王 超,安興琴*,翟世賢,孫兆彬

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伴隨模式在追蹤污染事件重點(diǎn)源區(qū)中的應(yīng)用

王 超1,安興琴1*,翟世賢2,孫兆彬3,4

(1.中國(guó)氣象科學(xué)研究院大氣成分研究所,北京 100081；2.南京信息工程大學(xué)中國(guó)氣象局氣溶膠-云-降水重點(diǎn)開(kāi)放實(shí)驗(yàn)室,江蘇南京 210044；3.中國(guó)氣象局北京城市氣象研究所,北京 100089；4.中國(guó)氣象局京津冀環(huán)境氣象預(yù)報(bào)預(yù)警中心,北京 100089)

本研究利用GRAPES-CUACE氣溶膠伴隨模式,對(duì)2015年11月27日~12月2日北京市一次高濃度PM2.5污染過(guò)程進(jìn)行了敏感性分析,顯示了伴隨模式在追蹤重點(diǎn)排放源區(qū)及關(guān)注敏感排放時(shí)段等方面的優(yōu)越性.研究結(jié)果表明:本次污染事件所關(guān)注的北京市PM2.5峰值濃度是北京市本地排放源和周邊省市排放源共同作用的結(jié)果.從累積敏感系數(shù)來(lái)看,目標(biāo)時(shí)刻前23h內(nèi),本地源貢獻(xiàn)占主導(dǎo),PM2.5峰值濃度對(duì)本地排放源響應(yīng)迅速,目標(biāo)時(shí)刻前5h,本地源對(duì)峰值濃度的貢獻(xiàn)達(dá)到最大,逐時(shí)敏感系數(shù)峰值為9.4μg/m3.周邊源貢獻(xiàn)表現(xiàn)為周期性波動(dòng),逐時(shí)敏感系數(shù)在目標(biāo)時(shí)刻前9,29,43h,出現(xiàn)3次峰值,分別為6.66,6.24,1.74μg/m3,伴隨著偏南風(fēng),周邊源在目標(biāo)時(shí)刻前1~57h內(nèi)持續(xù)不斷地向北京市輸送污染物.不同距離的周邊源對(duì)目標(biāo)時(shí)刻PM2.5峰值濃度的影響時(shí)段和程度不一樣,目標(biāo)時(shí)刻前72h內(nèi),北京、天津、河北及山西排放源對(duì)目標(biāo)時(shí)刻PM2.5峰值濃度的累積貢獻(xiàn)比例分別為31%、9%、56%及4%;從逐時(shí)敏感系數(shù)來(lái)看,天津源貢獻(xiàn)的主要時(shí)段為目標(biāo)時(shí)刻前1~33h,逐時(shí)敏感系數(shù)峰值出現(xiàn)在目標(biāo)時(shí)刻前9h,為2.10μg/m3,山西源貢獻(xiàn)的主要時(shí)段為目標(biāo)時(shí)刻前17~33h,逐時(shí)敏感系數(shù)峰值出現(xiàn)在目標(biāo)時(shí)刻前27h,為0.71μg/m3,河北源貢獻(xiàn)的主要時(shí)段為目標(biāo)時(shí)刻前1~57h,逐時(shí)敏感系數(shù)呈現(xiàn)周期性波動(dòng),出現(xiàn)3次峰值,分別為4.55,5.31, 1.59μg/m3.

