喬亞華，王 亮，葉遠(yuǎn)慮，劉福東

(環(huán)境保護(hù)部核與輻射安全中心，北京100082)

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核電站氚的排放量及濃度限值比較分析

喬亞華，王 亮，葉遠(yuǎn)慮，劉福東

(環(huán)境保護(hù)部核與輻射安全中心，北京100082)

氚是核電站運(yùn)行過程中向環(huán)境中排放較大的放射性核素之一，控制核設(shè)施中氚的產(chǎn)生和排放量越來越引起人們的重視。本文通過分析核電站產(chǎn)生氚的主要途徑，結(jié)合國際上的運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)參數(shù)，對(duì)比分析了不同國家、不同堆型核電站氚的排放量和濃度限值。分析結(jié)果表明：三十年間，全球核電站流出物中氣態(tài)氚的排放量顯著高于液態(tài)氚，重水堆是各堆型核電站中氚排放的主要貢獻(xiàn)者，也是氚排放所致公眾劑量的主要來源。為了更加有效的控制氚的排放，法國等國家核安全監(jiān)管機(jī)構(gòu)根據(jù)電站的裝機(jī)容量、排放工藝、堆型等制定了各自國家核電站氚的年排放總量限值；加拿大等國的監(jiān)管機(jī)構(gòu)根據(jù)劑量限值制定了導(dǎo)出排放限值，該值的優(yōu)點(diǎn)是便于審查核電站正常運(yùn)行時(shí)氚的排放量；其它核電國家則是以劑量限值的形式提出了氚的排放限值。

核電站；氚；排放量；限值

氚是氫元素的一種短壽命同位素，也是一種廣泛存在于自然界的重要放射性核素，其半衰期為12.33年。氚衰變產(chǎn)生穩(wěn)定同位素3He,發(fā)出的β射線平均能量為5.7keV，最大能量為18.6keV，在空氣中的最大射程約5mm，組織中的射程為0.6μm，因而氚不會(huì)對(duì)人員產(chǎn)生外照射(深部劑量和皮膚劑量), 其危害主要是進(jìn)入人體后產(chǎn)生的內(nèi)照射。

氚在核電站的產(chǎn)生量很大，是核電站向環(huán)境中排放較大的放射性核素之一，也是核設(shè)施放射性核素劑量評(píng)價(jià)的主要放射性核素，目前尚無減少其釋放的消減技術(shù)。氚是氫的同位素，具有與氫相似的化學(xué)和物理特性，在環(huán)境中可以與氫快速交換，隨氫的循環(huán)在不同環(huán)境介質(zhì)中遷移轉(zhuǎn)化。因此，在核設(shè)施環(huán)境影響評(píng)價(jià)中，氚作為單獨(dú)的核素進(jìn)行評(píng)價(jià)。

環(huán)境中的氚以氚氣(HT)、氚化水(HTO)和有機(jī)結(jié)合氚(OBT)三種化學(xué)形態(tài)存在，在生物圈中循環(huán)的主要有HTO和OBT兩種形式。OBT在任何生態(tài)系統(tǒng)中持續(xù)的時(shí)間要比HTO長(zhǎng)，而且兩者的劑量移轉(zhuǎn)因子也差別較大，OBT是HTO的2倍多，OBT被認(rèn)為是對(duì)人體造成輻射劑量的重要來源。

隨著核能的發(fā)展，核電站運(yùn)行過程中產(chǎn)生的氚向環(huán)境中的排放量越來越引起人們的重視。IAEA及各國核電法規(guī)對(duì)核電站的氚年排放量均有嚴(yán)格的規(guī)定[1]，氚年排放量的限值也成為一個(gè)核電廠址可建機(jī)組數(shù)量的主要制約因素之一。

本文分析比較了1970-2002年間不同堆型核電站流出物中氚的歸一化排放量和不同堆型核電站氚排放所致公眾劑量，并對(duì)主要核電大國的氚排放限值(年總排放限值和導(dǎo)出排放限值)的制定原則進(jìn)行了分析。

1 氚的排放量及所致公眾劑量

1.1 不同堆型核電站氚排放量對(duì)比分析

在核電站中，氚的產(chǎn)生途徑主要有兩個(gè)[2]。其一是燃料元件中三元裂變產(chǎn)生的氚一部分會(huì)通過包殼滲透到一回路中，其二是一回路冷卻劑中微量元素,如D、6Li和10B等核素會(huì)被中子活化，反應(yīng)產(chǎn)生氚。主要反應(yīng)如下：

