劉艷軍，董孟陽，江磊磊，李 文，黃志強

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天然氣水合物沉積物顆粒影響實驗

劉艷軍，董孟陽，江磊磊，李 文，黃志強

（西南石油大學(xué)機電工程學(xué)院，四川成都 610500）

通過利用SHW-III型水合物巖樣聲電力學(xué)測試裝置，以石英砂和棕剛玉作為賦存介質(zhì)，開展了60%、80%孔隙飽和度下不同顆粒對天然氣水合物沉積物基礎(chǔ)物性（聲波波速、動態(tài)力學(xué)參數(shù)、膠結(jié)強度）影響的實驗研究。得到縱波波速范圍3542.6～4383.7 m/s，橫波波速范圍2163.9～2572.1 m/s，動態(tài)力學(xué)參數(shù)楊氏模量范圍21.995～40.731 GPa，泊松比范圍0.156～0.237等實驗數(shù)據(jù)。當(dāng)前實驗條件下研究結(jié)果表明：不同顆粒類型、不同顆粒粒徑作為天然氣水合物沉積物骨架，最終形成的水合物沉積物電阻值相差不大；同一種顆粒粒徑下的沉積物孔隙飽和度越高，聲波傳播速度越快，而相同類型的沉積物聲波傳播速度隨其顆粒粒徑的減小而增加；得到適用于60%、80%孔隙飽和度下一定顆粒粒徑范圍（0.42～1.8 mm）的以石英砂作為賦存介質(zhì)時合成的天然氣水合物沉積物聲波波速擬合公式。通過壓縮實驗發(fā)現(xiàn)：天然氣水合物沉積物的抗膠結(jié)程度隨著沉積物顆粒粒徑的減小而增強，隨著孔隙飽和度的減小而下降。

天然氣水合物沉積物；孔隙飽和度；聲波波速；動態(tài)力學(xué)參數(shù)

天然氣水合物（natural gas hydrate，簡稱NGH），是由小分子烴類（主要是CH4）與水分子在低溫和高壓條件下依靠范德華力形成的一種非化學(xué)計量籠形晶體物質(zhì)[1-2]，其常見結(jié)構(gòu)有Ⅰ型、Ⅱ型和H型 3種[3]。在標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下，1 m3的天然氣水合物可以釋放出150～180 m3的甲烷氣體[4]。作為一種新的礦產(chǎn)資源，由于其儲量豐富、分布范圍廣、儲能密度高，且燃燒生成物清潔無污染的特點，被專家學(xué)者廣泛認(rèn)為是21世紀(jì)最有潛力的接替能源[5]。

由于天然氣水合物廣泛分布于深海沉積物或陸域的永久凍土中，想要得到自然界中水合物試樣進行物性測量，就必須實現(xiàn)保溫保壓條件下的取樣。近年來鉆孔取芯技術(shù)雖有一定進展[6-7]，但取芯成本過高，而且技術(shù)尚未成熟，因此使用實驗室人工合成天然氣水合物沉積物試樣的方法研究物性參數(shù)成為主要手段。

美國地質(zhì)調(diào)查局的WINTERS等[8-9]利用GHASTLI實驗裝置研究測量了不同沉積物的剪切強度。MASUI等[10-11]對比了含水合物的原狀巖心樣和人工合成天然氣水合物樣本的三軸壓縮試驗結(jié)果，研究了甲烷水合物的飽和度對水合物沉積物力學(xué)特性的影響。HYODO等[12]對比分析了Nankai Trough海底開采獲得的沉積物顆粒與人工合成的CH4水合物混合壓縮成的水合物試樣的物性差異。MIYAZAKI等[13]利用原位合成法制備CH4水合物沉積物試樣，進行了一系列不同圍壓下的三軸壓縮實驗，研究了圍壓與水合物沉積物力學(xué)特性之間的關(guān)系。CLAYTON 等[14-15]對一系列室內(nèi)合成甲烷水合物砂樣進行了共振柱實驗，研究了一定圍壓范圍內(nèi)甲烷水合物含量對沉積物的剪切模量、體積模量的影響。

