鄒 銳，吳 楨，趙 磊，陳異暉，余艷紅，劉 永??

（1：云南高原湖泊流域污染過程與管理重點實驗室，昆明650034）（2：北京大學環(huán)境科學與工程學院，水沙科學教育部重點實驗室，北京100871）（3：Tetra Tech，Inc.10306 Eaton Place，Ste 340，Fairfax，VA 22030，USA）

湖泊營養(yǎng)鹽通量平衡的三維數值模擬?

鄒 銳1，3，吳 楨2，趙 磊1，陳異暉1，余艷紅1，劉 永2??

（1：云南高原湖泊流域污染過程與管理重點實驗室，昆明650034）
（2：北京大學環(huán)境科學與工程學院，水沙科學教育部重點實驗室，北京100871）
（3：Tetra Tech，Inc.10306 Eaton Place，Ste 340，Fairfax，VA 22030，USA）

湖泊氮、磷通量是表征湖泊營養(yǎng)狀態(tài)的重要指標，也是探究湖泊富營養(yǎng)化機制的重要途徑.通過氮、磷通量的計算和質量平衡關系的分析，可以識別出在湖泊富營養(yǎng)化過程中起關鍵作用的過程.以三維水動力-水質模型為計算平臺，模擬湖泊水動力、水質的動態(tài)過程，并以模擬結果為基礎核算湖泊氮、磷循環(huán)通量及其在氮、磷循環(huán)整體中的貢獻，識別湖泊氮、磷循環(huán)關鍵源匯過程的變化規(guī)律.滇池是我國富營養(yǎng)化湖泊的代表，同時其半封閉特性為營養(yǎng)物質循環(huán)提供了更為穩(wěn)定的環(huán)境，以滇池為案例，基于前期校正和驗證過的滇池水動力-水質模型來分析循環(huán)通量計算方法的適用性.結果發(fā)現，研究年度內滇池外海總氮的年總輸入量（包括外源和內源）為7620.92 t，總輸出量（包括出流、反硝化和沉降）為7637.31 t；總磷的年總輸入量為（包括外源和內源）450.23 t，總輸出量（包括出流和沉降）為429.57 t，其中陸域輸入是最主要的氮、磷輸入途徑，而反硝化和沉降則是主要的輸出過程.相較于傳統(tǒng)的質量平衡方法，通過三維模型計算所得的營養(yǎng)鹽通量平衡結果能更好地揭示湖體內所發(fā)生的氮、磷轉化過程.

營養(yǎng)鹽；通量；質量平衡；三維模型；滇池

湖泊富營養(yǎng)化是水環(huán)境領域面臨的突出問題［1-4］.為有效預防、控制和治理湖泊富營養(yǎng)化問題，國內外圍繞其成因、危害以及控制和管理等方面開展了大量的研究［5-10］，其中成因分析是有效治理的基礎.研究表明，氮（N）、磷（P）是湖泊生態(tài)系統(tǒng)必需的營養(yǎng)元素，正常的氮、磷平衡是維持湖泊健康的必要條件；但大量氮、磷的流入和累積會改變湖泊內營養(yǎng)鹽的通量平衡，增加富營養(yǎng)化的風險［11-13］.因此對湖泊恢復而言，開展湖泊氮、磷營養(yǎng)鹽循環(huán)和通量平衡研究就顯得尤為重要［9，14-15］.具體而言，氮、磷的過量輸入會導致湖泊營養(yǎng)鹽循環(huán)發(fā)生改變，藻類大量生長、消亡，影響水體的理化條件并進一步改變氮、磷的內部循環(huán)過程，增加湖泊富營養(yǎng)化的風險［16］.研究表明，隨著湖泊外源污染負荷的削減，湖泊底質內源釋放對湖泊富營養(yǎng)化的貢獻也逐漸突顯出來［17］.氮、磷的內源釋放和內部循環(huán)會使湖泊在大量削減外源負荷后，也繼續(xù)維持長時間的富營養(yǎng)化狀態(tài)，阻礙湖泊修復.研究發(fā)現，對于部分富營養(yǎng)化的湖泊，內源負荷可以占到總入湖負荷量的50%以上［18］.同時，一些富營養(yǎng)化湖泊的修復過程表明：在有效控制外源負荷的前提下，仍需要10～20年才能使湖泊的生態(tài)功能得到明顯的恢復［19］.因此，通過對湖泊氮、磷循環(huán)通量的追蹤，可分析湖體中所發(fā)生的氮、磷遷移轉化過程，識別不同氮、磷循環(huán)過程的響應機制，加深對富營養(yǎng)化過程及機理的認知.機理模型是研究湖泊富營養(yǎng)化過程和營養(yǎng)鹽通量平衡的理想手段［20-21］，通過對水體中與富營養(yǎng)化相關機理過程的模擬，為制定更為細致和準確的治理方案提供科學依據.在模型的應用中，簡單機理模型過程簡單，無法實現對重要營養(yǎng)鹽過程的刻畫；而復雜的三維水動力-水質模型研究則大多關注于模型的性能及其不確定性，對氮、磷循環(huán)過程的關注較少［22］.

