曹德勝 任成祖 張立峰 李遠辰 李巾錠

(天津大學機構理論與裝備設計教育部重點實驗室，天津 300350)

單向C/SiC復合材料熱殘余應力數值模擬研究

曹德勝 任成祖 張立峰 李遠辰 李巾錠

(天津大學機構理論與裝備設計教育部重點實驗室，天津 300350)

文 摘 連續(xù)纖維增韌陶瓷基復合材料制備過程中因纖維與基體線脹系數失配會產生熱殘余應力，從而導致纖維脫粘、基體開裂等現象，嚴重影響復合材料力學性能。本文針對CVI工藝制備的單向C/SiC復合材料，建立“纖維-界面-基體”單胞物理模型，基于細觀力學分析方法對熱殘余應力分布規(guī)律進行預測，采用ABAQUS對材料制備過程進行數值模擬，揭示了界面厚度、纖維體積分數、制備溫度等參數對纖維、基體熱殘余應力分布的影響規(guī)律，分析了熱殘余應力對復合材料力學性能的影響。研究結果能夠為C/SiC復合材料的設計、分析及微納力學性能試驗提供理論支持。

C/SiC復合材料,單胞模型,熱殘余應力,數值模擬,內聚力模型

0 引言

連續(xù)纖維增韌陶瓷基復合材料能從根本上克服傳統(tǒng)結構陶瓷的脆性缺陷。C/SiC復合材料以其比強度、比模量高，耐高溫等優(yōu)良的性能廣泛應用于航空發(fā)動機熱端部件及高超聲速飛行器熱防護系統(tǒng)等方面，是重要的國防裝備材料[1-2]。

CFCC-SiC本征結構異常復雜，制備工藝特點和基體與纖維線脹系數失配產生的熱殘余應力造成數量眾多、尺度不一的細觀裂紋和孔隙，這些原始缺陷在較低應力時就導致基體開裂、纖維脫粘等現象，細觀損傷的不斷積累導致材料失效。通過建立單胞物理模型將復雜的細觀結構解耦，能有效分析復合材料的損傷、斷裂、強度問題及各相間的應力傳遞機制、破壞機制。

目前，復合材料熱殘余應力的研究主要集中在粗纖維、金屬基和樹脂基復合材料，對C/SiC復合材料研究報道甚少，缺乏系統(tǒng)深入的研究。劉徵等[3]利用直徑30 μm的微小X射線束衍射法研究了SiC/Al模型復合材料Al基體殘余應力分布情況；謝薇等[4]研究了處理工藝對C/Mg復合材料熱殘余應力的影響；Ward等[5]用拉曼光譜法測量了兩種SiC纖維的軸向熱殘余應力。C/SiC復合材料中T300直徑微小，SiC基體耐腐蝕及脆硬性等因素對實驗研究帶來很大困難，同時難以測得具體應力分布且實驗結果具有離散性，數值模擬方法為C/SiC復合材料熱殘余應力研究提供了有力的工具。

本文通過CVI工藝[6-7]制備單向C/SiC復合材料，采用細觀力學分析方法對纖維、基體中熱殘余應力分布規(guī)律進行預測，使用ABAQUS6.11有限元軟件建立 “纖維-界面-基體”單胞物理分析模型，對制備過程進行仿真，研究界面厚度、纖維體積分數、制備溫度等因素對復合材料橫截面內熱殘余應力分布的影響規(guī)律。研究所揭示規(guī)律有助于指導材料的設計、制備及微納力學性能試驗，為探明CFCC加工的材料去除機理奠定理論基礎。

1 單向C/SiC復合材料

1.1 材料制備

CVI具體制備過程如下：根據體積分數進行質量換算稱重所需T300碳纖維并編織單向纖維預制體，采用帶氣孔的專用石墨夾具固定預制體(圖1)。以丙烯為反應氣體經數小時在纖維表面沉積PyC涂層，再以過量H2為載氣通過鼓泡方式將CH3SiCl3引入反應室(摩爾比10∶1)， 1 000℃條件下經30 h CVI致密化后獲得成型材料。