235U+n→3H+X+Y

10B+n→3H+24He

6Li+n→3H+4He

6Li+n→3H+4He+n

2H+n→3H+γ

在正常運(yùn)行期間，主回路中的氚會(huì)通過核島的各類設(shè)備泄漏到各廠房和二回路中，然后通過三廢處理系統(tǒng)和廠房通風(fēng)系統(tǒng)等途徑進(jìn)入環(huán)境中。

1970年到2002年期間，全球核電站流出物中氚的歸一化排放量見圖1，可以看出，液態(tài)氚的排放量在30年間基本維持不變，氣態(tài)氚的排放量顯著高于液態(tài)氚，只有在20世紀(jì)90年代中期有所降低。這主要是由于期間重水堆氚的排放量減少(見表1)。不同時(shí)期液態(tài)氚的排放量也存在著較大差異，這種差異來源于電站的設(shè)計(jì)、重水管理的實(shí)踐以及異常排放事件的頻度和性質(zhì)。

圖1 全球核電站流出物中氚的歸一化排放量[3-6]Fig.1 Normalised tritium releases from NPPs

時(shí)間壓水堆(PWR)沸水堆(BWR)重水堆(HWR)輕水石墨堆(LWGR)快堆(FBR)氣態(tài)液態(tài)氣態(tài)液態(tài)氣態(tài)液態(tài)氣態(tài)液態(tài)氣態(tài)液態(tài)1970-19745.4111.83.96801802611962.91975-19797.8383.41.45403502611962.91980-19845.9273.42.16702902611962.91985-19892.7252.10.786903802611440.41990-19942.3220.940.946504902611491.81995-19972.4190.860.873303402611491.71998-20022.1201.61.88748172611491.7

由表1所示不同堆型核電站在此期間的歸一化排放量可見，重水堆氚的排放量是核電站氚排放的主要貢獻(xiàn)者；快堆的數(shù)量雖然較少，但其氚排放的貢獻(xiàn)僅次于重水堆；壓水堆的數(shù)量位于其他堆型之首，但其氚的排放并不大。這主要是由于不同堆型采用的冷卻劑和慢化劑不同，見表2。重水堆由于采用重水作為冷卻劑和慢化劑，運(yùn)行過程中由氘被裂變中子活化產(chǎn)生的氚(如式(5))較多，冷卻劑和慢化劑中氚的產(chǎn)生率約88×1012Bq/GW·a，快堆氚的排放量較大的主要原因是快堆中235U的豐度較高，其三裂變反應(yīng)會(huì)產(chǎn)生大量的氚，年產(chǎn)氚量比相同裝機(jī)容量的壓水堆高大約2個(gè)量級(jí)。

表2 不同堆型核電站冷卻劑、慢化劑及產(chǎn)氚主要途徑[7]

在表1中的5種堆型中，只有壓水堆核電站液態(tài)氚的排放量大于氣態(tài)氚的，沸水堆的氣、液態(tài)氚的排放水平總體上一樣，其他三種堆型基本都是液態(tài)氚的排放量為主，這是由各堆的三廢處理系統(tǒng)設(shè)計(jì)工藝所造成的。

1.2 不同堆型核電站氚排放所致公眾劑量對(duì)比分析

在正常運(yùn)行情況下，氚對(duì)公眾產(chǎn)生的輻射危害主要是內(nèi)照射。在氚的輻射環(huán)境影響評(píng)價(jià)中，早期只考慮以氚化水(HTO)形態(tài)的氣態(tài)途徑排放，對(duì)有機(jī)結(jié)合氚(OBT)以及液態(tài)途徑排放的氚較少考慮[8]。隨著人們對(duì)氚的認(rèn)識(shí)，逐步提出了以下氣態(tài)和液態(tài)形式排放氚分別在環(huán)境中的遷移轉(zhuǎn)化模型及公眾輻射劑量評(píng)價(jià)方法，并在模型中考慮了OBT對(duì)劑量的貢獻(xiàn)，IAEA在2010年形成了TRS472號(hào)報(bào)告[9]，給出了氚(包括HTO和OBT)在環(huán)境中傳輸和轉(zhuǎn)化模型。1.2.1 核電站排放氚在環(huán)境中的遷移轉(zhuǎn)化模型

1) 氣態(tài)氚的遷移轉(zhuǎn)化模型

土壤中HTO遷移模型為：

Csw=CRs-aCair/Ha

(1)

