龔圣，陳燕，韓文強(qiáng)，周新華，徐華，陳鏵耀，吳偉超

（1仲愷農(nóng)業(yè)工程學(xué)院化學(xué)化工學(xué)院，廣東 廣州 510225；2河源市潤天然生物科技有限公司， 廣東 河源 517000）

茶樹油/脲醛樹脂緩釋微膠囊的制備

龔圣1，陳燕1，韓文強(qiáng)1，周新華1，徐華1，陳鏵耀1，吳偉超2

（1仲愷農(nóng)業(yè)工程學(xué)院化學(xué)化工學(xué)院，廣東 廣州 510225；2河源市潤天然生物科技有限公司， 廣東 河源 517000）

以甲醛和尿素為微膠囊壁材原料，以茶樹精油為芯材，采用原位聚合法制備茶樹油/脲醛樹脂微膠囊，能夠彌補(bǔ)茶樹油易揮發(fā)、易氧化和氣味難聞的缺點。本文考察乳化劑的種類、乳化劑的用量、釋放環(huán)境等因素對微膠囊的形貌、粒徑、載藥量以及緩釋性能的影響。研究結(jié)果表明，以十二烷基硫酸鈉為乳化劑，用量約為4%，固化時間為80min時，所得的載油微膠囊形狀規(guī)則、外表圓滑、粒徑均勻、平均約40～50μm，囊壁致密、壁厚約0.5μm。此外，載藥量和緩釋性能較好，本文研究制得的微膠囊載藥量可達(dá)45%左右，4天釋放量為68%左右，室溫條件下微膠囊釋放時長可達(dá)7天。

茶樹油；脲醛樹脂；微膠囊；粒徑；緩釋

茶樹油又名互葉百千層油，是一種無色或淺黃色液體，具有令人愉快的豆蔻氣味。茶樹油具有廣譜抗菌、抗真菌、抗病毒和抗炎活性，對痤瘡丙酸桿菌（Propionibacterium acnes，G+）、金黃色葡萄球菌（Staphyloccus aureus，G+）、表皮葡萄球菌（Staphyloccusepidermidis，G+）具有較強(qiáng)的抑制作用[1-3]。它無毒、無腐蝕，且不會把細(xì)菌、病毒、微菌殺死，只是適當(dāng)?shù)囊种破渖L，其藥用價值使得它在皮膚科、口腔和婦科臨床上都得到了廣泛應(yīng)用[4-8]。由于茶樹油含有多種活性成分，具有廣譜抗微生物、抑制細(xì)菌生長、純天然無污染無腐蝕且滲透性強(qiáng)的特點，因而在可廣泛用于醫(yī)藥、食品、化妝品、農(nóng)業(yè)等行業(yè)，具有廣闊的應(yīng)用前景[9]。

同時在光照較強(qiáng)的條件下，茶樹油在貯藏過程中會發(fā)生顏色的改變，由透明白色或淡黃色轉(zhuǎn)為深黃色，并發(fā)生氧化[10]，極大地影響了茶樹油的應(yīng)用價值，微膠囊技術(shù)可以有效地解決上述問題[11]。微膠囊技術(shù)是利用一種膜材料（壁材），將固體、液體或氣體等物質(zhì)包裹起來（芯材），形成一個由芯材和壁材組成的微膠囊的技術(shù)。芯材通常是受熱易分解的油、見光易分解的化合物等不能與外界直接接觸的物質(zhì)。微膠囊技術(shù)在化妝品、食品、醫(yī)學(xué)領(lǐng)域，甚至農(nóng)藥領(lǐng)域等都有不同程度的運用。陳娟等[12]以甲基纖維素、殼聚糖及海藻酸鈉作為復(fù)合壁材，采用噴霧干燥法制備得到茶樹精油微膠囊，微膠囊含油率為13.4%，茶樹油微膠囊呈球形，表面較規(guī)整，顆粒均勻，對精油具有良好的緩釋效果。YEH等[13]以海藻酸鈉為壁材，以后氯化鈣為交聯(lián)劑制備得到海藻酸鈣茶樹油微膠囊，重點研究了環(huán)境溫度對茶樹油釋放性能的影響，他們的研究結(jié)果認(rèn)為，隨著溫度的升高茶樹油的釋放速度顯著加快，這主要是由于蒸汽比茶樹油更能有效穿透囊壁。朱玲等[14]以異佛爾酮二異氰酸酯三聚體和三乙烯四胺為囊壁原料，毒死蜱為芯材，利用界面聚合法制備了毒死蜱化聚脲微膠囊，該微膠囊的包封率高于90%，能使毒死蜱的活性得到長期保存，從而能有效滅蟲。HAN等[15]采用淀粉包埋百里香與迷迭香的微膠囊用于奶酪的抗菌保鮮，研究發(fā)現(xiàn)采用兩種精油微膠囊的復(fù)合抗菌劑在10℃的環(huán)境溫度下，9天時間L. monocytog- enes菌落減少102.5CFU/g，具有良好的抗菌殺菌性能。

