曹 軍， 張 莉， 徐 宏

(華東理工大學 機械與動力工程學院， 上海 200237)

供熱方向及催化劑涂層厚度對微反應器中CH4-H2O重整反應的影響分析

曹 軍， 張 莉， 徐 宏

(華東理工大學 機械與動力工程學院， 上海 200237)

通過構建包含有動量、能量和質量傳遞以及甲烷水蒸氣重整反應動力學方程的多物理場耦合數值模型，分析了催化劑壁面涂覆式微反應器CH4-H2O重整反應過程中逆流和順流兩種供熱方式對反應通道中的溫度場、濃度場以及CH4轉化率的影響，并計算了不同涂層厚度條件下的CH4轉化率及反應通道壓降。結果表明，逆流供熱方式下重整反應可以得到更高的CH4轉化率，但催化劑層的溫度波動也比順流供熱更為明顯。增大催化劑層厚度會提高CH4的轉化率，但同樣會使反應通道的壓降增大，然而，反應通道壓降的增加值相對于重整的反應壓力而言可忽略不計。此外，涂層厚度的增加還會造成催化劑層更為劇烈的溫度變化。綜合以上結論，從催化劑層均溫性的角度考慮，涂覆式CH4-H2O重整微反應器對于供熱方向和涂層厚度的選擇需要在CH4轉化率和反應器的均溫性之間做出平衡。

涂覆式微反應器； CH4-H2O重整； 供熱方向； 涂層厚度； 數值分析

基于“互聯(lián)網+”技術提出的“能源互聯(lián)網”近年來成為當前國際學術界的前沿課題與產業(yè)界科技創(chuàng)新的新焦點[1]。2015年4月，清華大學“能源互聯(lián)網創(chuàng)新研究院”正式成立，標志著我國在該領域的研究進入了新的階段。能源存貯及轉換終端的小型化及模塊化是實現(xiàn)“能源互聯(lián)網”中非常重要的一環(huán)。近年來在化工[2-3]、生物[4]和醫(yī)學[5]等領域迅速發(fā)展的微反應器技術能夠顯著強化反應過程，且具有反應時間短、無放大效應、安全性高、集成化程度高等優(yōu)勢[6-7]，成為化工領域的一次革新，也成為實現(xiàn)“能源互聯(lián)網”分布式特點的一種極為重要的終端形式。

CH4-H2O重整作為一種重要的制氫形式，已經在工業(yè)上得到了成熟的應用。關于該工藝的催化劑制備、反應器設計以及動力學理論等都有大量學者做出了相關的研究[8-10]。由于CH4-H2O重整反應具有強吸熱的特征，利用微反應器強化傳熱的優(yōu)勢，在微反應器中開展該制氫過程，無疑可以更好地實現(xiàn)反應供熱和精確控溫。同時，近年來微反應器中的費托合成工藝[11-13]以及燃料電池[14-15]等技術正在迅速發(fā)展，這些工藝都需要穩(wěn)定的合成氣或者氫源。實現(xiàn)微反應器中的制氫或者合成氣制備工藝，可以更好的與后續(xù)工藝進行耦合，從而構建制氫-費托合成或者制氫-燃料電池集成系統(tǒng)，為相關新能源技術的發(fā)展和應用奠定基礎。

在催化劑壁面涂覆式微反應器中進行CH4-H2O重整制氫時，高溫煙氣對重整反應的供熱方向會在一定程度上影響反應物的轉化率和產物選擇性，并對整個微反應器的溫度分布產生影響，同時，催化劑層的涂覆厚度也是影響反應物轉化率的重要因素之一，但此方面的系統(tǒng)分析和報道仍然比較少見。

本工作通過構建包含有動量、能量和質量傳遞以及CH4-H2O重整反應動力學方程的多物理場耦合數值模型，對催化劑壁面涂覆式微反應器中的CH4-H2O重整反應過程開展了計算，在逆流和順流兩種供熱方式，以及在不同的催化劑層涂覆厚度條件下，對反應通道中的溫度分布及組分濃度分布進行了計算和比較，并經由對反應速率以及反應吸熱量分布的具體分析，闡述了供熱方向以及催化劑涂覆厚度對CH4轉化率的影響機制。所構建的模型可為CH4-H2O重整制氫工藝在微反應器中的研究提供一種理論分析工具，相關結論可為實驗的開展提供參考和借鑒。

