張 靜, 鄭 旭, 王雷磊, 崔海航, 李戰(zhàn)華(. 西安建筑科技大學(xué) 環(huán)境與市政工程學(xué)院, 西安 70055; . 中國科學(xué)院 力學(xué)研究所, 北京 0090)

氣泡推進(jìn)型中空J(rèn)anus微球運(yùn)動(dòng)特性的實(shí)驗(yàn)研究

張 靜1, 鄭 旭2,*, 王雷磊1, 崔海航1, 李戰(zhàn)華2
(1. 西安建筑科技大學(xué) 環(huán)境與市政工程學(xué)院, 西安 710055; 2. 中國科學(xué)院 力學(xué)研究所, 北京 100190)

本文通過Pt-SiO2型(鉑-二氧化硅型)中空J(rèn)anus微球在低濃度2%～4% H2O2溶液中的氣泡驅(qū)動(dòng)實(shí)驗(yàn)，觀察到在每個(gè)氣泡生長-潰滅周期內(nèi)，Janus微球的運(yùn)動(dòng)呈現(xiàn)3個(gè)特征階段，分別為自擴(kuò)散泳、氣泡生長和氣泡潰滅。其中氣泡潰滅階段微球在射流驅(qū)動(dòng)下的推進(jìn)速度可達(dá)每秒幾十毫米，比前2個(gè)階段的平均速度大2～3個(gè)數(shù)量級。實(shí)驗(yàn)觀察到氣泡生長階段其半徑與時(shí)間存在Rb～t1/3和Rb～t1/2兩種標(biāo)度率。由于氣泡在Janus微球催化劑表面(Pt側(cè))的生長點(diǎn)偏離對稱軸位置，Janus微球的運(yùn)動(dòng)軌跡呈圓周形。隨H2O2溶液濃度的增加，還可以進(jìn)一步提高Janus微球的運(yùn)動(dòng)速度。此研究不僅定量分析了Janus微球的運(yùn)動(dòng)特性，而且為實(shí)際應(yīng)用中提高Janus雙面微馬達(dá)的運(yùn)動(dòng)速度和能量利用率提供了參考依據(jù)。

中空J(rèn)anus微球；氣泡驅(qū)動(dòng)；氣泡潰滅

0 引 言

Janus顆粒是指表面被2種不同性質(zhì)材料覆蓋的微納米粒子，也稱為“雙面球”[1]。利用Janus顆粒表面非對稱性質(zhì)，可以在顆粒表面或近壁流場中形成濃度、溫度、電場或光強(qiáng)等物理量梯度。這些物理量梯度場在顆粒表面形成非對稱動(dòng)量分布，使顆粒產(chǎn)生運(yùn)動(dòng)，即自驅(qū)動(dòng)[2]。常見的自驅(qū)動(dòng)包括自擴(kuò)散泳[3-4]、自熱泳[5]、自電泳[6]和自光泳[7]等。Pt-SiO2型(鉑-二氧化硅型)Janus顆粒在H2O2溶液中的自擴(kuò)散泳是利用顆粒Pt側(cè)催化分解H2O2生成O2和H2O分子，進(jìn)而在顆粒的Pt與SiO2兩側(cè)形成分子數(shù)濃度梯度引起顆粒運(yùn)動(dòng)，受力表達(dá)式為FD～C[8]。