1.2 材料表征

采用美國Quanta-FEG-250掃描電子顯微鏡和日本VHX-1000光學顯微鏡觀察材料顯微形貌，成型材料密度2.1 g/cm3、孔隙率10%，體積分數40%、界面層厚度100～200 nm。圖2為材料樣品及顯微形貌，纖維、界面、基體、孔隙等結構單元使得復合材料呈尺度跨度的多層次性、細觀結構的非連續(xù)性、空間分布的非均勻性特征，如原始孔隙的存在及基體分布不均勻，這是導致材料熱殘余應力復雜分布的重要原因。

2 細觀力學建模及分析

考慮三相同心圓模型如圖3所示。

極坐標下由彈性力學理論并考慮對稱性有：

(1)

(2)

(3)

式中,ν、E為材料泊松比、彈性模量，聯(lián)立各式并考慮對稱性得通解表達式：

(4)

(5)

式中，下標i=1、2、3與基體、界面、纖維對應，Ai、Ci作為待定系數由如下邊界條件確定：

A3=0 (r→0)

(6)

σr1=0 (r=r1)

(7)

σr1=σr2u1+α1ΔTr=u2+α2ΔTr(r=r2)

(8)

σr2=σr3u2+α2ΔTr=u3+α3ΔTr(r=r3)

(9)

聯(lián)立各式得：

(10)

式中,ΔT為制備溫差，α為線脹系數，K為與ν、E有關系數。修改邊界條件，在兩相同心圓模型中i=1、2代表基體、纖維，則有：

(11)

3 有限元模型建立

3.1 界面內聚力模型數值模擬方法

內聚力模型(Cohesive Zone Model)較傳統(tǒng)建模方法能更好的反映界面熱殘余應力傳遞規(guī)律。如圖4所示，本構模型采用Mi等[8]提出的雙線性內聚力模型，材料的強度、裂紋的形成和擴展都由本構關系決定。δinit、δfail分別為材料初始損傷及完全失效等效位移，本構關系見式(12)。

(12)

選取基于能量、線性軟化、獨立模式的損傷演化規(guī)律。課題組已有實驗[9]和數值模擬結果對比修正得純I型、純II型及純III型破壞的最大名義應力分別為10、30、30 MPa，斷裂能取6 N/m。

3.2 數值模擬建模及實驗驗證

圖5為C/SiC復合材料拋光橫截面顯微形貌圖。依此建立圖6所示二維六方單胞物理模型。模型包括T300、PyC界面、SiC基體， T300直徑7 μm，基體尺寸由體積分數算出。根據對稱性取1/4模型，界面附近纖維和基體網格加密以提高計算精度，遠離界面區(qū)域為不均勻稀疏網格以降低計算成本。纖維和基體單元類型為四節(jié)點平面應變單元(CPE4R)，界面為內聚力單元(COH2D4)，通過“tie”約束保證接觸的位移、應力協(xié)調。

數值模擬制備過程中界面粘結完好、沒有材料缺陷，且最高溫度時無熱應力，不考慮纖維與纖維之間應力場的相互影響，對分析模型左邊及底邊施加對稱約束邊界條件。定義各相材料性能見表1。

鑒于與劉徵等[3]研究對象結構相似且殘余應力產生原因相同，將此建模方法用于SiC/Al復合材料熱殘余應力數值模擬，圖7所示基體徑向應力場理論計算、數值模擬、試驗結果吻合良好,表明此數值建模方法合理可行。

表1 材料性能參數[6,10-11]