本文基于以EFDC為內核的三維水動力-水質模型（IWIND-LR），開發(fā)了利用數值積分的氮、磷營養(yǎng)鹽通量與存量計算方法，并以滇池外海為例開展應用研究.滇池（24°40′～25°02′N，102°36′～102°47′E）是我國重點治理的“三湖”之一，湖面面積為306.3 km2，湖體體積為15.6×108m3，平均水深4.4 m，流域面積2920 km2［23］.由于流域社會經濟的快速發(fā)展，滇池從1980s開始出現富營養(yǎng)化現象，目前呈重度富營養(yǎng)狀態(tài)；外海水質在V～劣V類之間波動，且呈現北部偏高、南部偏低的趨勢［24］.本文基于前期經過校正和驗證的滇池三維水動力-水質模型［23］，在此基礎上重點開展氮、磷的內部循環(huán)過程通量研究，分析滇池水質和藻類生物量的變化過程，識別不同氮、磷循環(huán)過程對湖泊富營養(yǎng)化的貢獻，為滇池富營養(yǎng)化治理提供科學依據.

1 研究方法

1.1 模型構建

式中，C為水質狀態(tài)變量濃度，u、v、w分別為x、y、z方向的速度矢量，Kx、Ky、Kz分別為x、y、z方向的湍流擴散系數，Sc為每單位體積內部和外部的源和匯.在一階動力學中，存在以下關系：

式中，k為動力學速率，R為由于外部負荷和內部反應引起的源匯項.

在前期的滇池三維水動力-水質模型［23］構建中，將滇池外海水體劃分為垂向6層，每層664個水平網格（尺度為634±148 m）（圖1），主要模擬的狀態(tài)變量為水溫、溶解氧、藻類中氮磷含量、顆粒態(tài)有機氮磷濃度、溶解態(tài)有機氮磷濃度、磷酸鹽濃度、硝態(tài)氮濃度、氨氮濃度等.模型的邊界條件主要包括入湖支流的流量、溫度、水質、沉積床初始條件以及與時間相關的氣象條件和大氣邊界數據［23］，其中大氣濕沉降條件為磷酸鹽濃度0.04 mg／L，硝態(tài)氮濃度0.70 mg／L.模型底泥模塊初始條件為：活性有機磷、有機氮和有機碳底泥體積濃度分別為23±15.3、103.2±13.8和741±176.5 g／m3.

1.2 營養(yǎng)鹽存量與通量核算

全湖氮、磷營養(yǎng)鹽各組分的存量和通量計算模塊是通過與三維水質模型方程耦合，并與水動力-水質模型采用相同離散化分辨率進行數值積分得到的.各組分存量考慮水質組分的時空分異性，各相關狀態(tài)變量的存量通過對全湖所有網格進行積分獲取：

圖1 滇池三維水動力-水質模型的平面網格劃分［23］Fig.1 Grid division of IWIND-LR of Lake Dianchi

式中，M為i組分的存量，c為湖體中i組分的濃度.氮元素各組分存量考慮：藻類活體氮存量（algaeN）、顆粒有機氮存量（PON）、溶解態(tài)有機氮存量（DON）、氨氮存量（NH3）、硝酸鹽存量（NO-3）；磷元素各組分存量考慮：藻類活體磷存量（algaeP）、顆粒有機磷存量（POP）、溶解態(tài)有機磷存量（DOP）、正磷酸鹽存量（PO4）.

