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        一種制劑中中藥材原料質(zhì)量控制研究

        2017-05-30 04:13:32賈福懷涂建飛涂宏建王俊陶剛
        安徽農(nóng)業(yè)科學(xué) 2017年5期
        關(guān)鍵詞:質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)產(chǎn)地制劑

        賈福懷 涂建飛 涂宏建 王俊 陶剛

        摘要[目的]研究不同產(chǎn)地藥材的質(zhì)量指標(biāo),建立制劑及其原料的質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)。[方法]利用2015年版《中國藥典》方法和高效液相法測定不同產(chǎn)地藥材的各項(xiàng)指標(biāo),采用水提醇沉法測定原料和制劑中多糖的含量。[結(jié)果]得到了5個不同產(chǎn)地藥材及其制劑的各種指標(biāo)含量,考察了不同產(chǎn)地中藥材原料的質(zhì)量指標(biāo)。[結(jié)論]建立了中藥材原料和制劑產(chǎn)品的部分質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)。

        關(guān)鍵詞制劑;原料;產(chǎn)地;水提醇沉;質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)

        中圖分類號R286文獻(xiàn)標(biāo)識碼A文章編號0517-6611(2017)05-0114-04

        Study on Quality Control of Chinese Herbal Medicines in One Preparation

        JIA Fuhuai, TU Jianfei, TU Hongjian et al

        (Ningbo Yufangtang Biological Technology Co., Ltd., Ningbo, Zhejiang 315012)

        Abstract[Objective] To study the quality index of the medicinal materials in different areas and establish the quality standard of the preparation and raw materials. [Method] Various indexes of medicinal materials in different areas were determined by HPLC and method of Chinese Pharmacopoeia 2015. The content of polysaccharides in raw materials and preparations was determined by water extraction and alcohol precipitation. [Result] The content of each index of five herbs and their preparations were obtained,the quality indexes of raw materials of Chinese herbal medicines in different areas were investigated. [Conclusion] The quality standards of the Chinese herbal medicine raw materials and preparations were established.

        Key wordsPreparation;Raw material;Producing area;Water extraction and alcohol precipitation;Quality standard

        作者簡介賈福懷(1963—),男,浙江寧波人,高級工程師,從事健康產(chǎn)品開發(fā)研究。

        收稿日期2016-02-14

        早在《神農(nóng)本草經(jīng)》中,對于中藥材的產(chǎn)地選擇就有“土地所生,真?zhèn)侮愋隆钡恼撌?,因此,中藥材產(chǎn)地的適宜性對藥材質(zhì)量的影響是至關(guān)重要的[1]。我國古代醫(yī)藥學(xué)家經(jīng)過長期使用、探索、觀察和比較,發(fā)現(xiàn)不同產(chǎn)地其質(zhì)量優(yōu)劣也不同,而且也逐漸形成了“道地藥材”的概念[2-3]。藥材由于溫度、土壤、光照、氣候等生態(tài)因子的不同,而導(dǎo)致品質(zhì)上的差異[4]。益智和山藥藥材,藥典中缺少有效成分和多糖等常規(guī)檢查項(xiàng)目,難以控制藥材質(zhì)量[5-6]。研究發(fā)現(xiàn),益智溫腎縮尿物質(zhì)基礎(chǔ)是石油醚部位,其主要化學(xué)成分為圓柚酮[7],山藥的藥理活性成分為薯蕷皂苷[8]。為更好地開展項(xiàng)目,對制劑中主要藥材益智、山藥藥材進(jìn)行產(chǎn)地、質(zhì)量、成分等研究,精選道地藥材,確保藥材活性成分含量,保證臨床療效。筆者通過測定不同產(chǎn)地中藥材的成分含量,并進(jìn)行對比,研究不同產(chǎn)地藥材的質(zhì)量指標(biāo),建立制劑及其原料的質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)。

        1材料與方法

        1.1材料

        1.1.1

        試材。益智、山藥為不同產(chǎn)地的樣品,通過一定的生產(chǎn)工藝得到制劑樣品。

        1.1.2

        儀器。紫外分光光度計(jì)(TU-1800,北京普析通用儀器有限責(zé)任公司);電子分析天平(ME204/02,METTLER TOLEDO);電熱恒溫水浴鍋(HH-4,國華電器有限公司);超聲波清洗器(KH-250DB,昆山禾創(chuàng)超聲儀器有限公司);電熱鼓風(fēng)干燥箱(DHG-9140A,上海一恒科學(xué)儀器有限公司)。

