王 琳, 李 雪, 王 麗

1.中國海洋大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院, 山東 青島 266000 2.哈爾濱工業(yè)大學(xué)能源科學(xué)與工程學(xué)院, 黑龍江 哈爾濱 150001

復(fù)合生物陰極型微生物燃料電池處理廢水及同步產(chǎn)電性能

王 琳1, 李 雪1, 王 麗2

1.中國海洋大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院, 山東 青島 266000 2.哈爾濱工業(yè)大學(xué)能源科學(xué)與工程學(xué)院, 黑龍江 哈爾濱 150001

為研究生物陰極在MFC(微生物燃料電池)中的應(yīng)用，分別以粒徑為2～4 mm的顆?；钚蕴亢土綖?～4、4～8、8～12 mm的顆粒石墨為陰極基質(zhì)材料，構(gòu)建升流復(fù)合生物陰極型單室MFC，研究陰極基質(zhì)材料的種類和粒徑對MFC的產(chǎn)電性能和凈水效能的影響. 結(jié)果表明：當(dāng)陽極基質(zhì)材料為2～4 mm粒徑的顆?；钚蕴繒r(shí)，燃料電池中利用玻璃纖維取代離子交換膜，陰極基質(zhì)材料為選用4～8 mm粒徑顆粒石墨的反應(yīng)柱產(chǎn)電量最大，為534 mV(外電阻為 1 000 Ω)，最大功率密度達(dá)到631.6 mW/m3，庫倫效率為3.82%；陰極的pH越低越有利于陰極的產(chǎn)電反應(yīng)；不同陰極基質(zhì)材料的MFC對CODCr去除率均在80%左右，TN、NH4+-N及TP的去除率最高可分別達(dá)到79%、93%和34%. 研究顯示，陰極基質(zhì)材料的種類和粒徑對MFC的產(chǎn)電性影響較大，但對其凈水效能的影響不大.

微生物燃料電池; 生物陰極; 污水凈化; 產(chǎn)電; 陰極基質(zhì)材料

Abstract： An up-flow single-chamber biocathode microbial fuel cell was applied to investigate the effect of cathode substrate material on power generation and wastewater treatment. Granular activated carbon (2-4 mm) was used as the anode substrate material, and granular graphite (2-4, 4-8, 8-12 mm) was used as the cathode substrate material. Glass fiber was used as separators between electrodes. When the granular graphite (4-8 mm) was used as the cathode substrate, the electricity generated was up to a voltage of 534 mV and a power density of 631.6 mW/m3. The maximum coulombic efficiency was 3.82%, and the external resistance was 1000 Ω. The high cathode hydrogen ion concentration could result in high cathode potential that was conducive to electricity production response in the cathode compartment. The removal efficiency of CODCrwas on average 80% of MFCs with different cathode substrate material. Besides, the maximum removal efficiencies of the total nitrogen, ammonia nitrogen and total phosphorus were 79%, 93% and 34%, respectively. The results indicated that the material and particle size of cathode substrate had a great effect on electricity generation, but had little effect on the wastewater treatment.

Keywords： microbial fuel cell; biological cathode; wastewater treatment; electricity generation; cathode substrate material

MFC(microbial fuel cell， 微生物燃料電池)可以利用微生物降解污水中的有機(jī)污染物，同時(shí)將有機(jī)污染物中的化學(xué)能轉(zhuǎn)變?yōu)殡娔?，在凈化有機(jī)污染物的同時(shí)回收電能，同步解決能源與環(huán)境問題[1-3]. 從MFC的組成來看，陽極肩負(fù)著微生物附著及傳遞電子的作用，是決定MFC產(chǎn)電性能的重要因素，因此陽極氧化產(chǎn)生電子的過程一直是研究熱點(diǎn)[4-6]，但陰極作為MFC的重要組成部分，是陽極傳遞的電子與電子受體進(jìn)行還原反應(yīng)的重要場所，同樣是制約MFC產(chǎn)電的重要因素之一，因此也越來越受到重視[7-9]. 早期的MFC常常在陰極加入金屬催化劑以提高產(chǎn)電性能，但由于高效催化劑的價(jià)格高昂，增加了運(yùn)行成本，不利于MFC的規(guī)模化應(yīng)用[10-12]. 謝珊等[13]提出生物陰極取代化學(xué)陰極是MFC的發(fā)展方向. 利用微生物作為陰極催化劑，在降低MFC運(yùn)行成本的同時(shí)增強(qiáng)了MFC運(yùn)行的穩(wěn)定性，還可以利用陰極微生物的代謝作用提高廢水中污染物的去除效率，因此，近年來生物陰極型MFC成為研究的熱點(diǎn)[14-16].