近年研究發(fā)現(xiàn)，對于催化分解生成難溶性氣體分子的自擴(kuò)散泳型Janus顆粒，通過改變形狀[9- 10]或增大尺寸[11]，可以使生成的氣體分子聚集成核形成氣泡而推動(dòng)Janus顆粒運(yùn)動(dòng)。相比于濃度梯度自驅(qū)動(dòng)，氣泡驅(qū)動(dòng)具有更快的驅(qū)動(dòng)速度和更高的應(yīng)用價(jià)值，因此氣泡驅(qū)動(dòng)Janus顆粒運(yùn)動(dòng)的研究引起關(guān)注。在運(yùn)動(dòng)特性研究方面，Wu等通過將直徑約1μm的Pt微球與PS微球相連制備成二聚體，在10%的H2O2溶液中，觀察到周期性生長和潰滅的氣泡驅(qū)動(dòng)顆粒產(chǎn)生振蕩式運(yùn)動(dòng)，平均速度約為40μm/s[9]。Zhao等采用直徑約20μm的Janus微球，在5%的H2O2溶液中，也觀察到同一量級氣泡的生長和潰滅及類似的振蕩式運(yùn)動(dòng)，而平均速度提高到200μm/s[11]。在應(yīng)用研究方面，Sánchez等制備出直徑60μm的Pt-活性炭Janus微球用于水凈化。相比于單一活性炭微球，Pt-活性炭Janus微球在10%的H2O2溶液中形成了一個(gè)運(yùn)動(dòng)速度約500μm/s的高效運(yùn)動(dòng)吸附平臺(tái)，使凈化時(shí)間縮短，吸附性能顯著提升[12]。Soler等制備出直徑50μm、長100μm的雙層Fe(外層)/Pt(內(nèi)層)管狀微馬達(dá)用于降解有機(jī)物。相比于傳統(tǒng)的芬頓氧化法，F(xiàn)e/Pt微馬達(dá)在15%的H2O2溶液中使有機(jī)污染物的降解速率提高12倍，并且使溶液中的鐵含量降低1～3個(gè)量級[13]。

但目前對于氣泡驅(qū)動(dòng)Janus微球的運(yùn)動(dòng)特性和驅(qū)動(dòng)力來源及定量分析尚缺少相關(guān)的實(shí)驗(yàn)研究，影響“氣泡-顆?！边\(yùn)動(dòng)體系性能的改進(jìn)。并且從應(yīng)用中發(fā)現(xiàn)氣泡驅(qū)動(dòng)的Janus微球在運(yùn)動(dòng)過程中正負(fù)位移抵消過大，浪費(fèi)能量。因此本文將系統(tǒng)地開展Pt-SiO2型中空J(rèn)anus微球在低濃度2%～4%的H2O2溶液中的氣泡驅(qū)動(dòng)實(shí)驗(yàn)，觀察Janus微球在周期性生長和潰滅的氣泡作用下的運(yùn)動(dòng)。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，隨著氣泡生長和潰滅，Janus微球運(yùn)動(dòng)的每個(gè)周期呈現(xiàn)3個(gè)階段，其平均速度可相差1～3個(gè)量級；解析分析表明氣泡生長半徑隨時(shí)間遵循定量關(guān)系；Janus微球整體運(yùn)動(dòng)軌跡呈圓周形，與氣泡在Janus微球Pt側(cè)的生長位置有關(guān)；Janus微球平均運(yùn)動(dòng)速度與H2O2溶液濃度線性相關(guān)。

1 實(shí)驗(yàn)方法

1.1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

實(shí)驗(yàn)在中科院力學(xué)所LNM實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行。實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)包括Nikon ECLIPSE Ti-U倒置熒光顯微鏡和Phantom v7.3 高速CCD (Vision Research, Inc.)。設(shè)置CCD的空間分辨率為640pixel×480pixel，在20×物鏡下視場范圍約為410×308μm2，單像素尺寸為641nm。拍攝速度為9900fps, 相應(yīng)曝光時(shí)間為50μs。實(shí)驗(yàn)光源為白光。

1.2 Janus微球的制備

本文所用的Pt-SiO2型中空J(rèn)anus微球是在中空SiO2微球一側(cè)覆蓋Pt制備而成。通過光學(xué)圖像統(tǒng)計(jì)SiO2微球(由馬鞍山鋼鐵研究總院制備)的標(biāo)稱直徑介于φ20.0μm～φ50.0μm，表觀密度0.4g·cm-3。首先將SiO2微球水溶液均勻地滴在硅片上，隨后將硅片放置在勻膠機(jī)上旋涂，形成緊密排列的單層SiO2微球(見圖1(a))；之后，利用電子束蒸發(fā)鍍膜工藝(中科院半導(dǎo)體所，美國Innotec電子束蒸發(fā)臺(tái))在微球表面蒸鍍厚約20nm的Pt層。由于微球呈緊密的單層排列，蒸鍍的Pt只能覆蓋在微球上半表面，這樣就獲得了非勻質(zhì)的Pt-SiO2型中空J(rèn)anus微球(見圖1(b))，本文簡稱為Janus微球。