圖7 不同方法得到的基體徑向殘余應力

Fig.7 Matrix radial residual stresses by different methods

4 數值模擬結果與討論

4.1 復合材料熱殘余應力數值模擬研究方法

研究主要考察C/SiC復合材料纖維和基體中徑向、周向熱殘余應力的分布規(guī)律。結合CVI工藝及工程應用實際情況，采用控制單因素變量的方法研究

界面厚度、纖維體積分數、制備溫度對熱殘余應力分布的影響規(guī)律，方案見表2。規(guī)定模型中纖維水平徑向為0°方向，逆時針角度為正。

表2 熱殘余應力研究參數

4.2 復合材料橫截面內熱殘余應力分布規(guī)律

纖維、基體中殘余應力分布規(guī)律與公式(11)基本一致，但數值模擬能獲得應力場具體分布規(guī)律。

圖8為徑向熱殘余應力分布圖，圖9為基體殘余應力云圖(H= 200 nm,Vf= 40%,T= 1 000℃)。

圖8 各角度徑向熱殘余應力分布

Fig.8 Radial thermal residual stresses for varying degree

圖9H=200nm，Vf=40%，T=1 000℃基體殘余應力分布

Fig.9 Distribution of matrix thermal residual stresses

數值模擬結果表明，纖維內近似定常力場，但表面應力有微小差別，基體中σr變化梯度與角度有關，且σθ出現應力集中，最大拉應力位置及數值見圖9。

基體中徑向壓應力對纖維形成箍筋作用，有利于延遲界面橫向脫粘；過大周向拉應力使制備工藝形成的原始孔隙成為裂紋源，未達到基體斷裂強度時就出現開裂。同時，細觀結構中脆性陶瓷基體的應力集中現象將一直保持在復合材料整個承載過程中直至達到強度極限[12]，這是導致復合材料橫向強度低于基體強度的重要原因。

圖10為纖維表面徑向、周向熱殘余應力分布(H= 200 nm,Vf= 40%,T= 1 000℃)?？芍?，纖維表面σr、σθ是周期為π/3的壓應力函數，纖維表面最大σr位于θ=30°+n·60°方向，最小σr位于θ=n·60°方向；而σθ的分布規(guī)律與σr相反，最大σθ位于θ=n·60°方向，最小σθ位于θ=30°+n·60°方向。

制備降溫過程中多基體區(qū)收縮程度大于少基體區(qū)，對周圍區(qū)域形成牽拉作用,導致基體收縮方向由少基體區(qū)指向多基體區(qū)，如圖11箭頭所示。這是導致圖8～圖10中纖維、基體熱應力場復雜分布規(guī)律的主要原因。

4.3 界面層厚度對熱殘余應力分布規(guī)律影響

圖12為界面厚度對纖維軸心熱殘余應力值影響趨勢(Vf= 40%,T= 1 000℃)。

纖維中σr、σθ等值同號，界面越厚壓應力值越大。由圖13及圖9可知隨界面厚度增加基體中σr分布狀態(tài)變化不大，靠近界面基體σr壓應力顯著增大導致基體中應力梯度增大；基體中σθ為拉應力，應力集中區(qū)域相同，隨H增加應力集中現象更嚴重，最大值由148.54 MPa升至530.01 MPa，這是因為較厚的界面層不易變形，熱應力的釋放更加困難。因此制備過程中應控制沉積時間使界面層厚度適當。

(a)H= 100 nm、σr(b)H= 100 nm、σθ

4.4 纖維體積分數對熱殘余應力分布規(guī)律影響

圖14為體積分數對纖維軸心熱殘余應力值影響趨勢(H= 100 nm，T= 1 000℃)?？芍琕f與殘余壓應力值成負相關。

由圖15及圖13(a)(b)可知，Vf對基體σr影響較小，但對σθ分布規(guī)律影響明顯。基體中拉應力梯度增大，應力集中現象嚴重，最大σθ由111.49 MPa增加至315.05 MPa，且位置轉移導致基體承載危險點變化。Vf= 30%時少基體區(qū)沒有應力集中，多基體區(qū)及與界面粘結處已出現應力集中，Vf> 40%后，應力集中現象更加嚴重，使役過程中應力集中區(qū)成為細觀結構危險區(qū)。故復合材料Vf不宜過高，但過低又難以實現增韌和補強作用，工程實際常用的體積分數為35% ～ 45%。

4.5 制備溫度對熱殘余應力分布規(guī)律影響

圖16為制備溫度對纖維軸心熱殘余應力值影響趨勢(H= 100 nm，Vf= 40%)。可知，纖維σr、σθ與制備溫度成線性關系，與公式(7)理論計算一致。由圖17及圖11(a)(b)可知，不同制備溫度條件下基體中σr、σθ分布規(guī)律基本相同，隨制備溫度的升高各相殘余應力都有增大，但σθ變化幅度較大。

圖17 制備溫度對基體熱殘余應力分布的影響規(guī)律

Fig.17 Distribution of matrix thermal residual stresses for varying the preparation temperature

5 結論

(1)細觀力學模型計算表明纖維內徑向和環(huán)向殘余應力等值同號且為定常應力場，基體內徑向和環(huán)向殘余應力隨與界面距離增加而快速減小。

(2)成型材料具有多層次、非連續(xù)、非均勻的結構特征，數值模擬六方模型中纖維表面應力是周期為π/3的周期性函數，多基體區(qū)界面附近和少基體區(qū)會出現應力集中。

