黃曉虎， 韓秀秀， 李帥東， 楊 浩， 黃昌春， 黃 濤*

1.江蘇省地理信息資源開(kāi)發(fā)與利用協(xié)同創(chuàng)新中心， 江蘇 南京 210023 2.江蘇省物質(zhì)循環(huán)與污染控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 江蘇 南京 210023 3.南京師范大學(xué)地理科學(xué)學(xué)院， 江蘇 南京 210023

城市主要大氣污染物時(shí)空分布特征及其相關(guān)性

黃曉虎1,2,3， 韓秀秀3， 李帥東3， 楊 浩3， 黃昌春1,2,3， 黃 濤1,2,3*

1.江蘇省地理信息資源開(kāi)發(fā)與利用協(xié)同創(chuàng)新中心， 江蘇 南京 210023 2.江蘇省物質(zhì)循環(huán)與污染控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 江蘇 南京 210023 3.南京師范大學(xué)地理科學(xué)學(xué)院， 江蘇 南京 210023

為制訂合理的大氣污染物減排措施，利用中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站公布的2015年1—12月299座城市實(shí)時(shí)發(fā)布的環(huán)境空氣顆粒物(PM2.5和PM10)及氣態(tài)污染物(CO、NO2和SO2)的質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)，對(duì)其進(jìn)行了時(shí)空分布特征及其相關(guān)性研究. 結(jié)果表明：①2015 年城市環(huán)境空氣顆粒物污染嚴(yán)重，299座城市的ρ(PM2.5)、ρ(PM10)年均值分別主要集中在25～60和40～110 μg/m3，年均值達(dá)到GB 3095—2012《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的城市所占比例分別僅為24%和38%. ②城市大氣污染物濃度具有明顯的季節(jié)性特征，基本呈冬季>春秋季>夏季的趨勢(shì)，其中冬季ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(CO)、ρ(NO2)、ρ(SO2)分別為(73±27)(114±42)(1.49±0.61)(36±14)(42±33)μg/m3. ③高ρ(PM2.5)和ρ(PM10)主要集中在華北平原，年均值分別為(70±16)(117±22)μg/m3；高ρ(CO)主要出現(xiàn)在山西省，年均值為(1.76±0.48)mg/m3；高ρ(NO2)主要分布在京津冀、山東省和長(zhǎng)江三角洲，年均值分別為(42±6)(39±9)(34±8)μg/m3；高ρ(SO2)主要分布在山西、山東兩省，年均值分別為(54±10)(41±16)μg/m3. ④Pearson相關(guān)系數(shù)研究表明，我國(guó)城市環(huán)境空氣顆粒物與氣態(tài)污染物具有較強(qiáng)的復(fù)合性，并且具有秋冬季明顯強(qiáng)于春夏季的季節(jié)性特征. 研究顯示，我國(guó)城市大氣污染具有較強(qiáng)的季節(jié)性、區(qū)域性與復(fù)合性，在降低環(huán)境空氣顆粒物濃度的同時(shí)，對(duì)氣態(tài)污染物的削減也不容忽視.

環(huán)境空氣顆粒物； 氣態(tài)污染物； 時(shí)空分布； Pearson相關(guān)系數(shù)

Abstract： In order to effectively mitigate air pollution, the temporal and spatial distribution of atmospheric particulate matters (i.e., PM2.5and PM10) and gaseous pollutants (i.e., CO, NO2and SO2) concentrations and their correlations in 299 cities in China between January 1 and December 31, 2015, were investigated by using hourly data released by the National Environmental Monitoring Center. The urban atmospheric particulate matter pollution was serious in 2015. The annual mean concentrations of PM2.5and PM10in 299 cities were mainly distributed between 25-60 μg/m3and 40-110 μg/m3, respectively, with only 24% and 38% of cities meeting the Grade IIChineseAmbientAirQualityStandards(35 and 70 μg/m3for PM2.5and PM10, respectively). There were obvious seasonal characteristics of gaseous pollutants, following the order: winter>spring and autumn>summer. The mean concentrations of PM2.5, PM10, CO, NO2and SO2in winter were (73±27), (114±42), (1.49±0.61), (36±14) and (42±33) μg/m3, respectively. Different gaseous pollutants had their own unique high pollution areas. The most polluted cities for PM2.5and PM10were mainly located in the North China Plain, where the annual mean concentrations were (70±16) and (117±22) μg/m3, respectively. The most polluted cities for CO were mainly located in Shanxi Province, where the annual mean concentrations were (1.76±0.48) mg/m3. The most polluted cities for NO2were mainly located in the Beijing-Tianjin-Hebei region, Shandong Province and Yangtze River Delta, where the annual mean concentrations were (42±6) (39±9) and (34±8) μg/m3, respectively. The most polluted cities for SO2were mainly located in Shanxi and Shandong provinces, where the annual mean concentrations were (54±10) and (41±16) μg/m3, respectively. The results of Pearson correlation analysis between urban atmospheric particulate matters and gaseous pollutants showed that there was strong complex between them, which was stronger in autumn and winter than spring and summer. Urban air pollution in China has strong seasonal, regional and complex characteristics. Therefore, gaseous pollutants should not be ignored while paying attention to urban particulate matter reduction.

