丁惠君，鐘家有，吳亦瀟，張維昊，3??，鄒斌春，樓 倩，楊 平，方媛瑗

（1：江西省水利科學(xué)研究院江西省鄱陽湖水資源與環(huán)境重點實驗室，南昌330029）（2：武漢大學(xué)資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院，武漢430072）（3：湖北省水資源安全協(xié)同創(chuàng)新中心，武漢430072）

鄱陽湖流域南昌市城市湖泊水體抗生素污染特征及生態(tài)風險分析?

丁惠君1，2，鐘家有1??，吳亦瀟2，張維昊2，3??，鄒斌春1，樓 倩1，楊 平1，方媛瑗1

（1：江西省水利科學(xué)研究院江西省鄱陽湖水資源與環(huán)境重點實驗室，南昌330029）（2：武漢大學(xué)資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院，武漢430072）
（3：湖北省水資源安全協(xié)同創(chuàng)新中心，武漢430072）

采用固相萃取-超高效液相色譜-質(zhì)譜法對南昌市5個城市湖泊——艾溪湖、瑤湖、青山湖、象湖和東西湖水體的抗生素進行監(jiān)測，并分析其污染來源和生態(tài)風險.結(jié)果表明，南昌市5個城市湖泊水體中四環(huán)素類、磺胺類、喹諾酮類、林可霉素及大環(huán)內(nèi)酯類5類抗生素的檢出濃度范圍分別為ND～6.3、ND～32.0、ND～97.2、ND～54.7和ND～98.4 ng／L；紅霉素和林可霉素是5個城市湖泊水體中的主要抗生素類型；相比于其他湖泊，南昌市城市湖泊水體中主要檢出抗生素濃度總體處于中等水平，其中恩諾沙星的檢出濃度高于其他對比湖泊.南昌市城市湖泊中6種主要抗生素的風險商均小于0.1，表明均為最低生態(tài)風險；5個城市湖泊的主要生態(tài)風險因子分別是艾溪湖為紅霉素，瑤湖為磺胺二甲嘧啶，青山湖為羅紅霉素，象湖為紅霉素，東西湖為磺胺嘧啶.本研究可為南昌市城市湖泊水環(huán)境管理，特別是新型污染物的環(huán)境管理提供基礎(chǔ)依據(jù).

抗生素；新型污染物；城市湖泊；水體；污染；生態(tài)風險；南昌市；鄱陽湖

近年來，在水環(huán)境中檢出抗生素的報道不斷引起關(guān)注［1］，中國首份抗生素排放與污染地圖的公布更是受到社會各界的高度關(guān)注［2］.中國是抗生素的生產(chǎn)和使用大國［3］，人畜使用的抗生素有一半以上以母體形式排放到環(huán)境中［2］.環(huán)境中抗生素殘留帶來的細菌抗性及水生態(tài)毒性等生態(tài)風險問題得到持續(xù)研究［4-9］. 2014年4月30日，世界衛(wèi)生組織（WHO）發(fā)布《抗菌素耐藥：全球監(jiān)測報告》稱“后抗生素”時代正在逼近. Nature雜志隨后發(fā)表文章表明，抗生素耐藥性問題正在發(fā)展中國家迅速蔓延，抗生素耐藥性問題的蔓延程度遠遠超出我們的想象［10］.不僅如此，已有的研究表明，環(huán)境中抗生素殘留對非目標生物也具有一定的毒性作用：如環(huán)丙沙星和磺胺甲惡唑會抑制海洋固著藻類和細菌的碳源利用［11］、甲氧芐氨嘧啶降低了水蚤腸道細菌的豐度和結(jié)構(gòu)，進而降低了水蚤對藻類的消化和營養(yǎng)吸收，最終對水蚤的生長產(chǎn)生影響［12］、四環(huán)素對銅綠微囊藻和羊角月牙藻具有抑制光合作用系統(tǒng)和抗氧化系統(tǒng)的作用［13］；低質(zhì)量濃度的磺胺嘧啶暴露，可顯著促進斑馬魚的自主運動，增大斑馬魚的心率，斑馬魚胚胎在藥物暴露處理過程中，均產(chǎn)生畸形效應(yīng)［14］.目前，國內(nèi)外對環(huán)境抗生素殘留的研究主要集中在河流［15］、城市污水處理廠［16］、水產(chǎn)養(yǎng)殖水體［17］、醫(yī)療廢水［18］以及沿海水體［19］等.我國對環(huán)境中抗生素殘留的相關(guān)研究在2005年以后呈持續(xù)增加趨勢，然而對城市湖泊抗生素殘留的調(diào)查和風險評價等相關(guān)研究則相對較少.城市湖泊具有防汛排澇、休閑娛樂、調(diào)節(jié)氣候以及改善城市生態(tài)環(huán)境等多種功能.調(diào)查表明，全球范圍內(nèi)30%～40%的湖泊和水庫已不同程度地受到富營養(yǎng)化的影響［20］.城市湖泊接納外源性營養(yǎng)鹽的不斷輸入引發(fā)湖泊水體的富營養(yǎng)化，而外源污染的輸入也必然伴隨著與人畜排泄密切相關(guān)的抗生素污染的輸入.因此，城市湖泊水體抗生素污染問題已經(jīng)成為當前環(huán)境抗生素污染研究的重要內(nèi)容，然而相關(guān)研究報道卻非常匱乏.唐俊等［21］的研究表明巢湖中5種磺胺類抗生素的平均檢出濃度為2.1～19.3 ng／L，最大檢出濃度為137.9 ng／L.雷曉寧等［22］的研究表明，博斯騰湖環(huán)丙沙星的平均濃度為39.22 ng／L，是該湖的主要抗生素.