伴隨方法；污染個(gè)例；污染源追蹤；敏感性分析

大氣化學(xué)伴隨模式是基于伴隨算子理論和大氣化學(xué)模式發(fā)展起來(lái)的一種高效的敏感性分析工具[1].由于大氣化學(xué)模式結(jié)構(gòu)復(fù)雜,輸入?yún)?shù)眾多,而且實(shí)際大氣環(huán)境規(guī)劃或控制問(wèn)題多屬于非線(xiàn)性問(wèn)題,傳統(tǒng)的正向敏感性分析方法[2]在計(jì)算大氣環(huán)境問(wèn)題的敏感性時(shí),需要多次調(diào)整輸入變量的值,多次積分大氣化學(xué)模式,計(jì)算效率低,代價(jià)大,同時(shí)還會(huì)產(chǎn)生截?cái)嗾`差;而伴隨模式采用反向模擬的思想,在機(jī)器精度意義上來(lái)求解敏感性:首先根據(jù)所關(guān)心的問(wèn)題構(gòu)建目標(biāo)函數(shù),通過(guò)輸入目標(biāo)函數(shù)關(guān)于模式參數(shù)的梯度,逆時(shí)序積分一次伴隨模式,即可得到目標(biāo)函數(shù)在任意時(shí)刻、任意空間位置對(duì)任意模式輸入?yún)?shù)的敏感性信息[1].由此可見(jiàn),當(dāng)解決環(huán)境控制問(wèn)題時(shí),伴隨模式的計(jì)算效率是正向敏感性分析方法所不可比擬的.

伴隨敏感性分析在大氣環(huán)境領(lǐng)域應(yīng)用廣泛,如追蹤BC氣溶膠的來(lái)源[3],評(píng)估NO與O3的控制策略[1]等.將伴隨模式與最優(yōu)化方法及觀測(cè)數(shù)據(jù)結(jié)合,可以求解多種優(yōu)化問(wèn)題,如對(duì)新增工業(yè)源進(jìn)行優(yōu)化布局[4]以及協(xié)助制定考慮人體健康效益的最優(yōu)污染物控制策略[5].

為改善北京市的空氣質(zhì)量,降低PM2.5人群暴露水平,不少學(xué)者進(jìn)行了大量的科學(xué)分析與評(píng)估,包括利用空氣質(zhì)量模式,分析京津冀地區(qū)PM2.5時(shí)空分布及來(lái)源特征[6-7];評(píng)估不同時(shí)刻、不同比例污染源削減方案對(duì)降低北京市PM2.5濃度的影響[8-9];利用拉格朗日粒子擴(kuò)散模式FLEXPART反向追蹤北京市在特定氣象條件下某一時(shí)段的潛在源區(qū)[10]等.

上述研究為了解北京市PM2.5的來(lái)源以及本地源和周邊源的貢獻(xiàn)大小奠定了基礎(chǔ),然而,目前借助伴隨模式反向追蹤北京市高PM2.5濃度重點(diǎn)源區(qū)的工作還比較少.本文利用GRAPES- CUACE氣溶膠伴隨模式[3,11],反向追蹤了北京市2015年12月一次PM2.5峰值濃度的關(guān)鍵污染源排放時(shí)段及區(qū)域,顯示了伴隨敏感性分析在大氣污染控制方面的優(yōu)勢(shì),為實(shí)施有效減排措施提供科學(xué)依據(jù).

1 污染過(guò)程天氣條件分析

2015年11月27日~12月2日,北京及周邊地區(qū)出現(xiàn)持續(xù)性霧、霾天氣.利用中國(guó)氣象局MICAPS氣象信息處理系統(tǒng)及相關(guān)觀測(cè)資料,分析海平面氣壓場(chǎng)表明:11月27日~12月1日地面冷高壓逐漸東移入海,華北地區(qū)轉(zhuǎn)為高壓后部的弱氣壓場(chǎng)和低壓輻合區(qū)控制,近地層風(fēng)速小、濕度大,邊界層頂暖平流明顯,逆溫增強(qiáng),混合層高度低,不利于污染物的水平和垂直擴(kuò)散.30日中午前后,徘徊在河北中部至北京南部的地面風(fēng)場(chǎng)輻合線(xiàn),在短暫南壓后快速北移,造成北京市污染物濃度迅速增加,進(jìn)一步加劇了污染物在北京、石家莊、保定、邯鄲一帶的累積.另外,在持續(xù)低溫結(jié)束后,29日氣溫明顯回升,導(dǎo)致地面積雪融化,近地面相對(duì)濕度增加,進(jìn)而導(dǎo)致顆粒物吸濕增長(zhǎng)和液相反應(yīng)過(guò)程,加速氣態(tài)前體物向顆粒物轉(zhuǎn)化,引起顆粒物濃度快速增加.

