陳劍明+張建波+李明茂

摘要：

低熔點(diǎn)SnBi焊料是比較有發(fā)展?jié)摿Φ牡蜏責(zé)oPb焊料.根據(jù)SnBi焊料的特性及其應(yīng)用存在的問(wèn)題，結(jié)合近幾年國(guó)內(nèi)外對(duì)SnBi系低溫?zé)oPb焊料的最新研究成果，綜述了SnBi無(wú)Pb焊料的溫度誘導(dǎo)熔體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變現(xiàn)象及其對(duì)SnBi焊料凝固組織的影響，介紹了合金元素及稀土元素的添加對(duì)SnBi焊料潤(rùn)濕性能的影響及其影響機(jī)制，并分類總結(jié)了不同元素對(duì)SnBi焊料與Cu基體界面化合物生長(zhǎng)的促進(jìn)與抑制作用及其原理，最后綜合評(píng)述SnBi低溫?zé)oPb焊料存在的問(wèn)題，對(duì)SnBi焊料的發(fā)展趨勢(shì)進(jìn)行了展望.

關(guān)鍵詞： SnBi焊料； 無(wú)Pb焊料； 結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變； 潤(rùn)濕性能； 界面化合物

中圖分類號(hào)： TG 425 文獻(xiàn)標(biāo)志碼： A

Review of Sn-Bi Low Temperature Lead-free Solder

CHEN Jianming1， ZHANG Jianbo2， LI Mingmao2

（1.School of Material Science and Engineering， Jiangxi University of Science and Techonology， Ganzhou 341000， China；

2.Institute of Engineering and Research， Jiangxi University of Science and Techonology， Ganzhou 341000， China）

Abstract： With low melting point，Sn-Bi solder has a prospective application as low temperature lead-free solder.This paper reviews the phenomenon of the temperature induced melting structure transition in Sn-Bi lead-free solder and its effect on solidified microstructure of Sn-Bi solder.This work is based on the characteristics and issues in application of Sn-Bi solder，combing with recent research in Sn-Bi low-temperature solder field at home and abroad.Firstly，the effect of alloy element and rare earth element on wetting property of Sn-Bi solder and the related mechanism were introduced.Secondly，the enhancement or degradation of interfacial compounds growth of Sn-Bi solder and Cu substrate by using different element were classified and summarized.Finally，we comprehensively analyzed the existing challenge on Sn-Bi low temperature lead-free solder and also outlooked the prospect of development trend in Sn-Bi solder.

Keywords： Sn-Bi solder； lead-free solder； structure transition； wetting properties； interfacial compounds

SnPb焊料由于熔點(diǎn)低、價(jià)格便宜且與以Cu，Ni等金屬為基體的金屬有良好的潤(rùn)濕性，被廣泛應(yīng)用于電子產(chǎn)品的封裝與組裝.但Pb屬于重金屬，有毒，對(duì)人體及環(huán)境具有重大危害，在環(huán)境中無(wú)法再降解，一旦排入環(huán)境中會(huì)嚴(yán)重污染地下水，進(jìn)而影響人體健康.隨著人們環(huán)保意識(shí)的增強(qiáng)，期望無(wú)Pb焊料可以取代SnPb焊料，因此開(kāi)始了無(wú)鉛焊料的研究[1].隨著無(wú)Pb焊料的發(fā)展，世界各國(guó)紛紛立法，并對(duì)無(wú)Pb焊料進(jìn)行了一系列系統(tǒng)的研究，目前無(wú)Pb焊料主要有SnZn系、SnAgCu系、SnBi系、SnCu系和SnAg系等[2-3].盡管無(wú)Pb焊料的研究較早，但焊料與基體界面反應(yīng)及焊接可靠性仍存在諸多問(wèn)題[4].隨著電子產(chǎn)品的微型化，對(duì)無(wú)Pb焊料的性能提出了更高的要求，尤其是焊接強(qiáng)度，許多研究者針對(duì)這些問(wèn)題進(jìn)行了一系列的研究.SnBi系無(wú)Pb焊料主要以Sn58Bi合金為主，熔點(diǎn)低、無(wú)毒，高含量的Bi降低了焊料中的高Sn量帶來(lái)的Sn晶須問(wèn)題[5].有研究[6]發(fā)現(xiàn)，微量Bi的添加可以減緩Sn晶須的生長(zhǎng)，同時(shí)SnBi焊料具有較高的抗拉強(qiáng)度、屈服強(qiáng)度、剪切強(qiáng)度、抗蠕變性能及疲勞壽命，在大部分條件下，其性能與SnPb共晶焊料相當(dāng)，是較有應(yīng)用前景的低溫?zé)oPb焊料[7-9].因此，本文主要針對(duì)近幾年SnBi焊料熔體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變、合金元素對(duì)焊料的潤(rùn)濕性能和界面化合物影響的研究進(jìn)行總結(jié)，并對(duì)SnBi焊料的發(fā)展趨勢(shì)進(jìn)行了展望.