式中：Csw——HTO進(jìn)入土壤的濃度；

Cair——空氣中HTO的濃度,Bq·m-3；

CRs-a——經(jīng)驗(yàn)常數(shù)(HTO從土壤到空氣水分的比例)；

Ha——空氣絕對(duì)濕度。

植物中HTO的轉(zhuǎn)化模型為：

(2)

WCP——植物含水率(Lkg-1鮮重)；

RH——相對(duì)濕度；

γ=0.909是HTO相對(duì)于H2O的蒸汽壓。

植物中OBT的轉(zhuǎn)化模型為：

(3)

Rp——分類因子(OBT在燃燒時(shí)氚原子對(duì)氫原子的同位素甄別效應(yīng))；

WEQp——水當(dāng)量因子(每kg干重物燃燒后產(chǎn)生的水量)。

動(dòng)物體內(nèi)HTO轉(zhuǎn)化模型為：

(4)

(5)

2) 液態(tài)氚的遷移轉(zhuǎn)化模型

液態(tài)氚在水生生物中的轉(zhuǎn)移模型為：

(6)

(7)

Cw(BqL-1)——水層HTO濃度(假設(shè)已通過測(cè)量和模型獲得)；

WCf——水生生物的含水量(Lkg-1鮮重)；

WEQf——魚的水當(dāng)量因子；

Rf——區(qū)分因子。

1.2.2 氚所致公眾輻射劑量

1) 吸入途徑

對(duì)于吸入途徑，主要考慮氣態(tài)流出物中HTO，公眾因吸入氚所致劑量的計(jì)算模型如下：

(8)

式中： Din——計(jì)算點(diǎn)處公眾個(gè)人吸入含氚空氣所致有效劑量，Sv/a；

Ca——計(jì)算點(diǎn)處地面1m空氣中HTO的濃度，Bq/m3；

Br——人的呼吸率，m3/h；

DFin——吸入HTO對(duì)人體的有效劑量轉(zhuǎn)化因子，Sv/Bq；

8 760——h/a的換算系數(shù)。

2) 食入和飲水途徑

(9)

式中： Ddi——計(jì)算點(diǎn)處公眾個(gè)人食入含氚動(dòng)植物產(chǎn)品造成的有效劑量，Sv/a；

3) 皮膚吸收途徑

(10)

式中: Bw——人體浸沒于水中對(duì)水的吸收率，該值取0.024%L/h；

Cw——水中HTO的濃度，Bq/L;

tw——公眾在水中年活動(dòng)時(shí)間，h/a。

圖2所示為1970—2002年期間全球核電站氣、液態(tài)流出物中氚所致累積有效劑量[5,10]，圖中顯示在1980年前氚所致累積有效劑量較低，與圖1所示的歸一化排放量趨勢(shì)不同，這是由于早期的計(jì)算模型不準(zhǔn)確所引起的誤差。從上世紀(jì)90年代開始，氚所致公眾劑量并未因核電機(jī)組的增長(zhǎng)而增長(zhǎng)，反而有所下降，這歸功于后期運(yùn)行的核電站的設(shè)計(jì)改進(jìn)，使的氚平均排放水平低于同類型早期運(yùn)行的核電站。為了進(jìn)一步說明該問題，表3中列出了1990-2002年間不同堆型核電站氚的總釋放量及所致年均累積劑量[11]。壓水堆核電站氣態(tài)氚所致年均累積劑量從4.31人·Sv/a降為0.82人·Sv/a，液態(tài)氚所致年均累積劑量從15.4人·Sv/a降為2.4人·Sv/a；重水堆核電站氣態(tài)氚所致年均累積劑量從146人·Sv/a降為23人·Sv/a，液態(tài)氚所致年均累積劑量從23.8人·Sv/a降為6.7人·Sv/a。

圖2 全球核電站流出物中氚所致累積有效劑量Fig.2 Cumulative effective doses of tritium from NPPs

時(shí)間PWRBWRHWRLWGRFBR氣態(tài)液態(tài)氣態(tài)液態(tài)氣態(tài)液態(tài)氣態(tài)液態(tài)氣態(tài)液態(tài)1990-1997總釋放量/PBq1.7922.570.320.3884.940.4——0.020.0014累積劑量/(人·Sv/a)4.3115.40.400.1214623.8——0.0410.000851998-2002總釋放量/PBq0.393.70.110.1211100.20.00620.020.00068累積劑量(man·Sv/a)0.822.40.220.078236.70.430.040.0410.00044