南昌市是江西省的省會城市，地處江西省中部偏北，贛江、撫河下游，瀕臨中國第一大淡水湖——鄱陽湖的西南岸.2015年，南昌市的戶籍人口達到530萬，人口密度達到716人／km2，遠高于全國平均人口密度143人／km2.南昌市水網(wǎng)密布，市區(qū)湖泊主要有青山湖、艾溪湖、象湖、東湖、西湖、南湖、北湖，黃家湖、瑤湖等，城在湖中，湖在城中.隨著城市化進程的不斷發(fā)展，南昌市城市湖泊水環(huán)境面臨較大挑戰(zhàn)，如青山湖于2008年首次出現(xiàn)藍藻，2014年8月青山湖暴發(fā)了歷來最嚴重的藍藻災(zāi)害［23］.本研究選擇南昌市最主要的5個城市湖泊，艾溪湖、瑤湖、青山湖、象湖和東南西北湖（簡稱東西湖）進行5類18種抗生素殘留的監(jiān)測研究，對5個湖泊檢出的典型抗生素進行來源分析，并運用風險商值法進行典型檢出抗生素的生態(tài)風險評價，以期為南昌市城市湖泊水環(huán)境管理提供基礎(chǔ)依據(jù).

1 材料與方法

1.1 儀器與試劑

抗生素標準品包括四環(huán)素類抗生素（TCs）、磺胺類抗生素（SAs）、喹諾酮類抗生素（QUs）、大環(huán)內(nèi)酯類抗生素（MLs）和林可霉素，其種類及性質(zhì)見表1.所有標準品均購自德國Dr.Ehrenstorfer公司.甲醇和乙腈為色譜純，購自美國Tedia公司；乙酸銨、甲酸和乙二胺四乙酸二鈉（Na2EDTA）為分析純，購自上海國藥集團化學(xué)試劑有限公司.

UPLC，1290，美國Agilent；三重四極桿質(zhì)譜，6460，美國Agilent；固相萃取裝置，24孔，美國SUPELCO；氮吹儀，DC-12，上海安譜；OasisHLB小柱，6cc 500mg，美國Waters.

1.2 樣品采集及預(yù)處理

2016年1月，對南昌市（28°09′～29°11′N，115°27′～116°35′E）的艾溪湖、瑤湖、青山湖、象湖和東西湖共36個點的表層水體（水面下0.5m）進行采集.其中，艾溪湖8個點（A1～A8）、瑤湖9個點（YH1～YH9）、青山湖9個點（Q1～Q9）、象湖4個點（XH1～XH4）、東西湖6個點（DH1、DH2、DH3、BH1、BH2、XH）（圖1）.水樣均用1 L棕色玻璃瓶冷藏保存，并在48 h內(nèi)進行處理；另取1 L水樣進行水體理化指標分析.

抗生素水樣的固相萃取前處理參照文獻［25］.固相萃取前，準確量取1 L水樣，用5 mol／L H2SO4調(diào)節(jié)pH＝3，并添加0.2 g Na2EDTA搖勻溶解，再加入20μl1mg／L的混合內(nèi)標物以備內(nèi)標法定量.固相萃取HLB小柱依次經(jīng)過10 ml甲醇和10 ml純水活化處理，水樣以5～10 ml／min的流速進過HLB小柱萃取，再用10m l 5%甲醇淋洗，用真空泵抽干2 h，最后用12 ml甲醇洗脫，用氮吹儀吹干至0.5 ml，再用超純水定容至1 ml，混勻待測.

表1 抗生素標準品種類及性質(zhì)Tab.1 Standard antibiotics and their properties

圖1 南昌市城市湖泊抗生素采樣監(jiān)測點位Fig.1 Sampling sites of antibiotics in five city lakes in Nanchang City