Keywords： atmospheric particulate matters; gaseous pollutants; spatial and temporal distribution; Pearson correlation coefficients

PM2.5、PM10、CO、NO2和SO2等大氣污染物會(huì)強(qiáng)烈刺激呼吸系統(tǒng)并通過(guò)呼吸系統(tǒng)進(jìn)入人體循環(huán)系統(tǒng)而對(duì)人體全身造成嚴(yán)重危害，而暴露在空氣中的人們往往同時(shí)受各種污染物的影響，會(huì)產(chǎn)生諸多疾病甚至死亡[1]. 作為GB 3095—2012《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》的五項(xiàng)基本污染物，其質(zhì)量濃度的高低決定著我國(guó)城市大氣質(zhì)量狀況，影響著我國(guó)城市環(huán)境和居民的身心健康[2-3].

許多發(fā)展中國(guó)家都開(kāi)始面臨大氣污染的難題，作為世界上最大的發(fā)展中國(guó)家，我國(guó)城市大氣質(zhì)量狀況形勢(shì)十分嚴(yán)峻[4]. 為了解大氣污染的狀況，國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)我國(guó)城市環(huán)境空氣顆粒物與氣態(tài)污染物來(lái)源及時(shí)空分布做了詳細(xì)研究[5-10]. 目前我國(guó)大氣污染正由傳統(tǒng)的煤煙型污染發(fā)展成多種污染物復(fù)合型污染[11]，單一污染物的研究已不能完全解釋我國(guó)城市大氣污染狀況，因而環(huán)境空氣顆粒物與氣態(tài)污染物之間的聯(lián)系[12-15]及二次顆粒物的生成[16-20]等逐漸成為熱點(diǎn).

然而，我國(guó)城市大氣污染狀況的研究主要集中在一些典型的大城市以及經(jīng)濟(jì)發(fā)展較快的地區(qū)，而且一般只針對(duì)一種或幾種污染物，缺少全國(guó)性的多種污染物的研究[5-6,12-13]. 該研究將根據(jù)中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站實(shí)時(shí)發(fā)布的2015年1—12月我國(guó)299座城市環(huán)境空氣顆粒物(PM2.5和PM10)和氣態(tài)污染物(CO、NO2和SO2)數(shù)據(jù)進(jìn)行分析，更加全面地揭示我國(guó)目前城市大氣污染物污染情況，以期為我國(guó)城市大氣污染防治提供數(shù)據(jù)分析和技術(shù)支持.

1 數(shù)據(jù)來(lái)源與分析

1.1 數(shù)據(jù)來(lái)源

我國(guó)299個(gè)城市的ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(CO)、ρ(NO2)和ρ(SO2)的日均值數(shù)據(jù)均來(lái)自于天氣后報(bào)網(wǎng)空氣質(zhì)量指數(shù)查詢(http://www.tianqihoubao.com/aqi)，該網(wǎng)站的空氣質(zhì)量指數(shù)數(shù)據(jù)來(lái)源于中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站，數(shù)據(jù)接口為PM25.in(http://www.pm25.in). 該研究統(tǒng)計(jì)了我國(guó)299個(gè)城市2015年1—12月的數(shù)據(jù)，具體城市監(jiān)測(cè)站點(diǎn)的信息見(jiàn)表1. 299座城市選址按照環(huán)境保護(hù)部發(fā)布的《關(guān)于實(shí)施<環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)>(GB 3095—2012)的通知》進(jìn)行.

表1 我國(guó)299座城市大氣監(jiān)測(cè)站點(diǎn)信息

國(guó)家環(huán)境空氣監(jiān)測(cè)網(wǎng)在每個(gè)站點(diǎn)根據(jù)HJ 193—2013《環(huán)境空氣氣態(tài)污染物連續(xù)自動(dòng)監(jiān)測(cè)系統(tǒng)安裝驗(yàn)收技術(shù)規(guī)范》和HJ 655—2013《環(huán)境空氣顆粒物連續(xù)自動(dòng)監(jiān)測(cè)系統(tǒng)安裝驗(yàn)收技術(shù)規(guī)范》分別對(duì)城市大氣氣態(tài)污染物(CO、NO2和SO2)和城市環(huán)境空氣顆粒物(PM2.5和PM10)進(jìn)行連續(xù)自動(dòng)監(jiān)測(cè)，該研究所使用的每個(gè)城市日平均數(shù)據(jù)是其城市下各監(jiān)測(cè)站所得數(shù)據(jù)的算術(shù)平均值.