1 SnBi合金的熔體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變

SnBi合金的熔點(diǎn)較低，共晶成分為Sn57Bi，熔點(diǎn)為139 ℃，此成分的微觀組織是典型的層狀組織.在亞共晶區(qū)，合金的微觀組織結(jié)構(gòu)為共晶組織上析出不規(guī)則的富Sn相；在過(guò)共晶區(qū)，合金的微觀組織為共晶組織基體上析出塊狀Bi相.而SnBi合金在高溫下會(huì)產(chǎn)生可逆的熔體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變，但是導(dǎo)致這種轉(zhuǎn)變的原因，目前還未統(tǒng)一.Li等[10]通過(guò)直流四電極電阻法研究發(fā)現(xiàn)，SnBi合金熔體在高溫下近程有序相的分解使合金熔體的電阻溫度曲線出現(xiàn)轉(zhuǎn)折點(diǎn)，發(fā)生液液熔體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變.Li等[11]通過(guò)同樣方法發(fā)現(xiàn)，SnBi合金熔體在高溫下發(fā)生的熔體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變是可逆的，認(rèn)為導(dǎo)致這種可逆變化主要是高溫下SnSn和SnBi共價(jià)鍵的分解與冷卻過(guò)程的重建所致，Sn在變化中起著重要作用.Li等[12]則通過(guò)測(cè)試電阻率和黏度的方法，對(duì)Sn（0，7，30，43，80）Bi合金的熔體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變進(jìn)行了系統(tǒng)的研究.結(jié)果表明，在不同成分下，合金的轉(zhuǎn)變溫度不同，700～800 ℃時(shí)發(fā)生結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變且可逆，隨著B(niǎo)i含量的增加，SnBi合金的熔體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變溫度降低（如圖1[12]所示），且認(rèn)為這種熔體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變與SnSn共價(jià)鍵及具有共價(jià)性質(zhì)的SnSn（Bi）原子簇的重組相關(guān).但吳煒等[13]對(duì)Sn6Bi的研究發(fā)現(xiàn)，在不同的溫度區(qū)間，合金發(fā)生了兩種不同類型的液液結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變，即高溫階段（890～1 095 ℃）的不可逆轉(zhuǎn)變和低溫階段（645 ℃）的可逆液液結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變.他們認(rèn)為，可逆的液液結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變是由四面體結(jié)構(gòu)的SnSn共價(jià)鍵團(tuán)簇的打破和重聚引起的，而不可逆液液結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變是由（Bi）n原子集團(tuán)和亞穩(wěn)態(tài)的Sn原子團(tuán)簇引起的.SnBi合金的這種高溫熔體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變會(huì)對(duì)合金的凝固組織及性能產(chǎn)生影響.對(duì)于SnBi亞共晶合金，Zu等[14]發(fā)現(xiàn)Sn40Bi合金的熔體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變溫度始于775 ℃，在955 ℃結(jié)束，并且通過(guò)熔體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變對(duì)合金的組織產(chǎn)生了影響.Sn40Bi合金經(jīng)熔體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變后，初晶相減少，共晶組織增多，并且樹(shù)枝晶的初生相有明顯的打碎、細(xì)化現(xiàn)象，同時(shí)共晶組織得到細(xì)化.對(duì)于Sn40Bi合金的熔體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變溫度，在650 ℃保溫120 min也會(huì)發(fā)生熔體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變[15].吳煒等[13]也發(fā)現(xiàn)Sn6Bi合金經(jīng)高溫誘導(dǎo)熔體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變，合金凝固過(guò)程中過(guò)冷度增大，凝固時(shí)間延長(zhǎng)，釋放的結(jié)晶潛熱略微減少，組織被細(xì)化.高溫熔體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變也可細(xì)化SnBi共晶合金.陳紅圣[15]研究了熔體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變對(duì)Sn57Bi合金組織的影響，發(fā)現(xiàn)通過(guò)熔體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變（轉(zhuǎn)變溫度區(qū)間為785～900 ℃），Sn57Bi合金的Sn相和Bi相組織都得到細(xì)化，且層狀組織間距減小，同時(shí)這種熔體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變對(duì)Sn57Bi合金組織的影響，在添加Ag元素之后也不會(huì)改變.此外，溫度誘導(dǎo)熔體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變可以減小SnBi合金共晶與基體的潤(rùn)濕角，提高其潤(rùn)濕性能[16].對(duì)于過(guò)Sn70Bi共晶合金也發(fā)現(xiàn)類似現(xiàn)象，經(jīng)結(jié)構(gòu)變化后，合金凝固過(guò)冷度增大，初生相和共晶相明顯細(xì)化[17].