李令東等[16]分別以覆膜砂和膨潤土為基質(zhì)實驗制備水合物沉積物巖樣，研究發(fā)現(xiàn)，水合物沉積物的力學(xué)性質(zhì)主要由基質(zhì)的性質(zhì)決定。LI等[17]利用模擬的海底含水合物沉積層，研究了不同圍壓、不同高嶺土體積含量的水合物沉積物的物性特性。李彥龍等[18]以中細(xì)砂作為水合物賦存介質(zhì)，在不同圍壓、不同水合物飽和度的松散沉積物進行三軸剪切實驗。張旭輝等[19]以粉細(xì)砂土作為骨架，分別對冰沉積物以及對四氫呋喃、二氧化碳和甲烷3種水合物沉積物進行了室內(nèi)合成和三軸剪切試驗，比較了不同沉積物樣品的應(yīng)力-應(yīng)變和強度特性。

事實上，巖心顆粒粒徑及類型的不同都會對水合物與顆粒的膠結(jié)程度造成影響，進而影響水合物沉積物性質(zhì)。由于海洋地質(zhì)環(huán)境復(fù)雜，天然氣水合物多與不同粒徑和不同顆粒膠結(jié)在一起，因此研究顆粒對天然氣水合物沉積物性質(zhì)的影響對了解天然氣水合物的基本規(guī)律有一定參考價值。

1 SHW-III型水合物巖樣聲電力學(xué)測試裝置介紹

SHW-III型水合物巖樣聲電力學(xué)測試裝置原理簡圖如圖1所示。測試裝置由壓力控制系統(tǒng)、溫度控制系統(tǒng)、聲波電阻測量系統(tǒng)、流體控制系統(tǒng)和數(shù)據(jù)采集控制系統(tǒng)五部分組成。其中壓力控制系統(tǒng)包括圍壓控制系統(tǒng)和軸壓加載系統(tǒng)，流體控制系統(tǒng)包括抽真空系統(tǒng)和氣體入口控制系統(tǒng)。實驗過程中，通過對巖心的壓力、溫度以及進入巖心的流體進行控制，然后采集各種信號的變化，以完成天然氣水合物沉積物顆粒影響實驗研究。

技術(shù)指標(biāo)如下：①實驗溫度-6 ℃～常溫，精度為±0.1 ℃；②實驗壓力（軸壓）0～40 MPa；③巖心直徑6 cm；④巖心長度1～2 cm；⑤氣體壓力測量范圍壓力0～40 MPa；⑥液壓油壓力控制和測量范圍壓力0～40 MPa；⑦軸壓加載速率范圍0～20 mL/min；⑧電阻率測量范圍為1～1000； ⑨縱波測量范圍為0～8000 m/s，橫波測量范圍為0～4500 m/s。

2 實驗方案與實驗步驟

2.1 實驗內(nèi)容和方案

本文通過使用0.3 g/L的SDS（十二烷基硫酸鈉）溶液進行不同粒徑、不同顆粒類型和不同孔隙飽和度的天然氣水合物沉積物合成實驗，分別研究其對天然氣水合物沉積物聲波性質(zhì)和壓縮性質(zhì)的 變化。

實驗材料：天然氣（甲烷含量大于93%）、石英砂（SiO2純度為99.5%）、棕剛玉、去離子水（優(yōu)普公司UPR-II型設(shè)備的UP出水，電阻率18.2，重金屬離子￡0.1×10-9，微顆粒物￡1個/mL）、SDS（活性物含量391%）、自來水和乙醇。

實驗主要對60%、80%孔隙飽和度下不同目數(shù)的石英砂水合物沉積特性進行了實驗研究；此外，棕剛玉主要與不同孔隙飽和度下的16～20目、40目石英砂進行對比研究；實驗方案如表1所示。實驗過程中，由于不同的砂壓縮性質(zhì)不一樣，應(yīng)盡可能保證孔隙率有著相近的特性，故驗證不同砂壓縮后的軸向形變后，選取石英砂質(zhì)量為85 g，棕剛玉質(zhì)量為100 g。

