蒙園園，石 林*

(1 華南理工大學(xué)環(huán)境與能源學(xué)院，廣州 510006；2 工業(yè)聚集區(qū)污染控制與生態(tài)修復(fù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 廣州 510006)

礦物質(zhì)調(diào)理劑中鋁的穩(wěn)定性及其對(duì)酸性土壤的改良作用①

蒙園園1,2，石 林1,2*

(1 華南理工大學(xué)環(huán)境與能源學(xué)院，廣州 510006；2 工業(yè)聚集區(qū)污染控制與生態(tài)修復(fù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 廣州 510006)

通過(guò)室內(nèi)土壤培養(yǎng)試驗(yàn)和模擬酸雨浸泡試驗(yàn)，研究了 3種含鋁量不同的礦物質(zhì)調(diào)理劑中鋁的穩(wěn)定性及其對(duì)酸性土壤的改良效果。該類調(diào)理劑是利用鉀長(zhǎng)石、白云石和石灰石等合理配伍后經(jīng)高溫焙燒而制得，呈弱堿性，富含有效鈣、鎂、鉀、硅等營(yíng)養(yǎng)元素。試驗(yàn)結(jié)果表明，施入0.5 ～ 2 g/kg調(diào)理劑培養(yǎng)60 d后，土壤pH 由4.98升高到5.04 ～ 5.42，交換性鋁含量下降37.40% ～ 68.90%，吸附態(tài)羥基鋁含量稍有增加，但毒害性鋁和活性鋁總量分別降低了5.37% ～ 9.50% 和4.33% ～ 12.08%，提高土壤中交換性鈣、鎂、鉀和有效硅的含量。同時(shí)模擬酸雨浸泡試驗(yàn)中鋁溶出量明顯降低。該類礦物質(zhì)調(diào)理劑能中和土壤酸度、緩解鋁毒和增加土壤養(yǎng)分；調(diào)理劑中鋁穩(wěn)定性較高，不會(huì)對(duì)土壤鋁毒產(chǎn)生疊加效應(yīng)，可安全應(yīng)用于農(nóng)業(yè)生產(chǎn)。

礦物質(zhì)調(diào)理劑；土壤改良；鋁毒害；模擬酸雨

近年來(lái)，隨著工業(yè)的快速發(fā)展，環(huán)境日益惡化，酸雨頻繁沉降，土壤酸化日趨加劇。我國(guó)酸性土壤分布遍及14個(gè)省區(qū)，約占全國(guó)耕地面積的21%。土壤酸化直接導(dǎo)致的嚴(yán)重后果是土壤固相鋁從固體釋放進(jìn)入土壤溶液或以交換性鋁吸附于土壤表面的陽(yáng)離子交換位上，使土壤中鈣、鎂、鉀等營(yíng)養(yǎng)元素缺失，從而導(dǎo)致土壤肥力退化、農(nóng)產(chǎn)品品質(zhì)下降及森林大面積退化等[1]。土壤酸化引起的鋁毒害已成為酸性土壤中限制作物生長(zhǎng)的主要因素[2]。隨著對(duì)土壤鋁毒害問(wèn)題的重視，土壤調(diào)理劑的研發(fā)已受到國(guó)內(nèi)外學(xué)者的青睞[3]，目前礦物類調(diào)理劑研究多集中于石灰石、磷礦粉。施用石灰可以中和土壤酸度，降低土壤交換性鋁并提高交換性鈣含量，但降低了土壤交換性鎂、鉀和鈉含量，使土壤和作物出現(xiàn)缺素癥狀，長(zhǎng)期施用存在誘發(fā)土壤板結(jié)、微量元素缺乏的弊端[4]。而天然磷礦粉的施用雖然也起到了一定的緩解鋁毒和提供鈣素的作用，但是因其溶解性差，存在作物利用率低的問(wèn)題[5]。本研究中所采用的礦物質(zhì)調(diào)理劑是利用鉀長(zhǎng)石、白云石和石灰石等合理配伍后高溫焙燒制得的弱堿性調(diào)理劑，富含有效鈣、鎂、鉀、硅等營(yíng)養(yǎng)元素，作物利用率高，此前對(duì)該調(diào)理劑的研究主要集中在改善土壤理化性質(zhì)和增加農(nóng)作物產(chǎn)量方面，并取得了良好的效果[6–7]。由于調(diào)理劑的原料——鉀長(zhǎng)石(K2O·Al2O3·6SiO2)中含有一定量的鋁，且不同品位的鉀長(zhǎng)石中含鋁量不同，造成調(diào)理劑中鋁的含量不一，而調(diào)理劑對(duì)酸性土壤改良效果、本身所含鋁的穩(wěn)定性及對(duì)土壤鋁是否造成疊加尚未了解。所以，本研究旨在：①通過(guò)土壤培養(yǎng)試驗(yàn)對(duì)比施用不同含鋁量的調(diào)理劑后土壤酸度、土壤各形態(tài)鋁含量和土壤養(yǎng)分的變化，評(píng)估調(diào)理劑的改良效果和調(diào)理劑所含鋁的穩(wěn)定性及其是否對(duì)土壤毒害性鋁產(chǎn)生疊加效應(yīng)；②通過(guò)模擬酸雨浸泡試驗(yàn)中鋁的溶出量，評(píng)估施入調(diào)理劑后土壤鋁隨酸雨溶出進(jìn)入水體的能力，為該類調(diào)理劑在農(nóng)田中的安全施用提供依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 供試材料