各氮、磷循環(huán)過程通量通過對全湖所有網格進行積分獲取，氮循環(huán)各個過程通量考慮以下過程：①流域輸入（包括藻類活體氮入湖量、顆粒有機氮入湖量、溶解態(tài)有機氮入湖量、氨氮入湖量、硝酸鹽／亞硝酸鹽氮入湖量）；②大氣沉降（包括硝酸鹽氮沉降）；③出流（包括藻類活體氮出湖量、顆粒有機氮出湖量、溶解態(tài)有機氮出湖量、氨氮出湖量、硝酸鹽／亞硝酸鹽出湖量）；④內源（包括氨氮底泥交換通量、硝酸鹽氮底泥交換通量）；⑤沉降（包括藻類活體氮沉降量和顆粒有機氮沉降量）；⑥反硝化過程和固氮.磷循環(huán)各個過程通量考慮以下過程：①流域輸入（包括藻類活體磷入湖量、顆粒有機磷入湖量、溶解態(tài)有機磷入湖量、正磷酸鹽入湖量）；②大氣沉降（包括正磷酸鹽沉降組分）；③出流（包括藻類活體磷出湖量、顆粒有機磷出湖量、溶解態(tài)有機磷出湖量、正磷酸鹽出湖量）；④內源（包括正磷酸鹽底泥交換通量）；⑤沉降（包括藻類活體磷沉降量、顆粒有機磷沉降量、正磷酸鹽沉降量）.上述過程的主要通量計算方程如下：

②詠物言志類。據筆者統(tǒng)計，《卜算子》中雖沒有寫盡繁花，但所寫之花的種類也不在少數，達11種之多。其中，寫梅的作品便有37首，其中姜夔有詠梅八首。另直接標有“詠梅”題目者，有陸游與朱淑真。在我國的傳統(tǒng)文化中，梅的凌寒獨放、堅守本心為眾多讀書人所敬仰。陸游的《詠梅》即是如此，上闋寫盡梅花遭受的苦難，下闋借梅花吐露自己心中的愁緒——“無意苦爭春”。

流域輸入通量：

累積大氣沉降通量：

累積出流通量：

累積底泥-水體通量：

累積沉降通量：

累積反硝化通量：

累積固氮量：

式中，Q為入湖流量（m3／d），C為每條入湖河流中i組分的濃度（g／m3），Dd為干沉降（g／（m2·d）），Dw為濕沉降（g／（m2·d）），q為出流流量（m3／d），c為出流中i組分的濃度（g／m3），Fb為i組分的底泥釋放速率（（g／（m2·d）），Fs為i組分的沉降速率（g／（m2·d）），Fdn為反硝化速率（g／（m3·d）），FNfix為固氮速率（g／（m3·d））.需要注意的是，根據以上方程計算的氮、磷循環(huán)通量結果并不是瞬時通量結果，而是累積通量結果.為計算湖泊氮、磷循環(huán)通量和存量，模型以相同條件連續(xù)運行5年以達到相對穩(wěn)定狀態(tài)，取第5年結果計算湖泊氮、磷循環(huán)通量及存量.

2 研究結果

2.1 模型校驗

模型校驗是水質模型構建的核心步驟，目的是推算合理的參數化方案以實現模型對實際湖體過程的再現［25］.滇池模型的校驗分2個步驟：水動力模型的校驗、水質模型校驗；其中水動力模型以水位和溫度作為評判標準，水質模型校驗以滇池外海8個國家常規(guī)監(jiān)測點的月監(jiān)測數據，主要校準溶解氧（DO）、總氮（TN）、總磷（TP）、NH3-N、葉綠素a（Chl.a）濃度等.由于本文采用的是前期經過校正和驗證的模型，限于篇幅，其校正和驗證在此不再贅述，具體結果請參閱相關文獻［23］.由校正和驗證結果可知［23］，TN、TP和Chl.a的模擬結果與實測值吻合較好，RMSE分別為0.619、0.064和0.040 mg／L，模型能夠較為真實反映湖體物理、化學和生物過程的變化.校核后的模型參數取值如下：水體最大硝化反應速率為0.05 d-1，參照溫度是25℃，溫度效應系數為0.045；反硝化速率為0.06 d-1；有機氮礦化速率為0.05 d-1，有機磷礦化速率為0.04 d-1，有機碳為0.06 d-1，礦化速率溫度修正系數為0.069；顆粒營養(yǎng)鹽沉降速率為0.1 m／d；藍藻、硅藻和綠藻生長速率分別為1.35、2.5和1.9 d-1.底泥通量采用底泥成巖模塊計算，主要參數為：G1類有機物降解速率為0.015 d-1，G2類為0.001 d-1，G3類為0，溫度修正系數為1.09；底泥硝化最佳反應速率為0.09 d-1.