表1 天然氣水合物沉積物顆粒影響究實驗方案

2.2 實驗步驟

實驗前，使用電子天平配置0.3 g/L的SDS溶液作為合成水合物所需的水溶液。稱量85 g石英砂和100 g棕剛玉以及預(yù)定質(zhì)量的SDS水溶液合成天然氣水合物沉積物。

實驗采用氣體過量的方法合成天然氣水合物，主要包括以下幾個步驟：①將砂放入巖心中，加軸壓到10 MPa，記錄此時電阻數(shù)據(jù)；②加入預(yù)定量的SDS水溶液，加軸壓和圍壓到10 MPa；③打 開進氣口閥門，使甲烷氣體進入反應(yīng)釜中，給反應(yīng)釜巖心加氣；④當(dāng)反應(yīng)釜內(nèi)壓低于天然氣水合物合成相平衡壓力時，打開進氣口閥門加氣，直到最終電阻穩(wěn)定，壓力不變，聲波參數(shù)不變，給反應(yīng)釜巖心補氣；⑤進行軸向加載壓縮實驗，并測量聲波參數(shù)。

3 實驗數(shù)據(jù)

天然氣水合物沉積物顆粒影響實驗分別研究了60%、80%孔隙飽和度下的不同顆粒粒徑及不同顆粒類型的天然氣水合物沉積特性實驗，實驗測得數(shù)據(jù)如表2所示。

表2 天然氣水合物沉積物顆粒影響研究實驗數(shù)據(jù)

續(xù)表2

表3 不同顆粒天然氣水合物沉積物聲波傳播速度數(shù)據(jù)

聲波傳播速度單位為m/s；除24目棕剛玉以外，均為石英砂。

表4 不同顆粒天然氣水合物沉積物動態(tài)力學(xué)參數(shù)數(shù)據(jù)

實驗測得不同顆粒粒徑及不同類型顆粒的天然氣水合物沉積物聲波傳播速度數(shù)據(jù)如表3所示。

實驗測得不同顆粒粒徑及不同類型顆粒的天然氣水合物沉積物動態(tài)力學(xué)參數(shù)數(shù)據(jù)如表4所示。

4 實驗結(jié)果分析

4.1 棕剛玉合成過程分析

棕剛玉加水加氣之后巖心上表面畫面如圖2所示。實驗開始前，可以看到巖心上表面有水的存在，濾網(wǎng)下黑色的是棕剛玉，砂孔隙之中充滿了水。合成結(jié)束后采集畫面如圖3所示，從圖中透過濾網(wǎng)可以明顯的看到棕剛玉孔隙中有合成的白色的天然氣水合物。

棕剛玉合成天然氣水合物沉積物過程中電阻變化曲線如圖4所示。實驗測得棕剛玉純砂體系的電阻為42520 Ω，合成過程中最小電阻為291.78 Ω，最大電阻為39140 Ω。相對而言，石英砂合成天然氣水合物沉積物過程中最低電阻1837.4 Ω，是棕剛玉同樣條件下阻值的6.3倍；因此棕剛玉體系下加水加氣后整個反應(yīng)釜系統(tǒng)導(dǎo)電性更好。此外，從圖中可以看出SDS溶液和天然氣加入后電阻幾乎處于一條直線且緩慢增長，屬于成核期，持續(xù)時間約為0.46 h。之后，電阻值急劇上升到20000 Ω附近，電阻不再增加，進入快速生長期。隨著時間的推移，從6 h開始又進入生長期，但并不是快速生成，屬于后期緩慢合成階段。最終電阻上升到接近純砂時的電阻值。