        1.1.3

        試劑與藥品。甲醇、濃硫酸、苯酚、無水乙醇均為分析純;葡聚糖標(biāo)準(zhǔn)品(批號110833-201508,中國食品藥品檢定研究院);圓柚酮標(biāo)準(zhǔn)品(批號101123-201509,中國食品藥品檢定研究院);薯蕷皂苷標(biāo)準(zhǔn)品(批號111707-201506,中國藥品生物制品檢定所);蒸餾水。

        1.2方法

        1.2.1益智原料的測定。

        1.2.1.1

        水分、灰分、揮發(fā)油的測定。水分測定參照2015年版《中國藥典》四部(通則0832第四法)水分測定法(甲苯法);灰分測定參照2015年版《中國藥典》四部(通則2302)灰分測定法;揮發(fā)油含量測定參照2015年版《中國藥典》四部(通則2204)揮發(fā)油測定法。

        1.2.1.2

        多糖含量的測定。

        (1)樣品溶液的制備。精密稱取樣品2.0 g,置于100 mL容量瓶中,加入蒸餾水80 mL,放在沸水浴上加熱2 h,冷卻至室溫,加蒸餾水補(bǔ)足至刻度,混勻、過濾,收集濾液;精密移取濾液5.0 mL,置于50 mL離心管中,加入無水乙醇20 mL,混勻,以3 000 r/min的離心機(jī)上離心5 min,棄去上清液,剩余殘?jiān)?.0 mL熱水溶解、冷卻,加入20 mL無水乙醇,離心,棄去上清液,重復(fù)2次。殘?jiān)脽崴芙夂?,轉(zhuǎn)移至10 mL容量瓶,冷卻至室溫后定容,混勻;精密移取此溶液4 mL置于20 mL離心管中,加入100 g/L氫氧化鈉溶液2.0 mL、銅試劑溶液2.0 mL,在沸水浴中煮沸20 min,冷卻后以3 000 r/min轉(zhuǎn)速離心5 min,棄去上清液。剩余殘?jiān)脭?shù)毫升洗滌液洗滌,經(jīng)過離心后棄去上清液,反復(fù)操作3次,剩余殘?jiān)昧蛩崛芤?.0 mL溶解并且轉(zhuǎn)移至50 mL容量瓶中,管壁用水清洗一起轉(zhuǎn)移至容量瓶中,加蒸餾水稀釋至刻度、混勻,作為樣品測定液[9-10]。

        (2)標(biāo)準(zhǔn)溶液的制備。精密稱取在105 ℃干燥至恒重的葡聚糖標(biāo)準(zhǔn)品0.5 g,加蒸餾水水溶解,并定容至50 mL,混勻,置于冰箱中保存,即得溶液濃度為10.0 mg/mL的葡聚糖,精密吸取此濃度溶液1.0 mL,置于10 mL容量瓶中,加蒸餾水至刻度,混勻,得到標(biāo)準(zhǔn)溶液,置于冰箱中保存。

        (3)標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制。精密吸取葡聚糖標(biāo)準(zhǔn)溶液0、01、0.2、0.4、0.6、0.8、1.0 mL分別置于25 mL比色管中,補(bǔ)水至2.0 mL,加入50 g/L苯酚溶液1.0 mL,小心加入濃硫酸10.0 mL,置于旋轉(zhuǎn)混合器上小心混勻,混勻后放置在水浴中煮沸2 min,冷卻后以空白試劑作為參比溶液,用紫外分光光度計(jì)在485 nm波長條件下測定吸光度。以葡聚糖濃度為橫坐標(biāo)、吸光度為縱坐標(biāo)繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線,得回歸方程為y=10136x-0.002(R2=0.999 3),表明葡聚糖濃度在0.01~010 mg/mL與吸光度呈良好的線性關(guān)系。

        (4)精密度試驗(yàn)。精密移取標(biāo)準(zhǔn)溶液6份,每份取0.2 mL,按“1.2.1.2”標(biāo)準(zhǔn)曲線繪制中方法進(jìn)行顯色,測定,計(jì)算RSD值。