注：1—礫石;2—火山巖;3—活性炭顆粒;4—出水口;5—石墨棒;6—玻璃纖維;7—電阻; 8—石墨顆粒(2～4 mm);9—石墨顆粒(4～8 mm);10—石墨顆粒(8～12 mm); 11—曝氣管.圖中數(shù)值單位為mm.圖1 MFC試驗(yàn)裝置Fig.1 Diagram of MFC reactor

目前對陰極的研究主要集中在陰極材料的優(yōu)化和修飾[17-18]. LIU等[19]分別以不銹鋼網(wǎng)(stainless steel mesh，SSM)、碳布(carbon cloth，CC)及顆?；钚蕴?granular activated carbon，GAC)為材料構(gòu)建生物陰極型MFC，研究顯示，GAC-SSM生物陰極獲得最高功率密度，為55.05 mW/m2. 許多研究表明顆粒活性炭和顆粒石墨是很好的陰極材料，其不僅具有很好的導(dǎo)電性能，同時(shí)其多孔結(jié)構(gòu)也為生物膜的附著生長構(gòu)建復(fù)合生物陰極提供有利條件[20-22]，但關(guān)于顆粒粒徑對MFC性能影響的研究甚少. 小顆粒填充材料有利于提高電極的比表面積，增加電極表面活性位的份額，但當(dāng)顆粒過小時(shí)易出現(xiàn)基質(zhì)堵塞、板結(jié)；大顆粒有利于底物及氣體在基質(zhì)間擴(kuò)散，但顆粒過大又會(huì)降低電極的比表面積. 因此，陰極基質(zhì)材料只有在具備合理的尺寸分布時(shí)才能形成結(jié)構(gòu)合理的生物膜，才有利于生物膜對電子的傳遞，并使底物和溶解氧順利擴(kuò)散到生物膜內(nèi)部，減少生物膜死亡脫落造成電極表面活性位堵塞和失活.

該研究構(gòu)建復(fù)合生物陰極型單室微生物燃料電池，陽極基質(zhì)材料選用顆?；钚蕴浚帢O基質(zhì)材料分別選用不同規(guī)格的顆?；钚蕴亢皖w粒石墨，利用污水進(jìn)行調(diào)試掛膜形成復(fù)合生物陰極，研究陰極基質(zhì)材料的種類和粒徑對MFC凈化及產(chǎn)電性能的影響；同時(shí)，利用玻璃纖維代替離子交換膜形成水力質(zhì)子輸送，提高質(zhì)子傳遞效率，試圖有效降低MFC內(nèi)阻，為分隔材料對MFC性能的影響提供理論支持.

1 材料和方法

1.1 試驗(yàn)裝置及材料

MFC系統(tǒng)由內(nèi)徑為18 cm的有機(jī)玻璃圓筒制成，總高52 cm，分別在18、28、38 cm處設(shè)采樣口(見圖1)，共4個(gè)反應(yīng)柱. 每個(gè)反應(yīng)柱總?cè)莘e為13.20 L，有效儲水容量為7.30 L；陽極區(qū)總?cè)莘e為2.54 L，有效儲水容量為1.35 L. 從下往上沿筒身分別為礫石層、火山巖層(粒徑2～5 mm，厚度14 cm)、MFC陽極電極層(厚度為10 cm)、玻璃纖維層(厚度為1 cm)、MFC陰極電極層(厚度為10 cm)和火山巖層(粒徑2～5 mm，厚度14 cm). 其中礫石層起承托作用，火山巖層起過濾及吸附作用. 4個(gè)反應(yīng)柱的陽極基質(zhì)材料均為顆?；钚蕴?，粒徑為2～4 mm，比表面積為1 000～1 500 m2/g；反應(yīng)柱1的陰極基質(zhì)材料為2～4 mm 粒徑的顆?；钚蕴?，反應(yīng)柱2、3和4的陰極基質(zhì)材料分別為2～4、4～8、8～12 mm粒徑的顆粒石墨. 顆粒活性炭和顆粒石墨用蒸餾水至少洗滌3次后，用1 mol/L HCl浸泡24 h，然后再用蒸餾水洗滌5次以上[23]. 每個(gè)反應(yīng)柱的陽極和陰極區(qū)域分別插入3根石墨棒(直徑1 cm，長16 cm)作為電極，由銅導(dǎo)線(直徑為1 mm)接出連接 1 000 Ω的電阻形成閉路，并采用環(huán)氧樹脂將暴露于溶液中的金屬部分密封，防止金屬與溶液接觸發(fā)生反應(yīng). 另外，4個(gè)反應(yīng)柱均在高35 cm處進(jìn)行曝氣，曝氣量為0.05 m3/h. 試驗(yàn)裝置用黑色塑料袋包裹防止藻類大量繁殖造成堵塞[24]，運(yùn)行環(huán)境溫度為20～25 ℃.