合成過程中壓力隨時間變化的數(shù)據(jù)如圖5所示。從圖中可以看出，合成的成核期，也就是電阻剛開始沒有增加的時間，由于天然氣的不斷溶解，反應(yīng)釜巖心中入口壓力下降緩慢。隨后的快速生長期，水合物合成速度很快，導(dǎo)致入口壓力下降很快，不斷補氣導(dǎo)致壓力波動嚴(yán)重，最終快速生長期結(jié)束，入口壓力趨于穩(wěn)定。但穩(wěn)定后入口壓力緩慢下降，電阻卻逐漸上升，說明氣體消耗最大時是在快速生長期，且后期水合物合成對氣體需求并不高。實驗發(fā)現(xiàn)，棕剛玉合成天然氣水合物沉積物具有合成速度快、耗氣量大等特點。

4.2 孔隙飽和度

孔隙飽和度指反應(yīng)釜巖心中生成水合物所占巖心孔隙的體積百分?jǐn)?shù)[20]，其計算如式(1)所示。

生成水合物體積計算方法如式(2)所示[21]。式中，是天然氣水合物晶格摩爾體積cm3/mol；()是天然氣水合物晶格參數(shù)；A是阿伏伽德羅常數(shù)。晶格摩爾體積計算如式(3)所示[22]，晶格參數(shù)計算如式(4)所示[23]。

（3）

（4）

根據(jù)實驗數(shù)據(jù)和式(1)計算孔隙飽和度，對比分析不同實驗方案合成天然氣水合物沉積物時的孔隙飽和度。天然氣水合物沉積物顆粒實驗合成結(jié)束測量和計算數(shù)據(jù)如表5所示。實驗發(fā)現(xiàn)，同一種砂顆粒在不同孔隙飽和度下，合成消耗的氣體物質(zhì)的量隨飽和度的降低而下降，生成水合物體積也逐漸 下降。

天然氣水合物沉積物顆粒影響實驗預(yù)測、計算孔隙飽和度如表6所示。不同實驗方案所預(yù)測的孔隙飽和度值和實際計算值偏差最大的是第一組，偏差9.037%，最接近的一組是第3組，偏差0.421%。預(yù)測值與實驗方案期望值最大相差5.48%，計算值與實驗方案期望值最大相差6.02%。通過上述實驗數(shù)據(jù)及實驗分析可知，該計算方法最容易產(chǎn)生誤差的原因就是管線中水的控制。

表5 實驗合成結(jié)束測量和計算數(shù)據(jù)

表6 實驗合成預(yù)測、計算孔隙飽和度

4.3 合成后聲波參數(shù)

不同顆粒和孔隙飽和度的天然氣水合物沉積物合成結(jié)束后，測量其聲波參數(shù)，其結(jié)果如圖6所示。

實驗發(fā)現(xiàn)，80%孔隙飽和度下隨著石英砂目數(shù)逐漸減小，縱波傳播速度從3620.6 m/s增長到4383.7 m/s；橫波傳播速度從2292.3 m/s增長到2572.1 m/s。80%孔隙飽和度同一種砂類型下隨著砂目數(shù)的增長縱波和橫波傳播速度都在增加。60%孔隙飽和度下隨著石英砂目數(shù)逐漸減小，縱波傳播速度從3542.6 m/s增長至4247.7 m/s；橫波傳播速度從2163.9 m/s增長到2548.6 m/s。60%孔隙飽和度同一種砂類型下隨著砂目數(shù)的增長縱波和橫波傳播速度同樣增加。對比同一種砂顆粒下不同飽和度聲波傳播速度，聲波傳播速率隨孔隙飽和度的增大而增加。

圖6中24目棕剛玉的實驗波速也是在60%和80%孔隙飽和度方案下進行的。對比不同種類砂的傳播速度，棕剛玉不同孔隙飽和度傳播速度都介于同級別飽和度16～20目石英砂和40目石英砂之間。棕剛玉密度為3.9 g/cm3，石英砂密度為2.65 g/cm3，兩者性質(zhì)差異較大。說明不同種類砂直接傳播速度與砂種類和目數(shù)都相關(guān)。

