劉云峰，石竟成，盤辰琳

（1. 東北石油大學(xué) 石油工程學(xué)院，黑龍江 大慶 163318； 2. 中國石油管道局工程有限公司，河北 廊坊 065000）

熱歷史和剪切歷史對原油觸變性的影響研究

劉云峰1，石竟成2，盤辰琳1

（1. 東北石油大學(xué) 石油工程學(xué)院，黑龍江 大慶 163318； 2. 中國石油管道局工程有限公司，河北 廊坊 065000）

剪切歷史和熱歷史是影響原油觸變性的關(guān)鍵因素。以大慶含蠟原油為例，測試了不同剪切歷史和熱歷史處理后的原油滯回環(huán)曲線。研究表明，含蠟原油的觸變性與測試溫度、回升溫度、剪切歷史等因素有關(guān)，當(dāng)回升溫度為非牛頓溫度時，原油的流動性得到改善；剪切歷史使原油觸變性變?nèi)?，且恒溫剪切較降溫剪切對原油的流動性改善效果好。

熱歷史；剪切歷史；數(shù)學(xué)模型；含蠟原油；流變性

觸變性作為一種重要的非牛頓流體特性，對于輸油管道的停輸再啟動安全性至關(guān)重要[1]，因而有必要對含蠟原油觸變性進(jìn)行研究。滯回環(huán)法因其相對誤差較小[2]，近年來被廣泛用于觸變性測試，其研究多停留在溫度和加載速率對滯回環(huán)的影響[3-6]，只有聶超飛[7]針對預(yù)剪切時間對滯回環(huán)的影響進(jìn)行了一定研究。為此，筆者測試了不同剪切歷史和熱歷史下大慶原油的滯回環(huán)曲線，并對其進(jìn)行分析，深入探究熱歷史和剪切歷史對原油觸變性的影響。

1 試驗(yàn)部分

1.1 試驗(yàn)油樣

試驗(yàn)所用油樣為大慶外輸原油，其膠質(zhì)含量、凝點(diǎn)均較高，屬于典型高含蠟原油，其基本組成及物性參數(shù)如表1所示。

1.2 主要儀器

測試儀器為德國生產(chǎn)的Haake VT550旋轉(zhuǎn)粘度計，旋轉(zhuǎn)粘度計用于測量復(fù)雜自動定性非牛頓流體的流動行為及控制形變模式定義屈服應(yīng)力等。輔助設(shè)備為Thermo AC200-S低溫水浴槽、原油凝點(diǎn)測定儀。

表1 實(shí)驗(yàn)油樣的基本組成及物理性質(zhì)Table 1 Basic composition and physical properties of experimental oil sample

1.3 試驗(yàn)內(nèi)容

1.3.1 基礎(chǔ)測試

（1）油樣預(yù)處理。先將油樣裝入密封磨口瓶中，放入水浴內(nèi)，靜置加熱至80 ℃，并恒溫2 h，通過加熱使原油達(dá)到均勻狀態(tài)，然后取出自然冷卻到室溫，并在恒溫處存放48 h以上，即可以認(rèn)為該油樣消除歷史記憶[8]。

（2）黏溫性能測定。該油樣反常點(diǎn)為38 ℃，根據(jù)常用現(xiàn)場工況選擇50 ℃作為熱處理溫度。圖1即為油樣在非牛頓流體溫度范圍內(nèi)的表觀粘度以及測量溫度范圍內(nèi)的黏溫曲線。

（3）滯回環(huán)測試。該組測試油樣未經(jīng)歷熱歷史及剪切歷史，初始設(shè)置溫度為 50 ℃，降溫速率統(tǒng)一設(shè)置為0.5 ℃/min，靜態(tài)降溫至32、33、34、35、36 ℃，然后恒溫靜置45 min，使其膠凝結(jié)構(gòu)充分形成。下一步對滯回環(huán)進(jìn)行測試，即以每秒剪切速率增加率為0.25 s-1的剪切速率對膠凝原油剪切，當(dāng)剪切速率增加至32 s-1，再以每秒剪切速率減小0.25 s-1剪切直至剪切速率減小到0（圖2）。