2 SnBi焊料的潤(rùn)濕性

釬料的潤(rùn)濕性能表示液態(tài)釬料在固態(tài)基體中的鋪展能力.釬料的潤(rùn)濕性能對(duì)釬焊具有重要影響，影響釬料的潤(rùn)濕性因素主要有液態(tài)釬料與釬焊金屬的相互作用、釬料和釬焊金屬成分的影響、溫度的影響[18-19].SnBi無(wú)Pb焊料的潤(rùn)濕性能不如傳統(tǒng)的SnPb共晶焊料，合金元素及稀土元素的添加可以改善焊料的力學(xué)性能，同時(shí)也會(huì)對(duì)焊料的潤(rùn)濕性能產(chǎn)生影響.而不同合金元素對(duì)SnBi焊料的潤(rùn)濕性影響可能相同，但影響機(jī)制不同.

合金元素主要通過(guò)影響熔點(diǎn)、焊料與基體界面反應(yīng)及合金元素自身特性對(duì)SnBi焊料的潤(rùn)濕性能產(chǎn)生影響.降低SnBiX焊料的熔點(diǎn)，可以提高焊料的流動(dòng)性和潤(rùn)濕性能.Ni的添加可降低SnBi焊料的液相線及固相線溫度（如圖2[20]所示），提高了焊料的流動(dòng)性，同時(shí)Ni的添加可降低表面張力，提高了焊料的鋪展率[20].焊料潤(rùn)濕溫度的提高，也通過(guò)提高流動(dòng)性增加焊料的潤(rùn)濕性能，SnBixIn焊料在190 ℃的鋪展率比在170 ℃的高[21]（如圖3[21]所示）.在42SnBi焊料中添加In，雖然降低了合金的熔點(diǎn)（如圖4[21]所示），但是In對(duì)SnBi焊料潤(rùn)濕性的影響較復(fù)雜，出現(xiàn)先下降后上升的趨勢(shì)（如圖3[21]所示）.主要是：一方面，In是一種易氧化元素，微量In元素的添加，在焊料表面形成化合物阻礙了潤(rùn)濕過(guò)程，導(dǎo)致Sn58Bi焊料的潤(rùn)濕性能降低；另一方面，Bi是表面活性元素，可以降低焊料表面張力，焊料熔點(diǎn)的降低，提高了焊料的流動(dòng)性，In促進(jìn)了Cu在Cu6（Sn，In）5中的擴(kuò)散，促進(jìn)了界面反應(yīng)的進(jìn)行，降低了焊料與Cu基體間的表面張力.當(dāng)占主要優(yōu)勢(shì)的影響因素不同時(shí)，焊料的潤(rùn)濕性能不同[21].Sb元素對(duì)Sn40Bi焊料潤(rùn)濕性能的影響主要受兩個(gè)因素控制：Sb對(duì)焊料熔點(diǎn)的影響和Sb促進(jìn)焊料與銅板間的擴(kuò)散.