2 方法

2.1 GRAPES-CUACE模式簡(jiǎn)介

GRAPES是中國(guó)科學(xué)家自主研發(fā)的大氣數(shù)值預(yù)報(bào)系統(tǒng)[12].CUACE是中國(guó)氣象局研發(fā)的空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)模式系統(tǒng),該系統(tǒng)的接口兼容性強(qiáng),可以與任何一個(gè)氣象模式結(jié)合在一起使用[13].將CUACE與GRAPES相結(jié)合,利用GRAPES區(qū)域中尺度數(shù)值預(yù)報(bào)系統(tǒng)(GRAPES-Meso)提供的氣象場(chǎng)驅(qū)動(dòng)CUACE,這個(gè)模式系統(tǒng)便稱(chēng)為GRAPES-CUACE.

2.2 GRAPES-CUACE氣溶膠伴隨模塊簡(jiǎn)介

CUACE目前主要包括3大模塊:氣溶膠模塊(module_ae_cam)、氣體模塊(module_gas_ radm)以及熱力學(xué)平衡模塊(module_isopia).由于目前項(xiàng)目只開(kāi)發(fā)構(gòu)建了氣溶膠模塊的伴隨模型,氣體模塊的伴隨模塊正在開(kāi)發(fā)構(gòu)建中,因此,本研究先利用GRAPES-CUACE正向模式模擬總體PM2.5(包括一次和二次)濃度變化趨勢(shì), 再利用GRAPES-CUACE氣溶膠模塊的伴隨模式[7]反向追蹤北京市污染峰值形成過(guò)程中一次PM2.5的重點(diǎn)排放源區(qū)及敏感排放時(shí)段.

該伴隨模式的簡(jiǎn)要運(yùn)行流程如圖1所示,具體運(yùn)行步驟可參考文獻(xiàn)[3,11].首先正向積分GRAPES-CUACE大氣化學(xué)模式,并存儲(chǔ)基態(tài)值(savedat)信息,然后在此基礎(chǔ)上,將目標(biāo)函數(shù)關(guān)于狀態(tài)變量(如污染物濃度)的梯度()以及基態(tài)值(savedat)信息作為輸入數(shù)據(jù),逆時(shí)序積分伴隨模式,便得到目標(biāo)函數(shù)關(guān)于控制變量(如排放源)的梯度().

2.3 模式參數(shù)設(shè)置及觀測(cè)數(shù)據(jù)

本文模擬區(qū)域?yàn)槲覈?guó)中東部地區(qū)(105°E~125°E,32.25°N~43.25°N),水平包括41×23個(gè)網(wǎng)格,水平網(wǎng)格分辨率為0.5°×0.5°,垂直分為31層,積分步長(zhǎng)為300s,排放源清單采用0.5°×0.5°的INTEX-B2006清單[14].該源清單是在TRACE-P清單[15-16]基礎(chǔ)上,更新了亞洲區(qū)域的人為排放源信息,它由4個(gè)部分(電力、工業(yè)、生活和交通)組成,包含的物種有SO2、NO、CO、NMVOC、BC、OC、PM2.5以及PM10.本研究所采用的主要人為物種排放量[14]如表1所示.INTEX-B2006源清單在中國(guó)及東亞地區(qū)的大氣環(huán)境問(wèn)題中得到廣泛應(yīng)用,如利用該清單模擬PM2.5濃度變化趨勢(shì)[17-18],結(jié)合觀測(cè)數(shù)據(jù)評(píng)估源清單對(duì)SO2、NO2、CO及O3模擬的影響等[19].本文模擬時(shí)段為2015年11月21日20:00~12月4日20:00,前3d作為模式啟動(dòng)時(shí)段,來(lái)消除理想化的初始濃度與實(shí)際濃度的差別.

