度揭示成巖作用過程中溶蝕、壓實和沉淀等作用機制和孔隙度、滲透率的成因聯(lián)系，豐富并發(fā)展儲層地質(zhì)學(xué)理論。

1 流體-巖石相互作用成因機制

從多尺度成巖體研究入手，闡明成巖體中控制流體-巖石相互作用的熱力學(xué)和動力學(xué)條件，揭示流體-巖石相互作用機制。

1.1 多尺度成巖體

成巖體是指在埋藏成巖作用過程中形成的內(nèi)部具有成因聯(lián)系、不同尺度的地質(zhì)體，與有機-無機物理化學(xué)作用、成因機制和響應(yīng)特征密切相關(guān)，與之前文獻中出現(xiàn)的“成巖體系”、“成巖系統(tǒng)”和“成巖作用系統(tǒng)”等概念具有關(guān)聯(lián)性。很多學(xué)者對成巖體系進行了大量研究[26-31]，主要圍繞成巖體系的概念、尺度劃分、成巖環(huán)境、開放性/封閉性、流體來源及性質(zhì)、成巖作用過程、礦物溶解/沉淀及其相應(yīng)的孔隙度/滲透率變化等方面開展研究。張璞瑚等根據(jù)成巖作用與孔隙演化，油氣生成、運移、聚集的關(guān)系，將成巖體系分為持續(xù)埋藏成巖體系和非持續(xù)埋藏成巖體系[26]；王義才等按照成巖作用過程中系統(tǒng)與外界是否存在大量物質(zhì)交換，將成巖系統(tǒng)劃分為封閉式成巖系統(tǒng)和開放式成巖系統(tǒng)[31]；李忠等提出盆地域（尺度為105～107 cm）、層序域（尺度為103～105 cm）、亞層序域（或巖性域）（尺度為101～103 cm）和層內(nèi)域（或礦物-化學(xué)域）（尺度為10-1～102 cm）等4個尺度的成巖系統(tǒng)劃分方案，指出在同一盆地中高級別成巖系統(tǒng)與低級別成巖系統(tǒng)之間遵循系統(tǒng)結(jié)構(gòu)和演化的關(guān)系[27]。然而，上述成巖體系分類方案中尚未考慮成巖體的尺度劃分、跨層、跨相等方面問題，因此，本文參照沉積體系域、沉積體系、沉積相及亞相的劃分方案，提出成巖體的概念。成巖體具有一定空間范疇和物質(zhì)基礎(chǔ)，成巖體中流體-巖石相互作用過程和產(chǎn)物、時間-空間上流體與巖石礦物的相互作用具有成因聯(lián)系?？紤]到成巖體內(nèi)流體-巖石相互作用的多尺度特征，提出成巖體系域、成巖體系、成巖相和成巖亞相的成巖體劃分方案（圖1～3）。成巖體系域級別的成巖體是由多個具有成因聯(lián)系的成巖體系組成；成巖體系級別的成巖體是由多種具有成因聯(lián)系的成巖相組成；成巖相級別的成巖體是由具有成因聯(lián)系的成巖亞相組成。在此基礎(chǔ)上，考慮構(gòu)造、沉積、成巖和流體等4個方面因素對成巖體的進一步劃分，有助于從流體（油、氣和水）-巖石相互作用角度揭示儲層成因機制，旨在把流體-巖石相互作用研究納入到不同級別成巖體研究中。成巖體經(jīng)歷了多階段開放性/封閉性環(huán)境的流體-巖石相互作用過程，伴隨著多階段流體-巖石相互作用過程疊加。以孔隙度為例，現(xiàn)今孔隙度是成巖體內(nèi)多階段流體-巖石相互作用疊加的結(jié)果。碎屑巖中的孔隙度除因壓實作用減小外，還受溶蝕作用和沉淀作用控制；在開放性成巖體中，以溶蝕作用為主的孔隙將朝著增加的方向演化，以沉淀作用為主的孔隙將朝著減小的方向發(fā)展；在封閉性成巖體中，由于與系統(tǒng)內(nèi)、外不存在大量物質(zhì)交換，某種礦物被溶蝕后，作為副產(chǎn)物的新礦物沉淀下來，占據(jù)與原礦物相近的體積，很難引起孔隙度的大幅度增加或減小，僅引起了成巖體內(nèi)儲集空間和孔隙結(jié)構(gòu)的重新分配。

根據(jù)沉積環(huán)境、巖石學(xué)特征、地球化學(xué)特征和水文狀況等，劃分出沉積相框架約束下成巖體空間分布，獲取成巖體內(nèi)pH值和Eh值等各項成巖參數(shù)，研究成巖體內(nèi)的成巖旋回、成巖演化序列、成巖礦物共生組合、孔隙消長與油氣關(guān)系等方面的規(guī)律，為從流體-巖石相互作用角度研究并揭示成巖體內(nèi)流體-巖石相互作用過程和產(chǎn)物、成巖作用機制奠定基礎(chǔ)。Dill等在蒙古晚始新世Ergeliin Zoo地層內(nèi)劃分出4套相組合/地層單元，每套相組合/地層單元具有不同的碳酸鹽礦物組合：Ⅰ泥砂坪，表現(xiàn)為低鐵白云石和高鎂方解石；Ⅱ三角洲前緣，表現(xiàn)為高錳白云石和低鎂方解石；Ⅲ三角洲平原，表現(xiàn)為高錳方解石、低鎂和中鐵方解石；Ⅳ鈣質(zhì)結(jié)礫巖，表現(xiàn)為高鎂方解石[29]。除了碳酸鹽礦物外，在湖相三角洲紅層硅質(zhì)碎屑巖的膠結(jié)物中還發(fā)育一些層狀硅酸鹽礦物（Ca-蒙脫石、坡縷石、伊利石）、磷灰石、氧化鐵、氫氧化鐵（圖4）。