Fig.1 (a) Schematic to show the fabrication of Pt-SiO2type Janus microspheres (JMs). (b) Optical image of a Pt-SiO2type JM

1.3 實(shí)驗(yàn)操作

用刀片刮取硅片表面的Janus微球，與超純水混合，并通過超聲振蕩形成單分散狀態(tài)的Janus溶液。其次取質(zhì)量百分?jǐn)?shù)為30%的H2O2溶液與Janus溶液混合，通過不同配比獲得不同體積百分?jǐn)?shù)的混合溶液，現(xiàn)配現(xiàn)用。然后取50μL混合溶液滴在蓋玻片上，等待背景溶液靜止后捕捉單個(gè)Janus微球拍攝。每次連續(xù)拍攝1.5萬幀，隨后跟蹤其他微球進(jìn)行拍攝。為保證實(shí)驗(yàn)溶液中H2O2濃度差異不大，現(xiàn)配混合溶液的反應(yīng)時(shí)間控制在20min以內(nèi)，然后重新配置混合溶液，實(shí)驗(yàn)溫度一般為19℃。

1.4 圖像處理

用Phantom高速CCD自帶軟件PCC及Image J、Video Spot Tracker、Matlab等軟件對實(shí)驗(yàn)視頻進(jìn)行分析。為了從實(shí)驗(yàn)圖像中識別Janus微球及氣泡的位置，利用Image J圖像處理軟件中的Find Edge功能獲得微球表面灰度的梯度分布，確定微球或氣泡的邊界，隨后按照Gauss分布重構(gòu)封閉邊界內(nèi)部的灰度值，灰度分布的高斯峰即為微球或氣泡的幾何中心[14]，分別定義為(xp,yp)和(xb,yb)。用Video Spot Tracker跟蹤幾何中心的運(yùn)動(dòng)，得到微球和氣泡每個(gè)時(shí)刻的位置信息。然后通過Matlab處理相關(guān)信息，繪制微球和氣泡的運(yùn)動(dòng)特性曲線。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

首先以體積分?jǐn)?shù)3%的H2O2溶液中氣泡驅(qū)動(dòng)Janus微球的運(yùn)動(dòng)為例，介紹Janus微球的位移特性、氣泡生長半徑隨時(shí)間的關(guān)系以及Janus微球運(yùn)動(dòng)軌跡與氣泡生長點(diǎn)的關(guān)系等。隨后改變H2O2溶液的濃度，對比2%～4%的H2O2溶液中氣泡驅(qū)動(dòng)Janus微球運(yùn)動(dòng)特性的差異。

2.1 氣泡推進(jìn)Janus微球位移與時(shí)間的關(guān)系

圖2給出直徑約為20.0μm的Janus微球的一個(gè)完整運(yùn)動(dòng)周期，時(shí)間約為44.2ms?？梢钥闯觯琂anus微球密度較小，懸浮在混合溶液中，微球與生成的氣泡幾乎在同一個(gè)焦平面上。在初始時(shí)刻t=0ms，微球右上方Pt側(cè)沒有氣泡生成，這種狀態(tài)會(huì)持續(xù)一段時(shí)間(t=4.5ms)；自t=5.4ms起微球Pt側(cè)開始出現(xiàn)可見的氣泡，隨后氣泡逐漸生長，至t=20.0ms時(shí)氣泡的直徑與微球的直徑基本相當(dāng)；隨后在t=43.7ms時(shí)氣泡半徑增長到最大，并在t=43.8ms時(shí)發(fā)生潰滅；最終在t=44.2ms時(shí)，微球運(yùn)動(dòng)幾乎停止，一個(gè)運(yùn)動(dòng)周期結(jié)束。