圖1 大慶原油黏溫曲線Fig.1 Viscosity-temperature curve of Daqing crude oil

圖2 原油在不同溫度下的滯回環(huán)特性Fig.2 Hysteresis loop characteristics of crude oil at different temperatures

1.3.2 熱歷史實(shí)驗(yàn)

本節(jié)研究的是熱歷史對大慶原油觸變性的影響，油樣在經(jīng)歷靜態(tài)降溫達(dá)到測量溫度后，又經(jīng)歷了溫度的回升及下降過程，再進(jìn)行油樣的滯回環(huán)測試。為方便理解，統(tǒng)稱經(jīng)歷的熱歷史溫度為回升溫度。由于原油的觸變性在反常點(diǎn)前后差異較大，因此本試驗(yàn)分為兩組，即牛頓溫度（高于 38 ℃）和非牛頓溫度（低于38 ℃），具體回升溫度見表2。實(shí)測牛頓溫度下的滯回環(huán)曲線如圖 3(a)，非牛頓溫度下的滯回環(huán)曲線如圖3(b)。

表2 回升溫度數(shù)據(jù)表Table 2 Sheet of recovery temperature data

1.3.3 剪切歷史試驗(yàn)

按剪切歷史作用階段可分為恒溫剪切和降溫剪切。

圖3 原油經(jīng)不同熱歷史處理后的滯回環(huán)特性Fig.3 Oil hysteresis loop characteristics after different thermal history treatment

恒溫剪切即在降溫結(jié)束后，對油樣進(jìn)行動態(tài)剪切；相反降溫剪切試驗(yàn)是在降溫過程中，對油樣進(jìn)行動態(tài)剪切。剪切速率統(tǒng)一為20 s-1，測量溫度分別為32、33、34、35、36 ℃。實(shí)測恒溫剪切后的滯回環(huán)曲線如圖4(a)，降溫剪切后的滯回環(huán)曲線如圖4(b)。

2 結(jié)果分析與討論

滯回環(huán)的曲線所圍成圖形面積的大小可以反應(yīng)原油的觸變性強(qiáng)弱[9,10]，本文通過積分的方法計算出了不同熱歷史和剪切歷史下滯回環(huán)曲線面積如圖5所示。

2.1 熱歷史的影響

（1）測試溫度的影響。由圖 1可以看出隨著溫度的降低，原油的表觀黏度迅速增大；而當(dāng)剪切速率增大時，黏度降低，且溫度越低，這種效果越明顯。從微觀上講，剪切作用破壞了原油蠟晶間的連接，即破壞了蠟晶的三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)[10]，宏觀上表現(xiàn)為溫度越低，剪切稀釋性越強(qiáng)。

（2）熱歷史的影響。由圖 3可以看出對于回升溫度的不同，出現(xiàn)了不同的結(jié)果。當(dāng)回升溫度為牛頓溫度（39 ℃）時，滯回環(huán)面積相比無熱歷史時有不同程度的增加，說明當(dāng)回升溫度為牛頓溫度時，觸變性結(jié)構(gòu)強(qiáng)度增強(qiáng)；當(dāng)回升溫度為非牛頓溫度（高于測量溫度）時，滯回環(huán)面積相比無熱歷史時有不同程度的減少，且回升溫度越接近凝點(diǎn)溫度，減小幅度越大，說明當(dāng)回升溫度為非牛頓溫度時，觸變性結(jié)構(gòu)強(qiáng)度減弱。

圖4 原油經(jīng)不同剪切歷史處理后的滯回環(huán)特性Fig.4 Oil hysteresis loop characteristics after different shear history treatment