2.2 滇池營養(yǎng)鹽通量存量平衡核算

在模型校準的基礎上，對滇池不同形態(tài)氮、磷營養(yǎng)鹽的存量及主要源匯過程的通量進行計算（圖2）.由結果可知，氨氮、硝態(tài)氮和有機氮之間存在明顯的相互轉化關系和季節(jié)特征；磷酸鹽是磷元素各個組分中存量最大的組分，呈現明顯的夏季增加、冬季減少的趨勢.氮、磷的底泥釋放也存在明顯的季節(jié)變化，其釋放通量都表現為夏季較大、冬季較低的規(guī)律，其中氨氮和磷酸鹽在冬季為負值，即底泥的吸收過程.反硝化的季節(jié)特征與其他過程不同，7月之前的反硝化通量明顯小于之后的反硝化通量.

2.3 關鍵源匯過程識別

表1匯總了2003年滇池湖體氮、磷循環(huán)各個過程通量的年均值，以TN和TP計，滇池TN的年總輸入量為7620.92 t，總輸出量為7637.31 t；TP的年總輸入量為450.23 t，總輸出量為429.57 t.對于氮而言，貢獻最大的源過程是陸域流入過程，占總流入的67.76%，其次是底泥釋放過程，氨氮和硝態(tài)氮共占29.04%，大氣沉降和固氮作用共占3.2%.氮的去除過程則主要為反硝化和沉降，共占總去除量的95.5%，其中反硝化48.99%，沉降為46.51%.對于磷而言，陸域流入過程占總流入量的79.77%，其次是磷酸鹽底泥釋放作用，為18.3%.磷去除則主要為沉降作用，其中顆粒態(tài)磷沉降占62.77%，藻類沉降占27.87%.

圖2 氮存量（a）、磷存量（b）、氮底泥釋放速率（c）、磷酸鹽底泥釋放速率（d）和反硝化速率（e）變化趨勢Fig.2 Variation trend of N amount（a），P amount（b）sediment release flux of N（c）sediment release flux of P（d）and denitrification flux（e）

3 討論

3.1 數值模擬與基于監(jiān)測的通量核算結果的差異

首先需要明確的是本文中的營養(yǎng)鹽質量平衡關系是基于三維復雜水動力-水質模型的模擬結果，是對全湖所有網格進行數值積分所得到的.這不同于一般的營養(yǎng)鹽質量平衡分析方法，一般意義上的營養(yǎng)鹽質量分析方法是基于有限的監(jiān)測數據計算得到的，在空間上并不能做到與三維模型模擬結果一樣細致，這也就導致2種方法所計算的營養(yǎng)鹽質量平衡會有一定的差異［22］.雖然營養(yǎng)鹽質量平衡分析在更大的程度上是一種估算，并不要求觀測數據的空間水平和垂直分布，但對于面積較大或深度較大的湖泊而言，會造成結果的明顯偏差.而如果借助于三維復雜水質模型，在監(jiān)測數據的基礎上，對全湖各個網格進行積分后再計算營養(yǎng)鹽質量平衡關系就會避免不必要的偏差.以滇池為例，根據對8個湖體常規(guī)監(jiān)測點位的數據，計算滇池TP存量為231.4 t，TN存量為3076 t；而通過水動力-水質模型計算可知，滇池的TP和TN存量分別為350.2和2525.4 t，二者之間均有較大的差異，計算結果TP偏高、TN略低.由國家標準監(jiān)測方法可知，所檢測的樣品均取自水面下0.5 m，其監(jiān)測數據主要表征的是表層水體的水質狀態(tài).對于滇池而言，特別是磷元素，其主要來源之一是底泥中磷酸鹽的釋放，這會造成湖體磷酸鹽形成自下而上的濃度梯度［26-28］.這種湖體垂向濃度梯度的存在會導致在只用表層水質數據估算營養(yǎng)鹽通量平衡時產生系統(tǒng)性誤差（圖3）.除此之外，考慮到湖泊復雜的水動力條件以及監(jiān)測點位的分布并不能完全代表全湖的空間差異，這也會在估算時造成一定的誤差.相比而言，基于三維水質模型的營養(yǎng)鹽通量平衡計算則會涉及到全湖所有已劃分的網格，在模型已校準的情況下，比傳統(tǒng)的估算方法更為精確，且能提供更為詳細的通量結果.