1.2 數(shù)據(jù)分析

為保證數(shù)據(jù)的有效性，在統(tǒng)計(jì)處理全國(guó)各地城市監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)時(shí)根據(jù)HJ 663—2013《環(huán)境空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)技術(shù)規(guī)范(試行)》和GB 3095—2012對(duì)不符合要求的數(shù)據(jù)進(jìn)行了剔除. 四季按照氣候統(tǒng)計(jì)法劃分：冬季為12月、1月、2月，春季為3月、4月、5月，夏季為6月、7月、8月，秋季為9月、10月、11月. 各大氣污染物日濃度值是每日城市下所有站點(diǎn)監(jiān)測(cè)值的算術(shù)平均值，季均值(季平均濃度值)是各季節(jié)內(nèi)每日濃度的算術(shù)平均值，年均值(年平均濃度值)是指一年內(nèi)每日濃度的算術(shù)平均值.

各大氣污染物濃度季節(jié)分布利用ArcGIS 10.0空間分析中的克里金插值法(Ordinary Kriging Method, OKM)進(jìn)行模擬. 由于新疆和田市常年受沙塵影響，污染物濃度相比于其他城市相差太大，因此該研究對(duì)其未作考慮. 數(shù)據(jù)處理和相關(guān)性分析借助Microsoft Excel 2010和SPSS 19.0完成，統(tǒng)計(jì)圖借助Origin 8.0完成.

2 結(jié)果與討論

2.1 城市環(huán)境空氣顆粒物污染情況

2.1.1ρ(PM2.5)和ρ(PM10)年均值分布特征

由圖1可見(jiàn)，2015年我國(guó)299座城市的ρ(PM2.5) 年均值在10～105 μg/m3之間，主要集中在25～60 μg/m3，年均值的平均值為(47±17)μg/m3. 根據(jù)GB 3095—2012，299座城市中只有兩座城市年均值達(dá)到一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(15 μg/m3)，分別為西藏林芝(10 μg/m3)和云南麗江(15 μg/m3)，所占比例僅為1%；71座城市年均值達(dá)到二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(35 μg/m3)，所占比例為24%；31座城市污染十分嚴(yán)重，ρ(PM2.5)年均值超過(guò)二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的2倍，所占比例為10%(見(jiàn)圖2).

圖1 2015年我國(guó)299座城市ρ(PM2.5)、ρ(PM10)年均的值頻數(shù)分布Fig.1 The frequency distribution of annual mean concentrations of PM2.5 and PM10 in 299 cities of China in 2015

注：底圖源自國(guó)家測(cè)繪地理信息局(http://www.sbsm.gov.cn/). 審圖號(hào)：GS(2008)1204號(hào). 香港、澳門特別行政區(qū)和臺(tái)灣地區(qū)不在該研究范圍內(nèi). 下同.圖2 2015年我國(guó)299座城市大氣中ρ(PM2.5)、ρ(PM10)年均值分布Fig.2 The distribution of annual mean concentrations of PM2.5 and PM10 in 299 cities of China in 2015

由圖1可見(jiàn)，2015年我國(guó)299座城市ρ(PM10)年均值在10～350 μg/m3之間，主要集中在40～110 μg/m3，年均值的平均值為(83±33)μg/m3. 根據(jù)GB 3095—2012，299座城市中僅有11座城市年均值達(dá)到一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(40 μg/m3)，所占比例為4%，主要分布在海南、西藏、云南三省. 有103座城市年均值達(dá)到二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(70 μg/m3)，所占比例為35%. 有12座城市ρ(PM10)年均值超過(guò)二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的2倍，所占比例為4%(見(jiàn)圖2).

2.1.2ρ(PM2.5)和ρ(PM10)季均值及其空間分布

由圖3可見(jiàn)，我國(guó)城市ρ(PM2.5)春季主要分布在30～60 μg/m3之間，季均值的平均值為(46±16)μg/m3；夏季主要分布在20～40 μg/m3之間，季均值的平均值為(34±14)μg/m3；秋季主要分布在30～60 μg/m3之間，季均值的平均值為(45±18)μg/m3；冬季基本都高于60 μg/m3，季均值的平均值為(73±27)μg/m3. 對(duì)比四季ρ(PM2.5)可見(jiàn)，我國(guó)PM2.5污染情況在冬季異常嚴(yán)峻，其污染物濃度和污染面積遠(yuǎn)超其他三季，總體上我國(guó)ρ(PM2.5)污染程度呈冬季>春秋季>夏季趨勢(shì).

ρ(PM2.5)/(μg/m3)：1—10～20；2—>20～30；3—>30～40；4—>40～50；5—>50～60；6—>60～70；7—>70～80；8—>80～90；9—>90～100；10—>100.圖3 2015年我國(guó)環(huán)境空氣中ρ(PM2.5)的季節(jié)性分布Fig.3 Seasonal distribution of PM2.5 concentrations in China in 2015

由圖4可見(jiàn)，我國(guó)城市ρ(PM10)春季主要分布在80～120 μg/m3之間，季均值的平均值為(89±41)μg/m3；夏季普遍低于80 μg/m3，季均值的平均值為(63±32)μg/m3；秋季主要分布在60～120 μg/m3之間，季均值的平均值為(76±28)μg/m3；冬季基本都高于100 μg/m3，季均值的平均值為(114±42)μg/m3. 對(duì)比四季ρ(PM10)及其分布可見(jiàn)，我國(guó)春冬季ρ(PM10) 污染程度明顯高于夏秋季，總體上呈冬季>春季>秋季>夏季的趨勢(shì).