觀測(cè)資料選取南郊站和上甸子站PM2.5濃度小時(shí)均值.南郊站(39.8°N,116.47°E)位于北京市南郊大氣探測(cè)試驗(yàn)基地,北面緊鄰北京城區(qū),南邊為五環(huán)路,晝夜車(chē)流量較大,可以代表北京城區(qū)PM2.5濃度水平.上甸子站(40.65°N,117.12°E)位于北京市東北方向的密云縣高嶺鎮(zhèn)上甸子村,該站是一個(gè)區(qū)域大氣本底站,可以代表華北區(qū)域監(jiān)測(cè)要素的背景值.

3 結(jié)果

3.1 GRAPES-CUACE模式驗(yàn)證

圖2是上甸子站(SDZ)和南郊站(NJ)2015年11月27日00:00~12月4日20:00觀測(cè)與模擬的PM2.5小時(shí)濃度變化曲線(xiàn)及散點(diǎn)擬合.上甸子站和南郊站觀測(cè)與模擬的PM2.5濃度相關(guān)系數(shù)分別為0.73和0.87,散點(diǎn)擬合的值分別為2.6×10-25和2.2×10-59,均小于0.05的顯著性水平.總體來(lái)說(shuō),GRAPES-CUACE模式較為合理的再現(xiàn)了此次高濃度PM2.5過(guò)程,同時(shí)也較為準(zhǔn)確的模擬出了12月1日凌晨出現(xiàn)的PM2.5峰值.

表1 本研究所采用的主要人為物種排放量(Gg/a)[14]

3.2 目標(biāo)函數(shù)選取及敏感系數(shù)定義

GRAPES-CUACE模式模擬的北京市平均PM2.5濃度峰值出現(xiàn)在12月1日凌晨1:00,峰值濃度高達(dá)391μg/m3.為分析此次高濃度PM2.5來(lái)源,利用伴隨模式追蹤引起PM2.5峰值濃度的關(guān)鍵污染源排放區(qū)域和排放時(shí)段.伴隨敏感性分析需要預(yù)先定義一個(gè)目標(biāo)函數(shù),然后通過(guò)反向積分GRAPES- CUACE伴隨模式,得到目標(biāo)函數(shù)關(guān)于輸入變量(污染源, μg/(m2·s))的敏感性.本文定義12月1日01:00為目標(biāo)時(shí)刻,北京市為目標(biāo)區(qū)域,目標(biāo)函數(shù)即為12月1日01:00北京市PM2.5平均濃度.

3.3 PM2.5一次排放源敏感系數(shù)分布

圖3是目標(biāo)函數(shù)關(guān)于一次PM2.5源排放的時(shí)間累積敏感系數(shù)分布,描述了目標(biāo)時(shí)刻前一段時(shí)間排放源強(qiáng)對(duì)目標(biāo)濃度影響效果的累加.可以看出,敏感系數(shù)隨著逆時(shí)間序列累加, 其數(shù)值逐漸增大,范圍也不斷擴(kuò)大,到目標(biāo)時(shí)刻前31h(圖3(f)),敏感系數(shù)的分布已經(jīng)擴(kuò)展到天津、河北南部及山西東部,說(shuō)明目標(biāo)時(shí)刻北京市PM2.5峰值濃度受北京、天津、河北及山西污染源排放的共同影響;此時(shí),敏感系數(shù)最大值達(dá)24μg/m3左右,表示若從11月29日18:00至目標(biāo)時(shí)刻(共31h)對(duì)敏感系數(shù)最大網(wǎng)格的污染源排放削減N%,12月01:00(目標(biāo)時(shí)刻)北京市PM2.5平均濃度將下降N%·24μg/m3.