1 微通道中CH4-H2O重整制氫數學模型的建立與求解

1.1 CH4-H2O重整反應的動力學方程

以NiO/Al2O3作為催化劑，CH4-H2O重整制氫過程中發(fā)生的主要反應如下所示[16]:

水蒸氣重整反應:

CH4+H2O?CO+3H2ΔH=206 kJ/mol

(1)

水汽變換反應(WGS):

CO+H2O?CO2+H2ΔH=-41.1 kJ/mol

(2)

直接蒸汽重整反應:

CH4+2H2O?CO2+4H2ΔH=165 kJ/mol

(3)

反應(1)～(3)的動力學方程可分別表示為[12]：

(4)

(5)

(6)

其中，pi表示各組分分壓(見式(7))。

pi=CiRT

(7)

式(7)中，Ci、R和T分別表示組分i的摩爾濃度、氣體常數和溫度。DEN是一個無量綱因數，可被表示為:

(8)

式(4)～(6)中，反應速率系數k1、k2和k3可分別用下式計算：

(9)

(10)

(11)

其中，k1、k2和k3的單位分別為kmol·kPa0.5/(kg·h)、kmol·kPa-1/(kg·h)以及kmol·kPa0.5/(kg·h)，平衡常數K1、K2及K3如下所示:

(12)

(13)

K3=K1·K2

(14)

K1、K2及K3的單位分別為kPa2、1以及kPa2。組分CH4、H2O、H2及CO的吸附常數計算如下:

(15)

(16)

(17)

(18)

KCH4、KH2O、KH2以及KCO的單位分別為kPa-1、1、kPa-1以及kPa-1。

將以上各系數帶入式(4)～(6)，即可得到各反應的詳細動力學方程。結合式(1)～(3)，可得反應中各個組分的消耗/生成速率如式(19)～(23)所示。

rCH4=-(R1+R3)

(19)

rH2O=-(R1+R2+2R3)

(20)

rCO=R1-R2

(21)

rH2=3R1+R2+4R3

(22)

rCO2=R2+R3

(23)

1.2 微反應通道的數學模型及控制方程

因為CH4-H2O重整制氫為強吸熱反應，在構建微反應系統(tǒng)時，需要設置加熱通道對反應通道進行供熱。常規(guī)的結構中，加熱通道和反應通道的形式分別有順流、逆流和錯流3種。本工作分析順流和逆流兩種形式。同時，為了簡化計算，假設微通道寬度遠大于高度，從而可以構建高度方向的二維模型對反應過程展開分析，如圖1所示。假設微反應通道長度為Lb，高度為Hb，其中自由流動區(qū)域的厚度為H1，涂覆的催化劑層厚度為H2，如此整個反應通道即被分為催化劑層區(qū)域和自由流動區(qū)域。在建模過程中，將催化劑層視為多孔介質，孔隙率為ε，滲透率為κ。催化劑涂覆的基底材料為不銹鋼片，其厚度為H3、高度為H4的供熱通道設置在催化劑層下側，其中流過高溫煙氣對吸熱的重整反應供熱。反應物CH4和H2O在流入反應通道前，已經過預熱器預熱。

圖1 計算所用的CH4-H2O重整制氫通道數學模型Fig.1 Schematic diagram for the CH4-H2O reforming microreactor used in the simulation

在對以上重整反應過程開展計算之前，做出如下假設：

(1)所有組分均為氣態(tài)，且性質滿足理想氣體狀態(tài)方程。

(2)催化劑層可被視為孔隙率和滲透性均勻的多孔介質，且與周圍氣態(tài)組分保持熱平衡。

基于以上假設，則可寫出該模型各個區(qū)域中的流動、能量與濃度傳遞控制方程[17]:

反應通道中的自由流動層：

(24)

(25)

(26)

(27)

催化劑多孔介質層：

(28)

(29)

(30)

(31)

不銹鋼基底層：

(32)

供熱通道：

(33)

(34)

(35)

(36)

qt表示重整反應的吸熱量，可用下式計算：

qt=ΔH1R1+ΔH2R2+ΔH3R3

(37)

其中，ΔH1、ΔH2和ΔH3分別為式(1)～(3)表示的3個反應的反應焓(J/mol)，Ri為各個反應的反應速率(mol/(m3·s))，如式(4)～(6)所示。

1.3 邊界條件

對于文中設置的計算模型，其邊界條件可表示為：

(1)反應通道進口(x=0)：

u1=u2=ubin,v1=v2=0,T1=T2=Tbin

CCH4=CCH4,in,CH2O=CH2O,in,CH2,in=0,
CCO,in=0,CCO2,in=0

(38)