到目前為止，關(guān)于茶樹油微膠囊的研究尚比較少[11]，而且大多采用復(fù)合凝膠法，微膠囊粒徑偏大，微膠囊的載油量整體偏低，不到20%。界面聚合法制備工藝簡單，反應(yīng)速率快，適宜連續(xù)化生產(chǎn)，且對生產(chǎn)設(shè)備和反應(yīng)單體的純度要求不高，對原材料配比要求不嚴(yán)[16-17]。因此，本文嘗試采用界面聚合法，以脲醛樹脂為壁材，探討乳化劑種類、用量、固化條件等對微膠囊形貌等的影響，以期制備得到顆粒均勻、粒徑細(xì)小、載油量較高的制備茶樹油/脲醛樹脂微膠囊，為茶樹油的高效利用與精細(xì)加工提供理論依據(jù)與實踐參考。

1 實驗部分

1.1 原料和試劑

尿素，十二烷基硫酸鈉（sodium lauryl sulfate，SDS），無水乙醇，十六烷基三甲基溴化銨（cetyltrimethylammonium bromide，CTAB），均為分析純試劑，天津市大茂化學(xué)試劑廠；甲醛，吐溫-20，均為化學(xué)純試劑，廣州化學(xué)試劑廠；十二烷基苯磺酸鈉（sodium dodecyl- benzene sulfonate，SDBS），氫氧化鈉，均為化學(xué)純試劑，天津市福晨化學(xué)試劑廠；三乙醇胺，鹽酸，分析純，西隴化工股份有限公司。茶樹油，無色液體，采用湛江市麻章區(qū)種植的白千層樹，經(jīng)中國熱帶農(nóng)科院農(nóng)產(chǎn)品加工研究所提取獲得，達(dá)到國際標(biāo)準(zhǔn)（ISO4730.1996）要求。

1.2 實驗設(shè)備

85-2A型數(shù)顯恒溫磁力攪拌器，常州奧華儀器有限公司；KQ-300DV型超聲波清洗器，昆山禾創(chuàng)超聲儀器有限公司；DZF-6020型電熱鼓風(fēng)干燥箱，上海一恒科學(xué)儀器有限公司；DZF-6021型真空干燥箱，上海一恒科學(xué)儀器有限公司；SH2-DIII型循環(huán)水式多用真空泵，河南宇科自動化儀器儀表有限公司；GSM-C289B型光學(xué)顯微鏡，日本奧林巴斯光學(xué)有限公司；Specturm100型傅里葉紅外光譜儀，美國Perkin Elmer公司；T6新世紀(jì)紫外可見分光光度計，日本島津公司；馬爾文激光粒度儀，Mastersizer 2000，英國馬爾文儀器有限公司。

1.3 原位聚合法制備茶樹油微膠囊

預(yù)聚物的制備：稱取40～60g尿素，50～80g甲醛和100～150g水于三口燒瓶中，用三乙醇胺調(diào)節(jié)體系pH=8，在油浴鍋中70℃條件下加熱1h，所得無色液體即為預(yù)聚物。

微膠囊的制備：稱取約10g預(yù)聚物，一定質(zhì)量的表面活性劑于加入20mL水的燒杯中，常溫條件下，保持轉(zhuǎn)速為1000r/min，15min后，將3g茶樹油溶于無水乙醇中，且逐滴滴入混有乳化劑的預(yù)聚物中；降低轉(zhuǎn)速為800r/min，分階段調(diào)節(jié)pH，直至pH為2～3；降低轉(zhuǎn)速為200r/min，恒溫加熱固化一定時間后，用三乙醇胺調(diào)節(jié)pH=7.0；將其過濾，即得茶樹油微膠囊。