對(duì)比目標(biāo)時(shí)刻前37和52h(圖3(g)、(h)),發(fā)現(xiàn)時(shí)間累積敏感系數(shù)的分布已無(wú)明顯差別,關(guān)鍵源區(qū)的分布范圍和數(shù)值并沒(méi)有隨著時(shí)間累加的進(jìn)行而進(jìn)一步明顯增大.這說(shuō)明過(guò)早的源排放,如目標(biāo)時(shí)刻前37h以前的源排放對(duì)目標(biāo)時(shí)刻高濃度PM2.5的影響已經(jīng)較弱.

3.4 本地源與周邊源對(duì)一次PM2.5的貢獻(xiàn)

圖4為本地源和周邊源逐時(shí)(圖4(a))及時(shí)間累積(圖4(b))敏感系數(shù)時(shí)間序列,能分別反映本地源和周邊源對(duì)目標(biāo)時(shí)刻PM2.5峰值濃度的逐時(shí)貢獻(xiàn)變化以及某時(shí)段內(nèi)的累積貢獻(xiàn)變化.隨著逆時(shí)序積分,本地源和周邊源逐時(shí)敏感系數(shù)先后達(dá)到最大值后均開(kāi)始呈下降態(tài)勢(shì),但二者的變化趨勢(shì)存在明顯差異(圖4(a)).PM2.5峰值濃度對(duì)本地排放源響應(yīng)迅速,目標(biāo)時(shí)刻前5h本地源逐時(shí)敏感系數(shù)達(dá)到最大值,為9.4μg/m3;目標(biāo)時(shí)刻前1~6h,本地源對(duì)PM2.5峰值濃度的貢獻(xiàn)均處于較高水平,這可能是由于11月30日夜間,對(duì)流層低層存在較強(qiáng)逆溫層,北京上空大氣層結(jié)穩(wěn)定,抑制了污染物的垂直擴(kuò)散.目標(biāo)時(shí)刻前6h之前,本地源逐時(shí)敏感系數(shù)開(kāi)始陡降,并在11月30日12:00(目標(biāo)時(shí)刻前13h)左右降到0附近.由此表明,本地源排放在目標(biāo)時(shí)刻前1~13h內(nèi)對(duì)目標(biāo)時(shí)刻PM2.5峰值濃度影響較大,目標(biāo)時(shí)刻前13h之前的影響迅速減弱.

相比而言,PM2.5濃度峰值時(shí)刻(12月1日01:00)滯后周邊源敏感系數(shù)峰值時(shí)刻(11月30日16:00)9h,隨著逆時(shí)序積分,該敏感系數(shù)整體下降的同時(shí)呈現(xiàn)明顯的周期性波動(dòng)(圖4(a)),波動(dòng)周期約為24h,這可能與大氣環(huán)流及北京市局地環(huán)流有關(guān).周邊源3次敏感系數(shù)峰值依次出現(xiàn)在30日16:00(目標(biāo)時(shí)刻前9h),29日20:00(目標(biāo)時(shí)刻前29h)以及29日06:00(目標(biāo)時(shí)刻前43h),對(duì)應(yīng)的敏感系數(shù)值分別為6.66,6.24,1.74μg/m3.在28日16:00(目標(biāo)時(shí)刻前57h) 之前,周邊源逐時(shí)敏感系數(shù)降低到0附近.以上現(xiàn)象表明,周邊源在目標(biāo)時(shí)刻前1~57h內(nèi)持續(xù)不斷地向北京市輸送污染物,在目標(biāo)時(shí)刻前9,29h左右,對(duì)目標(biāo)時(shí)刻PM2.5峰值濃度的影響最為顯著.

另外,由圖4(b)可見(jiàn),隨著逆時(shí)序積分,周邊源時(shí)間累積敏感系數(shù)呈上升趨勢(shì),在目標(biāo)時(shí)刻前23h左右與本地源相交,在此之前的任意時(shí)刻均大于本地源.此現(xiàn)象表明在目標(biāo)時(shí)刻前23h內(nèi),由本地源貢獻(xiàn)占主導(dǎo),再往前轉(zhuǎn)為周邊源貢獻(xiàn)占主導(dǎo).