        (5)重復(fù)性試驗(yàn)。取同一份樣品6份,每份約2.0 g,按“1.2.1.2”標(biāo)準(zhǔn)曲線繪制中方法進(jìn)行制樣、顯色,測定,計(jì)算RSD值。

        (6)穩(wěn)定性試驗(yàn)。取同一供試品溶液,按“1.2.1.2”標(biāo)準(zhǔn)曲線繪制中方法進(jìn)行顯色,分別在0、1、2、4、6、8 h后測定吸光度,計(jì)算RSD值。

        (7)回收率試驗(yàn)。精密稱取已知含量的樣品6份,分別加入一定量的對照品溶液,按“1.2.1.2”標(biāo)準(zhǔn)曲線繪制中方法進(jìn)行顯色,測定吸光度,計(jì)算回收率。

        1.2.1.3圓柚酮含量的測定。

        (1)色譜分析條件。ZORBAX SB-C18 柱(4.6 mm×250 mm,5μm);流動相采用乙腈〖DK〗∶水(65〖DK〗∶35);檢測波長為235 nm;流速為1.0 mL/min;柱溫35 ℃。

        (2)樣品溶液的制備。精密稱取益智粗粉約1.0 g,置于具塞的錐形瓶中,加入甲醇100 mL,稱重,超聲30 min,放冷至室溫,再次稱重,用甲醇補(bǔ)足重量,搖勻,過濾,取續(xù)濾液,用微孔濾膜(0.45 μm)過濾,即得。

        (3)標(biāo)準(zhǔn)溶液的制備。精密稱取圓柚酮對照品適量,用甲醇稀釋制成濃度為1 mg/mL對照品溶液。

        (4)標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制。精密移取圓柚酮的對照品溶液1、2、4、6、8、10 mL,分別定容于100 mL容量瓶中,搖勻,過濾,取續(xù)濾液,用濾膜(0.45 μm)過濾,即得。以對照品濃度為橫坐標(biāo)、峰面積值為縱坐標(biāo)繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線,得到回歸方程為Y=321 931X +42.164(R2=0.999 8),表明圓柚酮濃度在001~0.10 mg/mL與峰面積呈良好的線性關(guān)系。

        (5)精密度試驗(yàn)。精密移取濃度為0.02 mg/mL的標(biāo)準(zhǔn)溶液6份,重復(fù)進(jìn)樣6次,計(jì)算峰面積RSD值。

        (6)重復(fù)性試驗(yàn)。取同一份樣品6份,分別按“1.2.1.3”樣品溶液的制備方法進(jìn)行制備,進(jìn)樣,測定,計(jì)算RSD值。

        (7)穩(wěn)定性試驗(yàn)。取同一益智樣品的供試品溶液,分別于0、1、2、4、6、8 h后進(jìn)樣,測定峰面積,計(jì)算RSD值。

        (8)回收率試驗(yàn)。精密稱取已知含量的樣品6份,分別加入濃度為0.02 mg/mL的圓柚酮對照品溶液1 mL,按“1.2.1.3”樣品溶液制備方法進(jìn)行制備,進(jìn)樣,測定峰面積,計(jì)算回收率。

        1.2.2山藥原料的測定。

        1.2.2.1

        水分、總灰分、水溶性浸出物、二氧化硫的測定。水分測定參照2015年版《中國藥典》四部(通則0832第二法)烘干法;總灰分測定參照2015年版《中國藥典》四部(通則2302)灰分測定法;水溶性浸出物測定參照2015年版《中國藥典》四部(通則2201)冷浸法;二氧化硫測定參照2015年版《中國藥典》四部(通則2331)酸堿滴定法。

        1.2.2.2

        多糖含量的測定。取不同產(chǎn)地的山藥樣品粉末,按“1.2.1.2”中樣品溶液制備方法進(jìn)行制備,按照標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制方法進(jìn)行顯色,測定。

        1.2.2.3

        薯蕷皂苷含量的測定。

        (1)色譜分析條件。ZORBAX SB-C18 柱(4.6 mm×250 mm,5 μm);流動相為甲醇〖DK〗∶水(90〖DK〗∶10);流速為1.0 mL/min;柱溫35 ℃;檢測波長210 nm。

        (2)樣品溶液的制備。精密稱取山藥粉末1.0 g,置于具塞的錐形瓶中,加入甲醇100 mL,稱重,超聲30 min,放冷至室溫,再次稱重,用甲醇補(bǔ)足重量,搖勻,過濾,取續(xù)濾液,用微孔濾膜(045 μm)過濾,即得。