1.2 廢水和接種污泥

試驗(yàn)采用人工配制污水，其組成見表1. 污水的ρ(CODCr)為(200±20)mg/L，pH為7.4±1.0. 污水通過蠕動(dòng)泵(BT100-1L)連續(xù)輸送至MFC反應(yīng)器，自下往上流，進(jìn)水流量為2.5 mL/min，水力停留時(shí)間2 d.

表1 人工配制污水組成[25]

接種污泥取自青島市團(tuán)島污水處理廠的二沉池回流污泥，ρ(MLSS)為20 g/L. 填充反應(yīng)柱時(shí)，分別向每個(gè)反應(yīng)柱的陽極及陰極區(qū)域均勻接入1.5 L污泥用于系統(tǒng)的掛膜.

1.3 測試與計(jì)算方法

輸出電壓(U)通過數(shù)據(jù)采集卡進(jìn)行在線記錄，記錄時(shí)間間隔為30 s. 電路中的電流(I)根據(jù)用歐姆定律計(jì)算：

(1)

式中：I為電流，A；U為數(shù)據(jù)采集卡采集到的輸出電壓，V；R為反應(yīng)柱的外電阻，Ω.

電流密度的計(jì)算：

(2)

式中：j為電流密度，A/m3；V為反應(yīng)柱陽極區(qū)有效容積，m3.

反應(yīng)器的功率輸出(P，W)及單位體積功率密度(PA，W/m3)：

(3)

(4)

極化曲線采用穩(wěn)態(tài)放電法測量，內(nèi)阻采用極化曲線法測定，用歐姆極化區(qū)的數(shù)值擬合得到的直線斜率即為MFC的表觀內(nèi)阻. 庫倫效率(CE)的計(jì)算：

(5)

式中：F為法拉第常數(shù)，96 485 C/mol；b為氧化1 mol有機(jī)物轉(zhuǎn)移電子數(shù)(以氧氣為電子受體計(jì)算)，4e-；CODin和CODout分別為進(jìn)水和出水的ρ(CODCr)，g/L；M為相對摩爾質(zhì)量(以氧氣為電子受體計(jì)算)，32 g/mol；q為系統(tǒng)進(jìn)水流量，L/s.

ρ(CODCr)采用重鉻酸鉀氧化法測定；ρ(TN)采用堿性過硫酸鉀消解紫外分光光度計(jì)法測定；ρ(NH4+-N)采用納氏試劑法測定；ρ(TP)采用鉬酸銨分光光度法測定；pH利用Orion 410A+pH計(jì)(美國熱電奧利龍)測定；ρ(DO)利用HI9143溶氧儀(意大利哈納HANNA公司)測定.

2 結(jié)果與討論

2.1 MFC產(chǎn)電性能分析

2.1.1 MFC的產(chǎn)電測定

單室微生物燃料電池以二沉池回流污泥為接種體，以葡萄糖為底物連續(xù)進(jìn)水，待獲得可重復(fù)的穩(wěn)定的輸出電壓時(shí)表明啟動(dòng)成功. 反應(yīng)柱1、2、3經(jīng)過40 d 啟動(dòng)成功，反應(yīng)柱4在15 d時(shí)啟動(dòng)成功，總運(yùn)行時(shí)長為70 d. 電壓隨時(shí)間的變化規(guī)律率如圖2所示. 當(dāng)負(fù)載電阻為 1 000 Ω時(shí)，反應(yīng)柱3的輸出電壓最大，達(dá)480 mV左右，其次為反應(yīng)柱2，輸出電壓為440 mV左右，反應(yīng)柱1和反應(yīng)柱4的輸出電壓較小，分別為61和65 mV.