更進(jìn)一步,將本地源和周邊源的逐時(shí)及時(shí)間累積敏感系數(shù)分別相加,可得到此次PM2.5濃度峰值過(guò)程中本地源與周邊源逐時(shí)及時(shí)間累積貢獻(xiàn)百分比 (圖5).隨著逆時(shí)序積分,本地源逐時(shí)及時(shí)間累積貢獻(xiàn)百分比均呈下降趨勢(shì),在目標(biāo)時(shí)刻前72h,二者的貢獻(xiàn)比例分別為2%和31%;周邊源逐時(shí)及時(shí)間累積貢獻(xiàn)百分比均呈上升趨勢(shì),且分別在目標(biāo)時(shí)刻前8h和24h超過(guò)本地源,在目標(biāo)時(shí)刻前72h,二者的貢獻(xiàn)比例分別為98%和69%.

3.5 周邊不同省市排放源對(duì)一次PM2.5的貢獻(xiàn)

河北源、天津源及山西源影響北京市PM2.5峰值濃度的時(shí)段和程度存在明顯差異(圖6).河北源逐時(shí)敏感系數(shù)呈現(xiàn)周期性波動(dòng),3次敏感系數(shù)峰值分別出現(xiàn)在30日16:00(目標(biāo)時(shí)刻前9h),29日20:00(目標(biāo)時(shí)刻前29h)以及29日06:00(目標(biāo)時(shí)刻前43h),與上文周邊源敏感系數(shù)峰值時(shí)刻一致(圖4(a)),峰值敏感系數(shù)依次為4.55,5.31, 1.59μg/m3,28日16:00(目標(biāo)時(shí)刻前57h)之前,敏感系數(shù)降到0附近.天津源逐時(shí)敏感系數(shù)出現(xiàn)2次較為明顯的峰值, 30日16:00(目標(biāo)時(shí)刻前9h)為2.10μg/m3, 30日04:00(目標(biāo)時(shí)刻前21h)為0.54μg/m3,在29日14:00(目標(biāo)時(shí)刻前33h)之前,敏感系數(shù)減小至0附近.山西源逐時(shí)敏感系數(shù)僅在30日08:00(目標(biāo)時(shí)刻前17h)~29日16:00(目標(biāo)時(shí)刻前33h)出現(xiàn)微小波峰,峰值敏感系數(shù)出現(xiàn)在29日22:00(目標(biāo)時(shí)刻前27h)左右,為0.71μg/m3,其它時(shí)段的敏感系數(shù)均在0.10μg/m3以下.

以上現(xiàn)象表明,目標(biāo)時(shí)刻PM2.5峰值濃度對(duì)河北源及天津源的響應(yīng)速度較山西迅速,這是由于山西距北京較遠(yuǎn),污染物需要經(jīng)過(guò)一段時(shí)間(約17h)才會(huì)輸送并影響到北京市PM2.5濃度.河北源貢獻(xiàn)在目標(biāo)時(shí)刻前1~57h內(nèi)持續(xù)存在,在目標(biāo)時(shí)刻前9、29h,對(duì)PM2.5峰值濃度的影響最為顯著.天津源貢獻(xiàn)的主要時(shí)段為目標(biāo)時(shí)刻前1~ 33h,在目標(biāo)時(shí)刻前9h貢獻(xiàn)最大.山西源僅在目標(biāo)時(shí)刻前17~33h內(nèi)有微小貢獻(xiàn).

由圖6(b)可以看出,隨著逆時(shí)序積分,本地源、天津源及山西源的時(shí)間累積敏感系數(shù)均趨于不變,而河北源時(shí)間累積敏感系數(shù)不斷上升,且在29日22:00(目標(biāo)時(shí)刻前27h)左右超過(guò)本地源.與此對(duì)應(yīng),在目標(biāo)時(shí)刻前27h之前,河北源逐時(shí)及時(shí)間累積貢獻(xiàn)比例均大于同時(shí)刻其他3類(lèi)源 (圖7),這表明河北源在該時(shí)段內(nèi)一直處于主導(dǎo)地位,對(duì)北京市PM2.5峰值濃度的持續(xù)累積增長(zhǎng)貢獻(xiàn)較大.