1.2 熱力學(xué)和動力學(xué)條件

熱力學(xué)和動力學(xué)條件共同控制著礦物顆粒溶解和伴生礦物沉淀。從不穩(wěn)定礦物組合和穩(wěn)定礦物組合兩方面研究：一是初始碎屑沉積物包括熱力學(xué)上不穩(wěn)定的礦物組合，在深埋期間隨著溫度和壓力升高，形成更加穩(wěn)定的礦物組合[32]；二是地質(zhì)時期成巖體內(nèi)流體-巖石相互作用已經(jīng)達到物質(zhì)動態(tài)平衡，當(dāng)有外界流體侵入或構(gòu)造運動影響成巖體內(nèi)開放性/封閉性的轉(zhuǎn)化時，打破系統(tǒng)內(nèi)原有動態(tài)平衡狀態(tài)，需要重新達到平衡狀態(tài)。熱力學(xué)主要從能量轉(zhuǎn)化的觀點來研究物質(zhì)的熱性質(zhì)，揭示了能量從一種形式轉(zhuǎn)換為另一種形式時遵從的宏觀規(guī)律。在熱力學(xué)上，化學(xué)反應(yīng)的吉布斯自由能增量（△G）可作為熱力學(xué)過程方向和限度的判斷，以及作為過程不可逆性大小的度量[33-34]；在盆地中，熱力學(xué)條件主要受溫壓條件、地溫梯度、熱演化史和熱來源等因素影響。壽建峰等提出盆地“熱”是碎屑巖成儲主要動力機制，并指出溫度升高導(dǎo)致成巖（壓實）作用增強和孔隙度減小，且在不同地溫場盆地內(nèi)成巖（壓實）速率或孔隙變化率顯著不同[35]?；瘜W(xué)動力學(xué)是研究化學(xué)反應(yīng)過程的速率和反應(yīng)機理的物理化學(xué)分支科學(xué)。從濃度（c）與時間（t）的關(guān)系等原始實驗數(shù)據(jù)出發(fā)，獲取反應(yīng)速率常數(shù)（k）、活化能（Ea）、反應(yīng)比表面積（A）等動力學(xué)參數(shù)，用這些參數(shù)可以表征化學(xué)反應(yīng)的速率特征。

在淺埋藏開放性成巖體內(nèi)的低溫低壓條件下，壓實程度弱，流體與巖石接觸的反應(yīng)性表面大，在滿足化學(xué)熱力學(xué)前提條件下，不易形成化學(xué)動力學(xué)屏障，物質(zhì)遷移較活躍，較容易發(fā)生礦物顆粒溶蝕-溶質(zhì)傳輸—伴生礦物沉淀等過程；而在深埋藏封閉—半封閉性成巖體內(nèi)的高溫高壓條件下，壓實程度強，流體與巖石接觸的反應(yīng)性表面小，且早期的孔隙空間多被后期膠結(jié)物、顆粒接觸位置封隔，易受溶解速率、沉淀速率以及伴生礦物的成核動力學(xué)屏障等動力學(xué)因素影響，不易發(fā)生物質(zhì)轉(zhuǎn)移。有關(guān)長石溶解的熱力學(xué)研究表明：流體中存在的K+將使得長石溶解生成伊利石的吉布斯自由能增量小于生成高嶺石的吉布斯自由能增量，因而在熱力學(xué)上伊利石具備優(yōu)先沉淀的條件；但受長石溶蝕速率、伊利石沉淀速率和成核動力學(xué)屏障等動力學(xué)條件限制，長石溶蝕很難生成伴生礦物伊利石?；跓崃W(xué)和動力學(xué)條件下的封閉性/開放性成巖體（鉀長石-高嶺石-石英-巖屑）內(nèi)考慮離子帶進/帶出的流體-巖石相互作用研究，歸納總結(jié)出3種長石蝕變模式：①在開放性成巖體內(nèi)，長石溶蝕產(chǎn)生的K+和其他來源的K+通過對流和擴散發(fā)生迅速遷移，導(dǎo)致K+濃度很難達到伊利石沉淀的臨界值，長石溶蝕產(chǎn)物為高嶺石[圖5（a）]；②在具有酸性流體來源的封閉—半封閉性成巖體內(nèi)，閾值溫度為125 ℃～150 ℃，鉀長石溶解并伴隨高嶺石的伊利石化，直到鉀長石完全消耗為止[圖5（c）]；③在外源K+充足的情況下，且孔隙流體中K+濃度達到鉀長石飽和點以上時，高嶺石轉(zhuǎn)化為伊利石[34，36][圖5（b）]。

關(guān)于長石等鋁硅酸鹽礦物溶解過程的熱力學(xué)和動力學(xué)研究，黃可可等探討了長石溶解的熱力學(xué)條件、伴生礦物形成條件、長石溶解熱力學(xué)習(xí)性、溶解制約因素和差異溶蝕等[36-43]；此外， Waldmann等使用CO2或CO2-SO2兩種氣體方案，采用動力學(xué)和熱力學(xué)模擬方法研究了氣體組分對多礦物系統(tǒng)中礦物之間反應(yīng)的影響[44]；魏巍等以松遼盆地北部下白堊系泉四段富鉀長石碎屑巖為例，基于熱力學(xué)與動力學(xué)方法預(yù)測碎屑巖的次生孔隙發(fā)育帶[37]；黃可可等探討了成巖階段溫壓條件下斜長石生成濁沸石的熱力學(xué)行為[42]。在深埋封閉成巖環(huán)境中，溫度越高，斜長石轉(zhuǎn)變趨勢越強烈；在開放環(huán)境存在額外的Na+條件下，濁沸石在低溫條件下借助鈣長石組分形成鈉長石化的可能性更大；斜長石向濁沸石轉(zhuǎn)化的反應(yīng)趨勢對溫度的依賴性強，而對壓力的依賴性弱[42]。

1.3 流體-巖石相互作用機制

流體-巖石相互作用貫穿于成儲、成藏和成礦過程中，其研究為揭示儲層成因機制、成藏機制和成礦機制等具有重要意義。以儲層成因機制為例，受母巖性質(zhì)影響，研究區(qū)內(nèi)不同物源來源儲層具有不同的礦物類型和儲集性能，即初始碎屑礦物組分、孔隙度和滲透率的空間分布不同。流體-巖石相互作用在地質(zhì)歷史時期由于成巖體內(nèi)的流體性質(zhì)轉(zhuǎn)變，破壞了先前成巖環(huán)境的物理化學(xué)平衡狀態(tài)，舊的成巖反應(yīng)停止，新的成巖反應(yīng)開始，產(chǎn)生流體與多礦物的各種相互作用（如蝕變、交代、溶解和沉淀作用）機制[45-47]。