(3)界面厚度、纖維體積分數、制備溫度對復合材料熱殘余應力分布規(guī)律有影響。實際制備工藝中界面厚度100 nm左右為宜，體積分數在35%～45%為宜，制備溫度1 000℃為宜。

(4)細觀力學模型分析、數值模擬分析與試驗結果吻合較好。基于數值模擬的方法研究復合材料熱殘余應力是可行的，通過對制備過程的仿真能夠彌補力學分析和實驗手段的不足，有效揭示復合材料熱殘余應力的分布規(guī)律。

[1] FEHLMANN K R, et al. Effects of material removal process on the high-temperature performance of an oxide-matrix CFCC[J]. Engineering and Science Proceedings, 1997, 18 (3A) :661-669.

[2] MüHLRATZER A. Properties and applications of ceramic matrix composites[J]. Ceramic Forum International, 1999, 76 (4): 30-35.

[3] 劉徵, 等. SiC/Al模型復合材料界面微區(qū)殘余應力[J]. 上海交通大學學報, 2001, 35(3): 368-370.

[4] 謝薇, 等.3D-C/Mg復合材料的熱殘余應力研究[J]. 宇航材料工藝, 2012, 42(3): 75-77.

[5] WARD Y, et al. Determination of residual stresses in SiC monofilament reinforced metal-matrix composites using Raman spectroscopy[J]. Composites，2002, 33(10):1409-1416．

[6]張立同. 纖維增韌碳化硅陶瓷復合材料—模擬、表征與設計[M]. 北京: 化學工業(yè)出版社, 2009:70.

[7] 張立峰. 陶瓷基復合材料界面強度與磨削過程材料去除機理研究[D]. 天津: 天津大學, 2015．

[8] MI Y, et al. Progressive delamination using interface elements [J]. Journal of Composite Materials, 1998, 32(14): 1246-1272.

[9] ZHANG L F, et al. Single fiber push-out characterization of interfacial mechanical properties in unidirectional CVI-C/SiC composites by the nano-indentation technique [J]. Applied Surface Science，2015, 357(3): 1427-1433.

[10] JIA Y Y, et al. Carbon fiber pullout under the influence of residual thermal stresses in polymer matrix composites[J]. Computational Materials Science, 2012, 62: 79-86．

[11] 樊建平,等.樹脂基纖維復合材料的熱殘余應力數值分析[J]. 材料導報, 2011, 25(4): 115-117．

[12] 劉鴻文. 材料力學I[M]. 北京: 高等教育出版社, 2011: 47．

Numerical Simulation of Thermal Residual Stresses For Unidirectional C/SiC Composites

CAO Desheng REN Chengzu ZHANG Lifeng LI Yuanchen LI Jinding

(Key Laboratory of Mechanism Theory and Equipment Design of Ministry of Education，Tianjin University，Tianjin 300350)

During the preparation of continuous fiber-reinforced ceramic materials, the mismatch of linear expansion coefficient between the fiber and matrix may induce thermal residual stresses, which will result in fiber debonding and matrix cracking ultimately. And furthermore, it will have a significant influence on macro-mechanical properties. Based on the unidirectional C/SiC composites, this paper set a unit cell model of “fiber-interface-matrix” to predict the distribution rules of thermal residual stresses by micromechanics method. With ABAQUS software, the numerical simulation research on the preparation of C/SiC composites was developed, which revealed the influence rules of the interface thickness, fiber volume fraction and preparation temperature to the thermal residual stresses of the composites. And the effects of thermal residual stresses on mechanical properties of composites were also analyzed. The result is expected to provide a useful guideline for the design, evaluation and optimal application of C/SiC.

C/SiC composites, Unit cell model, Thermal residual stresses, Numerical simulation, Cohesive zone model

2016-08-26

國家自然科學基金資助項目(51275346)，教育部博士點基金資助項目(20110032110007)

曹德勝，1990年出生，碩士。主要從事復合材料加工機理研究。E-mail：succds@163.com

任成祖，1962年出生，博士，教授。E-mail：renchz@tju.edu.cn

TB332

10.12044/j.issn.1007-2330.2017.02.005