張恒亮，朱鐵群，王海燕，儲昭升，杭前宇，侯澤英

1.華北水利水電大學環(huán)境與市政工程學院，河南 鄭州 450045 2.環(huán)境基準與風險評估國家重點實驗室，中國環(huán)境科學研究院，北京 100012 3.中國環(huán)境科學研究院水污染控制技術(shù)研究中心，北京 100012 4.湖泊水污染治理與生態(tài)修復技術(shù)國家工程實驗室，中國環(huán)境科學研究院，北京 100012

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蘆葦碳源投加量對表面流人工濕地中試系統(tǒng)強化脫氮啟動的影響

張恒亮1,2, 3，朱鐵群1，王海燕2,3*，儲昭升2,4，杭前宇2,3，侯澤英2,4

1.華北水利水電大學環(huán)境與市政工程學院，河南 鄭州 450045 2.環(huán)境基準與風險評估國家重點實驗室，中國環(huán)境科學研究院，北京 100012 3.中國環(huán)境科學研究院水污染控制技術(shù)研究中心，北京 100012 4.湖泊水污染治理與生態(tài)修復技術(shù)國家工程實驗室，中國環(huán)境科學研究院，北京 100012

表面流人工濕地；中試；蘆葦碳源；投加量；強化反硝化脫氮；啟動期

享有云南大理之“眼”的洱海，21世紀以來，隨著經(jīng)濟的快速發(fā)展，周邊部分未經(jīng)有效處理的農(nóng)村生活污水和農(nóng)田退水排入水體，逐漸出現(xiàn)生態(tài)失衡、水質(zhì)變差和部分區(qū)域富營養(yǎng)化等現(xiàn)象。農(nóng)業(yè)面源污染成為洱海的主要污染形式，占洱海氮、磷和有機物污染的90%左右[1]；其TN、TP排放量分別占污染物排放總量的57.2%和67.4%[2]，其中農(nóng)田退水，因其水量、水質(zhì)波動大、C/N較低，已成為洱海氮素污染的重要來源之一。因此，針對農(nóng)田退水建立一套既經(jīng)濟又實用的污水處理措施已迫在眉睫。

人工濕地常用于農(nóng)業(yè)面源污染的控制，其具有凈化效果好、工藝設(shè)備簡單、運行費用低及觀賞價值高等優(yōu)點[3]。但對C/N較低的農(nóng)田退水，傳統(tǒng)人工濕地系統(tǒng)脫氮效果欠佳，需通過外加碳源、提高C/N的方式強化生物脫氮作用[4]。用于補充人工濕地系統(tǒng)的碳源種類繁多：如甲醇[5]、葡萄糖[6]等傳統(tǒng)碳源；玉米芯[7]、麥稈、稻草[8]、木屑、稻殼等天然纖維素碳源；聚丁二酸丁二醇酯[9]、聚乳酸[10]等可生物降解的有機多聚物碳源；西紅柿和黃瓜葉水解液[11]、稻稈水解液[12]等植物水解液碳源。

根據(jù)國內(nèi)外利用人工濕地處理農(nóng)田退水的研究和洱海當?shù)氐膶嶋H情況，設(shè)計采用洱海當?shù)爻Ｒ娝参锾J葦?shù)乃槎巫鳛橥饧犹荚唇鉀Q農(nóng)田退水C/N較低的問題，構(gòu)建了不同蘆葦碳源投加量的表面流人工濕地中試系統(tǒng)，通過對其脫氮效能及啟動時間的研究，探討蘆葦碳源投加量對表面流人工濕地中試系統(tǒng)強化脫氮濕地啟動的影響。

1 材料與方法

1.1 中試濕地

建造3組磚混結(jié)構(gòu)的表面流人工濕地中試模擬裝置：空白組濕地、1#濕地(蘆葦碎段占強化反硝化濕地段面積的1/4)和2#濕地(蘆葦碎段占強化反硝化濕地段面積的1/2)。每組濕地由強化反硝化濕地段和普通反硝化濕地段組成。強化反硝化濕地段長×寬×深為2.0 m×0.6 m×1.0 m，單元格內(nèi)植物種植密度為20株/m2，按1∶1混合種植蘆葦和香蒲(蘆葦10株/m2，香蒲10株/m2)；普通反硝化濕地段尺寸為1.0 m×0.6 m×1.0 m，種植香蒲20株/m2，并在表層覆蓋4 cm厚的紅壤。濕地土壤采用洱海大理某村附近的稻田土；紅壤來自于洱海東部山上。2段濕地側(cè)下方各設(shè)1個放空閥。3組濕地均選用蠕動泵(BT-300CA/253YxPPS，重慶杰恒有限公司)進水。2段濕地間通過3個直徑20 mm貫穿墻體的PVC管連通，終端設(shè)溢流出水口排水。工藝流程見圖1。