(2)反應通道出口(x=Lb)：

(39)

(3)反應通道外側壁面(y=Hb+H3+H4)：

(40)

(4)供熱通道進口：

u4=u4in，v4=0，T4=T4in

(41)

(5)供熱通道出口：

(42)

(6)供熱通道外側壁面(y=0)：

(43)

1.4 計算參數及模型求解

在模型求解過程中，如無特別說明，用到的反應器尺寸及其他主要計算參數如表1所示。利用有限元方法建立數學模型并對其開展計算分析。本文所示結論均為反應達到穩(wěn)定狀態(tài)之后的計算結果，且所有計算結果均經過了網格無關性驗證。模型驗證在作者的前文中[18]已經有所論述，此處不再贅述。

表1 微通道中CH4-H2O重整反應模型計算中所用的主要參數Table 1 Main parameters used in the simulation for CH4-H2O reforming in the microchannel

2 結果與討論

2.1 CH4-H2O重整制氫微反應器中的溫度場分布

圖2為在表1所設定的反應條件下，在高溫供熱煙氣與反應物分別為逆流和順流供熱情況下，催化劑層中心線和供熱通道中心線上的溫度分布對比。圖3為不同供熱方向條件下沿催化劑層中心線上CH4-H2O重整反應的吸熱量絕對值。由圖2可以看到，無論加熱煙氣逆流還是順流，催化劑層的溫度在入口區(qū)域很短的距離內(小于0.1 mm)都有近20℃的急劇下降，形成一個溫度的低谷；之后又很快上升，這一溫度的波動區(qū)間總長度約1 mm。這是由于重整反應為強吸熱反應，入口區(qū)域反應物濃度很大，反應速率高，催化劑層的吸熱量也最大(如圖3所示)，外界的對流供熱無法補充足夠的熱量使反應維持在設定的溫度，因此出現(xiàn)溫度低谷；在此之后，由于反應速率迅速下降，反應吸熱量不斷減少，在供熱通道的加熱下，催化劑層的溫度逐漸恢復。在此之后，由于反應的吸熱量持續(xù)下降，反應熱對于催化劑層溫度分布的影響逐漸減弱，催化劑層的溫度開始由加熱層決定，并趨于和加熱層溫度保持一致。在順流供熱時，由于供熱工質溫度持續(xù)下降，因此催化劑層溫度也不斷下降，直至出口位置。然而逆流供熱時，由于反應通道的出口正對應供熱通道的進口，因此在反應通道出口位置的催化劑層有一個溫度的突然上升，從而在距離入口約80 mm處形成了另一個溫度的“冷點區(qū)域”。

圖2 不同供熱方向下微反應器中催化劑層及供熱層中的溫度場分布Fig.2 Temperature distribution at different heating directions along the center line of catalyst layer and heating channel in microreactor(a) Counter flow; (b) Co-flow

圖3 不同供熱方向條件下沿催化劑層中心線上CH4-H2O重整反應的吸熱量絕對值Fig.3 Absolute value of the adsorbed heat for CH4-H2O reforming along the center of catalyst layer at different heating directions

為了進一步對逆流和順流兩種方式下催化劑層及供熱通道中的溫度做出對比，將兩種供熱情況下，催化劑層中心線和供熱層中心線中的溫度分布進行對比，如圖4所示。由圖4(a)可以看到，在從反應通道入口到通道中間位置的大部分區(qū)間內，逆流供熱時催化劑層溫度要低于順流加熱時催化劑層的溫度；然而，在反應通道出口位置處，正如之前所述的，由于此處正是逆流供熱通道的入口區(qū)域，因此逆流加熱時該處的催化劑層溫度急速升高，形成尾部上揚的趨勢，在此區(qū)域溫度高于順流加熱。由圖4(b)可以看到，在反應通道入口及中間大部分區(qū)域，逆流供熱時的溫度要低于順流供熱，同樣是在反應通道出口區(qū)域趨勢相反。

圖4 不同供熱方向下沿微反應器催化劑層及供熱層中心線的溫度場分布Fig.4 Temperature distribution along the center line of catalyst layer and heating channel in microreactor at different heating directions(a) Catalyst layer; (b) Heating channel