2.1.2 MFC功率密度及極化曲線

在電壓穩(wěn)定后，通過改變外電阻(5～105Ω)得到微生物燃料電池的功率密度曲線和極化曲線[26]，結(jié)果如圖3所示. 由圖3可見，反應(yīng)柱2和反應(yīng)柱3的電壓及功率密度明顯高于反應(yīng)柱1和反應(yīng)柱4. 反應(yīng)柱3的開路電壓(534 mV)為4個(gè)系統(tǒng)中最大，反應(yīng)柱2(523 mV)次之；反應(yīng)柱1和反應(yīng)柱4的開路電壓分別為70和72 mV；4個(gè)反應(yīng)柱的最大功率密度均在外電阻為100 Ω時(shí)獲得，分別為7.0、508.5、631.6和7.8 mW/m3.

圖3 MFC系統(tǒng)的極化曲線和功率密度Fig.3 Polarization curve and power density-current curve

由于4個(gè)反應(yīng)柱除陰極基質(zhì)材料外其他材料及運(yùn)行條件完全相同，因此，陰極基質(zhì)材料的不同是導(dǎo)致產(chǎn)電量差異的最主要原因. 反應(yīng)柱1和反應(yīng)柱2的陰極基質(zhì)材料粒徑相同，但選用顆粒石墨的產(chǎn)電量約高出選用顆?；钚蕴繒r(shí)產(chǎn)電量的10倍，這可能是由于采用不同的陰極基質(zhì)材料，陰極微生物的生長和分布狀態(tài)有差異. 反應(yīng)柱2、3、4的陰極基質(zhì)材料均選用顆粒石墨但粒徑不同，粒徑為4～8 mm時(shí)產(chǎn)電性能最佳，其產(chǎn)電量是粒徑為2～4 mm時(shí)的1.06倍，二者差距不大；粒徑為8～12 mm時(shí)產(chǎn)電性能最差，粒徑為4～8 mm時(shí)產(chǎn)電量是其7.65倍. Srivastava等[27]構(gòu)建的MFC，陰、陽極均采用2～5 mm粒徑顆?；钚蕴浚畲蠊β拭芏冗_(dá)0.044 W/m3，比該研究中相應(yīng)粒徑的反應(yīng)柱高很多. 這可能是由于該試驗(yàn)反應(yīng)柱體積小且進(jìn)水ρ(CODCr)低所致，還與接種污泥及微生物的生長狀況有關(guān).

由極化曲線的線性區(qū)域估算系統(tǒng)的內(nèi)阻[28]，4個(gè)反應(yīng)柱的內(nèi)阻分別為120、89、78和114 Ω，其中反應(yīng)柱3的內(nèi)阻最小，反應(yīng)柱1的內(nèi)阻最大. 目前已報(bào)道的使用分隔材料的微生物燃料電池的內(nèi)阻一般在102～103Ω甚至更高，與其他研究相比該試驗(yàn)的內(nèi)阻較小，這主要是因?yàn)樵撛囼?yàn)在陽極和陰極之間采用玻璃纖維代替離子交換膜. 離子交換膜是MFC中常用的阻隔材料，但其基本只允許離子通過，當(dāng)上升的污水到達(dá)離子交換膜時(shí)會(huì)產(chǎn)生很大的跨膜內(nèi)阻，而玻璃纖維多孔、污水容易穿過因此跨膜內(nèi)阻大大降低；并且玻璃纖維比離子交換膜的價(jià)格低，還可以降低MFC的造價(jià). 另外，該試驗(yàn)采用連續(xù)上升流模式，LIU等[19,29]研究表明，上升流運(yùn)行模式下頂部的陰極區(qū)溶解氧不會(huì)擴(kuò)散到底部陽極，這一方面保證了陽極的厭氧條件，不影響陽極氧化產(chǎn)生質(zhì)子的過程；另一方面使得陰極中作為電子受體的氧氣不致減少，因此電池的傳質(zhì)損失與其他進(jìn)水模式相比要小.