1—進水箱；2—進水管；3—蠕動泵；4—蘆葦碳源土壤混合物；5—土壤；6—植物；7—紅壤；8出水口。圖1 濕地工藝流程Fig.1 SFWs process flow diagram

1.2 碳源填充方式及污泥接種

試驗選用的植物碳源為蘆葦植株的地上部分，將蘆葦截成1～2 cm碎段，自然通風曬干。各組中試濕地投加蘆葦碎段面積占強化反硝化濕地段面積的比例及投加量如表1所示。

表1 中試濕地蘆葦碳源投加量及占比

圖2 啟動過程-N濃度變化Fig.2 The -N change during the start-up operation

為縮短試驗啟動時間，對各組中試濕地進行污泥接種，接種污泥取自大理市上關(guān)鎮(zhèn)某污水處理廠二沉池回流污泥，由于回流污泥濃度較高，先對其進行清水稀釋，然后接種到試驗裝置中，接種污泥濃度為150 mgL[13]。

1.3 試驗設(shè)計和進水水質(zhì)

3組中試濕地均于2016年3月28日啟動進水，試驗水深40 cm，采用靜態(tài)試驗方式，啟動過程中不進水不出水，每次在濕地出水口采集水樣后用自來水補充至原水位。

1.4 水質(zhì)分析方法和儀器

表2 監(jiān)測方法及儀器

2 結(jié)果與討論

圖3 啟動過程TN濃度變化Fig.3 The TN change during the start-up operation

2.2 TN濃度變化

啟動過程中TN濃度的變化如圖3所示。從圖3可以看出，在第1～2天，3組濕地內(nèi)的TN濃度稍有升高，表明土壤和植物碳源均釋放了部分氮。啟動試驗前期(第1～18天)，從第4天開始，2#濕地TN濃度迅速下降，第7～18天TN濃度基本趨于穩(wěn)定，平均濃度為1.24 mgL，平均去除率為90.0%；空白組濕地和1#濕地分別從第3天和第4天開始TN濃度持續(xù)緩慢下降，到第15天時TN濃度分別降至2.47和2.22 mgL，去除率分別為75.1%和79.4%，之后TN濃度基本趨于穩(wěn)定，第18天時，二者的TN濃度分別為2.51和2.28 mgL，去除率分別為74.7%和78.9%。表明在啟動試驗前期，蘆葦碳源投加面積占強化反硝化濕地段面積12的2#濕地能快速地提高對TN的去除，而占強化反硝化濕地段面積14的1#濕地改善效果并不明顯。啟動試驗后期(第19～40天)，3組濕地TN濃度都持續(xù)緩慢的下降，2#濕地在第35天時TN濃度降至2.24 mgL，第35～40天TN濃度基本趨于穩(wěn)定，平均濃度為2.38 mgL，平均去除率為77.1%；1#濕地在第37天時TN濃度降至2.59 mgL，去除率達75.2%；空白組濕地在第40天時TN濃度降至3.48 mgL，TN去除率達71.4%。表明在啟動試驗后期，蘆葦碳源投加面積占強化反硝化濕地段面積12的2#濕地對TN的去除效果稍微優(yōu)于14的1#濕地，更優(yōu)于空白組濕地。

1#和2#濕地出水TN濃度的T檢驗分析(P=0.003<0.05)進一步證明，TN去除效果存在顯著差異。魏星等[17]報道投加蘆葦做碳源的潛流人工濕地對TN的去除率為53%～66%，與本試驗結(jié)果接近。

結(jié)果表明，在一定范圍內(nèi)投加蘆葦碳源能夠提高濕地對TN的去除率并縮短啟動期，蘆葦碳源投加面積占強化反硝化濕地段面積12時對TN的去除效果遠好于14時。

對比圖3中啟動試驗前期和啟動試驗后期可以發(fā)現(xiàn)，啟動后期TN的去除率低于前期，原因可能是隨著時間的增加，碳源釋放的速率在逐漸降低；另外由于是靜態(tài)試驗，濕地中可能有部分有毒物質(zhì)的積累[16]，影響了氮的去除速率。