        (3)標(biāo)準(zhǔn)溶液的制備。取薯蕷皂苷標(biāo)準(zhǔn)品15.1 mg,置于25 mL容量瓶中,加入甲醇使其溶解至刻度,搖勻,得到標(biāo)準(zhǔn)品溶液。

        (4)標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制。精密量取標(biāo)準(zhǔn)溶液1、2、4、6、8 mL,分別置于10 mL容量瓶中,加入甲醇至刻度,搖勻,過濾,取續(xù)濾液,用微孔濾膜(0.45 μm)過濾,即得對照品工作液。以對照品濃度為橫坐標(biāo)、峰面積為縱坐標(biāo)繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線,得到回歸方程Y=3 477 878.25X-12 833.72(R2=0.999 2),表明薯蕷皂苷濃度在0.06~0.48 mg/mL與峰面積具有良好的線性關(guān)系。

        (5)精密度試驗(yàn)。精密移取濃度為0.12 mg/mL的標(biāo)準(zhǔn)品溶液6份,進(jìn)樣,計(jì)算峰面積的RSD值。

        (6)重復(fù)性試驗(yàn)。取同一份樣品6份,分別按“1.2.2.3”中樣品溶液制備方法進(jìn)行制備,進(jìn)樣,測定其峰面積,計(jì)算RSD值。

        (7)穩(wěn)定性試驗(yàn)。取同一山藥樣品的供試品溶液,分別在0、1、2、4、6、8 h后進(jìn)樣,測定其峰面積,計(jì)算RSD值。

        (8)回收率試驗(yàn)。精密稱取已測知含量的樣品6份,分別加入薯蕷皂苷的標(biāo)準(zhǔn)溶液0.4 mL,按“1.2.2.3”中樣品溶液制備方法進(jìn)行制備,進(jìn)樣,測定其峰面積,計(jì)算回收率。

        1.2.3制劑的測定。

        1.2.3.1水分測定。參照食品安全國家標(biāo)準(zhǔn)GB 5009.3 食品中水分的測定第1法。

        1.2.3.2多糖含量測定。取不同批次制劑樣品粉末,按“12.1.2”中樣品溶液制備方法進(jìn)行制備,按照標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制方法進(jìn)行顯色,進(jìn)行測定。

        2結(jié)果與分析

        2.1益智原料的測定

        2.1.1

        水分、灰分、揮發(fā)油。由表1可知,海南產(chǎn)地的益智綜合質(zhì)量較好,以海南瓊中的成分指標(biāo)較高,廣東和福建產(chǎn)地益智的揮發(fā)油和圓柚酮含量較低,而且福建平和產(chǎn)地的益智水分含量太高,不適合采購使用,故以后選擇益智原料時盡量選擇產(chǎn)地為海南瓊中。

        2.1.2

        多糖含量。方法學(xué)考察結(jié)果顯示,精密度試驗(yàn)計(jì)算的RSD為1.03%,表明儀器的精密度良好;重復(fù)性試驗(yàn)計(jì)算的RSD為1.97%,表明重復(fù)性良好;穩(wěn)定性試驗(yàn)計(jì)算的RSD為2.36%,表明該供試品溶液在8 h內(nèi)穩(wěn)定。在加樣回收率試驗(yàn)中(表2),平均回收率為99.81%,RSD為1.71%,均符合相關(guān)要求,表明測定方法可靠,準(zhǔn)確性較好。

        2.1.3

        圓柚酮含量。由圖2可知,圓柚酮的標(biāo)準(zhǔn)品色譜峰基本沒有雜峰,益智樣品中圓柚酮的色譜峰沒有其他雜峰干擾,與其他雜峰分離度良好。方法學(xué)考察結(jié)果顯示,精密度試驗(yàn)計(jì)算的RSD為0.20%,表明儀器的精密度良好;重復(fù)性試驗(yàn)計(jì)算的RSD為1.20%,表明該方法重復(fù)性良好;穩(wěn)定性試驗(yàn)計(jì)算的RSD為0.32%,表明供試品溶液在8 h內(nèi)穩(wěn)定。在加樣回收率試驗(yàn)中(表3),平均回收率為98.87%,RSD為1.01%,均符合相關(guān)要求,表明該方法測定益智中圓柚酮含量準(zhǔn)確性好。