以儲層礦物溶蝕機制為例，流體-巖石相互作用研究主要考慮地層流體性質(zhì)（pH值和離子強度）、巖石結(jié)構(gòu)（單礦物/多礦物、粒級、反應(yīng)性表面）、注入流體性質(zhì)（油、氣和水及其溶解在地層流體中呈現(xiàn)的流體性質(zhì)）和環(huán)境特征參數(shù)（溫度T、壓力P、CO2分壓、地應(yīng)力）等，在溫度、pH值和壓力等背景下，采用適合特定條件下的表面控制機制（Surface Controlled Mechanisms）和傳輸控制機制（Transport Controlled Mechanisms）等溶蝕機制，研究分析這個過程中礦物溶蝕速率、反應(yīng)性表面變化和次生礦物形成條件，并分析各種參數(shù)對流體-巖石相互作用的影響，獲取控制流體-巖石相互作用的主要參數(shù)，揭示流體-巖石相互作用機制[48-52]。礦物溶蝕溶孔是流體與礦物相互作用的產(chǎn)物，Plummer等描述了幾個實驗裝置（密閉非擾動系統(tǒng)、密閉層流流動系統(tǒng)和密閉紊流流動系統(tǒng)）的溶蝕機制[48-52]。壽建峰等根據(jù)更逼近地下碳酸鹽巖溶蝕條件的巖石內(nèi)部溶蝕實驗結(jié)果，認識到地下碳酸鹽巖溶蝕遵從化學(xué)熱力學(xué)條件，指出溶蝕量與溫度呈反比、與壓力成正比，且溫度效應(yīng)遠大于壓力效應(yīng)[53]。Holzheid以潛在的CO2封存位置為例模擬研究了礦物溶蝕行為、礦物溶蝕動力學(xué)以及礦物與富含CO2鹵水間相互作用過程中形成次生礦物的作用，并研究了在密閉反應(yīng)器中緊鄰流體-巖石接觸界面的流體化學(xué)演化和主要溶蝕機制（圖6）[51-52]：①溶蝕過程的起始點（t=0），準(zhǔn)確定義礦物表面和流體組分，固體和液體直接接觸，流體中不包含礦物溶蝕過程產(chǎn)生的溶質(zhì)，而是以其原始組分出現(xiàn)，且在初始流體內(nèi)部溶質(zhì)濃度遠沒有達到這種溶質(zhì)的飽和度濃度；在反應(yīng)器中，壓力和溫度條件允許溶蝕過程發(fā)生[圖6（a）]；②在密閉非擾動系統(tǒng)中，溶蝕過程的開始（t=1），初始溶液中反應(yīng)物必須到達礦物表面，反應(yīng)物吸附在礦物表面誘發(fā)流體和固體間的化學(xué)反應(yīng)，形成流體內(nèi)部的溶質(zhì)濃度梯度；在這個過程中形成擴散層，擴散層增進了溶質(zhì)的濃度梯度；緊鄰反應(yīng)性表面溶質(zhì)濃度是最高的，隨著與反應(yīng)性表面距離增加，溶質(zhì)濃度降低；傳輸控制機制控制礦物和流體間的化學(xué)和流體力學(xué)相互作用[圖6（b）]；③在封閉非攪動或流體流動的反應(yīng)器系統(tǒng)中，持續(xù)的溶蝕過程（t=2），持續(xù)進行的溶蝕過程導(dǎo)致擴散層厚度增加，近固體表面的溶質(zhì)溶度伴隨持續(xù)運行時間而增加，并且濃度梯度變陡，伴隨這些現(xiàn)象擴散層也擴大；流體內(nèi)整體溶質(zhì)濃度由于擴散效應(yīng)而增加，如果溶蝕過程持續(xù)進行，可以達到飽和濃度[圖6（c）]；④在密閉反應(yīng)器系統(tǒng)中，流體運動的影響過程（t=3），攪動和流體流動誘發(fā)層流流動（雷諾數(shù)Re≤10.000），流體流動導(dǎo)致水動力學(xué)邊界厚度減??；持續(xù)運動影響整體溶質(zhì)濃度增加，因而形成平坦溶質(zhì)溶度梯度；由于反應(yīng)產(chǎn)物沒有被移除，可以達到礦物和流體間的飽和濃度和最后的平衡[圖6（d）]；⑤在密閉反應(yīng)器系統(tǒng)中，快速運動對溶蝕過程的影響（t=4），攪動和流體流動誘發(fā)紊流流體流動（Re≥10.000），流體流動速度快，導(dǎo)致水動力學(xué)邊界可能完全崩解[圖6（e）]；溶蝕機制從傳輸控制機制轉(zhuǎn)化為表面控制機制。

因而，儲層出現(xiàn)了“溶蝕次生孔隙”和“原生+溶蝕”性質(zhì)的孔隙空間，而滲透率受控于礦物顆粒尺寸及分布、顆粒形狀、顆粒堆積和固結(jié)及膠結(jié)程度等因素，在多階段流體-巖石相互作用條件下會產(chǎn)生礦物溶蝕、沉淀和壓實等作用機制，導(dǎo)致碳酸鹽礦物和黏土礦物等敏感性礦物重新分配，可改造儲層孔隙結(jié)構(gòu)和孔隙網(wǎng)絡(luò)空間分布[54]，這些變化受礦物溶蝕、溶質(zhì)遷移、伴生礦物沉淀等影響，改變了儲層滲透率的空間分布[55]。

在非均質(zhì)性強的儲層中，初始孔隙度和滲透率的非均質(zhì)分布引發(fā)流體-巖石反應(yīng)在各個區(qū)域不一致，高孔滲性的區(qū)域反應(yīng)強烈，通道越來越順暢，而低滲透性區(qū)域往往是流體滯留并沉淀的適宜場所，導(dǎo)致滲透性進一步變差，它們均在特定的地方反應(yīng)強烈或較弱，具有相應(yīng)的非均質(zhì)特征，充分表明了礦物之間相互轉(zhuǎn)化的密切關(guān)系，因此，流體-巖石相互作用加強了區(qū)域上孔隙度和滲透率的非均質(zhì)分布[38]。Yang等提出成巖過程中儲層礦物組分非均質(zhì)性對成巖作用起著重要作用，即儲層初始礦物類型和含量直接影響化學(xué)反應(yīng)和控制儲層演化程度[56]。Yang等又以塔里木盆地庫車坳陷白堊系巴什基奇克組砂巖儲層為例（圖7），通過巖石學(xué)、礦物學(xué)和地球化學(xué)分析確定6個連續(xù)的成巖演化階段；基于巖石學(xué)和礦物學(xué)研究確定現(xiàn)今儲層巖石組成，并且考慮成巖作用對礦物組合的影響，建立了未經(jīng)成巖作用的初始礦物組合和設(shè)定實驗條件；選擇合適的礦物顆粒尺寸建立逼近地質(zhì)認識的人造砂巖的成巖物理實驗?zāi)Ｐ?，開展流體-巖石相互作用物理模擬實驗，為砂巖儲層內(nèi)流體-巖石相互作用研究提供一套實驗數(shù)據(jù)支撐；在此基礎(chǔ)上研究了流體-巖石相互作用過程中的流體化學(xué)性質(zhì)變化、流體礦化度變化、礦物組分變化和孔隙度變化，實現(xiàn)實驗?zāi)M結(jié)果與數(shù)值模擬結(jié)果的一致性，并考慮了成巖演化過程中流體化學(xué)性質(zhì)、流體-巖石相互作用、地質(zhì)歷史時期孔隙度演化過程和成巖演化序列等因素[57]。