圖2 單個(gè)周期內(nèi)氣泡生長與潰滅的實(shí)驗(yàn)圖像(dp=20.0μm，CH2O2= 3%)

Fig.2 Experimental image of bubble’s growth and collapse in a single period (dp= 20.0μm andCH2O2= 3%)

圖3給出Janus微球的位移L隨時(shí)間t的變化。位移L隨時(shí)間t的變化曲線由7個(gè)周期疊加而成，可以看出，7個(gè)周期的位移曲線重復(fù)性良好。在每個(gè)周期內(nèi)Janus微球運(yùn)動(dòng)分3個(gè)階段。第Ⅰ階段(見圖3插圖Ⅰ)中，微球的位移很小，從0ms到4.5ms，位移僅為0.15μm，運(yùn)動(dòng)平均速度為33.3μm/s。第Ⅱ階段中，微球運(yùn)動(dòng)時(shí)間從4.6ms到43.7ms，位移為12.5μm，運(yùn)動(dòng)平均速度為318.9μm/s；第Ⅲ階段(見圖3插圖Ⅲ)中，微球的位移首先在0.1 ms的短時(shí)間內(nèi)稍有減小，接著在0.3ms的時(shí)間內(nèi)迅速大幅增加，隨后從緩慢增加到不再改變；微球運(yùn)動(dòng)時(shí)間從43.8ms到44.2ms，位移為9.5μm，運(yùn)動(dòng)平均速度為23.8mm/s。Janus微球運(yùn)動(dòng)的3個(gè)階段中，第Ⅱ階段平均速度約比第Ⅰ階段高1個(gè)量級，而第Ⅲ階段約比第Ⅰ階段高3個(gè)量級。

圖3中的第Ⅰ階段，由于該階段O2分子未聚集成氣泡，而且微球運(yùn)動(dòng)速度的量級與自擴(kuò)散泳相當(dāng)，因此該階段Janus微球的運(yùn)動(dòng)由自擴(kuò)散泳主導(dǎo)，為自擴(kuò)散泳驅(qū)動(dòng)階段；第Ⅱ階段，Janus微球的推進(jìn)由氣泡生長主導(dǎo)，為氣泡驅(qū)動(dòng)階段；第Ⅲ階段，由于氣泡潰滅導(dǎo)致原氣泡中心處的壓力降低，相當(dāng)于流體中的Stokes匯，Janus微球與周圍流體在壓力差的作用下向原氣泡中心處運(yùn)動(dòng)，微球呈現(xiàn)短暫回撤。由于沿Janus微球與氣泡中心方向(即水平方向)上的對稱性被打破，從而產(chǎn)生了水平微射流，使得Janus微球沿原運(yùn)動(dòng)方向向前突進(jìn)。該階段Janus微球的推進(jìn)由氣泡潰滅主導(dǎo)，為氣泡潰滅驅(qū)動(dòng)階段。由此，Janus微球在一個(gè)周期內(nèi)運(yùn)動(dòng)的3個(gè)階段分別為自擴(kuò)散泳驅(qū)動(dòng)、氣泡驅(qū)動(dòng)和氣泡潰滅誘發(fā)的射流驅(qū)動(dòng)。