1.3 樣品分析

抗生素樣品分析采用超高效液相色譜串聯(lián)三重四級桿質(zhì)譜（UPLC-MS／MS）進行測定，測定方法參照前期研究［26-27］.具體為，色譜柱采用Eclipse Plus C18柱（100mm×2.1mm，1.8μm，Agilent）；流速為0.3ml／min，柱溫為40℃，進樣體積為10μl；流動相為0.2%甲酸的2 mmol／L乙酸銨溶液（A）-乙腈（B）.采用梯度洗脫程序為：磺胺類：0～0.1min，95%～90%A；0.1～1.8min，90%～90%A；1.8～2.8 min，90%～87%A；2.8～6.9 min，87%～51%A；6.9～7.5 min，51%～95%A.四環(huán)素類：0～0.1 min，95%～92%A；0.1～2.5 min，92%～80%A；2.5～2.6min，80%～75%A；2.6～6.0min，75%～65%A；6.0～7.5 min，65%～95%A.喹諾酮類：0～0.1 min，90%～87%A；0.1～1.5min，87%～87%A；1.5～8.0min，87%～60%A；8.0～8.5min，60%～90%A.大環(huán)內(nèi)酯類和林可霉素類：0～2 min，90%～65%A；2.0～3.0min，65%～40%A；3.0～5.0min，40%～90%A.離子化模式為ESI+，掃描模式為多重反應(yīng)監(jiān)測模式（MRM），干燥氣溫度325℃，干燥氣流量6 L／min，鞘氣溫度350℃，鞘氣流量11 L／min，霧化器壓力45 psi.各目標抗生素的母離子、子離子、碎裂電壓、碰撞能和保留時間等參數(shù)見表2.

表2 18種抗生素的色譜保留時間和質(zhì)譜參數(shù)Tab.2 Determination parameters of 18 target antibiotics by UPLC-MS／MS

1.4 質(zhì)量控制

本研究采用內(nèi)標法定量，方法檢出限計算參照文獻［28］，方法定量下限采用4倍檢出限確定.使用純水分別配制10和100 ng／L 18種抗生素的混合溶液1 L，測定18種抗生素的濃度.10 ng／L溶液進行7次實驗，用來計算方法檢出限和定量下限.加標回收率計算參照《環(huán)境監(jiān)測分析方法標準制修訂技術(shù)導(dǎo)則》（HJ 168-2010）的規(guī)定，100 ng／L溶液進行3次測定，用樣品3次測定的平均值除以加標量來計算加標回收率.每種抗生素的回收率都在70%～130%之間，相對標準偏差在0.06%～13%之間，方法檢出限在0.18～2.80 ng／L之間（表3），能夠滿足水環(huán)境中抗生素測定的要求.

表3 18種抗生素的加標回收率、方法檢出限和定量下限Tab.3 Recovery，method detection limit and method quantity lower limit of 18 target antibiotics

2 結(jié)果與討論

2.1 南昌市城市湖泊水體抗生素檢出濃度及水平

圖2 南昌市城市湖泊水體主要檢出抗生素濃度對比Fig.2 Concentration comparison ofmain detected antibiotics in water environment in five city lakes of Nanchang City

南昌市5個城市湖泊水體抗生素總體檢出率及檢出濃度見表4.5個湖泊的36個采樣點中，檢出率超過50%的抗生素有紅霉素61.11%、磺胺嘧啶55.56%、磺胺二甲嘧啶52.78%、羅紅霉素52.78%和林可霉素50.00%.最大檢出濃度較高的抗生素有紅霉素98.40 ng／L，恩諾沙星97.19 ng／L，林可霉素54.71 ng／L.從檢出率和檢出濃度來看，紅霉素和林可霉素是南昌城市湖泊中的主要抗生素類型.

5個城市湖泊中所含的主要抗生素類型依次是：艾溪湖為林可霉素和紅霉素，瑤湖是林可霉素和磺胺二甲嘧啶，青山湖是恩諾沙星和羅紅霉素，象湖是林可霉素和紅霉素，東西湖是恩諾沙星.5個湖泊水體18種目標抗生素平均總濃度大小依次為象湖57.2 ng／L＞青山湖43.1 ng／L＞瑤湖38.5 ng／L＞艾溪湖32.3 ng／L＞東西湖25.6 ng／L（圖2）.5個湖泊水體抗生素平均總濃度在同一數(shù)量級，按總濃度大小5個湖泊并沒有呈現(xiàn)空間位置分布上的規(guī)律性.

南昌市城市湖泊水體抗生素檢出情況與其他湖泊的對比見表5.磺胺嘧啶在南昌市5個城市湖泊水體中的檢出濃度為ND～16.0 ng／L，與博斯騰湖［22］和巢湖［21］在一個數(shù)量級，遠小于白洋淀的最大檢出濃度505 ng／L［37］.磺胺二甲嘧啶在南昌城市湖泊水體中的檢出濃度為ND～24.7 ng／L，與巢湖［21］水平相當，遠小于太湖的最大檢出濃度654.0 ng／L［36］.恩諾沙星在南昌5個城市湖泊水體中的檢出濃度為ND～97.2 ng／L，比太湖［36］、白洋淀［37］和博斯騰湖［22］檢出水平均高.羅紅霉素在南昌城市湖泊水體中的檢出濃度為ND～20.8 ng／L，低于太湖［36］和白洋淀［37］最大檢出濃度的218.3和155.0 ng／L.紅霉素在南昌城市湖泊中的檢出濃度為ND～98.4 ng／L，低于太湖［36］和白洋淀［37］的最大檢出濃度624.8和121.0 ng／L.由此可見，相比于其他相關(guān)湖泊，除恩諾沙星外，南昌城市湖泊水體中幾種主要檢出抗生素的濃度總體處于中等水平，恩諾沙星的檢出濃度則高于其他湖泊.