1.4 結(jié)構(gòu)表征

1.4.1 脲醛樹脂微膠囊的形貌表征（光學(xué)顯微鏡與SEM）

取干燥前的微膠囊置于載玻片上，在光學(xué)顯微鏡或SEM（ZEISS EVO8型SEM，德國卡爾蔡司公司）下觀察茶樹精油脲醛樹脂微膠囊干燥前的形貌。

1.4.2 茶樹油脲醛樹脂微膠囊的粒度測定

通過馬爾文激光粒度分析儀測定微膠囊的粒徑。將合成的脲醛樹脂微膠囊超聲分散在自來水中，利用激光粒度分析儀測定。

1.4.3 紅外光譜測試

本實驗采用KBr制作壓片。首先取適量溴化鉀進(jìn)行研磨，壓片，然后用傅里葉紅外光譜儀對溴化鉀進(jìn)行掃描，得到溴化鉀紅外光譜作為空白背景。分別對脲醛樹脂、茶樹油、脲醛樹脂包覆茶樹油微膠囊加入適量溴化鉀，充分研磨壓片，以溴化鉀紅外光譜作為空白分別進(jìn)行紅外測試分析。

1.5 微膠囊載藥量的測定

將一定質(zhì)量的微膠囊置于加有100mL無水乙醇的各錐形瓶中，超聲波震蕩10min后，靜置24h，移取1mL于25mL容量瓶中，用無水乙醇定容，通過紫外分光光度計測得各樣品的吸光度。其載油量（LC）計算如式(1)。

式中，c為所測得的各樣品最終濃度，mg/L；b為稀釋倍數(shù)；M為所稱取微膠囊的質(zhì)量，mg。

1.6 茶樹油微膠囊緩釋性能觀測

在常溫下，茶樹油易揮發(fā)，以SDS為乳化劑，乳化劑用量分別為2%、3%和4%，固化時間80min，制得茶樹油微膠囊。將微膠囊放置在25℃的恒溫烘箱中進(jìn)行緩釋實驗，在稱量微膠囊緩釋過程中重量的隨著時間的變化情況，計算微膠囊累積釋放量Q，計算如式(2)所示。

式中，LC為待測微膠囊的載油量，%；Mt為緩釋時間t后，待測微膠囊的質(zhì)量，mg；M0為待測微膠囊的初始質(zhì)量，mg。

2 結(jié)果與討論

2.1 紅外光譜分析

從圖1可以看出，對比樣品和脲醛樹脂，兩者在3353cm–1處峰形尖銳，是N—H和O—H重疊在一起的伸縮振動吸收峰，1000cm–1處是C—O的伸縮振動，2962cm–1處主要是飽和C—H的伸縮振動，1641cm–1左右為C==O的伸縮振動吸收峰，1559cm–1處存在酰胺鍵中C—N的伸縮振動吸收峰?？芍?，微膠囊的外壁材料是脲醛樹脂。另外，2024cm–1和1370cm–1是茶樹油的特征吸收峰，而樣品中也有這兩個特征峰，證明制得的微膠囊中包裹有茶樹油芯材。

圖1 茶樹油微膠囊的FTIR圖

2.2 乳化劑種類對茶樹油脲醛樹脂微膠囊形貌的影響

由圖2可知，以吐溫-20（Twain-20）為乳化劑制備的微膠囊外壁毛刺較多，基本能成球形，但是微膠囊聚集較為明顯，如圖2(a)所示；這主要是由于吐溫-20為非離子表面活性劑而言，不會離解出帶電荷的離子，因為膠粒間缺失靜電斥力作用，并且有少量的微膠囊未能很好包覆茶樹油，出現(xiàn)漏油現(xiàn)象，所以微膠囊容易團(tuán)聚粘連。