通過同樣的方法對多個(gè)Janus微球位移特性進(jìn)行分析?？紤]實(shí)驗(yàn)中Janus微球的粒徑不同，為了實(shí)驗(yàn)的可比性，用微球粒徑對微球位移進(jìn)行無量綱處理。無量綱位移為L/dp，其中dp為微球直徑。圖4給出了4個(gè)Janus微球的L/dp隨時(shí)間t的變化，其中每個(gè)Janus微球的無量綱位移包含5個(gè)周期?？梢钥闯?，對于每個(gè)微球，周期位移特性具有較好的重復(fù)性，即每個(gè)周期中，微球運(yùn)動(dòng)均分為3個(gè)階段。對于不同的Janus微球，L/dp介于0.5～1.1范圍，運(yùn)動(dòng)周期介于45～65ms范圍；對于每個(gè)對應(yīng)的推進(jìn)階段，其運(yùn)動(dòng)平均速度不同，但量級保持一致。其中在第Ⅲ階段，大多數(shù)Janus微球(見圖4(a)、(b)和(c)，最大氣泡半徑Rb,max與微球半徑RP的比值分別為1.37、1.37和1.42)被氣泡潰滅后產(chǎn)生的微射流向前推進(jìn)。只有少數(shù)Janus微球(見圖4(d)，Rb,max/RP為1.57)氣泡潰滅后發(fā)生明顯回撤。經(jīng)統(tǒng)計(jì)發(fā)現(xiàn)，當(dāng)Rb,max/RP>1.57時(shí)，微球總是發(fā)生回撤而不會(huì)被射流向前推進(jìn)。這是因?yàn)闅馀轁绾螽a(chǎn)生的水平方向上的微射流作用范圍大于Janus微球，而導(dǎo)致一部分能量在Janus微球周圍的流體中耗散，從而對Janus微球的推進(jìn)減弱。由此可見，通過控制Janus微球Pt側(cè)氣泡的大小，可以實(shí)現(xiàn)對Janus微球推進(jìn)速度的控制。

相比于正負(fù)位移抵消過大，浪費(fèi)能量的實(shí)心Janus微球[9,11]，低濃度H2O2溶液中的Janus微球在3個(gè)階段的持續(xù)推進(jìn)下，運(yùn)動(dòng)速度和能量利用率得到明顯提升。

Fig.4 Relationship of normalized displacementL/dpfor four JMs and timet

2.2 氣泡生長半徑與時(shí)間的關(guān)系

圖5給出了一個(gè)周期內(nèi)單個(gè)Janus微球Pt側(cè)氣泡生長半徑隨時(shí)間變化的定量關(guān)系，同時(shí)給出微球的位移作為比較?？梢钥闯?，在Janus微球位移隨時(shí)間變化的第Ⅱ階段，氣泡生長半徑與時(shí)間存在不同的指數(shù)關(guān)系：在氣泡生長前期(t≈10～25ms)，氣泡生長半徑隨時(shí)間呈Rb～t1/2的關(guān)系；在氣泡生長后期(t≈25～40ms)，氣泡生長半徑隨時(shí)間近似呈Rb～t1/3的關(guān)系，氣泡生長最大半徑約13.5μm，約為1.37Rp。而且可以看出，氣泡生長半徑曲線與Janus微球位移曲線近似平行，且二者隨時(shí)間的變化率均呈現(xiàn)減小的趨勢。實(shí)驗(yàn)中觀察到氣泡生長半徑及微球運(yùn)動(dòng)位移隨時(shí)間的變化曲線在不同的周期中重復(fù)性良好。

從圖5還可以看出氣泡生長半徑和Janus微球位移隨時(shí)間的變化曲線幾乎平行。這說明氣泡對于Janus微球第Ⅱ階段的推進(jìn)主要由氣泡生長主導(dǎo)。在氣泡生長初期，氣泡體積較小，半徑增長率大，對微球的驅(qū)動(dòng)快；而在氣泡生長后期，氣泡體積較大，半徑增長率小，對微球的驅(qū)動(dòng)慢，因此在氣泡生長階段，氣泡生長半徑和Janus微球位移隨時(shí)間均表現(xiàn)為減小的趨勢。

隨后對多個(gè)Janus微球Pt側(cè)的氣泡生長半徑進(jìn)行研究，發(fā)現(xiàn)氣泡生長半徑隨時(shí)間變化的整體規(guī)律類似：在氣泡生長前期，氣泡生長半徑隨時(shí)間變化在Rb～t0.5±0.1的范圍，在氣泡生長后期，氣泡生長半徑隨時(shí)間變化在Rb～t0.33±0.04的范圍；氣泡生長最大半徑介于0.9Rp～1.6Rp之間；而且對于大多數(shù)Janus微球而言，氣泡生長半徑曲線與Janus微球位移曲線近似平行,氣泡生長半徑和Janus微球位移隨時(shí)間的變化率均呈現(xiàn)減小的趨勢。