2 不同國家氚的排放限值

2.1 年總排放量限值

核電站在正常運(yùn)行條件下，對(duì)公眾產(chǎn)生的附加劑量需保持在國際認(rèn)同的劑量限值和國家規(guī)定的約束值以下，并保持在合理可達(dá)盡量低的水平。因此，從環(huán)境輻射防護(hù)的審管原則和限制受納水體中氚濃度的輻射防護(hù)基準(zhǔn)的角度考慮出發(fā)，各國監(jiān)管機(jī)構(gòu)均對(duì)放射性流出物的排放量進(jìn)行了限制，氚排放量的限值是一個(gè)核電站廠址可建機(jī)組數(shù)量的主要決定因素。各核電大國在綜合裝機(jī)容量和實(shí)際排放控制技術(shù)等因素的情況下制定了不同的年總排放量限值，見表4。由表可見，各個(gè)國家制定年排放總量限值的原則并不相同。

表4 各國核電站流出物中氚(HTO)的年總排放量限值

法國核安全管理局 (ASN)為了減少氚的排放，要求核電站必須采用最佳可行技術(shù)(Best Available Techniques，BAT) 的排放工藝，根據(jù)電站的裝機(jī)容量及排放工藝制定排放限值,相同裝機(jī)容量的電站燃耗不同限值也不同，高燃耗的電站氚排放限值相對(duì)較高。

英國則是根據(jù)堆型來制定排放限值，其14臺(tái)先進(jìn)氣冷堆(AGR)機(jī)組的排放限值都是 20 TBq/a，2臺(tái)石墨氣冷堆(HGR)機(jī)組的排放限值是18TBq/a，1臺(tái)壓水堆機(jī)組的排放限值是8 TBq/a。

德國主要依據(jù)公眾允許受到0.3mSv/a 的有效劑量限值輻射制定內(nèi)陸核電站放射性液態(tài)流出物排放標(biāo)準(zhǔn)，實(shí)行歐盟委員會(huì)提出的最佳環(huán)境實(shí)踐(Best Environmental Practice，BEP) 和BAT，對(duì)核電站放射性液態(tài)流出物的排放濃度和總量進(jìn)行了優(yōu)化控制,裝機(jī)容量大核電站的氚排放限值也較大，最大不能超過70TBq/a。

我國《核動(dòng)力廠環(huán)境輻射防護(hù)規(guī)定》中規(guī)定，核動(dòng)力廠必須按每堆實(shí)際放射性流出物年排放總量的控制，對(duì)于3000MW 熱功率的反應(yīng)堆其控制值如表3中所示，對(duì)于熱功率大于或小于3000MW 的反應(yīng)堆，應(yīng)根據(jù)其功率適當(dāng)調(diào)整， 對(duì)于多堆廠址，除單個(gè)機(jī)組應(yīng)滿足表3中規(guī)定外，所有機(jī)組的年總排放量應(yīng)控制在每堆排放量的4倍以內(nèi)。

其他國家放射性核素的氣、液態(tài)釋放控制主要是通過關(guān)鍵組人群的劑量約束來實(shí)現(xiàn)。例如美國NRC規(guī)定：對(duì)非限制區(qū)內(nèi)任何個(gè)人造成的全身劑量不能超過0.03mSv/a 或任何器官劑量不能超過0.1mSv/a[17]。

2.2 導(dǎo)出排放限值

導(dǎo)出排放限值(derived release limit, DRL)是一些國家的監(jiān)管機(jī)構(gòu)為了便于審查核設(shè)施正常運(yùn)行時(shí)放射性流出物排放量，而根據(jù)劑量限值導(dǎo)出的一個(gè)次級(jí)限值。這個(gè)次級(jí)限值通常是根據(jù)國際放射防護(hù)委員會(huì)(ICRP)第60號(hào)出版物[18]的公眾劑量要求準(zhǔn)則，考慮廠址特征、人口分布和生活習(xí)性等的差異性，采用從源到人(關(guān)鍵人群組的代表性成員)的環(huán)境隔室遷移模式, 并根據(jù)公眾成員的劑量限值, 計(jì)算而得導(dǎo)出排放限值，表5是一些國家批準(zhǔn)的核電站流出物中HTO的DRL值。

