朱 君 鄧安嫦 石云峰 陳 超 劉團團 張艾明

（中國輻射防護研究院，太原 030006）

不同噴淋強度對核素Sr-90在土壤中遷移的影響*

朱 君 鄧安嫦 石云峰 陳 超 劉團團 張艾明?

（中國輻射防護研究院，太原 030006）

基于室內(nèi)土柱法，建立120 ml d-1、60 ml d-1、30 ml d-1三種不同噴淋強度下放射性核素Sr-90在砂土介質(zhì)中的動態(tài)土柱遷移試驗，試驗時間分別為51 d、102 d、204 d，研究不同噴淋強度對Sr-90遷移規(guī)律的影響。結(jié)果表明，三種不同噴淋強度下Sr-90的濃度峰在土柱體中的遷移距離分別為42.3 cm、46.2 cm、44.4 cm，遷移距離基本一致，與噴淋強度和時間成正比。此外，Sr-90在土柱體剖面的濃度分布曲線均存在明顯的不對稱性和拖尾，即Sr-90從源層上洗脫下來后，受到砂土介質(zhì)的吸附作用，待濃度峰值通過后，更多的Sr-90從之前的砂土介質(zhì)中解吸出來，使得很長時間段內(nèi)土柱體中保持相對較高的濃度。應(yīng)用Hydrus-1d軟件建立平衡吸附、非平衡吸附兩種模式下的核素遷移數(shù)值模型，發(fā)現(xiàn)在非平衡吸附模式中考慮一級速率系數(shù)β能更好地描述濃度分布曲線的拖尾，通過與實測濃度值擬合得到Sr-90的分配系數(shù)為0.73 ml g-1、0.70 ml g-1、0.72 ml g-1，噴淋強度對分配系數(shù)影響不大。

噴淋強度；土柱試驗；核素遷移；平衡吸附；非平衡吸附

核素遷移能力是放射性廢物處置場選址、設(shè)計、建造和安全評估的一個重要參考指標，分配系數(shù)作為衡量核素遷移能力的一個關(guān)鍵參數(shù)，現(xiàn)階段其測量方法分為靜態(tài)批式法和動態(tài)土柱法。靜態(tài)法忽略了固相介質(zhì)的孔隙度、水流速度、固液比等因素對分配系數(shù)的影響，尤其是“固體濃度效應(yīng)”［1-2］。動態(tài)土柱法則較切合實際更具優(yōu)勢，是研究核素遷移行為及遷移參數(shù)的主要手段。但是由于延遲作用［3-4］，動態(tài)土柱法往往需要較長的試驗周期才能得到結(jié)果，通常采用加速噴淋的辦法。放射性廢物處置場多位于西北干旱、半干旱地區(qū)，實際年降雨量遠遠小于加速噴淋的水量，加速噴淋的試驗結(jié)果能不能反應(yīng)實際條件下的核素遷移規(guī)律，一直是爭論的焦點問題。關(guān)于上述問題的研究，國內(nèi)報道并不多見，且有關(guān)內(nèi)容主要集中在利用濃度穿透曲線的峰值遷移速率［5-6］，反映噴淋強度對核素遷移行為的影響。