加速反應(yīng)，在Sb含量為1.0%～1.8%（本文中表示含量的%均為質(zhì)量分?jǐn)?shù)）時(shí)，兩種影響因素相當(dāng)，焊料潤(rùn)濕性基本不變，但Sb含量為2.8%時(shí)，焊料與銅的反應(yīng)過(guò)快，形成的化合物阻礙了液態(tài)釬料的鋪展，降低了焊料的潤(rùn)濕性能（如圖5[22]所示）.向Sn40Bi焊料中添加微量Cu（0.1%）元素，焊料/Cu的潤(rùn)濕角由29.7°降低到25.5°.但在此基礎(chǔ)上添加Zn元素，由于ZnO的形成，增大了焊料與空氣的表面張力.Zn元素的加入改變了界面化合物，形成CuZn化合物比形成CuSn化合物所需驅(qū)動(dòng)力大，使Sn40Bi2Zn0.1Cu焊料的潤(rùn)濕角增大，降低了焊料的潤(rùn)濕性能[23].董昌慧等[24]研究了Co對(duì)SnBi共晶焊料的影響，Co對(duì)SnBi焊料的熔點(diǎn)基本無(wú)影響，但是添加0.02%的Co，提高了焊料的潤(rùn)濕力，從而提高了SnBi共晶焊料的潤(rùn)濕性能，但是具體影響機(jī)制有待進(jìn)一步研究.

稀土元素對(duì)SnBi焊料潤(rùn)濕性能的影響報(bào)道較少，Dong等[25]就稀土元素對(duì)Sn58Bi及Sn58BiAg焊料的影響進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)添加稀土元素后，兩種焊料與Cu的潤(rùn)濕性均得到提高.主要是由于稀土元素為表面活性元素，容易聚集到焊料與焊劑界面，對(duì)界面張力產(chǎn)生影響，降低了焊料與Cu基體之間的表面張力，促進(jìn)焊料的潤(rùn)濕，增大了焊料/Cu的鋪展面積，提高了潤(rùn)濕性能.

3 SnBi焊料與基體的界面化合物

電子產(chǎn)品在服役過(guò)程中，焊接接頭的可靠性尤為重要.隨著電子產(chǎn)品的微細(xì)化，焊點(diǎn)的尺寸越來(lái)越小，而承受的熱學(xué)、電學(xué)及力學(xué)載荷越來(lái)越高，這就對(duì)焊點(diǎn)的可靠性提出了更高的要求.目前對(duì)于無(wú)Pb焊料的可靠性研究主要集中在焊點(diǎn)界面處化合物的形成和生長(zhǎng)上.界面處的化合物一般非常脆，容易引起局部脆化，導(dǎo)致釬焊接頭失效，因此界面化合物對(duì)釬焊接頭性能起重要作用.