2 不同尺度成巖體的流體-巖石相互作用

本文旨在把流體-巖石相互作用研究納入成巖體系域、成巖體系/成巖相和成巖亞相不同尺度成巖體中，在不同的層次上認識流體-巖石相互作用與成巖體系域、成巖體系/成巖相和成巖亞相的成因機制關(guān)系，進而從流體-巖石相互作用角度揭示成儲、成藏和成礦的成因機制。

2.1 成巖體系域尺度

成巖體系域尺度成巖體內(nèi)流體-巖石相互作用研究主要考慮了構(gòu)造、沉積、成巖和流體等因素，剖析盆地構(gòu)造演化過程中多期流體演化、多階段流體-巖石相互作用及其對成巖體內(nèi)成巖成礦的影響。從盆地和造山帶角度來研究流體-巖石-構(gòu)造相互作用，在一定程度上評價不同級別大陸地殼的流體影響、不同流體性質(zhì)、巖石組成、流體物理特性和構(gòu)造演化，包括裂縫區(qū)、斷層帶及褶皺帶內(nèi)流體-巖石相互作用及流體特征，流體路徑的重構(gòu)和流體-巖石-構(gòu)造相互作用的模擬研究。

成巖體系域尺度考慮烴類流體、大氣水、地幔熱液和盆地流體等一系列流體，具體包括：流體-巖石相互作用、成巖過程和資源，裂縫和變形帶的流體-巖石相互作用和流體流動，斷層區(qū)流體-巖石相互作用與流體流動，褶皺帶的流體-巖石相互作用和流體流動，烴類流體系統(tǒng)（模擬與案例研究），盆地內(nèi)的深部流體和熱傳導(dǎo)[58]。Beyer等將層序地層學(xué)、礦物地球化學(xué)、地質(zhì)年代學(xué)和盆地演化相結(jié)合，研究亞馬遜克拉通構(gòu)造框架內(nèi)的盆地演化和流體流動時期，評價鈾資源潛力（圖8）；并且根據(jù)Roraima盆地內(nèi)羅超群經(jīng)歷的早期埋藏（1 820 Ma）、Avanavero巖套基性巖侵入（（1 723±10）Ma 到（1 799±9）Ma）、晚期埋藏（（1 723±10）Ma 到（1 756±5）Ma）等3次流體事件劃分出早期埋藏、Avanavero巖套侵入、晚期埋藏和晚期蝕變4期的流體-巖石相互作用（圖8）[59]。

Karim等以加拿大東部近海斯科舍盆地的下白堊統(tǒng)扇三角洲砂巖氣藏為例，綜合沉積相、海平面變化、盆地沉積學(xué)、地球化學(xué)和盆地流體等方面研究，推斷了目標(biāo)層位成巖礦物的共生序列[60]。在早成巖膠結(jié)物之前，海底草莓狀黃鐵礦、早期碳酸鹽和石英顆粒的溶蝕形成次生孔隙度；早期成巖作用在Kegeshook G-67井上出現(xiàn)高嶺石、菱鐵礦和方解石Ⅰ；中期成巖作用出現(xiàn)石英加大邊、綠泥石、伊利石、晚期菱鐵礦（類型Ⅰ）、方解石Ⅱ、鐵方解石Ⅱ和鐵白云石；晚期成巖作用出現(xiàn)黃鐵礦和罕見的鈉長石。

2.2 成巖體系/成巖相尺度

成巖體系/成巖相尺度成巖體內(nèi)流體-巖石相互作用研究主要考慮了埋藏深度、沉積條件、沉積體系、沉積相、流體活動類型等，應(yīng)用在水資源和地下水質(zhì)、地?zé)豳Y源的開發(fā)、CO2地質(zhì)存儲、頁巖油氣開發(fā)、油氣運移和聚集、成巖作用和儲層評價、油氣田開發(fā)[61]、去硝化作用和硫酸鹽還原作用[55]等方面。成巖體系/成巖相尺度上流體-巖石相互作用機制研究取決于成巖體內(nèi)孔隙度、滲透率、斷層和高滲或低滲層等非均質(zhì)介質(zhì)、流體物理化學(xué)性質(zhì)、礦物結(jié)構(gòu)組分等因素。

在層序地層格架/沉積相框架下成巖體、礦物組分和多階段流體性質(zhì)等研究基礎(chǔ)上，研究成巖體內(nèi)流體-巖石相互作用，重現(xiàn)并揭示流體-巖石相互作用過程及成因機制。層序地層學(xué)研究目的是將盆地充填序列劃分為沉積序列，每個沉積序列是相對海（湖）平面單旋回記錄，這允許整體對比一系列沉積環(huán)境，如海岸平原、大陸架和海底扇。

Morad等詳細論述了沉積相和成巖作用對儲層質(zhì)量的影響，在分析砂巖的成巖演化路徑，砂巖骨架顆粒類型、成因及其對成巖演化和儲層非均質(zhì)性的影響，沉積相對成巖作用和儲層非均質(zhì)性的影響等3個方面內(nèi)容基礎(chǔ)上，將成巖蝕變對儲層非均質(zhì)性影響與層序地層相結(jié)合，研究了成巖作用與層序地層關(guān)系、生物擾動對儲層非均質(zhì)性影響、化學(xué)壓實作用和相關(guān)石英膠結(jié)作用對儲層非均質(zhì)性影響、儲層非均質(zhì)性對提高采收率的影響等[62]。

在硅質(zhì)碎屑巖組合的成巖演化過程研究以及沉積相和層序地層背景相結(jié)合基礎(chǔ)上，識別早期成巖作用屬性和隨后埋藏成巖路徑的相互關(guān)系，在更詳細尺度上預(yù)測儲層質(zhì)量的空間分布，闡釋了5種成因砂體的成巖演化過程，并詳細分析了不同成因砂體的主控因素、近表面淺埋藏成巖作用及其對儲層質(zhì)量的影響、中期成巖作用及其對儲層質(zhì)量的影響和儲層非均質(zhì)性成因（圖9），為進一步采用流體-巖石相互作用定量模擬研究奠定基礎(chǔ)。Khalifa等以利比亞西部古達米斯盆地泥盆系F3砂巖為例，詳細研究了砂巖儲層骨架礦物組成、成巖礦物和孔隙度/滲透率，討論了成巖蝕變及其對儲層質(zhì)量影響與沉積相的關(guān)系，提出近岸沉積環(huán)境影響孔隙水化學(xué)性質(zhì)、沉積物結(jié)構(gòu)（粒度和分選性）、盆內(nèi)顆粒淋溶等參數(shù)，這些參數(shù)直接影響早期成巖蝕變，進一步影響中期成巖蝕變，并分析了早期成巖蝕變和中期成巖蝕變的成因及分布；在此基礎(chǔ)上，以上臨濱、中臨濱和下臨濱砂巖為基礎(chǔ)，分析沉積相和成巖蝕變對儲層質(zhì)量的影響，研究認為上臨濱砂體儲層質(zhì)量好可歸因為粗顆粒尺寸、少量石英次生加大和有限縫合接觸，下臨濱砂巖儲層質(zhì)量比上臨濱砂巖儲層質(zhì)量差的原因為細顆粒直徑、廣泛化學(xué)壓實、常見石英次生加大、泥質(zhì)碎屑變形和伊利石假雜基[63]。