圖3 滇池B6站點不同深度的磷酸鹽和氨氮濃度變化趨勢Fig.3 Variation trends of phosphate and ammonia concentrations with different depths at site B6 in Lake Dianchi

表1 滇池氮、磷年存量和通量的平衡關系Tab.1 N and P storage and cycling fluxes in Lake Dianchi

3.2 滇池氮、磷營養(yǎng)鹽存量變化

對湖體內氮、磷元素的存量分析可知，不同形態(tài)的氮或磷在時間和通量上的變化趨勢各異，具體表現在：

①氨氮和硝態(tài)氮的變化趨勢不同步.在春季，溶解氧濃度相對較高，隨著氨氮濃度的降低，硝態(tài)氮濃度經歷了先升高后降低的過程，這主要是因為在有氧環(huán)境下氨氮通過硝化作用可以生成硝態(tài)氮.而夏季由于藻類的大量生長甚至暴發(fā)，水體中溶解氧濃度降低，硝態(tài)氮會通過反硝化作用生成氮氣逸出湖體［29-30］.在7月中下旬藻類暴發(fā)后，反硝化作用顯著增強（圖2e），同時缺氧環(huán)境也抑制了硝化作用，促進了底泥釋放氨氮的過程，所以硝態(tài)氮在夏季保持較低濃度，而氨氮由于底泥釋放作用和藻類吸收的共同作用會出現較大的波動.秋、冬季則由于藻類生物量降低，水體溶解氧濃度升高會使水體內氨氮和硝態(tài)氮濃度逐漸升高.

②水體中顆粒態(tài)有機氮和溶解態(tài)有機氮濃度比例在1∶5左右，且變化趨勢大致相同，這符合湖沼學基本定律中的描述［31］.但是有機氮和氨氮隨時間的變化趨勢差異非常明顯，這表明有機氮的礦化過程受水體DO、pH和微生物活性的影響較大，有明顯的季節(jié)變化，主要表現為春、冬季礦化速率較高，夏季礦化速率較低.夏季氨氮的來源主要為外源輸入和內源底泥釋放，多種因素的共同作用導致了滇池水體氨氮濃度隨季節(jié)的復雜變化趨勢［32-33］.

3.3 氮、磷內源釋放的貢獻及變化

湖體內氮、磷底泥釋放和沉降通量是研究關注的重點.氨氮和磷酸鹽的底泥釋放過程有明顯的季節(jié)特征，夏季表現為釋放，冬季則會表現為吸收.造成這種現象的主要因素除風力擾動外，最為主要的是底泥氧化還原條件的改變.在缺氧條件下，底泥對氨氮和磷酸鹽的吸附效率降低，從而促進了氨氮和磷酸鹽的底泥釋放作用［17，27，34］.綜合考慮顆粒態(tài)有機氮的沉降和氨氮、硝態(tài)氮的底泥釋放作用可得出，氮的水體-底泥界面交換過程對氮循環(huán)總體的貢獻表現為釋放，釋放量為237.6 t／a.而磷的水體-底泥界面交換過程與氮不同，該過程對磷循環(huán)總體的貢獻表現為沉降，沉降量為173.9 t／a.但需要注意的是，底泥磷酸鹽的釋放隨季節(jié)變化非常大，在藻類暴發(fā)期間表現為強烈的釋放作用，日最大值已達到24.2 t／d，是湖體中磷酸鹽的主要來源之一［35-36］.對比之前針對滇池底泥氮、磷內源釋放的研究發(fā)現，利用模擬實驗的方法計算氨氮底泥釋放量約為1394.1～6542.2 t／a，磷酸鹽的底泥釋放量約為74.9～380.2 t／a；本文模型結果中氮、磷的底泥釋放量分別為2213.05和82.39 t／a，模型結果與文獻中的實驗結果范圍基本吻合［37-38］.氮、磷元素間的上述差異主要與其化學性質相關，磷循環(huán)屬于沉積態(tài)循環(huán)，其沉降到湖底的磷會經過沉積成巖過程被永久的埋藏在湖底；而氮的化學性質相對活潑，其沉降到湖底的主要為有機殘體，經微生物分解后會主要以氨氮的形式再次釋放到水體，使湖體氮濃度維持在較高的水平.通過對滇池氮、磷元素化學性質以及關鍵源匯過程通量的分析，可以為滇池富營養(yǎng)化的治理提供理論和決策支持.