        2.2山藥原料的測定

        由表4可知,河南沁陽的山藥中薯蕷皂苷的含量最高,山東菏澤的含量最低,河南產(chǎn)地的山藥整體質(zhì)量較好,山東菏澤產(chǎn)地的山藥多糖過低,不宜作為采購的原料產(chǎn)地,故選擇山藥時應(yīng)該盡量選擇產(chǎn)地為河南沁陽,其次再選擇河南溫縣和武陟。

        從圖3可以看出,薯蕷皂苷色譜峰濃度較高,分離度良好,且樣品中薯蕷皂苷的色譜峰附近基本沒有雜峰干擾,分離度良好,符合測定要求。薯蕷皂苷方法學(xué)考察結(jié)果顯示,精密度試驗(yàn)計(jì)算的RSD為0.31%,表明儀器的精密度良好;重復(fù)性試驗(yàn)計(jì)算的RSD為2.45%,表明該方法重復(fù)性良好;穩(wěn)定性試驗(yàn)計(jì)算的RSD為2.39%,表明供試品溶液在8 h內(nèi)穩(wěn)定。在加樣回收率試驗(yàn)中(表5),平均回收率為10034%,RSD為1.41%,均符合測定要求,表明該方法測定薯蕷皂苷含量準(zhǔn)確性較好。

        2.3制劑中水分、多糖含量的測定

        由原藥材加工成制劑之后,生產(chǎn)出來的制劑成品經(jīng)包裝后為食品,要符合食品要求,在此由于篇幅有限,主要測定了制劑中多糖和水分指標(biāo)。結(jié)果發(fā)現(xiàn)(表6),在5批產(chǎn)品中,水分平均值為5.89%,多糖含量平均值為0.73%,均符合標(biāo)準(zhǔn)。

        3結(jié)論與討論

        根據(jù)試驗(yàn)結(jié)果經(jīng)過各種影響因素綜合考慮,益智藥材的質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)中水分不得超過12.0%,總灰分不得超過10.0%,酸不溶性灰分不得超過1.0%,揮發(fā)油成分不得低于1.0%,多糖成分不得低于5.0%,圓柚酮成分不得低于0.15%;山藥質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)為水分不得超過12.0%,總灰分不得超過2.0%,水溶性浸出物不得低于4.0%,二氧化硫殘留量不得超過100 mg/kg,多糖成分不得低于10.0%,薯蕷皂苷成分不得低于10.0 mg/g,制劑中水分不得超過10.0%,多糖成分不得低于0.2%。

        該試驗(yàn)為制劑的原料益智和山藥及制劑產(chǎn)品本身建立了質(zhì)量控制標(biāo)準(zhǔn),由于文章篇幅限制,沒有對制劑中其他原料的質(zhì)量控制進(jìn)行討論。制劑的質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)是根據(jù)原料的應(yīng)用而定,原料的質(zhì)量直接影響制劑產(chǎn)品的質(zhì)量,該試驗(yàn)研究了不同產(chǎn)地的原料對制劑產(chǎn)品的影響。

        在企業(yè)生產(chǎn)過程中使用的原料,要從多個方面進(jìn)行考察,而不是把原料歸屬到中藥還是食品等其他類別,然后再去找到相應(yīng)的標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行檢驗(yàn),應(yīng)該建立適合自己本身產(chǎn)品的原料質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)和質(zhì)量驗(yàn)收標(biāo)準(zhǔn),對于制劑中其他原料的質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)還需進(jìn)一步研究。

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        警惕“洗產(chǎn)地”暗礁
        中國外匯(2019年22期)2019-05-21 03:14:56
        食物離產(chǎn)地越遠(yuǎn)越好
        功勞木質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)的改進(jìn)
        中成藥(2018年9期)2018-10-09 07:18:42
        測定不同產(chǎn)地寬筋藤中5種重金屬
        中成藥(2018年8期)2018-08-29 01:28:16
        石見穿質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)的研究
        中成藥(2018年7期)2018-08-04 06:04:24
        抗骨增生丸質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)的改進(jìn)
        中成藥(2018年7期)2018-08-04 06:04:06
        元胡止痛系列制劑4種工藝比較
        中成藥(2017年4期)2017-05-17 06:09:48
        加強(qiáng)產(chǎn)地檢疫實(shí)現(xiàn)以檢促防
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