以CTAB為乳化劑制備的微膠囊，團(tuán)聚也是非常嚴(yán)重的，如圖2(c)所示；CTAB屬于陽離子表面活性劑，其在膠粒乳化穩(wěn)定中雖然具有靜電作用，但是它對pH敏感以及容易引起絮凝團(tuán)聚。而以十二烷基苯磺酸鈉為乳化劑制備的微膠囊分散效果最差，未呈現(xiàn)完整的球形結(jié)構(gòu)，未能對茶樹油進(jìn)行良好的包埋，如圖2(d)所示；SDBS由于具有低的表面能和較大的疏水性，當(dāng)乳化時核殼兩相性質(zhì)由于存在較大的差異而發(fā)生相分離，最終微膠囊聚集成團(tuán)。相比較而言，十二烷基硫酸鈉為乳化劑，制備得到的微膠囊球形較好，并且毛刺也比較少，如圖2(b)所示。

2.3 乳化劑用量對茶樹油微膠囊形貌的影響

由圖3可看出，乳化劑用量少于4%時，微膠囊堆積成團(tuán)，分散不明顯，且外壁上長了很多類似毛刺的小塊顆粒，隨著乳化劑十二烷基硫酸鈉用量的增加，毛刺逐漸從壁上脫落，微膠囊的外壁逐漸變得圓潤，分散得逐漸均勻，當(dāng)達(dá)到4%時，此時的微膠囊成球形狀規(guī)則，微膠囊壁均勻、致密，壁厚約0.5μm，如圖3(e)所示。當(dāng)SDS超過4%，微膠囊表面又一次變得粗糙不規(guī)整，球表面附著毛刺增多，可能是多余的乳化劑在微膠囊表面再次成囊所致。

圖2 不同種類的乳化劑制得的茶樹油微膠囊顯微鏡圖片

這是因為，當(dāng)SDS在較低濃度下分散在水中時，有的以單分子形式存在，SDS濃度低時，對界面的保護(hù)作用不足，很容易因為攪拌而使其乳化結(jié)構(gòu)遭到破壞。但是，隨著乳化劑SDS量的增加，其在水溶液表面形成一層定向排列的單分子膜，并開始形成膠束。此外，SDS是陰離子活性劑，使微膠囊表面帶上電荷，并在溶劑化條件下形成靜電場，使帶同種電荷的微膠囊互相排斥，從而生成的微膠囊不致于聚集成團(tuán)。然而，SDS用量的進(jìn)一步增加，導(dǎo)致油水界面的黏度增加，在攪拌過程中，油相發(fā)生相互碰撞，因黏度過大而聚集，從而發(fā)生團(tuán)聚現(xiàn)象。結(jié)合圖2(a)與圖4的粒徑分布情況進(jìn)一步說明，以吐溫-20位乳化劑制備的微膠囊存在比較嚴(yán)重的團(tuán)聚，平均粒徑在40～50μm左右。以SDS為乳化劑制備的茶樹油微膠囊，分散效果很好，而且微膠囊的粒徑均勻，粒徑分布較窄平均粒徑在40μm左右（如圖4所示），但微球粘連，如圖2（b）所示。另外，在高速攪拌下，十二烷基苯磺酸鈉產(chǎn)生大量泡沫，導(dǎo)致脲醛樹脂在泡沫表面聚集，形成脲醛樹脂沉積物，影響了微膠囊囊壁的正常形成，使得囊壁粗糙，導(dǎo)致不能形成完好的球形，故而導(dǎo)致微膠囊的粒徑分布較寬，如圖4所示。

可見，乳化劑十二烷基硫酸鈉的用量為4%時，得到的微膠囊形態(tài)較佳，形貌圓潤、規(guī)則。這從微膠囊的載油量可以得到進(jìn)一步的證實，如圖5所示。隨著乳化劑用量由1%不斷增加，微膠囊的載藥量先經(jīng)過大幅增加，由開始的13.54%快速增加到40%以上。然后，載油量趨于平緩，SDS用量4%時，達(dá)到45%左右。

2.4 茶樹油脲醛樹脂微膠囊緩釋性能

圖6為25℃恒溫烘箱環(huán)境下，茶樹油微膠囊的精油緩釋性能情況。從圖6a為SDS用量2%時的制得茶樹油微膠囊的緩釋曲線，從圖中可以看出，該微膠囊的在前50h的時間內(nèi)精油釋放速度非?？欤瑑商鞎r間即釋放85%的精油，這可能由部分微膠囊的囊壁不密封、不完整，導(dǎo)致精油的突釋等。