ρ(PM10)/(μg/m3)：1—20～40；2—>40～60；3—>60～80；4—>80～100；5—>100～120；6—>120～140；7—>140～160；8—>160～180；9—>180.圖4 2015年我國(guó)環(huán)境空氣中ρ(PM10)的季節(jié)性分布Fig.4 Seasonal distribution of PM10 concentrations in China in 2015

由圖3、4可見(jiàn)，不同季節(jié)下華北平原地區(qū)都是我國(guó)PM2.5和PM10污染最為嚴(yán)重的地區(qū)，ρ(PM2.5)和ρ(PM10) 年均值的平均值分別為(70±16)和(117±22)μg/m3.ρ(PM2.5)高值區(qū)主要集中在我國(guó)中東部地區(qū)，并有以其為中心向四周輻射并向南擴(kuò)展的特點(diǎn)，而ρ(PM10)高值區(qū)主要集中在我國(guó)中西部地區(qū)，并有以其為中心向四周輻射并向西北延伸的特點(diǎn). 此外，受沙塵天氣和人們活動(dòng)排放的影響，北方地區(qū)和西北地區(qū)春季ρ(PM10)污染較重，形成顯著的兩個(gè)高污染區(qū). 秋季東北地區(qū)由于較早進(jìn)入冬季取暖期，ρ(PM2.5)較為嚴(yán)重. 冬季PM2.5和PM10污染最為嚴(yán)重，并且PM2.5污染程度及污染面積遠(yuǎn)高于PM10. 結(jié)果表明，我國(guó)城市大氣PM2.5、PM10主要污染區(qū)分布較為一致，季節(jié)間存在一定差異.

2.2ρ(CO)、ρ(NO2)、ρ(SO2)季均值及其空間分布

ρ(CO)/(mg/m3)：1—0.4～0.7；2—>0.7～1.0；3—>1.0～1.3；4—>1.3～1.6；5—>1.6～1.9；6—>1.9～2.2；7—>2.2～2.5；8—>2.5.圖5 2015年我國(guó)環(huán)境空氣中ρ(CO)的季節(jié)性分布Fig.5 Seasonal distribution of CO concentrations in China in 2015

由圖5可見(jiàn)，我國(guó)夏季ρ(CO)基本在1.00 mg/m3以下，季均值的平均值為(0.83±0.29)mg/m3；春秋季基本都在1.30 mg/m3以下，季均值的平均值分別為(1.02±0.39)(1.06±0.38)mg/m3；而冬季基本在1.30 mg/m3以上，季均值的平均值為(1.49±0.61)mg/m3. 由圖6可見(jiàn)，我國(guó)夏季ρ(NO2)基本都在30 μg/m3以下，季均值的平均值為(21±9)μg/m3；春秋季大部分都在35 μg/m3以下，季均值的平均值分別為(27±11) (30±12)mg/m3；冬季大部分都在35 μg/m3以上，季均值的平均值為(36±14)μg/m3. 由圖7可見(jiàn)，我國(guó)夏季ρ(SO2)基本都在25 μg/m3以下，季均值的平均值為(15±9)μg/m3；春秋季大部分都在30 μg/m3以下，季均值的平均值分別為(23±13) (22±13) μg/m3；冬季大部分都在30 μg/m3以上，季均值的平均值為(42±33)μg/m3. 因此，我國(guó)ρ(CO)、ρ(NO2)、ρ(SO2)的季節(jié)性分布總體上都呈冬季>春秋季>夏季，冬季其無(wú)論污染程度還是污染面積都遠(yuǎn)大于其他三季.

ρ(NO2)/(μg/m3)：1—10～15；2—>15～20；3—>20～25；4—>25～30；5—>30～35；6—>35～40；7—>40～45；8—>45～50；9—>50～55；10—>55.圖6 2015年我國(guó)環(huán)境空氣中ρ(NO2)的季節(jié)性分布Fig.6 Seasonal distribution of NO2 concentrations in China in 2015

我國(guó)城市大氣中ρ(CO)、ρ(NO2)、ρ(SO2)的主要高值區(qū)相對(duì)穩(wěn)定集中，不同污染物其高污染區(qū)分布也不同.ρ(CO)高值區(qū)主要分布在山西省，年均值的平均值為(1.76±0.48)mg/m3；ρ(NO2)高值區(qū)主要分布在京津冀、山東省和長(zhǎng)江三角洲地區(qū)，年均值的平均值分別為(42±6)(39±9)(34±8)μg/m3；ρ(SO2) 高值區(qū)主要分布在山西、山東兩省，年均值的平均值分別為(54±10)(41±16)μg/m3.

其中冬季ρ(CO)、ρ(NO2)、ρ(SO2)高值區(qū)分布最廣. 除華北平原地區(qū)外，新疆ρ(CO)偏高；除華北地區(qū)、長(zhǎng)江三角洲外，東北地區(qū)、珠江三角洲NO2污染也異常嚴(yán)重；ρ(SO2)高值區(qū)則遍布我國(guó)北方及西北地區(qū).