圖5 不同熱歷史和剪切歷史處理后的滯回環(huán)面積Fig.5 Area of hysteresis loop after different thermal and shear history treatment

2.2 剪切歷史的影響

（1）恒溫剪切。由圖2和圖4（a）對比發(fā)現(xiàn)，在非牛頓溫度下，在經(jīng)歷恒溫剪切后原油黏度和屈服應(yīng)力均有所減小，觸變結(jié)構(gòu)強(qiáng)度變?nèi)?，此時原油呈現(xiàn)出典型的非牛頓屈服-假塑性流體特性[11,12]，且隨著溫度升高，原油有向牛頓流體轉(zhuǎn)變的趨勢，剪切作用對觸變性影響程度減小。

（2）降溫剪切。由以上結(jié)果可以發(fā)現(xiàn)，降溫剪切后的滯回環(huán)面積和屈服應(yīng)力均大于恒溫剪切，即降溫剪切較恒溫剪切對觸變性結(jié)構(gòu)破壞性較弱。這是因?yàn)樵驮诶鋮s過程中遭受剪切時，高速剪切使原油內(nèi)部結(jié)構(gòu)被破壞，已經(jīng)被分散的蠟晶絮凝體有進(jìn)一步絮凝的趨勢，這些重新絮凝的蠟晶使原油的表觀黏度有所回升，但這些絮凝體進(jìn)一步結(jié)合的能力較弱，高速剪切還是占主導(dǎo)作用，相比無剪切作用所測得屈服應(yīng)力或表觀粘度大幅降低。

3 結(jié) 論

針對剪切歷史和熱歷史對大慶原油流變性的影響，測試了不同剪切歷史和熱歷史下大慶原油的滯回環(huán)曲線，得出如下結(jié)論：

（1）原油凝膠溫度是影響原油觸變性的主要因素，隨著溫度的降低，原油的觸變性顯著增強(qiáng)，原油流動性減弱。

（2）熱歷史對原油流變性的影響與回升溫度有關(guān)，當(dāng)回升溫度為牛頓溫度時，觸變性結(jié)構(gòu)強(qiáng)度增強(qiáng)；當(dāng)回升溫度為非牛頓溫度（高于測量溫度）時，觸變性結(jié)構(gòu)強(qiáng)度減弱。

（3）剪切歷史對原油具有降黏作用，經(jīng)過剪切后的原油觸變性變?nèi)?，宏觀上流動性增強(qiáng)。恒溫剪切較降溫剪切對原油的降黏幅度更大，對原油流動性改善效果好。

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Study on Effect of Thermal History and Shear History on Crude Oil Thixotropy

LIU Yun-feng1,SHI Jing-cheng2,PAN Chen-lin1

（1. School of Petroleum Engineering, Northeast Petroleum University, Heilongjiang Daqing 163318, China；2. China Petroleum Pipeline Bureau Engineering Co., Ltd., Hebei Langfang 065000, China）

Shear history and thermal history are the key factors affecting the thixotropy of crude oil. Taking Daqing waxy crude oil as an example, the hysteresis loop curves of crude oil after different shear history and thermal history treatment were measured. The results show that the thixotropy of waxy crude oil is related to test temperature, pick-up temperature, shear history and other factors. When the pick-up temperature is non Newtonian temperature, the mobility of crude oil is improved. The shear history weakens the crude oil thixotropy, and the effect of constant temperature shearing on the improvement of crude oil fluidity is better than that of cooling shearing.

Thermal history; Shear history; Mathematical model; Waxy crude oil; Rheological characteristic

TE 832.331

A

1671-0460（2017）04-0652-03

2017-02-27

劉云峰（1993-），男，湖北潛江人，碩士，2015年畢業(yè)于長江大學(xué)油氣儲運(yùn)專業(yè)，研究方向：復(fù)雜流體流變學(xué)研究。E-mail：lyfnepu@126.com。