2.3 Janus微球運(yùn)動(dòng)軌跡與氣泡生長點(diǎn)

為了觀測Janus微球的運(yùn)動(dòng)軌跡，取一個(gè)微球(dp=20.0μm)將連續(xù)拍攝的1.5萬幀圖像疊加，得到其運(yùn)動(dòng)軌跡并標(biāo)注了3個(gè)不同時(shí)刻對應(yīng)的實(shí)驗(yàn)圖像(見圖6)。其中t0、t0.4和t0.7的下標(biāo)表示時(shí)刻，單位s。在氣泡推進(jìn)下，Janus微球從t0時(shí)刻按順時(shí)針方向經(jīng)過9個(gè)氣泡生長和潰滅周期(每個(gè)周期約為44.2ms)運(yùn)動(dòng)到t0.4處，又經(jīng)過7個(gè)周期運(yùn)動(dòng)到t0.7處，接著經(jīng)過18個(gè)周期運(yùn)動(dòng)到t1.5處。Janus微球從拍攝起點(diǎn)t0至終點(diǎn)t1.5，經(jīng)過連續(xù)34個(gè)氣泡生長和潰滅周期推進(jìn)，在1.5s內(nèi)形成明顯的順時(shí)針圓周運(yùn)動(dòng)軌跡，運(yùn)動(dòng)軌跡直徑約為10dp。

圖6 氣泡推進(jìn)型Janus微球在1.5s內(nèi)的運(yùn)動(dòng)軌跡，“t0”運(yùn)動(dòng)軌跡起始點(diǎn)，“t1.5”終點(diǎn)，轉(zhuǎn)角α定義見圖8(dp=20.0μm,CH2O2=3%)

Fig.6 Typical motion trajectory of a bubble-driven JM in 1.5s, where “t0” and “t1.5” are starting and ending points respectively,αis given in Fig.8(dp=20.0μm andCH2O2= 3%)

在3%和4%的H2O2溶液中，觀察到絕大多數(shù)的Janus微球在周期性生長和潰滅的單一氣泡驅(qū)動(dòng)下做近似圓周運(yùn)動(dòng)。通過同樣的實(shí)驗(yàn)圖像疊加方法對多個(gè)Janus微球的運(yùn)動(dòng)軌跡進(jìn)行分析。圖7給出4個(gè)Janus微球在1.5s時(shí)間內(nèi)的運(yùn)動(dòng)軌跡，微球直徑分別為20.0、23.3、19.2和24.0μm。微球的運(yùn)動(dòng)軌跡為順時(shí)針(見圖7(a)和(b))，或逆時(shí)針(見圖7(c)和(d))近圓周形，其軌跡直徑分別為相應(yīng)Janus微球的10dp、9dp、8dp和7dp。

為了探究氣泡推進(jìn)型Janus微球產(chǎn)生近似圓周運(yùn)動(dòng)軌跡的原因，我們對所拍攝的實(shí)驗(yàn)視頻進(jìn)行了細(xì)致觀察，發(fā)現(xiàn)微球的近圓周運(yùn)動(dòng)軌跡可能與氣泡在微球表面的生長位置有關(guān)。圖8給出了Janus微球與表面氣泡的實(shí)驗(yàn)照片與示意圖，可見，氣泡生長點(diǎn)位置在Janus微球Pt表面固定不變；微球2種表面材料(Pt/SiO2)交界面的法線為on，微球球心與氣泡中心的連線為oo′，中心線oo′與法線on并不重合，而是存在一個(gè)轉(zhuǎn)角α。定義on沿逆時(shí)針轉(zhuǎn)向oo′得到的α為正，即α>0；順時(shí)針轉(zhuǎn)為負(fù)，即α<0，圖8中的α>0。根據(jù)定義，圖6中微球在3個(gè)不同時(shí)刻實(shí)驗(yàn)圖像的轉(zhuǎn)角α均為正，且在不同的氣泡生長與潰滅周期中，氣泡生長點(diǎn)位置在Janus微球Pt表面固定不變，α大小相同約為39.3°。我們同樣測量了圖7中不同微球與相應(yīng)氣泡的位置，其法線到中心線的轉(zhuǎn)角α介于±20°～70°的范圍。而且當(dāng)α>0時(shí)，做順時(shí)針圓周運(yùn)動(dòng)，而α<0時(shí)，做逆時(shí)針圓周運(yùn)動(dòng)。