2.2 逆流/順流供熱方向對重整反應的影響

兩種供熱方式下催化劑層中心線上反應物CH4和代表性產物H2的濃度分布如圖5所示。由圖5可以看到，沿著反應的流動方向，兩種供熱方式下反應物CH4的濃度均不斷降低，而產物H2的濃度則不斷升高。有所區(qū)別的是，在沿著流動方向的大部分通道范圍內，逆流供熱時催化劑層中的CH4濃度要高于順流，也即其轉化率較低，但是在出口位置處，逆流供熱時CH4濃度出現(xiàn)大幅下降。對于產物H2的濃度分布則與此相反，反應通道中的大部分長度范圍內，逆流供熱情況下H2的濃度均低于順流，但是在反應通道出口位置處，H2濃度出現(xiàn)大幅上升。這是由于逆流供熱時，催化劑層溫度在出口位置處有較大的升高(如圖2(a)所示)，對于吸熱的重整反應，此處溫度的突然增大，會造成反應正向移動，從而產生比順流供熱更多的H2。

圖5 重整微反應器中沿催化劑層中心線上CH4與H2的濃度場分布Fig.5 The concentration distribution of CH4 and H2 along the center line of the catalyst layer in the CH4-H2O reforming microreactor(a) CH4; (b) H2

為了進一步對CH4轉化率和H2產率的變化趨勢做出分析，圖6(a)、(b)及(c)所示分別為在逆流和順流供熱情況下，式(1)～(3)所示的3個反應在催化劑層中心線上的反應速率曲線。由圖6可以看到，由于逆流供熱時反應通道出口位置催化劑層溫度的上升，對CH4消耗和H2生成有直接重要影響的CH4-H2O重整反應(式(1))和直接甲烷重整反應(式(3))的反應速率都有所升高。雖然對于放熱的水汽變換反應，其H2的生成速率持續(xù)下降，但是由于其反應速率的量級與另外兩個反應相比而言非常小，因此在總體上，反應通道出口處，由于催化劑層溫度的改變，通過影響CH4-H2O重整反應和直接甲烷重整反應的速率，造成反應物CH4濃度的突然下降和產物H2濃度的上升。

2.3 涂層厚度對CH4轉化率及壓降的影響

對于涂覆式微反應器，催化劑的涂覆厚度是影響反應器性能的一個重要因素。圖7所示為兩種供熱情況下，催化劑層厚度(H2)與反應通道高度(Hb)之比，也即催化劑層的無量綱厚度H2/Hb為0.1～1.0(填充式)時，反應通道出口處CH4的轉化率為XCH4。由圖7可以看到，在設定條件下，隨著涂層厚度的增大，兩種供熱情況下CH4的轉化率都幾乎保持線性增加的趨勢。逆流時轉化率從43.6%增加到58.4%，順流時則從38.5%增加到51.2%。同時看到，在不同的涂層厚度情況下，逆流供熱時CH4的轉化率始終要高于順流供熱。這是由于逆流供熱時反應物在反應通道出口區(qū)域再次被加熱，而造成CH4的更進一步消耗，從而其轉化率也有所提高。

圖8所示為兩種供熱情況下，催化劑層無量綱厚度從0.1增加到1.0(填充式)時，反應通道進出口的壓力降(Δp)。很明顯，催化劑層無量綱厚度越大，反應通道的壓降越是明顯。但是對于逆流/順流兩種供熱情況，同一厚度下壓降幾乎保持一致。由于在本文設定的長100 mm的反應通道，以及相對應的催化劑層孔隙率和滲透率條件下，即使是壓降最大的填充式反應器，壓降也不超過400 Pa，對于26 MPa的反應壓力而言，完全可以忽略，因此，由于催化劑涂覆厚度的增加引起的壓降增大，一般不應該成為影響設計微反應器涂覆厚度的重要因素。

根據以上分析，對影響CH4轉化率的因素，可從供熱方向和涂層厚度兩個角度來分別分析。首先，對于供熱方式而言，逆流供熱要更為優(yōu)越，但是，從兩種供熱方式下催化劑層的溫度分布可以看出，逆流供熱時，在催化劑層入口區(qū)域和中間位置處，均存在溫度的低谷，在出口位置又有溫度的劇烈增加，因此，逆流供熱時催化劑層的溫度波動更為明顯，這對于催化劑層的結構穩(wěn)定具有一定的要求。其次，對于催化劑層厚度，則是涂層越厚CH4的轉化率越高，且由于涂層厚度增加產生的壓降增大相對于重整反應的整體壓力而言可忽略不計。然而，催化劑涂層越厚，意味著在反應通道入口處重整反應需要消耗更多的熱量，因此會造成該區(qū)域催化劑層的溫度變化更為劇烈。圖9所示即為涂層無量綱厚度分別為0.1和0.5時催化劑層中的溫度分布。很明顯，H2/Hb為0.5時，在不到1 mm的長度內，催化劑溫度從入口的1073 K下降到近950 K，溫差超過100 K。因此，同樣是從催化劑層均溫性的角度考慮，涂覆式CH4-H2O重整微反應器對于涂層厚度的選擇仍然需要做出平衡。