2.3 TP濃度變化

啟動過程TP濃度的變化如圖4所示。由圖4可知，啟動試驗前期(第1～18天)，2#濕地第1～2天，TP濃度快速升高至1.45 mgL，然后緩慢下降，表明第1～2天蘆葦迅速釋放了大量的磷，隨后由于接種的微生物逐漸繁殖，利用磷合成細胞物質(zhì)，微生物對磷的利用速率高于蘆葦對磷的釋放速率，同時由于在普通反硝化濕地段表層覆有紅壤，紅壤具有一定吸收磷的效果[19]，TP濃度開始緩慢下降，到第15～18天降至0.95～0.97 mgL；啟動試驗后期(第18～40天)TP濃度又略微升高(0.86～0.91 mgL)，這可能是因為2#濕地投加蘆葦較多，由于后期TN和-N去除速率稍低于前期，導致蘆葦磷的釋放速率稍高于對磷的利用和吸附速率，同時微生物新陳代謝也會釋放一部分磷[18]，導致水中TP濃度開始出現(xiàn)緩慢上升的趨勢，但仍低于進水的TP濃度。所以各濕地中TP濃度的降低，是微生物繁殖和紅壤吸附共同作用的結(jié)果。

圖4 啟動過程TP濃度變化Fig.4 The TP change during the start-up operation

啟動試驗過程中，空白組濕地TP濃度呈持續(xù)緩慢下降趨勢，由第1天的1.22 mgL降至第40天的0.19 mgL，表明接種的微生物利用配水中的磷進行繁殖，紅壤對磷有一定的吸附，也表明土壤釋放的磷相對較少。1#濕地TP濃度也呈緩慢下降趨勢，第1～26天變化趨勢和空白組濕地相差不大，第26天后1#濕地中TP濃度(0.35～0.56 mgL)均稍高于空白組濕地(0.19～0.37 mgL)。整個啟動過程中1#濕地TP濃度(0.35～1.19 mgL)均低于2#濕地(0.79～1.45 mgL)，說明在整個過程中1#濕地中磷的釋放速率低于磷的利用和吸附速率，由于填充的蘆葦碳源較少，因此，1#濕地磷的釋放速率遠低于2#濕地。

上述結(jié)果表明，磷的釋放速率與蘆葦碳源的投加量有關(guān)，蘆葦碳源投加面積占強化反硝化濕地段面積12時的磷釋放速率遠高于14時，蘆葦碳源投加面積占強化反硝化濕地段面積12的2#濕地在啟動試驗前15 d，TP濃度稍微高于進水TP濃度，但隨后逐漸低于進水TP濃度。蘆葦碳源投加面積占強化反硝化濕地段面積14的1#濕地整個啟動過程中磷濃度在第1～2天稍有增加，此后逐漸降低，并在第5天后低于進水TP濃度。

圖6 啟動過程-N濃度變化Fig.6 The -N change during the start-up operation

圖5 啟動過程-N濃度變化Fig.5 The -N change during the start-up operation

3 結(jié)論

(2)啟動試驗前期(第1～18天)1#濕地(蘆葦碳源投加面積占強化反硝化濕地段面積的14)和2#濕地(蘆葦碳源投加面積占強化反硝化濕地段面積的12)的-N的去除率分別達89.1%(第18天)和97.8%(第7天)；對TN的去除率分別達79.4%(第15天)和90.0%(第7天)。啟動試驗后期(第19～40天)1#和2#濕地對-N的去除率分別達92.2%(第37天)和95.8%(第35天)；1#濕地和2#濕地對TN的去除率分別達75.2%(第37天)和77.1%(第35天)。2#濕地的脫氮效果高于1#濕地，表明在一定范圍內(nèi)增加蘆葦碳源投加量有利于-N和TN的去除，并縮短啟動期。

[1] 王顯麗,姜國強,周雯,等.基于洱海水生態(tài)特征的流域最大日負荷總量控制[J].湖泊科學,2016,23(2):271-280. WANG X L,JIANG G Q,ZHOU W,et al.TMDL of Lake Erhai based on water ecological features[J].Lake Sciences,2016,23(2):27l-280.

[2] 吳軍,崔遠來,趙樹君,等.溝塘濕地對農(nóng)田面源污染的降解試驗[J].水電能源科學,2012,30(10):107-109.

[3] 王福田,顧寶群,董瑞海.人工濕地技術(shù)在污水處理中的應(yīng)用[J].南水北調(diào)與水利科技,2008,6(4):68-70. WANG F T,GU B Q,DONG R H.The application of constructed wetland technique for wastewater treatment[J].South-to-North Water Transfers and Water Science & Technology,2008,6(4):68-70.