表4 南昌市城市湖泊抗生素總體檢出率及檢出濃度（n＝36）Tab.4 Overall detection frequencies and detection concentrations of 18 target antibiotics in city lakes of Nanchang City（n＝36）

表5 南昌市城市湖泊與其他湖泊抗生素檢出水平對比（ng／L）Tab.5 Concentration comparison of antibiotics in city lakes of Nanchang City and other lakes

2.2 南昌市城市湖泊水體抗生素來源分析

5個城市湖泊中，青山湖和東西湖均位于南昌市老城區(qū)中心區(qū)域，艾溪湖和瑤湖位于南昌市東部城區(qū)，象湖位于南昌市西南面.本研究中，青山湖（Q1和Q9）的恩諾沙星和羅紅霉素平均濃度相對較高，東西湖（DH1）的恩諾沙星濃度相對較高.恩諾沙星是我國畜牧業(yè)生產(chǎn)中常用的抗菌藥［29］，青山湖西南部采樣點Q1和Q9中，Q1采樣點為城市河玉帶河的入口處，Q9采樣點為漲水期市政排水出口處，這可能是由于2個采樣點含有養(yǎng)殖污染源以及市政污水的排入，導(dǎo)致檢出恩諾沙星和羅紅霉素.這與青山湖湖體水質(zhì)北部最好、中部次之、南部最差，西部水質(zhì)較差、東部水質(zhì)較好的結(jié)論基本一致［23］.而東西湖的DH1采樣點由于靠近養(yǎng)魚池導(dǎo)致恩諾沙星有檢出.

艾溪湖位于南昌市城東、高新產(chǎn)業(yè)區(qū)內(nèi)，艾溪湖東岸為艾溪湖濕地公園.2006年，艾溪湖經(jīng)過綜合整治后周邊已沒有排污口，其唯一來水為南部的幸福渠（A1采樣點附近）.研究表明［30］，每天經(jīng)幸福渠進入艾溪湖的水量大約為32×104t，主要包括城東地區(qū)23個村鎮(zhèn)約18萬人的生活污水，昌東工業(yè)園區(qū)200多家企業(yè)的生產(chǎn)廢水，以及當?shù)匦笄蒺B(yǎng)殖廢水等.而生活污水、養(yǎng)殖廢水等是水環(huán)境中抗生素污染的主要來源［1，31］.由此可見，由人、畜排放的廢污水攜帶抗生素殘留經(jīng)幸福渠排入艾溪湖南岸，進而擴散至整個湖區(qū)，這是導(dǎo)致艾溪湖水體檢出林可霉素、紅霉素和羅紅霉素等抗生素的主要原因.

瑤湖位于南昌市東部城郊結(jié)合區(qū)，該湖自南向北分為上瑤湖、中瑤湖和下瑤湖.上瑤湖位于瑤湖最南端，周邊有高校園區(qū)、氨廠、水產(chǎn)養(yǎng)殖基地和國際水上運動中心，污染源較多；中瑤湖周邊以農(nóng)田分布為主，下瑤湖在瑤湖最北端，污染源較少［32］.瑤湖水體中檢出的主要抗生素為林可霉素和磺胺二甲嘧啶，其中林可霉素為人類常用抗生素，磺胺二甲嘧啶是傳統(tǒng)應(yīng)用的抗菌藥和抗球蟲藥，在中國曾廣泛用于畜禽的球蟲病.在瑤湖所有的采樣點中，上瑤湖采樣點（YH1～YH3）的抗生素檢出濃度較大，其次是中瑤湖和下瑤湖，這與其污染輸入來源及其擴散方向較為一致.

象湖位于南昌市的西南角，進入21世紀以來，象湖周邊的房地產(chǎn)業(yè)、工業(yè)、第三產(chǎn)業(yè)發(fā)展迅速，對象湖水質(zhì)產(chǎn)生了不利影響［33］；另外，象湖污水處理廠緊鄰象湖北面，污水處理廠出水排入象湖.研究表明，污水處理廠的傳統(tǒng)工藝對抗生素的降解去除能力有限，大部分抗生素經(jīng)污水處理廠處理后難以充分降解去除，最終排入了受納水體［34］.由此可見，象湖周邊外源性污染輸入主要以周邊居民生活污水為主.本次研究象湖采樣點主要分布在象湖東面（XH1～XH4），檢出的主要抗生素種類為林可霉素和紅霉素，而林可霉素和大環(huán)內(nèi)酯類抗生素主要用于人類治療［35］，因此，可以推斷象湖采樣點檢出的主要抗生素種類與其周邊生活污水排放密切相關(guān).