通過對不同顆粒天然氣水合物沉積物聲波傳播速度的數(shù)據(jù)進行分析，結(jié)果表明：同一種砂孔隙飽和度越高，聲波傳播速度越快；同一類型砂不同粒徑，目數(shù)越高（粒徑越?。暡▊鞑ニ俣仍娇?；不同種類砂聲波傳播速度與砂目數(shù)有關(guān)。結(jié)果也說明聲波傳播速度跟水合物和沉積物砂的種類和顆粒粒徑相關(guān)。

根據(jù)上述數(shù)據(jù)，對石英砂合成的天然氣水合物沉積物不同顆粒粒徑的同一孔隙飽和度聲波參數(shù)進行數(shù)據(jù)擬合，最終擬合公式如表7所示。擬合公式可以對石英砂顆粒粒徑范圍在0.42～1.8 mm之間60%和80%孔隙飽和度的天然氣水合物沉積物適用。

表7 石英砂不同顆粒粒徑聲波傳播速度擬合

60%和80%為孔隙飽和度方案；適用于顆粒粒徑范圍是0.42～1.8 mm。

不同顆粒和孔隙飽和度天然氣水合物沉積物動態(tài)力學(xué)參數(shù)結(jié)果如圖7所示。

實驗發(fā)現(xiàn)，楊氏模量、體積模量和剪切模量隨著石英砂顆粒目數(shù)的增大（即顆粒粒徑的減?。┒饾u增大。石英砂形成的60%和80%飽和度沉積物泊松比隨著目數(shù)的增加先下降后增大，泊松比并沒有完全按照線性增長，泊松比變化范圍是0.156～0.237。

80%孔隙飽和度石英砂合成的天然氣水合物沉積物楊氏模量數(shù)值從10～12目數(shù)的24.47 GPa，增 加到16～20目數(shù)的28.17 GPa和40目數(shù)的35.82 GPa。從力學(xué)參數(shù)隨著砂目數(shù)的增加而增大說明細(xì)砂與天然氣水合物膠結(jié)性更好，得到的水合物沉積物結(jié)構(gòu)更穩(wěn)定，其余力學(xué)參數(shù)也有類似情況。

80%孔隙飽和度棕剛玉合成的天然氣水合物沉積物楊氏模量為40.73 GPa，剪切模量為25.56 GPa，高于16～20目和40目石英砂，說明棕剛玉合成的天然氣水合物沉積物較相近顆粒粒徑石英砂合成的膠結(jié)性更強。同樣的情況也出現(xiàn)在60%孔隙飽和度的實驗中，但體積模量略低。事實上，棕剛玉本身屬于硬度較高的砂，說明不同種砂合成的水合物沉積物動態(tài)力學(xué)性質(zhì)與砂本身性質(zhì)也有關(guān)系。

通過對不同顆粒天然氣水合物沉積物動態(tài)力學(xué)數(shù)據(jù)分析，結(jié)果表明同一種砂同一粒徑下隨著孔隙飽和度的增大，沉積物動態(tài)力學(xué)性質(zhì)的數(shù)值更大，表現(xiàn)出的膠結(jié)性更好；同一種砂隨著砂目數(shù)增加（砂粒徑減小），沉積物動態(tài)力學(xué)性質(zhì)的數(shù)值越大，表現(xiàn)出的膠結(jié)性越強；不同種類砂，砂本身硬度越高，沉積物表現(xiàn)出的膠結(jié)性更強。

4.4 壓縮性質(zhì)

不同顆粒天然氣水合物沉積物實驗合成結(jié)束之后進行軸向加壓的壓縮實驗，研究不同顆粒水合物沉積物在圍壓不變的情況下逐漸增加軸壓所表現(xiàn)出的壓縮性質(zhì)。由于40目石英砂合成的天然氣水合物沉積物壓縮應(yīng)變不足2%，因此以真實應(yīng)變1.7%時的偏應(yīng)力對所得數(shù)據(jù)進行對比，如表8所示。