表5 不同國家核電站流出物中氚(HTO)的DRL

由表5可見，除阿根廷Embalse核電站外，其他電站均是液態(tài)流出物的DRL值大于氣態(tài)流出物的值。阿根廷審管當(dāng)局導(dǎo)出濃度限值的劑量基準(zhǔn)是關(guān)鍵居民組個(gè)人年有效劑量不得超過0.3mSv/a的同時(shí)，1000MW電功率核電機(jī)組所致的基體劑量負(fù)擔(dān)不超過15人·Sv/a。加拿大CNSC對(duì)其所有核電站導(dǎo)出濃度限值的劑量基準(zhǔn)均是公眾個(gè)人劑量限值不超過1mSv/a。印度和西班牙的劑量基準(zhǔn)值都是0.25mSv/a。

3 結(jié)論及建議

如何確定核電廠放射性液態(tài)流出物的濃度限值，是核電站許可證申請(qǐng)者和核與輻射安全審管人員普遍關(guān)注的一個(gè)重要問題。由于氚的特殊性，各國核安全相關(guān)法規(guī)標(biāo)準(zhǔn)均對(duì)核電站的氚排放量及排放限值有嚴(yán)格的規(guī)定。總體而言，核電站流出物中氣態(tài)氚的排放量顯著高于液態(tài)氚，重水堆氚的排放量是核電站氚排放的主要貢獻(xiàn)者，從20世紀(jì)90年代開始，由于核電站總體設(shè)計(jì)的改進(jìn)，氚所致公眾劑量低于早期運(yùn)行的同類型核電站。為了進(jìn)一步減少氚對(duì)公眾的危害，法國等國根據(jù)電站的裝機(jī)容量、排放工藝、堆型等制定了年排放總量限值；加拿大等國的監(jiān)管機(jī)構(gòu)為了便于審查核設(shè)施正常運(yùn)行時(shí)放射性流出物排放量，根據(jù)劑量限值制定了導(dǎo)出排放限值；其它國家則是以劑量限值的形式提出了氚的排放限值。

我國在《核動(dòng)力廠環(huán)境輻射防護(hù)規(guī)定》(GB 6249—2011)[16]中，明確規(guī)定了核電站液態(tài)流出物中氚排放的控制值。對(duì)于濱海核電站，3000 MW熱功率的反應(yīng)堆，輕水堆為7.5×1013Bq/a，重水堆為3.5×1014Bq/a；對(duì)于內(nèi)陸廠址，還要保證排放口下游1 km處受納水體中氚濃度不超過100Bq/L。自從該規(guī)定發(fā)布以來，核電站液態(tài)流出物的排放限值，特別是內(nèi)陸核電站受納水體中氚濃度限值的要求引起了各界利益相關(guān)人士的關(guān)注。作為核與輻射安全監(jiān)管部門應(yīng)高度重視此事，明確該氚濃度排放限值的導(dǎo)出原則、適用范圍及實(shí)施控制方案，提高我國核電站氚排放的監(jiān)管能力，確保公眾的安全和健康。

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Analysis of Tritium Releases and Concentration Limitation from NPPs

QIAO Ya-hua, WANG Liang, YE Yuan-lv, LIU Fu-dong

(Nuclear and Radiation Safety Center, Ministryof Environmental Protection of the
People’s Republic of China, Beijing 100082, China)

Tritium is the large amount of radionuclide released from nuclear power plant under normal operation. It has attracted more and more attentions to control tritium emissions. Based on the international operation practice, the release and concentration limitation of tritium from different countries and different types NPPs were analyzed. The results indicate gas tritium emissions significantly higher liquid tritium from NPPs effluence, Heavy Water Reactor(HWR) is a major contributor to tritium emissions, also be the main source of public dose from tritium. In order to control tritium more effectively, based on installed capacity, discharge technical, reactor type, the government's nuclear safety regulation，such as France， established tritium annual concentration limitation, and the safety regulation of Canada and other countries made the derived release limit, which facilitates censorship the tritium emissions, other country proposed release limit in dose limit form.

Nuclear power plant; Tritium; Releases; Concentration limitation

2017-05-11

科技部重大專項(xiàng)CAP1400安全評(píng)審技術(shù)及獨(dú)立驗(yàn)證試驗(yàn)(2013ZX06002001)

喬亞華，女，內(nèi)蒙古呼和浩特人，高級(jí)工程師，博士，現(xiàn)從事核與輻射安全方面研究

TL71

A

0258-0918(2017)03-0434-08