2.3 南昌市城市湖泊抗生素生態(tài)風險評價

環(huán)境中抗生素殘留屬于新型有機污染物，其在環(huán)境中的濃度較常規(guī)污染物低一般為ng／L級～μg／L級.目前，地表水環(huán)境中抗生素殘留還沒有相關(guān)的標準予以規(guī)范和約束.國內(nèi)外學(xué)者在評價環(huán)境藥物殘留的生態(tài)風險時，一般采用歐盟的技術(shù)指導(dǎo)文件（TGD）中關(guān)于環(huán)境風險評價的方法［38］，即采用風險商值（risk quotients，RQs）法，計算公式為：

式中，MEC為污染物實際監(jiān)測濃度（ng／L），PNEC為預(yù)測無效應(yīng)濃度（ng／L）.PNEC一般通過有機物的無觀察效應(yīng)濃度（NOEC）除以評估因子獲得.由于目前缺乏大多數(shù)化合物的NOEC，生態(tài)風險評價中所用到的NOEC需用從急性毒性數(shù)據(jù)或慢性毒性數(shù)據(jù)除以某個評估因子外推獲得PNEC［39］.

本文采用ECOSAR［40］模型提供的有機物對水生態(tài)系統(tǒng)中3類典型受試物種（魚、水蚤、藻）的急性毒性數(shù)據(jù)除以評估系數(shù)1000得到PNEC，即PNEC＝EC50／1000［41］.經(jīng)計算，得到磺胺嘧啶、磺胺二甲嘧啶、恩諾沙星、林可霉素、羅紅霉素及紅霉素6種抗生素對魚、水蚤和藻類的PNEC分別為1.516、0.002和0.010 mg／L；0.291、0.002和0.006 mg／L；4.923、0.505和0.561mg／L；1.040、0.102和0.124 mg／L；0.052、0.007和0.005 mg／L；0.068、0.009和0.006 mg／L.

按照Hernando等［42］提出的RQs分類方法表征生態(tài)風險的不同程度：RQs＜0.1為最低風險，0.1≤RQs＜1為中等風險，RQs≥1為高風險.由此，本研究得到南昌市城市湖泊6種主要抗生素磺胺嘧啶、磺胺二甲嘧啶、恩諾沙星、林可霉素、羅紅霉素和紅霉素風險商如圖3所示.

南昌市城市湖泊水體中6種主要抗生素的風險商均小于0.1，其中除個別點位（A1）的紅霉素對藻和水蚤的RQs＞0.01外，其余均小于0.01，表明均為最低生態(tài)風險（圖3）.然而，不同湖泊的各種抗生素風險水平表現(xiàn)各異：瑤湖中磺胺類抗生素（磺胺嘧啶和磺胺二甲嘧啶）的生態(tài)風險相對較高；恩諾沙星在青山湖和東西湖的生態(tài)風險相對較高；林可霉素在艾溪湖、瑤湖和象湖的生態(tài)風險相對較高；羅紅霉素在艾溪湖和青山湖的生態(tài)風險相對較高；紅霉素在艾溪湖和象湖的生態(tài)風險相對較高.基于本研究確定的5類18種常見抗生素，取各湖泊水體中抗生素風險相對最高者為其主要抗生素生態(tài)風險因子，得出5個湖泊的主要生態(tài)風險因子分別是艾溪湖為紅霉素，瑤湖為磺胺二甲嘧啶，青山湖為羅紅霉素，象湖為紅霉素，東西湖為磺胺嘧啶.

在3種模式水生生物中，6種抗生素對魚類的生態(tài)風險水平相對最低，而大環(huán)內(nèi)酯類（羅紅霉素和紅霉素）對藻類的生態(tài)風險水平相對最高，磺胺二甲嘧啶對水蚤的生態(tài)風險水平相對較高，其余幾種抗生素對水蚤和藻類的生態(tài)風險水平相當，均高于對魚類的生態(tài)風險水平.這提示在由不同生態(tài)風險因子控制的湖泊中，面臨風險的水生生物并不相同，如艾溪湖、青山湖和象湖3個湖泊中藻類受到更大的生態(tài)風險，瑤湖和東西湖則是水蚤面臨相對較大的生態(tài)風險.盡管本文計算得到的抗生素生態(tài)風險水平并不高，但由于風險商值法僅為針對單種污染物進行簡單的毒性實驗得到的評價結(jié)果，而實際環(huán)境中存在著復(fù)合抗生素污染，以及抗生素與其他類型污染物的協(xié)同作用，因此，風險商值法可能會低估污染物的實際生態(tài)風險.今后，更加全面的環(huán)境監(jiān)測以及考慮復(fù)合污染的生態(tài)風險評價非常必要.

圖3 南昌市城市湖泊主要抗生素的風險商Fig.3 RQs ofmain detected antibiotics in Nanchang City lakes

3 結(jié)論

1）從檢出率和檢出濃度兩方面看，紅霉素和林可霉素是南昌城市湖泊中的主要抗生素類型.5個城市湖泊水體抗生素平均總濃度在同一數(shù)量級，且并沒有呈現(xiàn)空間位置分布上的規(guī)律性.相比于其他相關(guān)湖泊，南昌城市湖泊水體中幾種主要檢出抗生素的濃度總體處于中等水平，恩諾沙星的檢出濃度則高于其他湖泊.

2）5個城市湖泊水體抗生素檢出結(jié)果與其污染輸入來源基本一致.

3）南昌市城市湖泊中6種主要抗生素的風險商均小于0.1，表明均為最低生態(tài)風險；5個湖泊的主要生態(tài)風險因子分別是艾溪湖為紅霉素，瑤湖為磺胺二甲嘧啶，青山湖為羅紅霉素，象湖為紅霉素，東西湖為磺胺嘧啶.