[4] 丁怡,宋新山,嚴登華.補充碳源提取液對人工濕地脫氮作用的影響[J].環(huán)境科學學報,2012,32(7):1646-1652. DING Y,SONG X S,YAN D H.Effect of adding carbon source extracts on nitrogen removal in constructed wetland[J].Acta Scientiae Circumstantiae,2012,32(7):1646-1652.

[5] GERSBERG R M,ELKINS B V,COLDMAN C R.Nitrogen removal in artificial wetlands[J].Water Research,1983,17(9):1009-1014.

[6] LU S L,HU H Y,SUN Y X,et al.Effect of carbon source on the denitrification in constructed wetlands[J].Environmental Science,2009,21:1036-1043.

[7] 趙文莉,郝文霞,李斌,等.預處理方法對玉米芯作為反硝化固體碳源的影響[J].環(huán)境科學,2014,35(3):987-994. ZHAO W L,HAO W X,LI B,et al.Effects of pretreatment methods on corncob as carbon source for denitrification[J].Environmental Science,2014,35(3):987-994.

[8] 劉江霞,羅澤嬌,靳孟貴,等.地下水有氧反硝化的固態(tài)有機碳源選擇研究[J].生態(tài)環(huán)境,2008,17(1):41-46.

[9] 賴才勝,譚洪新,羅國芝,等.以聚丁二酸丁二醇酯為碳源去除水中硝酸鹽及其動力學模型[J].農(nóng)業(yè)工程學報,2010,26(8):285-290. LAI C S,TAN H X,LUO G Z,et al.Kinetic model for nitrate removal from saline water using polybutylene succinate as energy source[J].Transactions of the CSAE,2010,26(8):285-290.

[10] 范振興,王建龍.利用聚乳酸作為反硝化固體碳源的研究[J].環(huán)境科學,2009,30(8):2315-2319. FAN Z X,WANG J L.Denitrification using polylactic acid as solid carbon source[J].Environmental Science,2009,30(8):2315-2319.

[11] PARK J B K,CRAGGS R J,SUKIAS J P S.Treatment of hydroponic wastewater by denitrification filters using plant prunings as the organic carbon source[J].Bioresource Technology,2008,99(8):2711-2716.

[12] 丁怡,宋新山,嚴登華,等.補充碳源提取液對人工濕地脫氮作用的影響[J].環(huán)境科學學報,2012,32(7):1646-1652. DING Y,SONG X S, YAN D H,et al.Effect of adding carbon source extracts on nitrogen removal in constructed wetland[J].Acta Scientiae Circumstantantiae,2012,32(7):1646-1652.

[13] 常洋,王彤,王海燕,等.蘆葦碳源-表面流人工濕地對農(nóng)田退水脫氮的長期效能研究[J].環(huán)境工程技術(shù)學報,2016,6(5):453-461. CHANG Y,WANG T,WANG H Y,et al.The long-term nitrogen removal efficiency from agricultural runoff inPhragmitesaustralispacked surface flow constructed[J].Journal of Environmental Engineering Technology,2016,6(5):453-461.

[14] 國家環(huán)境保護總局.水和廢水監(jiān)測分析方法[M].4版.北京:中國環(huán)境科學出版社,2002.

[15] INGERSOLL T L,BAKER LAWRENCE A.Nitrate removal in wetland microcosms[J].Water Research,1998,32(3):667-684.

[16] MAGASANIK B.Catabolite repression[J].Cold Spring Harbor Symposia on Quantitative Biology,1961,26:249-256.

[17] 魏星,朱偉,趙聯(lián)芳,等.植物秸稈作補充碳源對人工濕地脫氮效果的影響[J].湖泊科學,2010,22(6):916-922. WEI X,ZHU W,ZHAO L F,et al.Effect of the carbon source of plant straw supplement in constructed artificial wetland on nitrogen removal[J].Lake Sciences,2010,22(6):916-922.

[18] 畢東蘇,郭小品.厭氧、缺氧、好氧環(huán)境下富磷剩余污泥的釋磷機制[J].環(huán)境科學研究,2009,25(5):540-543. BI D S,GUO X P.Mechanism of phosphorus release of phosphorus-rich waste activated sludge under anaerobic,anoxic and aerobic conditions[J].Research of Environmental Sciences,2009,25(5):540-543.