放射性廢物處置場中的關(guān)鍵核素鍶-90（以下簡稱Sr-90），因為半衰期長、毒性大，參與鈣代謝，對骨骼有親合力，引起白血病和骨癌而被關(guān)注。于靜［5］和王志明［6］等采用室內(nèi)土柱試驗，通過底部流出液，分別得到了不同噴淋強度下Sr-90在沙土和黃土中的穿透曲線，發(fā)現(xiàn)噴淋強度與Sr-90濃度峰的遷移速率基本呈線性關(guān)系，但是沒有從遷移理論和模型更加深入地分析現(xiàn)象原因。Li等［7］通過土柱試驗的穿透曲線，發(fā)現(xiàn)Sr-90在石英砂中的遷移是一個非平衡過程，應(yīng)用非平衡吸附模式［8-12］計算得到的結(jié)果較平衡吸附模式［13-15］能更好地與穿透曲線吻合。但利用濃度穿透曲線研究核素遷移模型和噴淋強度對核素遷移行為、參數(shù)的影響，只考慮了液相中的核素濃度，忽略了被滯留在土柱體固相介質(zhì)中的濃度，無法全面地反映核素在土壤剖面的遷移過程和參數(shù)。在探討噴淋強度對核素遷移規(guī)律的影響時，應(yīng)考慮滯留在土壤介質(zhì)中的那部分濃度，并結(jié)合遷移模型分析進一步開展研究。本文采用室內(nèi)土柱法，設(shè)計三種不同的噴淋強度，充分考慮固相滯留作用，根據(jù)Sr-90在土柱體垂直剖面的濃度分布曲線，并結(jié)合核素遷移數(shù)值模型，研究加速噴淋對Sr-90在砂土介質(zhì)中遷移的影響，為干旱區(qū)放射性廢物處置場的安全評估提供參數(shù)支持。

1 材料與方法

1.1 供試材料

土壤樣品取自甘肅嘉峪關(guān)，為棕漠土（正常干旱土），土壤pH8.34，有機質(zhì)含量1.7 g kg-1，全氮、全磷、全鉀含量分別為94 mg kg-1、315 mg kg-1、11.6 g kg-1，容重1.56 cm3g-1。土壤質(zhì)地為砂土，其中砂粒含量98.44%、粉粒含量1.01%、黏粒含量0.55%。土壤礦物、化學成分見表1。

1.2 試驗設(shè)計

采用室內(nèi)土柱法，根據(jù)噴淋強度不同設(shè)置3 個試驗土柱，編號為ST-1、ST-2、ST-3，對應(yīng)噴淋強度分別為120 ml d-1、60 ml d-1、30 ml d-1。試驗裝置如圖1，由三部分組成：（1）噴淋裝置，包括供水裝置和用于控制流量的蠕動泵；（2）土柱裝置；（3）底部流出物收集裝置。試驗用水為蒸餾水，噴淋裝置由蠕動泵控制注入流量。土柱體為有機玻璃材質(zhì)，厚度0.5 cm，高85 cm，橫截面內(nèi)徑為11 cm的圓形。管的頂部、底部各留5 cm的空間，便于頂部噴淋水的下滲和防止底部流出液的淤積。

表1 供試土樣礦物、化學成分分析Table 1 Mineral and chemical composition of test soil（%）

圖1 土柱試驗裝置Fig. 1 Soil column experiment device

土柱填裝時，在距管底部5 cm高度處的多孔板上放置一張紗網(wǎng)，將土樣分10 層裝入土柱，每層裝填高度6 cm，總裝填高度60 cm，裝填量由土樣的容重和土柱的體積計算得到，在每兩層土之間，打毛土壤界面。蠕動泵控制蒸餾水流量，分別對三個試驗土柱自上而下進行噴淋，待土柱底部流出量達到穩(wěn)定后鋪放示蹤源層。源層用放射性核素Sr-90（總量1.24×106Bq）與80 目的石英砂（約75 g）混合均勻后平鋪在土柱體上端面，示蹤源層厚約3 mm。最后在示蹤源層上鋪放14.7 cm的聚乙烯細顆粒，目的是使噴淋水能均勻下滲，且不吸附Sr-90。