圖6中b、c分別為SDS 3%與4%制得的微膠囊緩釋性情況。從圖中可以看出，精油的前期突釋得到了較好的解決，釋放時間明顯延長。特別是圖6c釋放4天后，精油釋放量達(dá)到60%～68%；一周左右時間后，精油釋放量達(dá)到90%～95%。

圖3 SDS用量對茶樹油微膠囊形貌的影響

圖4 不同種類乳化劑制備的微膠囊的粒徑分布圖

圖5 SDS含量對茶樹油微膠囊載油量的影響

圖6 SDS含量對茶樹油微膠囊緩釋性能的影響

可見，本研究條件下，以SDS為乳化劑，用量4%左右制得的微膠囊緩釋性能較好，這與前面的研究結(jié)果是一致的。本研究制得的微膠囊，在環(huán)境溫度25℃時，4天釋放量為68%左右，室溫條件下微膠囊釋放時長可達(dá)7天以上。

3 結(jié)論

（1）采用界面聚合法制備制備茶樹油脲醛樹脂微膠囊，工藝簡單可行，反應(yīng)速率快。本研究以脲醛樹脂為壁材，通過考察陰離子型、陽離子型以及非離子型乳化劑等乳化劑類型、用量以及固化時間等因素對微膠囊的影響，制得形貌圓潤，粒徑均一且分布較窄的茶樹油脲醛樹脂微膠囊。

（2）研究結(jié)果表明：以脲醛樹脂為壁材，以陰離子型表明活性劑十二烷基硫酸鈉為乳化劑，乳化劑用量4%，固化時間80min，制得的茶樹油/脲醛樹脂微膠囊形貌是最圓潤、粒徑分布較窄，載藥量達(dá)到45%；緩釋性能較好，茶樹油4天釋放量可達(dá)68%左右，持續(xù)時間可達(dá)一周左右。

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Preparation of tea tree oil/urea formaldehyde-resin sustained release microcapsules

GONG Sheng1，CHEN Yan1，HAN Wenqiang1，ZHOU Xinhua1，XU Hua1，CHEN Huayao1，WU Weichao2
（1College of Chemistry and Chemical Engineering，Zhongkai University of Agriculture and Engineering，Guangzhou 510225，Guangdong，China；2Heyuan Runtianran Bio-tech Co.，Ltd.，Heyuan 517000，Guangdong，China）

Using formaldehyde and urea as wall material of microcapsule and tea tree oil as core material，tea tree oil/urea formaldehyde resin microcapsules were prepared by in-situ polymerization so the adverse influence of volatile，oxidation and unpleasant smell could be avoided reasonably. In this study，the effects of the types of emulsifier，the amount of emulsifier，the curing time，the release of the environment， and other factors on the morphology，particle size，drug loading，and release properties of microcapsules were investigated. The results showed that，with the amount of 4% twelve sodium alkyl sulfate as emulsifier，the curing time about 80min，a good-shaped tea tree oil/urea formaldehyde resin microcapsule had been prepared with the most normal appearance，and uniform particle size，about 40—50μm，and compact wall. Furthermore，the tea tree oil loading and release performance was better. In this study，the microcapsule drug loading was up to about 45%，and 4 days release amount was about 68% under room temperature. Moreover，the duration of microcapsule release could be up to 7 days.

tea tree oil；urea-formaldehyde resin; microcapsule；particle size；sustained release

TQ658

：A

：1000–6613（2017）05–1862–06

10.16085/j.issn.1000-6613.2017.05.039

2016-08-05；修改稿日期：2017-01-04。

國家留學(xué)基金委項目（201508440427）、廣東省科技計劃（2016A010103036，2015A020209182）以及廣州市科技計劃項目（201510010964）。

龔圣（1978—），男，博士，副教授，碩士生導(dǎo)師，主要從事農(nóng)業(yè)精細(xì)化學(xué)品研究。E-mail：gshengjx@163.com。聯(lián)系人：周新華，博士，教授，主要從事農(nóng)業(yè)精細(xì)化學(xué)品研究。E-mail：xinhuazhouce @163.com。