由表8可知，在同一類型砂在相同孔隙飽和度方案下隨著目數(shù)的增大也在逐漸增大。同一類型砂顆粒目數(shù)相同，隨著孔隙飽和度的減小也逐漸減小。24目棕剛玉測量的與同一孔隙飽和度方案下16～20目石英砂測量的相近。

表8 不同顆粒天然氣水合物固定應(yīng)變下的偏應(yīng)力

表9 不同顆粒天然氣水合物沉積物應(yīng)力應(yīng)變曲線擬合結(jié)果

對各組實驗的壓縮結(jié)果進行擬合，擬合后的偏應(yīng)力和真實應(yīng)變結(jié)果如表9所示。

所有實驗壓縮測量數(shù)據(jù)擬合的結(jié)果決定系數(shù)都較高，最低為0.9807，來源于16～20目數(shù)80%孔隙飽和度方案，最高為0.9986，來源于24目棕剛玉80%孔隙飽和度方案。

根據(jù)上述擬合公式繪制80%飽和度同種類型砂不同顆粒目數(shù)水合物沉積物應(yīng)力應(yīng)變曲線如圖8所示，橫坐標(biāo)選取范圍是0～0.020。從圖中可以明顯看到同一孔隙飽和度方案下，水合物沉積物抵抗壓縮的能力隨著顆粒目數(shù)的增大而增強。60%孔隙飽和度方案得到的規(guī)律與80%一致。

不同目數(shù)石英砂不同孔隙飽和度壓縮擬合曲線如圖9所示。同一種砂目數(shù)水合物沉積物抵抗壓縮的能力隨著孔隙飽和度的增大而增強。當(dāng)前實驗條件下發(fā)現(xiàn)同一類型砂相同目數(shù)下抵抗壓縮的能力隨著孔隙飽和度的增加而增強。

根據(jù)上述情況可以說明，當(dāng)前實驗條件下天然氣水合物沉積物抵抗壓縮的能力（膠結(jié)程度）隨著砂目數(shù)的增大（粒徑的減小）而增強，隨著孔隙飽和度的減小而下降，不同種砂目數(shù)相近時表現(xiàn)出的壓縮性質(zhì)較為相像。

5 結(jié) 論

通過對不同目數(shù)石英砂和24目棕剛玉進行不同孔隙飽和度的天然氣水合物合成實驗，并對實驗過程中聲波參數(shù)、孔隙飽和度和壓縮性質(zhì)進行對比分析。當(dāng)前實驗條件下主要得到的結(jié)論如下。

（1）棕剛玉加水后巖心電阻很低，但最終合成水合物沉積物之后巖心電阻與石英砂形成水合物沉積物電阻相差不大。

（2）60%和80%孔隙飽和度同一種砂類型下隨著砂目數(shù)的增長縱波和橫波傳播速度同樣增加。對比不同種類砂的傳播速度，棕剛玉不同孔隙飽和度傳播速度都介于同級別飽和度16～20目石英砂和40目石英砂之間。結(jié)果表明：同一種砂孔隙飽和度越高，聲波傳播速度越快；同一類型砂不同粒徑，目數(shù)越高（粒徑越?。?，聲波傳播速度越快；不同種類砂聲波傳播速度與砂目數(shù)有關(guān)。結(jié)果也說明聲波傳播速度跟水合物和沉積物砂的種類和顆粒粒徑相關(guān)。

（3）對石英砂合成的天然氣水合物沉積物不同顆粒粒徑的同一孔隙飽和度聲波參數(shù)進行數(shù)據(jù)擬合，擬合公式適用于石英砂顆粒粒徑在0.42～1.8 mm之間且60%和80%孔隙飽和度下的天然氣水合物沉積物。

（4）楊氏模量、體積模量和剪切模量隨著沉積物顆粒目數(shù)的增大（即顆粒粒徑的減?。┒饾u增大。根據(jù)上述數(shù)據(jù)和擬合應(yīng)力應(yīng)變曲線可以說明，天然氣水合物沉積物抵抗壓縮的能力（膠結(jié)程度）隨著砂目數(shù)的增大（粒徑的減小）而增強，隨著孔隙飽和度的減小而下降；不同顆粒類型砂的砂目數(shù)相近時表現(xiàn)出的壓縮性質(zhì)較為相像；而不同顆粒類型的砂，本身硬度越高，沉積物從動態(tài)力學(xué)參數(shù)中表現(xiàn)出的膠結(jié)性越強。

[1] KVENVOLDEN K A. Gas hydrates—Geological perspective and global change[J]. Reviews of Geophysics, 1993, 31(2): 173-187.