4）在3種模式水生生物中，6種抗生素對魚類的生態(tài)風險相對最低，而大環(huán)內(nèi)酯類（羅紅霉素和紅霉素）對藻類的生態(tài)風險相對最高，磺胺二甲嘧啶對水蚤的生態(tài)風險水平相對較高，這提示在由不同生態(tài)風險因子控制的湖泊中，面臨風險的水生生物并不相同.

5）風險商值法可能會低估污染物的實際生態(tài)風險，更加全面的環(huán)境監(jiān)測以及考慮復(fù)合污染的生態(tài)風險評價非常必要.

［1］ Zhang Qiang，Xin Qi，Zhu Jingmin etal.The antibiotic contaminations in themain water bodies in China and the associated environmentaland human health impacts.Environmental Chemistry，2014，（7）：1075-1083.［章強，辛琦，朱靜敏等.中國主要水域抗生素污染現(xiàn)狀及其生態(tài)環(huán)境效應(yīng)研究進展.環(huán)境化學(xué)，2014，（7）：1075-1083.］

［2］ Zhang QQ，Ying GG，Pan CG etal.Comprehensiveevaluation of antibioticsemission and fate in the river basinsof China：Source analysis，multimediamodeling，and linkage to bacterial resistance.Environmental Science＆Technology，2015，49（11）：6772-6782.

［3］ Richardson BJ，Larn PKS，Martin M.Emerging chemicals of concern：Pharmaceuticals and personal care products（PPCPs）in Asia，with particular reference to Southern China.Marine Pollution Bulletin，2005，50（9）：913-920.

［4］ Reardon S.Antibiotic resistance sweeping developing world.Nature，2014，509（7499）：141-142.

［5］ Johansson CH，Janmar L，Backhaus T.Toxicity of ciprofloxacin and sulfamethoxazole tomarine periphytic algae and bacteria.Aquatic Toxicology，2014，156：248-258.

［6］ Gorokhova E，Rivetti C，F(xiàn)uruhagen S et al.Bacteria-mediated effects of antibiotics on daphnia nutrition.Environmental Science＆Technology，2015，49（9）：5779-5787.

［7］ Kong Weidong，Zhu Yongguan.A review on ecotoxicology of veterinary pharmaceuticals to plants and soilmicrobes.Asian Journal of Ecotoxicology，2007，2（1）：1-9.［孔維棟，朱永官.抗生素類獸藥對植物和土壤微生物的生態(tài)毒理學(xué)效應(yīng)研究進展.生態(tài)毒理學(xué)報，2007，2（1）：1-9.］

［8］ Zhou Qixing，Luo Yi，Wang Meie.Environmental residues and ecotoxicity of antibiotics and their resistance gene pollution：A review.Asian Journal ofEcotoxicology，2007，2（3）：243-251.［周啟星，羅義，王美娥.抗生素的環(huán)境殘留、生態(tài)毒性及抗性基因污染.生態(tài)毒理學(xué)報，2007，2（3）：243-251.］

［9］ Gao Lihong，Shi Yali，Li Wenhui et al.Environmental behavior and impacts of antibiotics.Environmental Chemistry，2013，32（9）：1619-1633.［高立紅，史亞利，厲文輝等.抗生素環(huán)境行為及其環(huán)境效應(yīng)研究進展.環(huán)境化學(xué)，2013，32（9）：1619-1633.］

［10］ Reardon S.Antibiotic resistance sweeping developing world.Nature，2014，509：141-142.

［11］ Johansson CH，Janmar L，Backhaus T.Toxicity of ciprofloxacin and sulfamethoxazole tomarine periphytic algae and bacteria.Aquatic Toxicology，2014，156：248-258.

［12］ Gorokhova E，Rivetti C，F(xiàn)uruhagen S et al.Bacteria-mediated effects of antibiotics on daphnia nutrition.Environmental Science＆Technology，2015，49：5779-5787.

［13］ Yang W，Tang Z，Zhou F et al.Toxicity studies of tetracycline on Microcystis aeruginosa and Selenastrum capricornutum.Environmental Toxicology and Pharmacology，2013，35：320-324.

［14］ Lin Tao，Chen Yanqiu，Chen Wei.Toxic effect of sulfadiazine on the growth of zebrafish embryos in the water body.Journal ofSafety and Environment，2014，14（3）：324-327.［林濤，陳燕秋，陳衛(wèi).水體中磺胺嘧啶對斑馬魚的生態(tài)毒性效應(yīng).安全與環(huán)境學(xué)報，2014，14（3）：324-327.］

［15］ Jiang L，Hu XL，Yin DQ et al.Occurrence，distribution and seasonal variation of antibiotics in the Huangpu River，Shanghai，China.Chemosphere，2011，82（6）：822-828.

［16］ Jia A，Wan Y，Xiao Y et al.Occurrence and fate of quinolone and fluoroquinolone antibiotics in amunicipal sewage treatment plant.Water Research，2012，46（2）：387-394.