由圖7(b)可得,目標(biāo)時(shí)刻前72h內(nèi),北京、天津、河北及山西排放源對(duì)目標(biāo)時(shí)刻PM2.5峰值濃度的累積貢獻(xiàn)比例分別為31%、9%、56%及4%.表2對(duì)比了本研究及其他學(xué)者模擬的北京市PM2.5污染的區(qū)域來(lái)源和貢獻(xiàn)比例,相對(duì)而言,本研究結(jié)果與文獻(xiàn)[20-21]比較接近,與其他研究結(jié)果存在一定差異.這些差異的原因可能是:(1)模式的空間分辨率、模型參數(shù)的設(shè)置及計(jì)算方法不同;(2)排放源清單的不確定性;(3)研究的目標(biāo)區(qū)域和目標(biāo)時(shí)段不同,本研究關(guān)注的是2015年12月1日01:00這一時(shí)刻北京市高濃度PM2.5的來(lái)源及比例,與一段時(shí)間內(nèi)北京市[6-7,21-22]及北京單個(gè)站點(diǎn)[20]的平均貢獻(xiàn)比例有所不同.已有研究表明,在重污染期間,區(qū)域輸送對(duì)北京市PM2.5濃度起著更為重要的作用[20-22],由此可見(jiàn),本研究針對(duì)污染峰值得出的結(jié)論(河北源貢獻(xiàn)接近北京本地源的2倍)較為合理.

3.6 討論

限于目前模式分辨率等問(wèn)題,本文得出的每個(gè)地區(qū)的貢獻(xiàn)只是大概結(jié)果,而且僅針對(duì)此次污染過(guò)程,更為具體的結(jié)論需要對(duì)不同季節(jié)、不同類(lèi)型的污染個(gè)例開(kāi)展進(jìn)一步研究.后續(xù)工作將在氣溶膠伴隨模塊的基礎(chǔ)上,繼續(xù)開(kāi)發(fā)氣體伴隨模塊,探討PM2.5二次源問(wèn)題,為大氣污染控制、決策及防治提供更加有效的調(diào)控方案.

表2 北京市PM2.5污染的區(qū)域來(lái)源及貢獻(xiàn)比例(%)

4 結(jié)論

4.1 伴隨敏感性分析可細(xì)致捕捉不同區(qū)域、不同時(shí)段排放源對(duì)目標(biāo)污染物濃度的影響,是追蹤重點(diǎn)源區(qū)及關(guān)鍵時(shí)段排放的一種有效方法.

4.2 此次污染事件的PM2.5峰值濃度對(duì)本地源響應(yīng)迅速,目標(biāo)時(shí)刻前5h,本地源逐時(shí)敏感系數(shù)達(dá)到峰值,為9.4μg/m3,從累積敏感系數(shù)來(lái)看,本地源在目標(biāo)時(shí)刻前23h內(nèi)占主導(dǎo).周邊源逐時(shí)敏感系數(shù)表現(xiàn)為周期性波動(dòng),在目標(biāo)時(shí)刻前9,29,43h,出現(xiàn)3次峰值,分別為6.66,6.24,1.74μg/m3,伴隨著偏南風(fēng),周邊源在目標(biāo)時(shí)刻1~57小時(shí)內(nèi)持續(xù)不斷的向北京市輸送污染物.