趙寧寧等利用數(shù)值模擬方法探究了不同初始礦物組分條件下CO2礦物封存量的變化規(guī)律，綠泥石初始含量控制鐵白云石沉淀量，鐵白云石是固定CO2的重要礦物，因而確定含較多綠泥石和長石的地層具有較大的礦物封存CO2的潛力[64]。

2.3 成巖亞相尺度

成巖亞相尺度成巖體是成巖相的次級劃分，主要考慮沉積條件、沉積微相、成巖環(huán)境、流體來源及性質(zhì)、砂巖物質(zhì)成分等因素與流體-巖石相互作用之間關(guān)系。成巖亞相內(nèi)流體-巖石相互作用研究是再現(xiàn)系統(tǒng)內(nèi)礦物與流體之間的相互作用機理和作用過程[65]。由沉積亞相控制的成巖亞相中砂巖原始組分差異是膠結(jié)、溶蝕和壓實等作用機制的物質(zhì)基礎(chǔ)。在沒有外界流體侵入時，流體-巖石相互作用保持持續(xù)進行的動態(tài)平衡；當(dāng)有外部流體（如黏土礦物轉(zhuǎn)化水、烴類、鹵水、深部熱液等）侵入時，打破成巖體內(nèi)原有動態(tài)平衡，在熱力學(xué)和動力學(xué)條件下發(fā)生物理化學(xué)作用，原始礦物組構(gòu)和膠結(jié)物發(fā)生溶解、轉(zhuǎn)化和沉淀等作用，直到達到新的動態(tài)平衡。

采用巖石學(xué)、礦物學(xué)和地球化學(xué)等方法，研究沉積亞相（微相）框架下砂巖骨架組成、初始孔隙度/滲透率、多階段流體性質(zhì)、熱演化史等；結(jié)合現(xiàn)今儲層的成巖現(xiàn)象和物性測試等結(jié)果，從流體-巖石相互作用手段揭示壓實、溶蝕和膠結(jié)等作用機制。劉四兵等采用流體-巖石相互作用手段分析了不同類型的碳酸鹽礦物轉(zhuǎn)化過程[9，66]。Wang等通過分析巖石學(xué)、礦物學(xué)、碳氧同位素組成、流體包裹體測溫等因素，研究了東營凹陷紅層砂泥互層儲層質(zhì)量，探索了碳酸鹽礦物來源和沉淀機制、孔隙流體演化和分布、不同類型碳酸鹽礦物-流體相互作用及其對儲層質(zhì)量的影響[67]。

Waldmann等開展流體-巖石-氣體相互作用定量模擬研究，解決粒緣高嶺石是直接來自儲層水沉淀（模型1）、還是先前綠泥石轉(zhuǎn)化而來（模型2a鎂綠泥石、模型2b鎂鐵綠泥石）的問題，并以模型2a為例闡釋說明（圖10），地層水中溶解CO2導(dǎo)致pH值從初始7.1下降到3.4，形成酸性環(huán)境[68]。高酸性地層水促進綠泥石溶解、高嶺石沉淀和方解石溶解；同時，綠泥石溶解釋放Mg、方解石溶解釋放Ca，形成白云石。高嶺石形成、綠泥石體積分數(shù)降低，提供了額外的大約0.5%玉髓沉淀的SiO2來源。模擬750年以后，系統(tǒng)達到一個平衡階段：綠泥石完全轉(zhuǎn)化為高嶺石，部分鉀長石溶蝕，鉀長石伊利石化，形成少量玉髓，伴隨方解石溶蝕形成白云石。綠泥石向高嶺石轉(zhuǎn)化導(dǎo)致體積減少55%以上，這是由于高嶺石摩爾體積（50 cm3·kgw-1）比綠泥石（112 cm3·kgw-1）低。模擬結(jié)果為：在Rotliegend沉積物中，碎屑長石溶蝕不足提供形成高含量的粒緣高嶺石的物質(zhì)來源，但結(jié)果支持高嶺石是在酸性環(huán)境中由先前綠泥石形成的，白云石、含鐵白云石或鐵白云石的形成取決于綠泥石中Mg和Fe含量。

3 流體-巖石相互作用定量模擬

本文從單相/多相流體與單礦物/多礦物相互作用角度上將流體-巖石相互作用定量模擬劃分為長石-流體相互作用定量模擬、石英-流體相互作用定量模擬、多礦物-流體相互作用定量模擬和多相多組分流體-巖石相互作用定量模擬。

3.1 長石-流體相互作用定量模擬

長石溶蝕作用及溶蝕程度主要受長石類型、粒級、沉積前蝕變狀況、孔隙流體性質(zhì)及運動方式、有機酸類型及含量、溫壓條件和砂巖的原始孔滲條件等多種因素影響。長石溶蝕是在化學(xué)熱力學(xué)和化學(xué)動力學(xué)條件下涉及流體pH值、溫度和壓力等因素的十分復(fù)雜的物理化學(xué)過程，成巖演化過程中成巖體的開放性/封閉性、流體性質(zhì)、離子帶進/帶出、不同化學(xué)反應(yīng)間相互作用、伴生礦物沉淀都顯著控制了不同類型長石溶解方式、長石溶解習(xí)性、伴生礦物類型及產(chǎn)狀和不同次生孔隙形成機制。

長石和巖屑等鋁硅酸鹽礦物及碳酸鹽礦物的溶蝕作用研究起步較早，Schmidt等對長石溶蝕機理有較深入的認識[69-85]，埋藏成巖條件下砂巖成巖過程中長石溶解作用主要機理為CO2及碳酸對長石顆粒的溶解作用、有機酸對長石顆粒的溶解作用和大氣淡水對長石顆粒的溶解作用。