2.3 城市環(huán)境空氣顆粒物與氣態(tài)污染物相關(guān)性研究

2.3.1 城市環(huán)境空氣顆粒物與氣態(tài)污染物相關(guān)性分布特征

我國(guó)城市環(huán)境空氣顆粒物與氣態(tài)污染物的Pearson相關(guān)系數(shù)分布情況見(jiàn)圖8，在所統(tǒng)計(jì)的 1 794 個(gè)Pearson相關(guān)系數(shù)中，有67個(gè)達(dá)不到顯著要求，還有11個(gè)在P<0.05(雙側(cè))水平上顯著，其余均在P<0.01(雙側(cè))水平上顯著.

ρ(SO2)/(μg/m3)：1—0～10；2—>10～15；3—>15～20；4—>20～25；5—>25～30；6—>30～40；7—>40～50；8—>50～70；9—>70～90；10—>90.圖7 2015年我國(guó)環(huán)境空氣中ρ(SO2)的季節(jié)性分布Fig.7 Seasonal distribution of SO2 concentrations in China in 2015

由圖8(a)(b)(c)可見(jiàn)，ρ(PM2.5)與ρ(CO)、ρ(NO2)、ρ(SO2)的相關(guān)系數(shù)高于0.500的城市所占比例分別為88%、81%、65%，表明我國(guó)城市ρ(PM2.5) 與ρ(CO)、ρ(NO2)有很強(qiáng)的正相關(guān)性，與ρ(SO2) 有較強(qiáng)的正相關(guān)性，其中華北地區(qū)、華東地區(qū)、東北地區(qū)、四川盆地及珠江三角洲的相關(guān)性最為顯著. 從圖8(d)(e)(f)可見(jiàn)，ρ(PM10)與ρ(CO)、ρ(NO2)、ρ(SO2)的相關(guān)系數(shù)高于0.500的城市所占比例分別為64%、74%、60%，表明我國(guó)城市ρ(PM10)與ρ(CO)、ρ(NO2)、ρ(SO2)有較強(qiáng)的正相關(guān)性，其中華北地區(qū)、華東地區(qū)、東北地區(qū)、四川盆地及珠江三角洲的相關(guān)性最為顯著. 相比之下，我國(guó)城市大氣ρ(PM2.5) 與ρ(CO)、ρ(NO2)、ρ(SO2)的相關(guān)性明顯強(qiáng)于ρ(PM10)與ρ(CO)、ρ(NO2)、ρ(SO2)的相關(guān)性，并且ρ(PM2.5)與ρ(CO)、ρ(NO2)的相關(guān)性最強(qiáng).

2.3.2 環(huán)境空氣顆粒物與氣體污染物相關(guān)性季節(jié)特征

以全國(guó)299座城市為整體，不同季節(jié)下環(huán)境空氣顆粒物與氣體污染物相關(guān)性如表2所示. 從表2可見(jiàn)，我國(guó)城市環(huán)境空氣顆粒物質(zhì)量濃度與氣體污染物質(zhì)量濃度的相關(guān)性季節(jié)性特征明顯，秋冬季強(qiáng)于春夏季. 此外，不同季節(jié)下的相關(guān)性也各有側(cè)重，顆粒物質(zhì)量濃度與ρ(NO2)的相關(guān)性在不同季節(jié)下均高于ρ(CO)、ρ(SO2)；而春夏季顆粒物質(zhì)量濃度與ρ(SO2) 的相關(guān)性強(qiáng)于其與ρ(CO)的相關(guān)性，秋冬季則相反.

2.4 討論

2.4.1 我國(guó)城市大氣污染物季節(jié)分布差異

我國(guó)城市ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(CO)、ρ(NO2)和ρ(SO2)的季節(jié)性差異明顯，均呈冬季>春秋季>夏季的趨勢(shì). 污染源一般可分為自然源和人為源，城市大氣污染物主要來(lái)源于人為源，不同季節(jié)下人類的生產(chǎn)生活活動(dòng)強(qiáng)度不同，導(dǎo)致污染物輸入有季節(jié)差異[21-22]. 而大氣污染物的輸出主要依賴于氣象條件，其中大氣層穩(wěn)定性和降雨對(duì)大氣污染物輸出有重要影響[23-24]. 對(duì)比污染程度差異顯著的夏、冬兩季，由于我國(guó)北方在冬季有明顯的采暖期，生物質(zhì)和煤炭燃燒會(huì)增加大氣污染物的輸入[6,10]. 此外，我國(guó)大部分處于季風(fēng)氣候區(qū)，夏季大氣層活動(dòng)強(qiáng)烈，降雨量大，降雨頻率高，有利于大氣污染物擴(kuò)散與清除[25-27]. ZHANG等[26]研究表明，夏季季風(fēng)是影響我國(guó)東部環(huán)境空氣顆粒物季節(jié)變化的主要因素，而季風(fēng)帶來(lái)的降雨對(duì)大氣污染物起到了重要的濕清除作用. 王振波等[27]通過(guò)ρ(PM2.5)逐月空間分布研究發(fā)現(xiàn)，ρ(PM2.5) 高值范圍縮小的月份正值我國(guó)季風(fēng)氣候期. 而冬季常出現(xiàn)靜穩(wěn)天氣甚至形成逆溫層，不利于大氣污染物的擴(kuò)散與清除[25,28-29]. LI等[28]通過(guò)對(duì)流層不同季節(jié)的溫度垂直分布發(fā)現(xiàn)，對(duì)流層中部的逆溫現(xiàn)象主要在冬季出現(xiàn)而在夏季消失. 而ZHAO等[29]研究發(fā)現(xiàn)，冬季霧霾天氣主要是由于垂直逆溫與地表弱風(fēng)速天氣造成污染物大量積累. 筆者研究結(jié)果表明，冬季ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(CO)、ρ(NO2)和ρ(SO2)分別比夏季高出113%、80%、80%、70%和178%，ρ(PM2.5) 和ρ(SO2)增長(zhǎng)異常顯著. 因此，冬季的大氣污染物輸入量大和輸出條件較差是導(dǎo)致我國(guó)城市冬季污染程度遠(yuǎn)高于夏季的主要原因，由于影響大氣污染物輸入與輸出的氣象條件我們暫時(shí)無(wú)法控制，在大氣擴(kuò)散能力較差的冬季，需加強(qiáng)節(jié)能減排的力度.