庫侖效率也是衡量MFC產(chǎn)電性能的一個(gè)重要指標(biāo). 基質(zhì)在降解過程中產(chǎn)生的電子只有一部分通過負(fù)載到達(dá)陰極并被利用，另外一部分可能被用來還原其他物質(zhì)(如硝酸鹽、硫酸鹽等). 由于庫侖效率表示的是產(chǎn)電量與降解有機(jī)物理論電量的比值，受產(chǎn)電量和有機(jī)物去除量二者共同影響. 該試驗(yàn)4個(gè)反應(yīng)柱的庫倫效率分別為0.41%、3.78%、3.82%和0.42%. 庫倫效率較低的原因是部分有機(jī)物通過非產(chǎn)電菌(如產(chǎn)酸菌、產(chǎn)甲烷菌)的呼吸作用被降解而未用于產(chǎn)電. 此外，電極體積占反應(yīng)柱體積的比例太小，除電極外還有很多位置可供細(xì)菌附著和生長，這些細(xì)菌氧化有機(jī)物產(chǎn)生的電子不能被陽極捕獲，也造成電子的損失. 因此，適當(dāng)增大電極體積的比例也有利于庫倫效率的升高. 考慮到各種因素的影響，庫倫效率在0.7%～8.1%范圍內(nèi)比較普遍[24].

圖4 MFC啟動(dòng)及運(yùn)行階段pH隨時(shí)間的變化Fig.4 Variation of pH with time in the startup and operation period

2.1.3 pH的變化及其對產(chǎn)電的影響

HE等[30]指出，pH會(huì)影響陽極微生物活性及陰極反應(yīng)，因此也是影響MFC性能的一個(gè)重要因素. 其中陽極最適pH為中性，而陰極pH在8.0～10.0時(shí)最佳.

從圖4可以看出，進(jìn)水pH控制在7.4左右，4個(gè)反應(yīng)柱的陽極pH均低于進(jìn)水pH且大致保持中性，這有利于陽極微生物的生長與繁殖. 隨著試驗(yàn)的進(jìn)行，陽極pH呈微小的上升趨勢，與陽極產(chǎn)電反應(yīng)釋放氫離子的機(jī)制所導(dǎo)致的結(jié)果相反，這可能是由于在產(chǎn)電微生物馴化、富集和產(chǎn)電的過程中，非產(chǎn)電厭氧微生物發(fā)生了厭氧反應(yīng)(如產(chǎn)甲烷反應(yīng)等)，這些反應(yīng)在降解COD的同時(shí)也消耗了氫離子，使pH升高. 而根據(jù)能斯特方程以及陽極產(chǎn)電反應(yīng)機(jī)理，陽極較低的氫離子濃度即較高的pH，使得陽極的電極電勢較低，有利于產(chǎn)電性能的提高，得到更多的電能輸出[31].

圖4還表明，4個(gè)反應(yīng)柱的陰極pH均從8.0左右逐漸升至8.5，這是因?yàn)殛帢O電極反應(yīng)消耗氫離子使得pH升高. 根據(jù)能斯特方程和陰極電極反應(yīng)機(jī)理，陰極較高的氫離子濃度即較低的pH，使得陰極的電極電勢較高，有利于陰極的產(chǎn)電反應(yīng)[31]. 從圖4可見，反應(yīng)柱2的陰極pH最小，反應(yīng)柱4的陰極pH最大，這與反應(yīng)柱產(chǎn)電量的對比基本一致.

2.2 MFC對污水的凈化

從表2可見，4個(gè)反應(yīng)柱對污水的處理效果相近，CODCr去除率均在80%左右，其中反應(yīng)柱2的去除率最差，為74%；TN及NH4+-N的去除率均較高，分別達(dá)75%和85%左右，其中反應(yīng)柱4對TN的去除率最低，為61%；TP的去除率較低，為25%左右，其中反應(yīng)柱1的去除率最高，為34%.