［17］ Le TX，Munekage Y.Residues of selected antibiotics in water andmud from shrimp ponds inmangrove areas in Viet Nam. Marine Pollution Bulletin，2004，49（11／12）：922-929.

［18］ Rodriguez-Mozaz S，Chamorro S，MartiE etal.Occurrence of antibiotics and antibiotic resistance genes in hospitaland urban wastewaters and their impact on the receiving river.Water Research，2015，69：234-242.

［19］ Na GS，Gu J，Ge LK etal.Detection of 36 antibiotics in coastalwatersusing high performance liquid chromatography-tandem mass spectrometry.Chinese Journal ofOceanology and Limnology，2011，29（5）：1093-1102.

［20］ Ma Jing'an，Li Hongqing.Preliminary discussion on eutrophication status of lakes，reservoirs and rivers in china and overseas.Resourcesand Environment in the Yangtze Basin，2002，（6）：575-578.［馬經(jīng)安，李紅清.淺談國內(nèi)外江河湖庫水體富營養(yǎng)化狀況.長江流域資源與環(huán)境，2002，（6）：575-578.］

［21］ Tang Jun，Zhang Fuhai，Wang Chenchen etal.Investigation of sulfonamide antibiotics residue in thewater of Chaohu Lake and its inlet rivers.Journal ofSafety and Environment，2014，（4）：334-338.［唐俊，張付海，王晨晨等.巢湖及入湖河流中磺胺抗生素殘留現(xiàn)狀分析.安全與環(huán)境學(xué)報，2014，（4）：334-338.］

［22］ Lei XN，Lu JJ，Liu ZL et al.Concentration and distribution of antibiotics in water-sediment system of Bosten Lake，Xinjiang.Environmental Science and Pollution Research，2015，22（3）：1670-1678.

［23］ Lu Xinyu，Zhan Jian，Han Yulong.Nanchang Qingshanhu Lake water environment situation and repair advice.China Water Transport（The second halfmonth），2015，（7）：146-147，162.［盧辛宇，詹健，韓玉龍.南昌青山湖水環(huán)境現(xiàn)狀與修復(fù)建議.中國水運（下半月），2015，（7）：146-147，162.］

［24］ Reviewing New Chemicalsunder the Toxic Substances Control Act［EB／OL］.http：／／www.epa.gov／oppt／newchems／tools／21ecosar.htm.

［25］ Zhou LJ，Ying GG，Liu S et al.Simultaneous determination of human and veterinary antibiotics in various environmental matrices by rapid resolution liquid chromatography-electrospray ionization tandem mass spectrometry.JournalofChromatography A，2012，1244：123-138.

［26］ Ding Huijun，Wu Yixiao，Zhong Jiayou et al.Role of twomediators in sulfonamide antibiotics degradation by laccase oxidation system.China Environmental Science，2016，（5）：1469-1475.［丁惠君，吳亦瀟，鐘家有等.兩種介體物質(zhì)在漆酶降解磺胺類抗生素中的作用.中國環(huán)境科學(xué)，2016，（5）：1469-1475.］

［27］ Ding HJ，Wu YX，Zou BC et al.Simultaneous removal and degradation characteristics of sulfonamide，tetracycline，and quinolone antibiotics by laccase-mediated oxidation coupled with soil adsorption.Journal of Hazardous Materials，2016，307：350-358.

［28］ Couperus NP，Pagsuyoin SA，Bragg LM etal.Occurrence，distribution，and sources of antimicrobials in amixed-use watershed.Science of the Total Environment，2016，541：1581-1591.

［29］ Wang Liping，Zhang Mingkui，Zheng Shun'an.Adsorption-desorption characteristics and biological effects of enrofloxacin in agricultural soils.Chinese Journal ofSoil Science，2008，（2）：393-397.［王麗平，章明奎，鄭順安.土壤中恩諾沙星的吸附-解吸特性和生物學(xué)效應(yīng).土壤通報，2008，（2）：393-397.］

［30］ Huang Lizhang，Jin Lahua，Wan Jinbao.Aixi Lake water pollution situation analysis and countermeasures.China's water conservancy institute of 2013 academic essays，S2，lakes development and protection.Water Conservancy Society of China，2013：5.［黃立章，金臘華，萬金保.艾溪湖水污染現(xiàn)狀分析及治理對策.中國水利學(xué)會2013學(xué)術(shù)年會論文集——S2湖泊治理開發(fā)與保護.中國水利學(xué)會，2013：5.］

［31］ Feng Baojia，Zeng Qiang，Zhao Liang etal.Source Distribution of antibiotics in water environmentand itsimpacton human health.Environmental Monitoring Management and Technology，2013，（1）：14-17，21.［馮寶佳，曾強，趙亮等.水環(huán)境中抗生素的來源分布及對健康的影響.環(huán)境監(jiān)測管理與技術(shù)，2013，（1）：14-17，21.］

［32］ Chen Yang.Study on relationship between water eutrophication and environmental factors in Yao Lake［Dissertation］.Nanchang：East China Jiaotong University，2012.［陳楊.瑤湖水體營養(yǎng)化現(xiàn)狀及其與環(huán)境因子關(guān)系的研究［學(xué)位論文］.南昌：華東交通大學(xué)，2012.］

［33］ Tang Zehua.Influence study on the classical garden from urbanization：Taking the Xianghu park in Nanchang City for example［Dissertation］.Nanchang：Jiangxi Agricultural University，2012.［湯澤華.城市化對古典園林的影響研究——以南昌象湖公園為例［學(xué)位論文］.南昌：江西農(nóng)業(yè)大學(xué)，2012.］

［34］ Alexy R，Kumpel T，Kummerer K.Assessment of degradation of 18 antibiotics in the Closed Bottle Test.Chemosphere，2004，57：505-512.