長石顆粒溶蝕是流體-巖石相互作用過程中骨架顆粒長石的溶解過程，長石溶解是導(dǎo)致砂巖孔隙增加的成巖作用，是重要的建設(shè)性成巖作用[81]。Re等使用Geochemists Workbench軟件描述包含水+花崗巖+綠簾石+CO2的地球化學(xué)模型和實驗結(jié)果，用實驗數(shù)據(jù)評價水-花崗巖±CO2和水-綠簾石-花崗巖±CO2兩個系統(tǒng)在溫度為250 ℃，壓力為25～45 MPa條件下的水地球化學(xué)和礦物學(xué)關(guān)系，討論了實驗平衡方案和水-巖相互作用序列、自然系統(tǒng)背景下主導(dǎo)蒙脫石形成的因素、工程系統(tǒng)的應(yīng)用等[82]。Yuan等開展長石溶蝕模擬研究，在鉀長石-方解石-CO2-H2O系統(tǒng)內(nèi)，結(jié)合方解石-CO2-H2O系統(tǒng)和鉀長石-CO2-H2O系統(tǒng)之間的溶蝕速率和平衡常數(shù)的差異性約束，將不平衡條件下的方解石、鉀長石、固定CO2分壓（如3 bar）和固定溫度（如100 ℃）與初始溶液的相互作用劃分為2～3個反應(yīng)階段[83]。階段Ⅰ表現(xiàn)為方解石和鉀長石溶蝕，階段Ⅱ表現(xiàn)為鉀長石溶蝕和方解石沉淀，階段Ⅲ表現(xiàn)為鉀長石-方解石-CO2-H2O相互作用的平衡階段。

Yuan等以中國東部渤海灣盆地東營凹陷和南堡凹陷古近系沙河街組碎屑巖儲層中不同類型長石礦物組合為例，通過耦合長石溶解-物質(zhì)傳輸-次生礦物沉淀整個過程的數(shù)值模擬實驗研究，系統(tǒng)闡述了溫度、流體成分、流體速率、斷裂等地質(zhì)因素對長石蝕變作用及伴隨的物質(zhì)傳輸和次生礦物沉淀過程的控制作用；結(jié)合實驗結(jié)果和實際地質(zhì)體成巖作用研究成果，提出不同類型成巖礦物組合所發(fā)育的優(yōu)勢成巖環(huán)境[85]。設(shè)計均質(zhì)砂巖系統(tǒng)（模型A）和左邊有水平縫的砂巖系統(tǒng)（模型B）2個2D模型。模型A是一個10 m×2.1 m砂巖層，長軸（10 m）和寬軸（2.1 m）分別均勻地細分為100、21個10 cm網(wǎng)格。模型B是一個10 m×2.01 m砂巖層，長軸（10 m）均勻地細分為100個10 cm網(wǎng)格，寬軸（2.01 m）細分為21個網(wǎng)格，砂巖層中間的裂縫單元網(wǎng)格寬為1 cm，被設(shè)置在模型左邊的中間部分，其他20個為10 cm寬網(wǎng)格。這2個模型的每個網(wǎng)格初始礦物組分相同，由20%鉀長石、20%鈉長石、34%石英、1%高嶺石和25%孔隙度組成，裂縫單元網(wǎng)格是100%孔隙度。使用Geochemists Workbench軟件進行了不同化學(xué)反應(yīng)條件下的耦合長石溶解-物質(zhì)（比如Al3+、SiO2（aq））傳輸-次生礦物（高嶺石和石英）沉淀整個過程的數(shù)值模擬實驗研究。在合適的條件下，均質(zhì)地球化學(xué)系統(tǒng)從流體注入?yún)^(qū)到排出區(qū)可劃分為溶解區(qū)域、傳輸區(qū)域和沉淀區(qū)域。在溶解區(qū)域內(nèi)，鉀長石、鈉長石、石英和高嶺石的飽和度指數(shù)小于1；在傳輸區(qū)域內(nèi)，高嶺石飽和度指數(shù)大于1，而鉀長石、鈉長石和石英的飽和度指數(shù)小于1；在沉淀區(qū)域內(nèi)，石英和高嶺石的飽和度指數(shù)大于1，而鉀長石和鈉長石的飽和度指數(shù)仍然小于1。

2D數(shù)值模擬研究模擬了系統(tǒng)內(nèi)10年的巖石-流體物理化學(xué)反應(yīng)，討論了溫度、礦物反應(yīng)速率、流體注入流速、注入流體組分、斷裂等對溶解區(qū)域、傳輸區(qū)域和沉淀區(qū)域分布的影響；以斷裂對溶解區(qū)域、傳輸區(qū)域和沉淀區(qū)域的分布影響為例，展示第10年的模擬結(jié)果（圖11）。

對比模型A和模型B的模擬結(jié)果，表明斷裂至少以3種方式影響物質(zhì)傳輸和礦物沉淀：①裂縫能加速裂縫單元內(nèi)流動速率，導(dǎo)致裂縫單元內(nèi)溶質(zhì)濃度低和4種礦物低飽和度狀態(tài)，裂縫單元內(nèi)未能形成高嶺石和自生石英[圖11（g）～（j）]；②裂縫減慢了沿裂縫砂巖的流體流動速率[圖11（b）]，導(dǎo)致高的SiO2（aq）濃度和形成砂巖中沉淀區(qū)域或傳輸區(qū)域[圖11（g）、（h）]；③裂縫加速了從裂縫單元末端排出進入鄰近砂巖單元的流體流動速率[圖11（b）]，導(dǎo)致鄰近砂巖中低SiO2（aq）濃度、低石英和高嶺石飽和度狀態(tài)[圖11（d）、（f）]，同時在鄰近裂縫單元末端砂巖中形成溶解區(qū)域或傳輸區(qū)域[圖11（h）、（j）]。

物理模擬和數(shù)值模擬相結(jié)合的動態(tài)研究是長石-流體相互作用研究的未來發(fā)展方向。在成巖作用演化研究的基礎(chǔ)上，制作與真實砂巖礦物組分與結(jié)構(gòu)一致的巖石樣品，開展成巖物理模擬實驗；考慮模擬時間、流體性質(zhì)和供液方式以及成巖壓實效果等關(guān)鍵因素，通過掃描電鏡技術(shù)定位觀察流體-巖石反應(yīng)前后情況，獲取地質(zhì)時期長石-流體相互作用的各項成巖參數(shù)，作為成巖數(shù)值模擬選取關(guān)鍵參數(shù)的重要依據(jù)，為數(shù)值模擬與定量研究提供實驗數(shù)據(jù)；恢復(fù)地質(zhì)歷史時期富長石砂巖儲層中孔隙結(jié)構(gòu)和孔隙空間的演化過程，從而實現(xiàn)成巖物理模擬與成巖數(shù)值模擬相結(jié)合的方法，提高儲層成巖數(shù)值模擬結(jié)果的可靠性。