ST-1、ST-2、ST-3土柱噴淋時間分別為51 d、102 d、204 d，試驗過程中每天在底部收集流出液并測量體積和Sr-90的濃度。試驗周期的確定原則上是保證Sr-90遷移曲線的濃度峰不穿透土柱體，而在土柱中有完整的濃度分布曲線。試驗結(jié)束后，以源層為零點，向下為正，將土柱解體為每層3 mm的樣品，并測量Sr-90的濃度。具體為先用6 mol L-1的鹽酸浸取砂土，草酸沉淀鈣、鎂、鐵等金屬離子，再用3 mol L-1的硝酸溶解沉淀，過Srspec樹脂柱，最后用蒸餾水將Sr-90洗脫，草酸沉淀Sr2+，質(zhì)量法計算Sr的化學回收率，溶解沉淀并用低本底液體閃爍譜儀測量Sr-90的濃度。另外，取6、12、18、24、30、36、42、48、54、60 cm處的樣品，用烘干法測量含水率，得到土柱體垂向上的含水率分布情況，作為實測資料用于核素遷移水分模型的驗證數(shù)據(jù)。

1.3 土壤水力參數(shù)測定

土壤水力參數(shù)包括土壤水分特征曲線與飽和導水率。土壤水分特征曲線采用砂性漏斗法和機械張力計法相結(jié)合的方式測定，土壤吸力較小時，采用砂性漏斗法；土壤吸力較大時，采用張力計法。通過試驗得到了8 個不同體積含水率下的土壤吸力值。采用Van Genuchten（1980）模型對飽和含水率θs、殘余含水率θr、進氣值倒數(shù)α和擬合參數(shù)n進行了求解。參數(shù)結(jié)果如表2。

此外由于砂土介質(zhì)的滲透性較好，飽和導水率測定采用定水頭法。從土柱底端通水，使整個土柱體飽和，上部安裝定水頭裝置（如圖2），調(diào)整入水口供水量，使試驗期間水頭差H保持不變，記錄時間Δt和底部出口流量Q。

表2 土壤水力參數(shù)Table 2 Soil hydraulic parameters

2 結(jié) 果

2.1 不同噴淋強度土柱含水率

三個土柱體中含水率分布從上到下逐漸增大，越靠近底部越接近飽和含水率。ST-1土柱含水率為0.167～0.324 cm3cm-3、ST-2土柱含水率為0.172～0.334 cm3cm-3、ST-3土柱含水率為0.170～0.332 cm3cm-3（表3）。分析原因是，砂土介質(zhì)的滲透系數(shù)遠大于噴淋強度，水迅速下滲并在土柱底部累積，當達到飽和含水率后在重力作用下排出。雖然噴淋量強度不同，但是當含水率達到穩(wěn)定后，三個土柱體中垂向含水率的分布基本相同，區(qū)別在于噴淋量越大，含水率越快達到穩(wěn)定。

圖2 飽和導水率測定試驗裝置Fig. 2 Test device for measuring saturated water conductivity

2.2 不同噴淋強度下Sr-90在土柱中的遷移

ST-1土柱噴淋51 d后，Sr-90濃度峰垂直向下遷移約42.3 cm，峰值濃度為415.8 Bq cm-3（圖3）。ST-2土柱噴淋102 d后，Sr-90濃度峰向下遷移約46.2 cm，峰值濃度為289.6 Bq cm-3。ST-3土柱噴淋204 d后，Sr-90濃度峰向下遷移約44.4 cm，峰值濃度為323.9 Bq cm-3。

三種噴淋強度下Sr-90的濃度峰在砂土介質(zhì)中的遷移距離基本一致，遷移距離與噴淋強度、時間成正比。但是三個土柱上部0～40 cm深度范圍內(nèi)Sr-90的濃度并沒有很快遞減為零，依然保持約100～200 Bq cm-3，濃度分布曲線存在拖尾的特征，說明Sr-90從源層上被洗脫下來后，被吸附并滯留至砂土介質(zhì)上，而濃度峰值通過后，更多的Sr-90從砂土介質(zhì)中解吸出來，使得很長時間段內(nèi)土柱體上部保持相對較高的濃度。ST-2、ST-3土柱中Sr-90的濃度分布曲線和峰值濃度基本一致，而ST-1土柱明顯大于前兩者，意味著噴淋強度越大，Sr-90更容易從源層上洗脫下來，而當噴淋強度降低到60 ml d-1時，影響變小。從污染場地的修復治理和劑量估算的角度考慮，當Sr-90進入砂土介質(zhì)后，高濃度污染將會是一個持續(xù)過程。