對(duì)于SnBi系無(wú)Pb焊料，研究較多的是Sn58Bi，Sn58Bi/Cu界面在再流焊及熱處理過(guò)程中的界面化合物主要是Cu6Sn5和Cu3Sn，界面化合物厚度隨時(shí)效時(shí)間的平方根呈線性增長(zhǎng)[26].因此，抑制SnBi/Cu界面化合物的快速生長(zhǎng)，使界面化合物與基體保持共格關(guān)系，在長(zhǎng)時(shí)間高溫條件下具有重要意義.抑制焊料與金屬基體界面化合物的生長(zhǎng)，常見(jiàn)的方式為：添加合金元素，形成有效抑制界面化合物生長(zhǎng)的化合物層，在長(zhǎng)時(shí)間時(shí)效溫度下也可達(dá)到良好的效果.微量Ga元素的添加使Sn58BixGa/Cu界面形成Cu4Ga9化合物，阻礙了焊料中Sn元素的擴(kuò)散，抑制了Sn58Bi/Cu界面處化合物的生長(zhǎng)[27].李群等[28]發(fā)現(xiàn)，Al元素可在Sn58Bi焊料基體中均勻分布，可抑制焊料中Sn元素的擴(kuò)散，減緩焊料Cu界面化合物的生長(zhǎng).而Nowottnick等[29]則發(fā)現(xiàn)，Al元素添加到Sn58Bi焊料中，真空條件下在熔融焊料/Cu界面處形成了AlSn化合物阻礙層.但Li等[30]在Sn58Bi焊料中添加微量Al元素，焊料/Cu界面在200 ℃長(zhǎng)時(shí)間時(shí)效.由于Al元素?cái)U(kuò)散到焊料表面被氧化，未形成AlSn化合物阻礙層，同時(shí)還發(fā)現(xiàn)添加Cr，Si，Nb，Pt及Cu元素，在高溫長(zhǎng)時(shí)間保溫條件下，

焊料/Cu界面均未發(fā)現(xiàn)有可以抑制界面化合物生長(zhǎng)的界面化合物層的存在.Zn元素的添加也可使SnBiZn/Cu界面處形成化合物Cu5Zn8，可降低Cu基體消耗的速度（200 ℃×120 h），但在200 ℃×240 h及240 ℃×48 h時(shí)效處理，Zn元素逐漸擴(kuò)散到熔體表面被氧化，CuZn化合物的抑制作用有限，Cu的消耗速度加快[30].Ma等[31]向Sn58Bi焊料中添加0.7%的Zn，其研究結(jié)果如圖6[31]所示，Zn元素的添加在長(zhǎng)時(shí)熱處理?xiàng)l件下，對(duì)界面化合物的生長(zhǎng)有抑制作用.Ag元素對(duì)SnBi/Cu界面化合物的影響主要與成分有關(guān).向Sn58Bi焊料中添加0.5%的Ag，經(jīng)回焊，Sn58Bi0.5Ag/Cu界面化合物厚度比Sn58Bi/Cu界面化合物厚，且經(jīng)熱處理后化合物快速生長(zhǎng)[25].但Sn58Bi焊料中添加1%的Ag與Zn元素對(duì)SnBi焊料的影響一致，即降低Cu的消耗速度，抑制界面化合物的生長(zhǎng).可能是由于形成的Ag3Sn化合物被Cu6Sn5化合物捕獲，降低了其界面能[30].而ebo等[32]發(fā)現(xiàn)Sn90-xBi10Agx/Cu界面處Cu3Sn化合物厚度的變化與Ag元素并無(wú)很好的相關(guān)性（如圖7[32]所示）.