相關(guān)系數(shù)：1—>0.8；2—>0.7～0.8；3—>0.6～0.7；4—>0.5～0.6；5—>0.4～0.5；6—>0.3～0.4；7—0～0.3.圖8 2015年城市環(huán)境空氣顆粒物與氣態(tài)污染物的Pearson相關(guān)系數(shù)分布Fig.8 Distribution of the Pearson correlation coefficients between atmospheric particulate matters and gaseous pollutants

季節(jié)樣本個(gè)數(shù)ρ(PM2.5)ρ(PM10)ρ(CO)ρ(NO2)ρ(SO2)ρ(CO)ρ(NO2)ρ(SO2)春273480.3540.5050.4200.2670.3650.406夏275050.3950.4160.3760.2710.3620.353秋271700.5550.6210.4670.5430.6550.494冬273120.5410.6670.4160.5390.6030.473

注：相關(guān)系數(shù)在0.01水平(雙側(cè))上均顯著相關(guān).

除受人為源影響外，我國(guó)北方及西北地區(qū)春季受沙塵天氣影響顯著，甚至?xí)暗侥戏降貐^(qū)[30]，而沙塵會(huì)顯著增加環(huán)境空氣顆粒物濃度[31]. XIE等[15]對(duì)北京4月沙塵暴天氣下空氣質(zhì)量的研究表明，ρ(PM10) 可為非沙塵天氣下的5～10倍，持續(xù)時(shí)間可達(dá)14 h，而沙塵天氣下的大風(fēng)對(duì)SO2、NOx有清除作用而處于較低水平. 因此，受沙塵天氣影響是春季我國(guó)環(huán)境空氣顆粒物濃度較高的不可忽視的原因之一，應(yīng)加強(qiáng)植被保護(hù)，植樹(shù)造林. 例如我國(guó)三北防護(hù)林的建設(shè)在改善了生態(tài)環(huán)境的同時(shí)，也減弱了沙塵天氣的強(qiáng)度[32].

2.4.2 我國(guó)城市大氣污染物空間分布差異

由圖3、4可見(jiàn)，我國(guó)城市大氣污染物ρ(PM2.5)、ρ(PM10) 高值區(qū)分布相似，集中在華北平原地區(qū)、長(zhǎng)江三角洲以及東北地區(qū). 從圖5～7可知，我國(guó)不同氣態(tài)污染物同一季節(jié)主要分布區(qū)不同. CO主要來(lái)源于燃料的不完全燃燒[8,31]，而我國(guó)北方地區(qū)是我國(guó)煤炭使用量較大的地區(qū)之一[33]，因此是ρ(CO)的高值區(qū). SO2主要來(lái)源是煤炭燃燒[6,10]，因而山西省也是ρ(SO2)的高值區(qū)，而冬季取暖對(duì)煤炭的使用造成了北方及西北地區(qū)面臨嚴(yán)重的SO2污染. 此外，ρ(SO2)在山東省西部也形成了明顯的高污染區(qū)，表明該地區(qū)煤炭使用量大. NO2來(lái)源除了化石燃料的利用外，工業(yè)和汽車尾氣的排放是重要的污染源[7]. 因此，我國(guó)除了由燃煤造成的NO2污染區(qū)外，汽車保有量大的長(zhǎng)三角和珠三角地區(qū)的NO2污染也比較嚴(yán)重. 因此，能源使用問(wèn)題仍然是造成我國(guó)大氣污染的主要原因，針對(duì)不同污染物的高污染分布區(qū)應(yīng)優(yōu)先投入科學(xué)研究與治理，探明污染成因，為其他城市的污染防治提供參考.