表3 實測土柱體含水率分布Table 3 Measured moisture content in soil column

圖3 土柱體剖面Sr-90實測濃度分布曲線Fig. 3 Concentration distribution curve of Sr-90 in soil column profile

3 核素遷移的數(shù)值模擬

3.1 水流模型的建立及含水率驗證

為了更加深入地分析上述現(xiàn)象，首先應(yīng)用Hydrus-1d軟件建立垂向上的一維飽和—非飽和水流模型，然后分別加入平衡吸附遷移模式和非平衡吸附遷移模式。從遷移模式和遷移參數(shù)兩個方面探討不同噴淋強度對核素Sr-90在砂土中遷移的影響。

首先，根據(jù)Richard方程建立垂向上的一維飽和—非飽和水流模型，空間上將模型離散為3 mm的單元格，時間步長為90 s。將試驗得到的土壤物理參數(shù)、土壤水力參數(shù)、噴淋強度、底部流出量代入模型，計算得到土柱體垂向上含水率分布值，同樣選取6、12、18、24、30、36、42、48、54、60 cm處的計算值。目的是與試驗得到的實測含水率值對比，驗證水流模型的可靠性。

式中，θ為體積含水率（cm3cm-3），t為水分運移時間（d），h為非飽和帶壓力水頭（cm），z為空間坐標，K（h）為非飽和導水率（cm d-1），θ0為初始含水率（cm3cm-3），V1為入滲通量（cm d-1），V2為底部流出量（cm d-1），H為土柱體高度（cm）。

從含水率計算結(jié)果來看（表4），模型中含水率分布也是由上至下逐漸增大，靠近底部接近飽和含水率。ST-1土柱含水率為0.187～0.317 cm3cm-3，與實測值的偏差為-5.58%～11.98%。ST-2土柱含水率為0.156～0.298 cm3cm-3，與實測值的偏差為-12.80%～8.81%。ST-3土柱含水率為0.148～0.290 cm3cm-3，與實測值的偏差為-12.94%～8.90%。對比結(jié)果發(fā)現(xiàn)兩者基本吻合，所建水流模型精度基本達到要求，能反映實際水流運動情況。

表4 模型含水率計算結(jié)果及驗證Table 4 Calculation results and verification of moisture content by model

3.2 平衡與非平衡吸附模式的對比及遷移參數(shù)擬合

目前，核素在土壤中的遷移模式分為平衡吸附模式和非平衡吸附模式。平衡吸附模式，意味著核素在固相介質(zhì)中能很快達到吸附、解吸平衡或者是有足夠長的時間讓吸附相與溶解相之間達到平衡，但實際上對于吸附能力弱或者沒有足夠長時間與固相介質(zhì)接觸的核素，其濃度分布曲線往往存在不對稱性和拖尾。而非平衡吸附模式能更好地描述這種現(xiàn)象。

20世紀50年代，對流—彌散理論開始用于描述溶質(zhì)的遷移運動，其遷移行為是物理、化學等一系列復雜過程綜合作用的結(jié)果［16-20］。Yeh和Tripathi［21］以及Mangold和Tsang［22］將對流—彌散和多組分化學反應(yīng)耦合建立了溶質(zhì)的非平衡遷移方程，它有效地融入了化學非平衡和物理非平衡兩種過程?；瘜W非平衡過程考慮了不同形式的吸附作用，物理非平衡過程考慮了不同形式的水流運動，盡管基于理論的不同，但是在一定的假設(shè)前提下，化學非平衡過程和物理非平衡過程可以耦合成統(tǒng)一的數(shù)學形式，為非平衡吸附模式的發(fā)展和應(yīng)用創(chuàng)造了條件。