[19] 黃中子,吳曉芙,趙芳,等.紅壤對磷的吸附特性及其影響因素研究[J].中國給水排水,2009,25(21):91-94. HUANG Z Z,WU X F,ZHAO F,et al.Phosphorus adsorption characteristics of red soil and its influencing factors[J].China Water and Waste Water,2009,25(21):91-94.

[20] SHIGEO M.Microbiological controlling of fermented vegetables[J].Nippon Shokuhin Kagaku Kaishi,1997,44(1):1-9.

[21] 亓鵬玉,劉金明.挺水植物蘆葦?shù)母鈱λw水質(zhì)的影響[J].環(huán)境工程技術(shù)學報,2016,6(6):591-599. QI P Y,LIU J M.The influence of bulrush litter decomposition on water quality[J].Journal of Environmental Engineering Technology,2016,6(6):591-599.○

Influence ofPhragmitesaustraliscarbon dosage on enhanced nitrogen removal start-up of pilot-scale surface flow constructed wetland

ZHANG Hengliang1,2,3, ZHU Tiequn1, WANG Haiyan2,3, CHU Zhaosheng2,4, HANG Qianyu2,3, HOU Zeying2,4

1.School of Environmental and Municipal Engineering, North China University of Water Resources and Electric Power, Zhengzhou 450045, China 2.State Key Laboratory of Environment Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental Sciences,Beijing 100012, China 3.Research Center for Water Pollution Control Technology, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China 4.National Engineering Laboratory of Lake Water Pollution Control and Ecological Restoration Technology, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China

Slow-released plant carbon,Phragmitesaustralispieces, was added to the surface flow constructed wetland (SFW) to enhance the denitrification nitrogen removal of the low CN ratio agricultural runoff. The characteristics of the simulated agricultural runoff were as follows: (8.00±1.00)mgL-N, (9.00±1.00)mgL TN, (0.70±0.10)mgL-N, 0.01mgL-N and (1.00±0.05)mgL TP. Three pilot-scale SFWs were designed for experiment as follows: the blank SFW withoutPhragmitesaustralispieces dosage, 1#SFW with 14 areal proportion ofPhragmitesaustralispieces to enhanced denitrification wetland and 2#SFW with 12 areal proportion ofPhragmitesaustralispieces to enhanced denitrification wetland. A 40-day start-up operation was carried out in static mode. The results showed that the-N removal efficiency increased gradually to 84.2%, 89.1% and 97.8% on the 18th, 18thand 7thday for the blank, 1#and 2#SFW respectively, while their TN removal efficiency gradually increased to 75.1%, 79.4% and 90.0% on the 15th, 15thand 7thday in the early stage (1-18 d). The-N was added to (8.00 ± 1.00) mgL when it was almost completely consumed on the 18thday. In the latter stage (19-40 d), the-N removal gradually increased to 78.0%, 92.2% and 95.8% on the 40th, 37thand 35thday for the blank, 1#and 2#SFW respectively, while their TN removal efficiency increased gradually to 71.4%, 75.2% and 77.1% accordingly. The start-up period of SFW could be greatly shortened by addingPhragmitesaustralispieces as carbon source, and 2#SFW started with the higher speed. Moreover, the-N and TN removal rates of 2#SFW were also higher than those of 1#and the blank SFWs. It was indicated that the higher-speed start-up and better nitrogen removal efficiency could be obtained for SFW with morePhragmitesaustralispieces carbon dosage.

surface flow constructed wetland; pilot scale experiment;Phragmitesaustraliscarbon source; dosage; enhanced denitrification for nitrogen removal; start-up period

2017-01-07

國家水體污染控制與治理科技重大專項(2012ZX07105-002，2015ZX07201-008)

張恒亮(1990—)，男，碩士研究生，1079092104@qq.com

*責任作者：王海燕(1976—)，女，研究員，博士，主要從事水污染控制原理與技術(shù)研究，wanghy@craes.org.cn

X703

1674-991X(2017)03-0332-08

10.3969/j.issn.1674-991X.2017.03.047

張恒亮，朱鐵群，王海燕，等.蘆葦碳源投加量對表面流人工濕地中試系統(tǒng)強化脫氮啟動的影響[J].環(huán)境工程技術(shù)學報,2017,7(3):332-339.

ZHANG H L, ZHU T Q, WANG H Y, et al.Influence ofPhragmitesAustraliscarbon dosage on enhanced nitrogen removal start-up of pilot-scale surface flow constructed wetland [J].Journal of Environmental Engineering Technology,2017,7(3):332-339.