因此Ag元素對(duì)SnBi/Cu界面化合物的影響有待進(jìn)一步研究.適量In（0.5%）和Ni（0.5%）元素的添加均能有效抑制Sn58Bi/Cu界面化合物在熱處理過(guò)程中的生長(zhǎng)，同時(shí)In，Ni兩種元素分別形成Cu6（Sn，In）5和（Cu，Ni）6Sn5化合物[33].稀土元素的添加也可抑制SnBi焊料與金屬基體間界面化合物的生長(zhǎng)，但與合金元素的抑制機(jī)理有所不同.Shiue等[34]發(fā)現(xiàn)0.5%La的添加抑制了Sn58Bi/Au/Ni/Cu界面化合物的生長(zhǎng)，但由于La的界面成分同為氧化性強(qiáng)，其氧化物的形成導(dǎo)致在回流焊過(guò)程中空位的形成，使SnBiLa與Au/Ni/Cu的剪切強(qiáng)度下降.Dong等[25]也發(fā)現(xiàn)，添加0.1%的稀土元素，可以抑制Sn58Bi/Cu和Sn58Bi0.5Ag/Cu界面化合物在熱處理過(guò)程中的生長(zhǎng)，且剪切強(qiáng)度未出現(xiàn)下降現(xiàn)象，但對(duì)回流焊界面化合物的厚度基本無(wú)影響.

一些合金元素的添加，會(huì)促進(jìn)SnBi焊料與金屬基體界面化合物的生長(zhǎng).Ni元素的添加，促進(jìn)了Sn58BixNi（x=0.05，0.1，0.5，1）/Cu界面化合物中Cu在Sn中的溶解，隨著Ni含量的增加，界面化合物層厚度不斷增加（如圖8[20]所示），這與Mokhtari等[33]的研究結(jié)果不一致，可能是由于試驗(yàn)條件不一致所致.

Sb（1.4%～2.4%）可以促進(jìn)Sn48BixSb/Cu焊料界面化合物的生長(zhǎng)，但其剪切性能出現(xiàn)增大趨勢(shì)，Sb含量在2.4%時(shí)，共晶組織減少，剪切強(qiáng)度大幅度升高[22].在Sn57Bi焊料中添加Co元素，盡管增大了界面化合物的激活能，但Co元素促進(jìn)了SnBi/Cu界面化合物的生長(zhǎng)（如圖9[35]所示），未時(shí)效處理的界面成分與未添加Co元素Cu6Sn5化合物.同時(shí)，經(jīng)時(shí)效處理（100 ℃×1 500 h），Sn57Bi/Cu界面化合物中有Cu3Sn形成，添加Co元素后，未有Cu3Sn化合物生成[35].

4 展 望

盡管SnBi系低溫?zé)oPb焊料的研究已有30多年，近幾年許多研究者從溫度誘變?nèi)垠w結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變及合金元素、稀土元素對(duì)SnBi焊料的影響兩方面進(jìn)行了大量研究，但隨著電子產(chǎn)品不斷向微型化方向發(fā)展，對(duì)無(wú)Pb焊料性能的要求也不斷提高，SnBi焊料的應(yīng)用仍面臨很多問(wèn)題.添加In，Ni，Sb等合金元素雖然可以提高SnBi焊料的潤(rùn)濕性能，但與SnPb共晶焊料相比還有一定差距，提高SnBi焊料與基體的潤(rùn)濕性能有待進(jìn)一步研究.Ga，Al，Zn等元素可以抑制SnBi/Cu界面化合物的生長(zhǎng)，但隨著電子產(chǎn)品對(duì)焊接可靠性要求的不斷提高，尤其是在航空航天領(lǐng)域，無(wú)Pb焊料的焊接可靠性仍需不斷提高，因此提高SnBi焊料焊接可靠性的研究仍是SnBi焊料未來(lái)的發(fā)展趨勢(shì).溫度誘變?nèi)垠w結(jié)構(gòu)雖然可以細(xì)化SnBi焊料的凝固組織，但其對(duì)SnBi焊料加工性能的影響仍未可知，而限制SnBi焊料應(yīng)用的主要因素是其加工性能差，難以加工成焊絲或者焊片，所以對(duì)SnBi低溫?zé)oPb焊絲及焊片的制備研究也將成為SnBi焊料未來(lái)的發(fā)展趨勢(shì).

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