平衡吸附模型［13-15］認為核素在固相介質(zhì)中能很快達到吸附平衡，此時固相中核素濃度是分配系數(shù)與液相中核素濃度的乘積，數(shù)學模型如下：

非平衡吸附模型［8-12］（單點吸附模型）與平衡吸附模式的區(qū)別是，遷移方程中引入了一級速率系數(shù)β，認為核素在遷移過程中被固相介質(zhì)吸附不會瞬時完成，而是存在吸附速率的問題。數(shù)學模型如下：

初始條件和邊界條件如下：

式中，θ為體積含水率（cm3cm-3），t為核素運移時間（d），z為空間坐標，D為彌散系數(shù)（cm2d-1），ρ為容重（g cm-3），C為溶解相濃度（Bq cm-3），Sk為吸附相濃度（Bq cm-3），Kd為平衡吸附時的分配系數(shù)（cm3g-1），β為溶解相與吸附相之間的一級速率系數(shù)（d-1），H為土柱體高度（cm），L為源層厚度（cm），C0為初始濃度（Bq cm-3），C1為流出液濃度（Bq cm-3）。

分別建立平衡吸附、非平衡吸附（單點吸附模型）兩種模式下的核素遷移一維垂直入滲數(shù)值模型。計算得到兩種模式下Sr-90在土柱體中的計算濃度分布曲線，將實測分布曲線與計算分布曲線進行對比分析，根據(jù)擬合程度，求得Sr-90在砂土中的分配系數(shù)Kd、彌散度D、一級速率系數(shù)β。

從濃度計算結(jié)果來看（表5），ST-1土柱平衡吸附模式的計算峰值約634.3 Bq cm-3，非平衡吸附模式的計算峰值約396.4 Bq cm-3，分配系數(shù)為0.73 ml g-1，β為1.46 d-1。ST-2土柱平衡吸附模式的計算峰值約523.2 Bq cm-3，非平衡吸附模式的計算峰值約253.3 Bq cm-3，分配系數(shù)為0.70 ml g-1，β為0.56 d-1。ST-3土柱平衡吸附模式的計算峰值約695.2 Bq cm-3，非平衡吸附模式的計算峰值約317.5 Bq cm-3，分配系數(shù)為0.72 ml g-1，β為0.36 d-1。

平衡吸附模式計算的濃度分布曲線呈明顯的對稱性，高于實測濃度，且在濃度峰值通過后，很快遞減為零，無法描述實測濃度分布曲線的拖尾特征。非平衡吸附模式考慮了溶解相與吸附相之間的一級速率系數(shù)β，計算的濃度分布曲線與實測濃度點吻合程度較好（圖4）。3 種噴淋強度下，Sr-90的濃度峰在土柱體中的遷移距離基本一致，而非平衡吸附模式中所定義的分配系數(shù)為線性平衡吸附時的分配系數(shù)，按照理論只要介質(zhì)相同，其值應(yīng)該一致。本次試驗擬合得到的分配系數(shù)為0.70～ 0.73 ml g-1，基本上變化不大，符合理論，同時說明Sr-90在砂土介質(zhì)中的遷移距離與噴淋強度和時間成比例。核素在土壤介質(zhì)中的分配系數(shù)受pH和有機質(zhì)含量的影響較大，但是本次三個試驗土柱的土樣來自同一種土壤介質(zhì)，經(jīng)過測量土壤中pH、有機質(zhì)含量、氮、磷、鉀含量基本上相同。ST-2土柱砂土有機質(zhì)含量較ST-1、ST-3土柱少約16%，因此該土柱Sr-90濃度峰遷移的距離較其他2個土柱稍遠，分配系數(shù)稍小。