[2] SLOAN E D. Fundamental principles and applications of natural gas hydrates[J]. Nature, 2003, 426(6964): 353-359.

[3] SLOAN Jr E D, KOH C. Clathrate hydrates of natural gases[M]. Florida: CRC Press, 2007.

[4] MAKOGON Y F, HOLDITCH S A, MAKOGON T Y. Natural gas-hydrates—A potential energy source for the 21st century[J]. Journal of Petroleum Science and Engineering, 2007, 56(1): 14-31.

[5] 于興河, 張志杰, 蘇新, 等. 中國南海天然氣水合物沉積成藏條件初探及其分布[J]. 地學(xué)前緣, 2004, 11(1): 311-315.

YU X H, ZHANG Z J, SU X, et al. Primary discussion on accumulation conditions for sedimentation of gas hydrate and its distribution in south china sea[J]. Earth Science Frontiers, 2004, 11(1): 311-315.

[6] 許俊良, 任紅. 天然氣水合物鉆探取樣技術(shù)現(xiàn)狀與研究[J]. 探礦工程(巖土鉆掘工程), 2012(11): 4-9.

XU Junliang, REN Hong. Status of gas hydrate sampling technology and the research[J]. Exploration Engineering: Rock & Soil Drilling and Tunneling, 2012(11): 4-9.

[7] 許俊良, 劉鍵, 任紅. 天然氣水合物取樣高度探討[J]. 石油礦場機械, 2010, 39(10): 12-15.

XU Junliang, LIU Jian, REN Hong. Discussion of gas hydrate core sample height[J]. Oil Field Equipment, 2010, 39(10): 12-15.

[8] WILLIAM W J, PECHER I A , WAITE W F , et al. Physical properties and rock physics models of sediment containing natural and laboratory-formed methane gas hydrate[J]. American Mineralogist, 2004, 89(8/9): 1221-1227.

[9] WILLIAM W J , DUGAN B, COLLETT T S. Physical properties of sediments from Keathley Canyon and Atwater Valley, JIP Gulf of Mexico gas hydrate drilling program[J]. Marine and Petroleum Geology, 2008, 25(9): 896-905.

[10] MASUI A, HANEDA H, OGATA Y, et al. The effect of saturation degree of methane hydrate on the shear strength of synthetic methane hydrate sediments[C]//The Fifth International Conference on Gas Hydrates (ICGH2005), Trondheim, Norway, 2005.

[11] MASUI A, HANEDA H, OGATA Y, et al. Mechanical properties of sandy sediment containing marine gas hydrates in deep sea offshore Japan[C]//International Society Offshore & Polar Engineers, Lisben, Portugal, 2007: 53-56.

[12] HYODO M, NAKATA Y, YOSHIMOTO N, et al. Basic research on the mechanical behavior of methane hydrate-sediments mixture[J]. Soils Found, 2005, 45(1): 75-85.

[13] MIYAZAKI K, MASUI A, SAKAMOTO Y, et al. Triaxial compressive properties of artificial methane-hydrate-bearing sediment[J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 2011, 116(B6): 309-311.

[14] CLAYTON C R I, PRIEST J A, BEST A I. The effects of dissemininated methane hydrate on the dynamic stiffness and damping of a sand[J]. Geotechnique, 2005, 55(6): 423-434.

[15] CLAYTON C R I, PRIEST J A, REES E V. The effects of hydrate cement on the stiffness of some sands[J]. Géotechnique, 2010, 60(60): 435-445.