Fig.8 Experimental image and schematic of bubble growth position on JM surface

由于Janus微球運(yùn)動(dòng)過程中轉(zhuǎn)角α存在且大小不變，氣泡對于Janus微球的作用力可以分解為沿Janus微球法線on方向的推力和垂直于Janus微球法線方向的向心力，使得Janus微球表現(xiàn)出近圓周形運(yùn)動(dòng)軌跡。為什么氣泡沒有生長在法線方向而是在轉(zhuǎn)角方向呢？初步分析認(rèn)為在氣泡生長周期的初始階段，也即第Ⅰ階段，Janus微球的Pt側(cè)有多個(gè)活性點(diǎn)能夠發(fā)生氧氣核化，但只有某一活性點(diǎn)位置率先形成微氣泡。由于奧斯特瓦爾德熟化[15]，此處的微氣泡繼續(xù)長大而其他活性點(diǎn)受到抑制不會(huì)形成可見氣泡。而為什么存在這樣的活性點(diǎn)位置，可能與微球的尾跡性質(zhì)與微球表面氧氣的濃度梯度有關(guān)，這有待后續(xù)的進(jìn)一步分析。

2.4 H2O2溶液濃度對微球運(yùn)動(dòng)的影響

為研究不同低濃度H2O2溶液中氣泡驅(qū)動(dòng)Janus微球的運(yùn)動(dòng)特性，本文采用體積百分?jǐn)?shù)為2%～4%的H2O2溶液分別進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。

實(shí)驗(yàn)觀察到，隨著H2O2溶液濃度的增加，主要有如下變化：(1) Janus微球運(yùn)動(dòng)的周期范圍幾乎不變，其位移卻明顯增加，也即平均速度增大。Janus微球運(yùn)動(dòng)的平均速度與H2O2溶液濃度呈近似的線性關(guān)系，如圖9所示，平均速度約在200～450μm/s的范圍；(2) 氣泡的最大半徑增大，2%濃度時(shí)氣泡的最大半徑在(1.2±0.3)Rp的范圍而4%濃度時(shí)增加到(1.6±0.4)Rp的范圍；(3) 2%濃度時(shí)，法線on到中心線oo′之間的夾角α約為±20°～70°范圍，而4%濃度時(shí)減小到±30°～50°范圍，夾角α的分散性減小，中值約±40°左右；(4)當(dāng)濃度增加到4%時(shí)，實(shí)驗(yàn)觀察到，Janus微球Pt側(cè)在產(chǎn)生主氣泡的同時(shí)開始出現(xiàn)一些小氣泡。小氣泡的周期較短，一部分潰滅，另一部分與主氣泡融合。小氣泡的產(chǎn)生會(huì)使微球運(yùn)動(dòng)軌跡產(chǎn)生少量的偏離，但整體近圓周運(yùn)動(dòng)軌跡不變。但隨著溶液濃度增加，在相同時(shí)間內(nèi)微球運(yùn)動(dòng)的圈數(shù)增加，如圖7(c)和(d)所示。

Fig.9 Average speedVpof JM vs. the concentrations of H2O2solutionCH2O2

3 結(jié) 論

實(shí)驗(yàn)觀察到低濃度H2O2溶液里，中空J(rèn)anus微球在周期性生長與潰滅的氣泡推進(jìn)下，有如下運(yùn)動(dòng)特性：

(1)Janus微球的單一周期運(yùn)動(dòng)分別由自擴(kuò)散泳、氣泡生長推進(jìn)和氣泡潰滅射流驅(qū)動(dòng)3個(gè)階段組成。第Ⅰ階段微球運(yùn)動(dòng)平均速度約為每秒數(shù)十微米，第Ⅱ階段微球運(yùn)動(dòng)平均速度比第Ⅰ階段提高1個(gè)量級，第Ⅲ階段比第Ⅰ階段提高約2～3個(gè)量級；