三種噴淋強度下，三個土柱體的彌散度為0.08～0.24 cm。這是由于本次試驗采用的是擾動土，裝填存在非均質(zhì)性導致。

表5 Sr-90遷移參數(shù)Table 5 Migration parameters of Sr-90

4 結(jié) 論

在實驗室內(nèi)建立了120 ml d-1、60 ml d-1、30 ml d-1三種不同噴淋強度下Sr-90在砂土土柱中的遷移試驗（對應(yīng)試驗時間分別為51 d、102 d、204 d），對比分析了不同噴淋強度對核素Sr-90在砂土中遷移的影響。得出以下主要結(jié)論：（1）三種噴淋強度下，Sr-90濃度峰的遷移距離基本一致，遷移距離與噴淋強度和時間成正比。（2）三組試驗的噴淋強度和試驗時間均不同，但是噴淋的總水量一致，說明淋洗水量對Sr-90的遷移更為重要。（3）三種噴淋強度下，Sr-90的濃度分布曲線均明顯存在拖尾，濃度峰值過后，更多的Sr-90會從砂土介質(zhì)中被解吸出來，使得很長時間段內(nèi)保持較高的濃度。（4）應(yīng)用平衡吸附模式已經(jīng)無法對Sr-90濃度分布曲線的拖尾進行準確描述，而采用非平衡吸附模式，引入一級速率系數(shù)β后，能更好地描述該現(xiàn)象。

圖4 土柱Sr-90濃度擬合計算Fig. 4 Fitting of Sr-90 concentration

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Effect of Spraying Intensity on Migration of Sr-90 in Soil

ZHU Jun DENG Anchang SHI Yunfeng CHEN Chao LIU Tuantuan ZHANG Aiming?
（China Institute for Radiation Protection，Taiyuan 030006，China）

Based on the dynamic soil column method in laboratory，experiment was conducted on studying the migration of radionuclide Sr-90 in Sand relative to different spraying intensity（spraying intensity was designed to 120 ml d-1，60 ml d-1，30 ml d-1，and the corresponding experimental time were 51，102 204 day respectively）.Results showed that migration distance of Sr-90 concentration peak in the soil columns more or less the same，were 42.3 cm，46.2 cm，44.4 cm，Which was positively related to intensity and duration of the spraying. In addition，the concentration distribution curves of Sr-90 in soil column section all exhibited asymmetry and“tailing”phenomena under the three different spray intensity，i.e. After Sr-90 was leached down from the source layer，it was adsorbed to the Sand，thus lagging behind and getting desorbed after the peak concentration passing the observation point，hence Sr-90 concentration remained to be quite high in soil columns for a long time. With the aid of HYDRUS-1D software，two numerical models were established for radionuclide migration，one based on equilibrium adsorption and the other on nonequilibrium adsorption. It was found that the non-equilibrium sorption model，which took into account the first-order rate coefficients β，could be used to better explain the asymmetry and tailing phenomena. Based on fitting the measurements of Sr-90 concentrations in the soil columns，distribution coefficient of Sr-90 in the Sand was figured out to be 0.73 ml g-1，0.70 ml g-1and 0.72 ml g-1relative to intensity of the spraying，which shows that intensity of the spraying did not have much effect on distribution coefficient of Sr-90.

Spraying intensity；Soil column experiment；Radionuclide migration；Equilibrium adsorption；Non-equilibrium adsorption

X53

A

（責任編輯：盧 萍）

* 中國輻射防護研究院院基金項目 Supported by the Foundation of China Institute for Radiation Protection

? 通訊作者 Corresponding author，E-mial：13834508698@163.com

朱 君（1985—），男，湖南衡陽人，碩士，研究實習員，主要從事核素在地表水環(huán)境、地下水環(huán)境、土壤環(huán)境中的吸附和遷移研究。E-mial：405400881@qq.com

2016-08-16；

2016-12-18；優(yōu)先數(shù)字出版日期（www.cnki.net）：2017-03-03

10.11766/trxb201608160166