此外，鄭海濤等[35]利用中國(guó)科學(xué)院大氣物理研究所自主研發(fā)的NAQPMS模式對(duì)河南省ρ(PM2.5)的區(qū)域輸送進(jìn)行了研究，結(jié)果表明，其本地平均貢獻(xiàn)率為50.6%，省外平均輸送貢獻(xiàn)率高達(dá)49.4%. 程真等[36]利用CALPUFF空氣質(zhì)量模型對(duì)長(zhǎng)三角地區(qū)1月和7月城市間污染物ρ(PM10)、ρ(SO2)、ρ(NOx)的傳輸進(jìn)行模擬測(cè)算結(jié)果表明，上海、南京、杭州等城市以本地污染貢獻(xiàn)為主，本地源貢獻(xiàn)率一般超過(guò)60%，而舟山、鎮(zhèn)江、南通等城市以外來(lái)源為主，外來(lái)影響的總比例一般可超過(guò)50%. 這些研究表明我國(guó)城市大氣污染物受本地源影響的同時(shí)，大氣運(yùn)動(dòng)導(dǎo)致的污染物區(qū)域傳輸不容忽視. 因此，我國(guó)城市大氣污染，單靠某個(gè)城市自身的努力遠(yuǎn)遠(yuǎn)不夠，需要區(qū)域性的協(xié)同控制. 如在奧運(yùn)會(huì)期間為保障空氣質(zhì)量，政府對(duì)北京市及其周邊省市都出臺(tái)了高標(biāo)準(zhǔn)的相關(guān)政策，才使得奧運(yùn)時(shí)段華北區(qū)域空氣質(zhì)量明顯改善，ρ(NOx)、ρ(SO2)、ρ(O3)和ρ(PM2.5)平均值較奧運(yùn)時(shí)段前后的平均值分別降低了29.0%、46.9%、18.6%和36.5%[37].

2.4.3 我國(guó)城市環(huán)境空氣顆粒物與污染氣體之間的聯(lián)系

城市環(huán)境空氣顆粒物主要來(lái)源于人類的生產(chǎn)生活活動(dòng)，如煤炭燃燒、機(jī)動(dòng)車排放等，而這些大氣污染源在排放環(huán)境空氣顆粒物的同時(shí)，也會(huì)隨之產(chǎn)生大量的氣態(tài)污染物，因此，城市大氣污染往往是環(huán)境空氣顆粒物和氣態(tài)污染物的復(fù)合型污染[11-17]. 霧霾天氣往往是多種污染物積累后相互作用的結(jié)果[11,14-15]. 根據(jù)我國(guó)城市環(huán)境空氣顆粒物與氣態(tài)污染物相關(guān)性分析可得，我國(guó)大部分城市環(huán)境空氣顆粒物與氣態(tài)污染物復(fù)合性較強(qiáng)，而且ρ(PM2.5)與氣態(tài)污染物的復(fù)合性強(qiáng)于ρ(PM10)與氣態(tài)污染物的復(fù)合性，其一方面是由于PM10容易沉降而清除，另一方面PM2.5相對(duì)較輕，容易像氣態(tài)污染物一樣在大氣中積累[38]. 此外，氣態(tài)污染物CO、NO2和SO2在大氣中作為前體物質(zhì)，在太陽(yáng)輻射的作用下與O3、VOCs發(fā)生復(fù)雜的光化學(xué)反應(yīng)而完成氣-粒轉(zhuǎn)化過(guò)程，生成一系列二次顆粒物. HUANG等[18]對(duì)深圳市區(qū)二次氣溶膠的估算表明，二次硫酸鹽、二次硝酸鹽的生成對(duì)PM2.5總質(zhì)量分別貢獻(xiàn)了30%和9%，二次有機(jī)氣溶膠年均濃度占PM2.5中有機(jī)物質(zhì)總量的57%. TAO等[19]對(duì)成都市區(qū)的研究表明，二次無(wú)機(jī)氣溶膠對(duì)ρ(PM2.5)的年均貢獻(xiàn)為37%±18%. 我國(guó)氣態(tài)污染物濃度較高，大氣二次顆粒物的生成潛力不容忽視[17-20]. 因此，多種污染物共同控制，不僅會(huì)直接降低環(huán)境空氣顆粒物與氣態(tài)污染物的濃度，而且還會(huì)進(jìn)一步減少大氣二次顆粒物的產(chǎn)生，是治理我國(guó)城市大氣復(fù)合型污染的有效途徑之一.