圖6 CH4-H2O重整微反應器催化劑層中心線上3個反應的速率分布Fig.6 Reaction rate distribution of three reactions along the center line of the catalyst layer of the CH4-H2O reforming microreactor(a) CH4-H2O reforming; (b) WGS reaction;(c)Direct steaming reforming reaction

圖7 不同催化劑涂層厚度下CH4-H2O微反應通道出口處的CH4轉化率Fig.7 The CH4 conversion rate at the outlet of CH4-H2O reforming reaction channel at different catalyst layer thicknesses

圖8 不同涂層厚度下的順流/逆流供熱方向下微反應通道中的壓降對比Fig.8 The pressure drop comparison of co-currentflow/counter-current flow conditions along the micro reaction channel at different catalyst layer thicknesses

圖9 催化劑涂層厚度對CH4-H2O重整反應通道催化劑層中心線上溫度分布的影響Fig.9 The effect of catalyst layer thickness on the temperature distribution along the center line of the catalyst layer in the CH4-H2O reforming reaction channel

3 結 論

(1)逆流供熱方式下可以得到更高的CH4轉化率，但催化劑層的溫度波動也更為明顯。

(2)催化劑涂層越厚，CH4轉化率越高，由于涂層厚度增加產生的壓降增大相對于重整反應的整體壓力而言可忽略不計，但是更大的厚度會造成催化劑層更為劇烈的溫度變化。

(3)從催化劑層均溫性的角度考慮，涂覆式CH4-H2O重整微反應器對于涂層厚度的選擇需要在CH4轉化率和反應器的均溫性之間做出平衡。

(4)在下一步的工作中，將開展相關實驗，對本文構建的模型進行驗證分析，同時對催化劑涂層性能對產氫率、CO及CO2選擇性等參數的影響做出進一步的分析。

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Effect Analysis of Heating Direction and Catalyst Coating Thickness onCH4-H2O Reforming in Microreactors

CAO Jun， ZHANG Li， XU Hong

(SchoolofMechanicalandPowerEngineering,EastChinaUniversityofScienceandTechnology,Shanghai200237,China)

A multi-physics-coupled numerical model, which contains the momentum, energy, mass transfer, as well as the chemical kinetic equations of CH4-H2O reforming in wall-coated microreactor has been carried out and analyzed in this paper. The effects of both counter-current flow and co-current flow of heat channel on the temperature and concentration distribution, as well as the CH4conversion rate have been analyzed in detail; moreover, the CH4conversion rate and pressure drop in reaction channel at different catalyst coating thicknesses were also calculated. It was found that a higher CH4conversion rate can be obtained from the counter-current flow method for the reforming process;however, the temperature fluctuation in catalyst layer is also more significant. The conversion rate of CH4increases with the increase of catalyst layer thickness, but an increase of pressure drop in the reaction channel also occurs. Compared with the reaction pressure, the increased pressure drop value is negligible. Furthermore, a more pronounced temperature fluctuation was also observed with higher catalyst layer thickness. In conclusion, the design of heating direction and catalyst layer thickness should be based on the careful trade-off between the CH4conversion rate and temperature uniformity in catalyst layer for the wall-coated CH4-H2O microreactor.

wall-coated microreactor; CH4-H2O reforming; heating direction; catalyst layer thickness; numerical analysis

2016-07-18

中央高?；究蒲袠I(yè)務費探索基金項目(WG1414044)和中央高?；究蒲袠I(yè)務費重點科研基地青年教師專項基金(WG1617011)資助

曹軍，男，助理研究員，博士，從事石油化工多場耦合數值仿真的研究工作；Tel:021-64253810；E-mail:caojun@ecust.edu.cn

徐宏，男，教授，博士，從事過程強化的研究工作；Tel:021-64253810；E-mail:hxu@ecust.edu.cn

1001-8719(2017)03-0489-08

TE65

A

10.3969/j.issn.1001-8719.2017.03.013