4 結論

以IWIND-LR為計算平臺，核算了滇池外海氮、磷循環(huán)通量及其在氮、磷循環(huán)整體中的貢獻.研究發(fā)現，通過三維數值模型計算湖泊營養(yǎng)鹽存量和關鍵過程通量以及質量平衡關系相較于傳統(tǒng)的質量平衡方法更為詳細，且可計算反硝化、底泥釋放等很難進行實驗測定的過程.其中，對于2003年滇池TN的年總輸入量為7620.92 t，總輸出量為7637.31 t；TP的年總輸入量為450.23 t，總輸出量為429.57 t.沉降和反硝化則是主要的氮、磷去除途徑，反硝化占總氮去除量的48.99%，沉降占總磷去除量的62.77%.必須注意的是，上述的結果并不能推廣為滇池長期的趨勢.今后的研究將集中在2個方面：①通過實驗手段，對模型所涉及的關鍵過程參數進行測定和核實，減少模型結果的不確定性和可能存在的異參同效；②對滇池進行更長期的模擬，分析不同水文氣象條件和流域負荷條件下的營養(yǎng)鹽平衡和通量，為滇池富營養(yǎng)化控制提供更扎實的理論依據和技術支持.

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Nutrient cycling flux of Lake Dianchi：A three-dimensional water quality modelling approach

ZOU Rui1，3，WU Zhen2，ZHAO Lei1，CHEN Yihui1，YU Yanhong1＆LIU Yong2??
（1：Yunnan Key Laboratory ofPollution Process and Management ofPlateau Lake-Watershed，Kunming 650034，P.R.China）
（2：College ofEnvironmental Science and Engineering，The Key Laboratory ofWater and Sediment SciencesMinistry ofEducation，Peking University，Beijing 100871，P.R.China）
（3：Tetra Tech，Inc.10306 Eaton Place，Ste 340，Fairfax，VA 22030，USA）

Nutrient cycling flux in lakes is an important indicator tomeasure the lake trophic state aswell as an essential approach to explore eutrophicationmechanisms.Key processes of nutrient cycling can be identified by calculating nutrient cycling fluxes and mass balance analysis.In this study，IWIND-LR，a 3D hydrodynamic and water qualitymodel，was used to simulate nutrient cycling of lakes in this study.The nutrient cycling fluxeswere calculated based on themodel results to define the contributions and patterns of nutrient sourceand sink processes.Lake Dianchi in the Yunnan Plateau isone of themostseverely polluted lakes in China. It is a semi-closed lake and provides a stable environment for research.Themodel results demonstrated that，IWIND-LR performed well in Lake Dianchi.The input and output of total nitrogen in Lake Dianchiwas 7620.92 t and 7637.31 t respectively in 2003；while 450.23 t and 429.57 t for total phosphorus.The exogenous loading contributedmostof the inputof nitrogen and phosphorus，while denitrification and sedimentation were themajor outputs of Lake Dianchi.

Nutrient cycling；flux；mass balance；Three-Dimensional Modeling；Lake Dianchi

DOI 10.18307／2017.0405

?2017 by Journal of Lake Sciences

?國家重點基礎研究發(fā)展計劃“973”項目（2015CB458900）和云南省高原湖泊流域污染過程與管理重點實驗室開發(fā)基金（2015）聯合資助.2016-03-25收稿；2016-10-12收修改稿.鄒銳（1968～），男，博士，研究員；E-mail：rz5q2008＠gmail.com.

??通信作者；E-mail：yongliu＠pku.edu.cn.