我國(guó)城市環(huán)境空氣顆粒物與氣態(tài)污染物相關(guān)性強(qiáng)弱具有明顯的季節(jié)特征，這主要是由于不同季節(jié)的大氣污染物一次來(lái)源不同和二次來(lái)源所占比例不同以及氣象條件不同所導(dǎo)致. XIE等[15]對(duì)北京沙塵天氣下空氣質(zhì)量濃度變化的研究表明，沙塵天氣下ρ(PM10) 會(huì)急劇增加，ρ(SO2)、ρ(NOx)和ρ(O3)由于強(qiáng)風(fēng)影響而處于較低水平. 王英等[39]通過(guò)對(duì)北京市ρ(PM10)與ρ(CO)線性關(guān)系的研究發(fā)現(xiàn)，受沙塵影響較大的春季ρ(PM10)與ρ(CO)相關(guān)性較差，自然源貢獻(xiàn)較少的秋冬季節(jié)則相關(guān)性較好. 許亞宣等[11]對(duì)邯鄲市大氣復(fù)合污染特征的研究也表明，夏季光化學(xué)反應(yīng)會(huì)消耗NO2、SO2而生成二次顆粒物，從而造成ρ(PM2.5) 與ρ(NO2)、ρ(SO2)相關(guān)關(guān)系較冬季差. 此外，在我國(guó)青藏高原的大氣二次有機(jī)氣溶膠季節(jié)變化的研究[20]表明，夏季二次有機(jī)氣溶膠的生成量最大，而冬季處于較低水平. 春季受自然源影響較大，夏季二次顆粒物生成量較大使環(huán)境空氣顆粒物與氣態(tài)污染物濃度發(fā)生不一致的變化，因而使環(huán)境空氣顆粒物與氣態(tài)污染物的復(fù)合性較差. 此外，春夏季節(jié)大氣層活動(dòng)相對(duì)強(qiáng)烈，大風(fēng)、降水、清潔氣團(tuán)替代污染氣團(tuán)都會(huì)使氣態(tài)污染物和環(huán)境空氣顆粒物濃度下降；而秋季的靜穩(wěn)天氣以及冬季的逆溫層都會(huì)使氣態(tài)污染物和環(huán)境空氣顆物濃度同時(shí)升高[25-29]. 因此，我國(guó)城市環(huán)境空氣顆粒物與氣態(tài)污染物的復(fù)合性在秋冬季較強(qiáng)于春夏季，秋冬季更易出現(xiàn)霧霾天氣.

3 結(jié)論

a) 2015年，我國(guó)299座城市ρ(PM2.5)和ρ(PM10) 主要集中在25～60、40～110 μg/m3之間，年均值達(dá)到GB 3095—2012二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的城市所占比例分別僅為24%和38%，城市環(huán)境空氣顆粒物污染嚴(yán)重.

b) 我國(guó)城市大氣污染物濃度基本都呈現(xiàn)冬季>春秋季>夏季的趨勢(shì)，季節(jié)性差異的形成除春季受沙塵影響較大外，主要受人類活動(dòng)輸入量和大氣污染物輸出條件的影響. 不同季節(jié)大氣污染治理的重點(diǎn)與力度應(yīng)不同，在重視節(jié)能減排的同時(shí)，生態(tài)環(huán)境建設(shè)不容忽視.

c) 高ρ(PM2.5)和ρ(PM10)分布區(qū)主要集中在華北平原地區(qū)，高ρ(CO)分布區(qū)主要集中在山西省，高ρ(NO2)分布區(qū)主要集中在京津冀、山東省、長(zhǎng)江三角洲地區(qū)，高ρ(SO2)分布區(qū)主要集中在山西、山東兩省. 高污染分布區(qū)應(yīng)重點(diǎn)關(guān)注，并開(kāi)展區(qū)域性聯(lián)合治理.

d) 我國(guó)城市環(huán)境空氣顆粒物與氣態(tài)污染物復(fù)合性較強(qiáng)，并且秋冬季的復(fù)合性強(qiáng)于春夏季. 多種污染物共同控制是治理城市大氣污染的有效措施之一.

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Spatial and Temporal Variations and Relationships of Major Air Pollutants in Chinese Cities

HUANG Xiaohu1,2,3, HAN Xiuxiu3, LI Shuaidong3, YANG Hao3, HUANG Changchun1,2,3, HUANG Tao1,2,3*

1.Jiangsu Center for Collaborative Innovation in Geographical Information Resource Development and Application, Nanjing 210023, China 2.Jiangsu Provincial Key Laboratory of Materials Cycling and Pollution Control, Nanjing 210023, China 3.College of Geography Science, Nanjing Normal University, Nanjing 210023, China

2016-07-13

2017-04-26

國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃(973)項(xiàng)目(2014CB953802)；國(guó)家自然科學(xué)基金青年科學(xué)基金項(xiàng)目(41503075)；江蘇省高校自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目(16KJD170001)

黃曉虎(1992-)，男，湖北襄陽(yáng)人，820725391@qq.com.

*責(zé)任作者，黃濤(1986-)，男，湖南南縣人，講師，博士，主要從事氣態(tài)活性氮排放及其環(huán)境效應(yīng)研究，huangtao198698@126.com

X51

1001- 6929(2017)07- 1001- 11

A

10.13198/j.issn.1001- 6929.2017.02.46

黃曉虎,韓秀秀,李帥東,等.城市主要大氣污染物時(shí)空分布特征及其相關(guān)性[J].環(huán)境科學(xué)研究,2017,30(7):1001- 1011.

HUANG Xiaohu,HAN Xiuxiu,LI Shuaidong,etal.Spatial and temporal variations and relationships of major air pollutants in Chinese cities[J].Research of Environmental Sciences,2017,30(7):1001- 1011.