[16] 李令東, 程遠(yuǎn)方, 孫曉杰, 等. 水合物沉積物試驗巖樣制備及力學(xué)性質(zhì)研究[J]. 中國石油大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版), 2012, 36(4): 97-101.

LI L D, CHENG Y F, SUN X J, et al. Experimental sample preparation and mechanical properties study of hydrate bearing sediments[J]. Journal of China University of Petroleum (Edition of Natural Science), 2012, 36(4): 97-101.

[17] LI Yanghui, SONG Yongchen, FENG Yu, et al. Effect of confining pressure on mechanical behavior of methane hydrate-bearing sediments[J]. Petroleum Exploration and Development, 2011, 38(5): 637-640.

[18] 李彥龍, 劉昌嶺, 劉樂樂, 等. 含水合物松散沉積物三軸試驗及應(yīng)變關(guān)系模型[J]. 天然氣地球科學(xué), 2017, 28(3): 383-390.

LI Yanlong, LIU Changling, LIU Lele, et al. Triaxial shear test and strain analysis of unconsolidated hydrate-bearing sediments[J]. Natural Gas Geoscience, 2017, 28(3): 383-390.

[19] 張旭輝, 王淑云, 李清平, 等. 天然氣水合物沉積物力學(xué)性質(zhì)的試驗研究[J]. 巖土力學(xué), 2010, 31(10): 3069-3074.

ZHANG X H, WANG S Y, LI Q P, et al. Experimental study of mechanical properties of gas hydrate deposits[J]. Rock and Soil Mechanics, 2010, 31(10): 3069-3074.

[20] KLAUDA J B, SANDLER I S. A fugacity model for gas hydrate phase equilibria[J]. Industrial & Engineering Chemistry Research, 2000, 39(9): 3377-3386.

[21] UDACHIN K A, RATCLIFFE C I, RIPMEESTER J A. Structure, composition, and thermal expansion of CO2hydrate from single crystal X-ray diffraction measurements[J]. Journal of Physical Chemistry B, 2001, 105(19): 4200-4204.

[22] NAJIBI H, SHAYEGAN M M, HEIDARY H. Experimental investigation of methane hydrate formation in the presence of copper oxide nanoparticles and SDS[J]. Journal of Natural Gas Science & Engineering, 2015, 23: 315-323.

[23] OGIENKO A G, KURNOSOV A V, MANAKOV A Y, et al. Gas hydrates of argon and methane synthesized at high pressures: ?Composition, thermal expansion, and self-preservation[J]. Journal of Physical Chemistry B, 2006, 110(6): 2840-6.

An experiment investigation into the effect of particle properties on natural gas hydrate sediments

,,,,

（School of Mechatronic Engineering, Southwest Petroleum University, Chengdu 610500, Sichuan, China）

This paper concerns the fundamental properties of quartz sand and brown alumina particles as natural gas hydrate media by using a laboratory gas hydrate and sediment instrument, SHW-III. We measured the electrical resistance, sound propagation speed, compressibility under two pore saturation conditions of 60% and 80%. The results showed little effects of the types of particles on the natural gas hydrate sediment resistance. Given particle size, the higher the porosity of the sediment, the faster the velocity of sound propagation; the velocity of sound propagation, however, increased with increasing particle size for the same type of sediment. In addition, cementation resistance of the gas hydrate deposits increased gradually with decreasing size of the sediment particles or increasing pore saturation. An empirical relationship was obtained through data fitting for the sound propagation of gas hydrate sediments as a function of particle size over a range of 0.42～1.8 mm for 60% and 80% pore saturations.

natural gas hydrate sediments; pore saturation; acoustic wave velocity; the dynamic mechanical parameters

10.12028/j.issn.2095-4239.2017.0093

P 7444.4

A

2095-4239（2017）04-789-010

2017-05-30；

2017-06-10。

國家重點研發(fā)計劃子課題（2016YFC0304008）項目。

劉艷軍（1979—），男，博士，從事水合物合成實驗和物性參數(shù)測量研究。E-mail：dongmengyang92@163.com。