4.3 目標(biāo)時(shí)刻前72h內(nèi)北京、天津、河北及山西排放源對(duì)PM2.5峰值濃度的累積貢獻(xiàn)比例分別為31%、9%、56%及4%.從逐時(shí)敏感系數(shù)來(lái)看,天津源和山西源的主要貢獻(xiàn)時(shí)段分別為目標(biāo)時(shí)刻前1~33h和17~33h,逐時(shí)貢獻(xiàn)峰值分別為2.10和0.71μg/m3,河北源貢獻(xiàn)的主要時(shí)段為目標(biāo)時(shí)刻前1~57h,逐時(shí)敏感系數(shù)呈現(xiàn)周期性波動(dòng),出現(xiàn)3次峰值,分別為4.55,5.31,1.59μg/m3.

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致謝：感謝國(guó)家信息中心肖華東在計(jì)算中的技術(shù)支持.

The application of an adjoint model in tracking influential haze source areas of pollution episodes.

WANG Chao1, AN Xing-qin1*, ZHAI Shi-xian2, SUN Zhao-bin3,4

(1.Institude of Atmospheric Composition, Chinese Academy of Meteorological Science, Beijing 100081, China；2.Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China；3.Institude of Urban Meteorology, China Meteorological Administration, Beijing 100089, China；4.Enviromental Meteorology Forecast Center of Beijing-Tianjin-Hebei, China Meteorological Administration, Beijing 100089, China).

The aerosol adjoint module of the atmospheric chemical modeling system GRAPES-CUACE (Global-Regional Assimilation and Prediction System coupled with the CMA Unified Atmospheric Chemistry Environment) was used for sensitivity analysis of a high concentration PM2.5pollution episode (Nov. 27th~ Dec. 2nd, 2015) in Beijing, showing the superiority of the adjoint model in terms of tracking influential haze source areas and sensitive emission periods. The results indicated that the PM2.5peak concentration at the objective time point in Beijing was the combined effects of local and surrounding emissions from this air pollution episode. According to time cumulative sensitivity coefficients, local emissions played a primary role within 23hours ahead of the objective time point. In addition, local emissions had a quicker effect on the PM2.5peak concentration with maximum hourly contribution of 9.4μg/m3around 5hours prior to the objective time point. The contribution from surrounding emissions presented a pattern of periodic fluctuation, and its three peak values of hourly sensitivity coefficients appeared around 9hours, 29hours and 43hours ahead of the objective time point, with values of 6.66, 6.24 and 1.74μg/m3, respectively. The pollutant from surrounding emissions was continuously transported to Beijing within 1~57hours ahead of the objective time point by southerly winds. It was found that the effects of different surrounding emissions on PM2.5peak concentration varied in terms of influence time period and degree. The accumulative contribution of Beijing, Tianjin, Hebei and Shanxi emissions accounted for 31%, 9%, 56% and 4%, respectively, within 72hours ahead of the objective time point. Based on hourly sensitivity coefficients, the main contribution time periods of Tianjin, Shanxi and Hebei emissions were 1~33, 17~33 and 1~57hours prior to the objective time point, respectively. The peak values of hourly sensitivity coefficients of Tianjin and Shanxi emissions were 2.10 and 0.71μg/m3around 9 and 27hours ahead of the objective time point, respectively. The hourly sensitivity coefficients of Hebei emissions appeared a periodic fluctuation of three peak values of 4.55, 5.31 and 1.59μg/m3, respectively.

adjoint method；pollution case；pollution source tracking；sensitivity analysis

X513

A

1000-6923(2017)04-1283-08

2016-08-25

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(41575151);國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃“全球變化及應(yīng)對(duì)”重點(diǎn)專(zhuān)項(xiàng)“黑碳的農(nóng)業(yè)與生活源排放對(duì)東亞氣候、空氣質(zhì)量的影響及其氣候-健康效益評(píng)估”(2016YFA0602000)

王 超(1993-),女,安徽安慶人,中國(guó)氣象科學(xué)研究院碩士研究生,主要研究方向?yàn)榇髿饣瘜W(xué)數(shù)值模擬.

* 責(zé)任作者, 研究員, anxq@camscma.cn

, 2017,37(4)：1283~1290