(2)氣泡生長半徑與時(shí)間呈定量關(guān)系。在生長初期，近似滿足Rb～t1/2的關(guān)系，在生長后期，近似滿足Rb～t1/3的關(guān)系；

(3)由于氣泡生長點(diǎn)位置固定在Janus微球Pt側(cè)某點(diǎn)，且中心線oo′與微球法線on存在夾角，使得微球在氣泡推動(dòng)下呈現(xiàn)近圓周形的運(yùn)動(dòng)軌跡；

(4)隨著H2O2溶液濃度的增加，氣泡半徑增長變快；微球運(yùn)動(dòng)速率變快，與溶液濃度增加近似呈線性關(guān)系；濃度增加到4%時(shí)，在產(chǎn)生單一主氣泡的同時(shí)，周圍出現(xiàn)多個(gè)小氣泡。

研究可知，通過增大粒徑可以實(shí)現(xiàn)Janus微球從低速自擴(kuò)散泳到快速氣泡驅(qū)動(dòng)的轉(zhuǎn)變，而采用中空型大粒徑Janus微球可使運(yùn)動(dòng)速度和能量利用率得以進(jìn)一步改善。

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(編輯：張巧蕓)

Experimental study on the characteristic motion of bubble propelled hollow Janus microspheres

Zhang Jing1, Zheng Xu2,*, Wang Leilei1, Cui Haihang1, Li Zhanhua2

(1. School of Environmental and Municipal Engineering, Xi’an University of Architecture and Technology, Xi’an 710055, China; 2. Institute of Mechanics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100190, China)

This paper studies the bubble propelled motion of Pt-SiO2hollow Janus microspheres in H2O2solutions (concentrations between 2% to 4%). Three typical stages have been observed in every period of the bubble growth-collapse, which are self-diffusiophoresis, bubble growth and bubble collapse. At the bubble collapse stage, the speed propelled by a microjet can reach tens of millimeter per second, and it is about 2 or 3 orders of magnitude higher than the speed in the other two stages. In the experiment, two scaling laws between the bubble radius and the elapsed time during the bubble growth stage are observed:Rb～t1/3andRb～t1/2. Because the bubble growing point at the Janus microsphere’s Pt side deviates from the axisymmetric point, the trajectory of the Janus microsphere is nearly a circle.With the increase of the H2O2concentrations, the speed of the Janus microspheres can be enhanced.This study not only quantifies the characteristic motion of Janus microspheres, but also provides valuable information for improving the speed and energy utilization of Janus micromotors in practical application.

hollow Janus microsphere;bubble propelled motion;bubble collapse

2016-10-11;

2016-12-01

國家自然科學(xué)基金(11572335，11272322，11672358); 陜西省教育廳重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室項(xiàng)目(15JS045)

ZhangJ,ZhengX,WangLL,etal.ExperimentalstudyonthecharacteristicmotionofbubblepropelledhollowJanusmicrospheres.JournalofExperimentsinFluidMechanics, 2017, 31(2): 61-66. 張 靜, 鄭 旭, 王雷磊, 等. 氣泡推進(jìn)型中空J(rèn)anus微球運(yùn)動(dòng)特性的實(shí)驗(yàn)研究. 實(shí)驗(yàn)流體力學(xué), 2017, 31(2): 61-66.

1672-9897(2017)02-0061-06

10.11729/syltlx20160152

O353.4; O353.5

A

張 靜(1991-)，女，山西忻州人，碩士研究生。研究方向：Janus顆粒的自驅(qū)動(dòng)機(jī)理研究及應(yīng)用。通信地址：陜西省西安市碑林區(qū)雁塔路13號西安建筑科技大學(xué)環(huán)境與市政工程學(xué)院(710055)。E-mail: 932073188@qq.com

*通信作者 E-mail: zhengxu@lnm.imech.ac.cn