CODCr去除率隨裝置高度的變化如圖5所示. 從圖5可見，下部火山巖層及陽極區(qū)對CODCr去除率貢獻(xiàn)達(dá)90%左右. 這與項(xiàng)文力[32]的研究結(jié)果相似，其構(gòu)建的MFC中下部碎石層和陽極區(qū)對CODCr的去除貢獻(xiàn)率為85%. 對于該研究，污染物進(jìn)入反應(yīng)柱后首先發(fā)生沉淀、吸附及過濾，然后被基質(zhì)截留，進(jìn)而被基質(zhì)及電極上的微生物利用以實(shí)現(xiàn)污染物的去除. 陽極生物膜表面的優(yōu)勢菌群未必都是產(chǎn)電菌，其中包含一部分發(fā)酵細(xì)菌、產(chǎn)酸細(xì)菌等，這些非產(chǎn)電菌與產(chǎn)電菌一同作用實(shí)現(xiàn)水中有機(jī)物的降解. 另外，該試驗(yàn)所用火山巖的表面親水性強(qiáng)，粗糙多孔，附著生物膜速度快且量多，帶有正電荷，有利于生物膜生長，是生物膜很好的載體，對所固定的微生物元素?zé)o抑制性作用，不影響微生物的活性. 因此，選用火山巖作為承托材料可以提高污染物的去除率. 當(dāng)污水從底部流到陰極時(shí)，有機(jī)物濃度已經(jīng)較低，ρ(CODCr)降幅很小甚至有所升高，這可能是由于測量時(shí)陰極部分微生物處于衰亡期，生物膜從濾料表面脫落，隨陰極出水流出，使得陰極出水的ρ(CODCr)升高. 試驗(yàn)結(jié)果表明，陰極基質(zhì)材料的差異對反應(yīng)柱處理污水性能的影響小，這主要是由于陰極對CODCr的去除貢獻(xiàn)率低.

表2 MFC污水處理性能

圖5 CODCr去除率隨裝置高度的變化Fig.5 Variation of CODCr with the height of reaction unit

3 結(jié)論

a) 單室MFC陰極基質(zhì)材料的種類和粒徑對產(chǎn)電性能有較大影響. 當(dāng)陽極為2～4 mm粒徑顆?；钚蕴繒r(shí)，陰極采用4～8 mm粒徑顆粒石墨產(chǎn)電性能最好，其最大產(chǎn)電功率密度為631.8 mW/m3；其次為2～4 mm粒徑顆粒石墨；采用顆?；钚蕴繒r(shí)產(chǎn)電性能最差.

b) 在MFC運(yùn)行期間，4個(gè)反應(yīng)柱的陽極pH大致保持中性且均有微小的上升趨勢，這有利于產(chǎn)電性能的提高；4個(gè)反應(yīng)柱的陰極pH均從8.0左右逐漸升至8.5，然而陰極的pH越低越有利于陰極的產(chǎn)電反應(yīng)，該試驗(yàn)中反應(yīng)柱2的陰極pH最小而產(chǎn)電量最大，反應(yīng)柱4的陰極pH最大而產(chǎn)電量較小.

c) 阻隔材料選用玻璃纖維代替離子交換膜，可以有效減小跨膜內(nèi)阻從而使電池內(nèi)阻降低.

d) 單室MFC陰極基質(zhì)材料對凈水性能影響不大，4個(gè)反應(yīng)柱CODCr去除率均在80%左右. TN、NH4+-N及TP的去除率最高分別達(dá)79%、93%和34%.

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Performance of a Hybrid Biocathode Microbial Fuel Cell for Wastewater Treatment and Electricity Generation

WANG Lin1, LI Xue1, WANG Li2

1.School of Environmental Science and Engineering, Ocean University of China, Qingdao 266100, China 2.School of Energy Science and Engineering, Harbin Institute of Technology, Harbin 150001, China

2016-08-31

2017-04-11

國家留學(xué)基金管理委員會(huì)項(xiàng)目(201203070391)

王琳(1966-)，女，黑龍江哈爾濱人，教授，博士，主要從事污水處理與回用、污水處理實(shí)用技術(shù)、污泥減量、安全飲用水研究，lwangouc@126.com.

X703.1

1001- 6929(2017)07- 1098- 07

A

10.13198/j.issn.1001- 6929.2017.02.36

王琳,李雪,王麗.復(fù)合生物陰極型微生物燃料電池處理廢水及同步產(chǎn)電性能[J].環(huán)境科學(xué)研究,2017,30(7):1098- 1104.

WANG Lin,LI Xue,WANG Li,etal. Performance of a hybrid biocathode microbial fuel cell for wastewater treatment and electricity generation[J].Research of Environmental Sciences,2017,30(7):1098- 1104.