3.2 石英-流體相互作用定量模擬

石英是儲層中最穩(wěn)定的礦物成分之一。然而，近期關(guān)于石英溶蝕作用的報道越來越多，前人根據(jù)薄片、掃描電鏡等圖像資料觀察石英溶蝕存在3種賦存狀態(tài)，分別為石英及硅質(zhì)巖屑顆粒邊緣溶蝕（部分或全部）、石英次生加大邊溶蝕和碳酸鹽對石英及硅質(zhì)巖屑顆粒的交代作用。邱隆偉等根據(jù)不同研究區(qū)的復(fù)雜儲層中石英溶蝕現(xiàn)象，結(jié)合研究區(qū)油氣成藏史、有機質(zhì)成熟史和實驗分析測試結(jié)果，提出具有區(qū)域局限性的、與石英溶蝕相關(guān)的地層流體條件和溶蝕機理，認為石英溶蝕作用與堿性成巖環(huán)境密切相關(guān)[86-91]；鐘大康等認為石英溶蝕作用與有機酸溶蝕或有機酸溶蝕-堿性溶蝕有關(guān)[89-91]。根據(jù)萬友利等的相關(guān)報道[91-94]，初步確定石英存在3種溶蝕機理：①石英在中性或酸性條件下有機酸對SiO2的溶蝕機理，主要是有機酸中草酸、鄰苯二甲酸、二元羧酸等與SiO2通過氫鍵、六配位螯合物（如兒荼酚）和有機硅酸酯3種形式形成有機絡(luò)合物或有機螯合物來完成的[92]；②在堿性條件下，石英顆粒表面以H4SiO4分子薄膜形式存在，因這種薄膜溶液中H4SiO4濃度高于孔隙水而向孔隙水中擴散，導(dǎo)致石英溶蝕作用不斷進行，產(chǎn)生石英溶蝕孔隙[93]；③黏土礦物和碳酸鹽礦物對石英的交代溶蝕，其中黏土礦物通過局部強堿性微環(huán)境和“鹽效應(yīng)”可對石英顆粒產(chǎn)生較強的交代溶蝕[94]。石英顆粒溶蝕后形成大量粒間溶孔、粒內(nèi)溶孔等次生孔隙，增加儲集空間和改善儲層孔隙結(jié)構(gòu)，有效提高儲層儲集性能。

砂巖儲層中石英顆粒溶蝕現(xiàn)象很早就引起注意，前人圍繞石英溶蝕現(xiàn)象、溶蝕條件、溶蝕速率、溶蝕機理、溶蝕組分及其對次生孔隙貢獻開展定量工作[86-108]。張思亭等從pH值、溫度、離子強度和表面形態(tài)4個方面綜述石英溶蝕機理的研究進展，并指出以上各因素在解決石英-水溶解動力學(xué)相應(yīng)的單個參數(shù)方面非常成功，但地質(zhì)條件下石英溶蝕因素是多種影響因素并存的，僅僅研究單個參數(shù)的影響無法真正了解礦物溶解動力學(xué)機理[99]。陳修等開展不同條件（溫度、pH值）下石英溶蝕物理模擬實驗，以大牛地氣田為例，根據(jù)石英礦物溶解的掃描電鏡形貌特征、石英質(zhì)量的損失和反應(yīng)液中SiO2含量增加，總結(jié)了石英的溶解條件和溶解特征（圖12）[100-101]；再結(jié)合圖像分析和X射線衍射分析測試手段，認為在石英顆粒的堿性溶解作用下粒間溶蝕孔、擴大孔等次生孔隙平均增孔貢獻達6%[101]。

3.3 多礦物-流體相互作用定量模擬

多礦物-流體相互作用定量模擬是借助一種涉及模塊化結(jié)構(gòu)、允許模塊獨立發(fā)展、允許模塊選擇性重新配置來產(chǎn)生特殊任務(wù)模擬器實現(xiàn)的。該模擬器是通過一個正演模擬方法來實現(xiàn)的，每個時間步長內(nèi)在幾個系統(tǒng)屬性的改變速率（如礦物溶解/沉淀、孔隙度變化、流體壓力變化、沉降作用和溫度變化速率）內(nèi)重復(fù)循環(huán)評價，實現(xiàn)一個穩(wěn)定解的優(yōu)化。流體-巖石相互作用模擬器已經(jīng)將流體-巖石相互作用過程模塊化[109-111]，模型可預(yù)測和模擬沉積物中礦物蝕變、孔隙度和滲透率等屬性參數(shù)的變化。

Park等考慮成巖體中多礦物-流體相互作用、物質(zhì)轉(zhuǎn)移和結(jié)構(gòu)動態(tài)模擬[111]。CIRF.B模擬平臺是由美國印第安納大學(xué)計算地球動力學(xué)實驗室研發(fā)的流體-巖石化學(xué)相互作用的模塊化軟件平臺，模擬器WRIS. TEQ是CIRF. B模擬平臺的一個特殊程序集，考慮了動力學(xué)和熱力學(xué)條件下多礦物-流體相互作用機制、受對流和擴散控制的物質(zhì)轉(zhuǎn)移、流體-巖石相互作用對沉積物結(jié)構(gòu)和組分的演化影響，能模擬沉積物復(fù)雜礦物組成及其成巖蝕變過程。模擬器WRIS.TEQ將流體-巖石相互作用、物質(zhì)轉(zhuǎn)移與沉積物結(jié)構(gòu)和組分演化相結(jié)合，采用復(fù)合介質(zhì)方法研究受水-巖相互作用控制的多礦物組合沉積物的孔隙度和孔隙結(jié)構(gòu)的調(diào)整改造，進一步描述多礦物的幾何變量。以沉積物成巖作用中擴散傳質(zhì)的模擬結(jié)果為例（圖11），建立了從上到下由頁巖、砂巖A、泥沙和砂巖B組成的4層差異組分和厚度組成的模型。模型中包含石英、鉀長石、白云母、高嶺石、鈉長石、鈣長石和方解石7種成巖礦物，不同沉積層間組分和結(jié)構(gòu)差異造成地質(zhì)時期廣泛成巖蝕變；模擬起始深度為1 500 m，以120 m·Ma-1恒定沉淀速率，給定地溫梯度32 ℃·km-1，相當(dāng)于以3.84 ℃·Ma-1速率增加沉積物溫度。圖13展示了溶質(zhì)溶度、孔隙度變化率、礦物體積分數(shù)、礦物飽和度變化率剖面差異分布。模擬結(jié)果表明：地質(zhì)時期缺乏流體流動情況下，不平衡礦物組分能導(dǎo)致礦物溶蝕/沉淀，造成礦物組合結(jié)構(gòu)改變，溶質(zhì)濃度剖面指示跨沉積層存在化學(xué)梯度差；沉積物邊界的礦物化模式比中部更顯著，沉積層組分差異導(dǎo)致溶質(zhì)流動和局部非均質(zhì)性富集，流體-巖石相互作用過程能創(chuàng)造出地質(zhì)時期在幾十米范圍內(nèi)發(fā)生物質(zhì)轉(zhuǎn)移的條件；緩慢但持續(xù)的擴散傳質(zhì)變得重要，而對流傳質(zhì)能產(chǎn)生沉積組分和結(jié)構(gòu)的局部蝕變。