［35］ Murata A，Takada H，Mutoh K et al.Nationwidemonitoring of selected antibiotics：Distribution and sources of sulfonamides，trimethoprim，and macrolides in Japanese rivers.Science of the Total Environment，2011，409（24）：5305-5312.

［36］ Xu J，Zhang Y，Zhou CB et al.Distribution，sources and composition of antibiotics in sediment，overlying water and pore water from Taihu Lake，China.Science of the Total Environment，2014，497：267-273.

［37］ LiWH，Shi Y，Gao LH etal.Occurrence ofantibiotics in water，sediments，aquatic plants，and animals from Baiyangdian Lake in North China.Chemosphere，2012，89（11）：1307-1315.

［39］ Commission E.Commission Technical Guidance Document in Support of Commission Directive 93／／67／EEC on Risk Assessment for New Notified Substances and Commission Regulation（EC）no.1488／94 on Risk Assessment for Existing Substance，Part II，2003.

［39］ Lei Bingli，Huang Shengbiao，Wang Zijian.Theories and methods of ecological risk assessment.Progress in Chemistry，2009，21：350-358.［雷炳莉，黃圣彪，王子健.生態(tài)風險評價理論和方法.化學(xué)進展，2009，21：350-358.］

［40］ U.S.EPA，2011.U.S.EPA Website，＜http：／／www.epa.gov／oppt／newchems／tools／21ecosar.htm＞.

［41］ Yan C，Yang Y，Zhou J et al.Antibiotics in the surface water of the Yangtze Estuary：Occurrence，distribution and risk assessment.Environ Pollut，2013，175：22-29.

［42］ Hernando MD，Mezcua M，F(xiàn)ernandez-Alba AR et al.Environmental risk assessment of pharmaceutical residues in wastewater effluents，surface waters and sediments.Talanta，2006，69（2）：334-342.

Characteristics and ecological risk assessmentof antibiotics in five city lakes in Nanchang City，Lake Poyang Catchment

DING Huijun1，2，ZHONG Jiayou1??，WU Yixiao2，ZHANGWeihao2，3??，ZOU Binchun1，LOU Qian1，YANG Ping1＆FANG Yuanyuan1
（1：Jiangxi Provincial Key Laboratory ofWater Resources and Environment of Poyang Lake，Jiangxi Institute ofWater Sciences，Nanchang 330029，P.R.China）
（2：School ofResource and Environmental Science，Wuhan University，Wuhan 430079，P.R.China）
（3：Hubei Provincial Collaborative Innovation Center forWater Resources Security，Wuhan 430072，P.R.China）

Antibiotic concentrations in the five urban lakes in Nanchang Cityweremonitored withmethodsof solid phase extraction and high performance liquid chromatography tandem mass spectrometry.The sources of antibioticswere analyzed and ecological risk of typical antibiotics on fish，invertebrates and algaewere assessed using Risk Quotients（RQs）.Results showed that，the detected concentration range of tetracyclines，sulfonamides，quinolones，lincomycin and macrolides were ND-6.3 ng／L，ND-32.0 ng／L，ND-97.2 ng／L，ND-54.7 ng／L and ND-98.4 ng／L，respectively.Erythromycin and lincomycin were themain antibiotic types in the lakes.The antibiotic concentration detected in the five lakeswere in themedium level compared with other lakes.The detected concentration of enrofloxacin was relatively higher than that in other lakes.RQs of the sixmain detected antibioticswere all less than 0.1，indicating the lowest ecological risk.Themain ecological risk factors of the five lakeswere erythromycin，sulfadimidine，roxithromycin，erythromycin and sulfadiazine respectively in Lake Aixi，Lake Yao，Lake Qingshan，Lake Xiang and Lake East-west. This study provides basis forwater environmentmanagement，especially for controlling emerging pollutants in such urban lakes.

Antibiotics；emerging pollutants；city lakes；water；pollution；ecological risk；Nanchang City；Lake Poyang

DOI 10.18307／2017.0408

?2017 by Journal of Lake Sciences

?江西省水利科技項目（KT201607）、水利部鄱陽湖水資源水生態(tài)環(huán)境研究中心開放基金項目（ZXKT201507）和水利部科技推廣項目（TG1520）聯(lián)合資助.2016-06-17收稿；2016-09-29收修改稿.丁惠君（1983～），女，高級工程師；E-mail：dingdinghuijun＠163.com.

??通信作者；E-mail：jiayou＠jxsl.gov.cn；zhangwh＠whu.edu.cn.