3.4 多相多組分流體-巖石相互作用定量模擬

多相多組分流體-巖石作用定量模擬的理論基礎(chǔ)是能量守恒、液相和氣相組分及平衡的礦物相的質(zhì)量作用定律、組分和礦物的動力學(xué)速率方程等?？紤]了涉及氣體、液體和固體的擴散和流動系統(tǒng)，可以基于物質(zhì)運移過程來刻畫。液相組分中的溶質(zhì)和礦物間相互反應(yīng)由局部平衡控制或動力學(xué)速率控制，氣相也可能參與化學(xué)反應(yīng)；在液相、氣相和固相中可容納任意數(shù)量的化學(xué)組分；同時，也可用多相多組分流體-巖石相互作用定量模擬來研究和評估地質(zhì)系統(tǒng)中耦合的動態(tài)地球化學(xué)、微生物和物理過程等各種過程對系統(tǒng)行為的影響[112]。多相多組分流體-巖石相互作用定量模擬內(nèi)部核心模擬算法經(jīng)歷了從線性分配系數(shù)、靜態(tài)地球化學(xué)模擬、反應(yīng)路徑模型到多相多組分流體-巖石相互作用定量模擬方法的發(fā)展，考慮溫度、壓力、流體、pH值和Eh值條件下的熱-物理-化學(xué)-生物過程，能夠處理包括多相流、熱傳遞、裂縫介質(zhì)、高度非均質(zhì)性多孔介質(zhì)中的多組分反應(yīng)[112-115]。

Valocchi 等圍繞地質(zhì)環(huán)境空間場變化特征[116-117]、多相流、熱傳輸、裂隙介質(zhì)中的多組分反應(yīng)[118-121]、高度非均質(zhì)多孔介質(zhì)中流動和反應(yīng)[122]、多孔介質(zhì)中反應(yīng)溶質(zhì)運移的控制方程[123-125]等方面進行研究。TOUGHREACT模型可應(yīng)用在一維、二維和三維具有物理化學(xué)非均質(zhì)性孔隙裂縫介質(zhì)中溶質(zhì)運移、多相流體、熱量傳輸、水-巖-氣化學(xué)反應(yīng)的耦合模擬過程[113-115]，研究儲層礦物差異性分布條件的多階段多相多組分流體-巖石相互作用定量模擬。李鳳昱等運用TOUGHREACT模型研究鄂爾多斯盆地伊陜斜坡內(nèi)CO2參與成巖過程中所發(fā)生的水-巖反應(yīng)，認為CO2-水-巖作用過程中含鈣礦物含量的增加有利于儲層致密化[126]。Wolf等研究了注入CO2、不純鹵水與儲層巖石組分的化學(xué)相互作用和礦物蝕變的空間分布（圖14）[127]。在蓋層-砂巖KW-頁巖-砂巖A模型中，采用CO2和SO2共同連續(xù)注入，連續(xù)模擬10年時間，SO2是以氣相運輸?shù)较惹安⑽词艿接绊懙木W(wǎng)格，溶解在鹵水中直到達到熱動力學(xué)溶解度限制；鐵白云石溶蝕釋放Fe2+和Mg2+，初始離子溶質(zhì)濃度增加，導(dǎo)致富含F(xiàn)e2+的快速反應(yīng)礦物相（如菱鐵礦、黃鐵礦、針鈦礦）集中沉淀，富含Mg2+的綠泥石和伊利石礦物僅僅可緩慢反應(yīng)沉淀；在中間頁巖層最底部方解石溶蝕，鐵白云石溶蝕釋放的Ca2+直接形成硬石膏沉淀。剖面中孔隙度變化的空間分布主要受注入SO2影響，由于鐵白云石中Ca2+與CO2-3體積比是1～2，硬石膏的沉淀量少于鐵白云石溶解量，砂巖層中孔隙度增加與鐵白云石向硬石膏轉(zhuǎn)化有關(guān)。在孔隙度變化基礎(chǔ)上，根據(jù)孔隙度-滲透率關(guān)系的Verma-Pruess模型評價滲透率。圖14給出了現(xiàn)今/初始滲透率比值，在砂巖A中半徑距離小50 m范圍內(nèi)，滲透率增加達到30%。

4 今后需要加強研究的問題

流體-巖石相互作用研究在中國陸相含油氣盆地具有廣闊的應(yīng)用前景，今后需要加強以下5個方面地質(zhì)問題的研究：①層序地層格架/沉積相帶框架下不同成巖體內(nèi)的流體-巖石相互作用研究，涉及成巖體內(nèi)的礦物溶蝕/沉淀及其相應(yīng)的孔隙結(jié)構(gòu)和孔隙空間重新分配問題；②陸相斷陷盆地內(nèi)與深大斷裂、斷裂輸導(dǎo)有關(guān)的流體-巖石相互作用研究，涉及成巖體內(nèi)成儲、成藏和成礦等問題；③煤系地層背景下致密儲層中有機酸流體-巖石相互作用研究，涉及有機酸和CO2酸性水條件下礦物溶解、沉淀等成巖演化問題；④咸化湖盆儲集層中流體-巖石相互作用研究，解決烴類轉(zhuǎn)化認識和儲集層成因機制不明確問題；⑤中、新生界碎屑巖風(fēng)化殼內(nèi)流體-巖石相互作用研究，涉及風(fēng)化淋濾帶內(nèi)形成有利的儲集空間分布問題。

5 結(jié) 語

（1）提出了成巖體系域、成巖體系、成巖相和成巖亞相多尺度成巖體劃分方案，從多尺度成巖體、熱力學(xué)和動力學(xué)、流體-巖石相互作用機制3個方面闡述了流體-巖石相互作用成因機制，論述了成巖體系域、成巖體系/成巖相和成巖亞相等多尺度成巖體的流體-巖石相互作用。

（2）流體-巖石相互作用定量模擬是一項定量揭示流體礦產(chǎn)形成過程的急需發(fā)展的技術(shù)。流體-巖石相互作用研究是在溫壓場、化學(xué)場、應(yīng)力場、水動力場等空間場基礎(chǔ)上，分析成巖體內(nèi)化學(xué)熱力學(xué)和動力學(xué)條件，研究成巖體內(nèi)多階段流體-巖石相互作用，揭示復(fù)雜儲層的儲集空間和孔隙結(jié)構(gòu)的成因機制以及流體礦產(chǎn)富集規(guī)律。

（3）今后應(yīng)重點加強層序地層格架/沉積相帶框架下不同尺度成巖體內(nèi)的流體-巖石相互作用研究，與深大斷裂、斷裂輸導(dǎo)有關(guān)的流體-巖石相互作用研究，致密儲層流體-巖石相互作用研究，以及其他各種特殊儲層流體-巖石相互作用研究等。

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