供試土壤采自廣東徐聞縣，為玄武巖母質(zhì)發(fā)育的磚紅壤，取0 ～ 30 cm表層土壤進(jìn)行土壤培養(yǎng)試驗(yàn)。其基本性質(zhì)：pH 4.98，交換性鈣22.28 mmol/kg，交換性鎂10.97 mmol/kg，速效鉀8.93 mmol/kg，有效硅5.43 mmol/kg，交換性鋁76.15 mg/kg，有機(jī)結(jié)合態(tài)鋁248.77 mg/kg，吸附態(tài)羥基鋁401.27 mg/kg。

供試調(diào)理劑為3種含鋁量不同的礦物質(zhì)調(diào)理劑，按含鋁量(AI2O3，%)的高低分為低鋁調(diào)理劑(L)、中鋁調(diào)理劑(M)和高鋁調(diào)理劑(H)。各調(diào)理劑基本性質(zhì)見表1，其中調(diào)理劑的有效組分按《NY/T 2272-2012土壤調(diào)理劑鈣、鎂、硅含量的測(cè)定》、《NY/T 2273-2012土壤調(diào)理劑磷、鉀含量的測(cè)定》方法提取[8–9]。

表1 土壤調(diào)理劑主要組成Table 1 Major constituents of soil conditioners

1.2 試驗(yàn)設(shè)計(jì)

試驗(yàn)選用3種調(diào)理劑，設(shè)計(jì)0.5、1、2 g/kg(以調(diào)理劑與土壤的質(zhì)量比計(jì))施用量水平，共10個(gè)處理，分別為：①對(duì)照(CK)；②0.5、1、2 g/kg低鋁調(diào)理劑(L-0.5、L-1、L-2)；③0.5、1、2 g/kg中鋁調(diào)理劑(M-0.5、M-1、M-2)；④0.5、1、2 g/kg高鋁調(diào)理劑(H-0.5、H-1、H-2)，每個(gè)處理重復(fù)3次。土壤樣品風(fēng)干后過(guò)10目篩，調(diào)理劑過(guò)200目篩。稱取600 g供試土壤裝入塑料盒中，按試驗(yàn)設(shè)計(jì)稱取各調(diào)理劑，分別與土壤混合均勻，調(diào)節(jié)土壤含水量為田間持水量的70%，置于室內(nèi)培養(yǎng)，塑料盒上方開小孔，便于土壤進(jìn)行換氣。每3 d通過(guò)重量法補(bǔ)充土壤損失的水分，培養(yǎng)試驗(yàn)持續(xù)60 d。

培養(yǎng)試驗(yàn)結(jié)束后，取施用高鋁調(diào)理劑的土壤，相同處理間混勻，自然風(fēng)干，過(guò)10目篩后進(jìn)行模擬酸

1.3 測(cè)試項(xiàng)目及方法

土壤培養(yǎng)期間，分別于0、5、10、20、35、60 d取樣，土壤風(fēng)干后磨細(xì)，過(guò)篩，測(cè)定pH，并測(cè)定培養(yǎng)后交換性鋁，有機(jī)結(jié)合態(tài)鋁，吸附態(tài)羥基鋁，交換性鈣、鎂、鉀、鈉和有效硅的含量。模擬酸雨浸泡后的土壤浸泡液過(guò)濾后測(cè)濾液中的鋁含量。土壤pH 按2.5∶1水土比測(cè)定。土壤的交換性鋁、有機(jī)結(jié)合態(tài)鋁和吸附態(tài)羥基鋁分別用 1.0 mol/L KCl、0.1 mol/L CuCl2+ 0.5 mol/L KCl和pH為4.0的1.0 mol/L NH4OAc連續(xù)提取[10]，交換性鋁用 8-羥基喹啉分光光度法測(cè)定[11]，有機(jī)結(jié)合態(tài)鋁和吸附態(tài)羥基鋁用二甲酚橙比色法測(cè)定[12]。土壤交換性鈣、鎂、鈉，速效鉀和有效硅用1 mol/L NH4OAc提取，交換性鈣、鎂用原子吸收分光光度法測(cè)定，有效鈉、速效鉀用火焰光度法測(cè)定，有效硅用硅鉬藍(lán)比色法測(cè)定。浸濾液中的鋁用8-羥基喹啉分光光度法測(cè)定。

2 結(jié)果與分析

2.1 施用礦物質(zhì)調(diào)理劑對(duì)土壤pH的影響

圖1為加入調(diào)理劑后土壤在培養(yǎng)過(guò)程中pH的變化趨勢(shì)。結(jié)果表明，培養(yǎng)開始前(0 d)，土壤pH隨調(diào)理劑施入量的增加而提高，且不同調(diào)理劑相同施用量間的pH變化基本相同，在0.5、1及2 g/kg施加量水平下，pH平均升高0.20、0.43和0.96個(gè)單位，這是調(diào)理劑本身的酸中和容量對(duì)土壤起改良作用。培養(yǎng)開始后，調(diào)理劑中的 Ca2+、Mg2+、K+、等離子進(jìn)入土壤溶液中，這些陰、陽(yáng)離子也會(huì)對(duì)pH產(chǎn)生影響。其中Ca2+、Mg2+等陽(yáng)離子可以與土壤表面的H+、Al3+發(fā)生離子交換而使土壤pH降低，而等陰離子與土壤發(fā)生配位交換吸附而釋放出 OH–來(lái)提高土壤pH[13]，但調(diào)理劑提供的Ca2+、Mg2+等陽(yáng)離子數(shù)量遠(yuǎn)大于陰離子，所以培養(yǎng)后土壤pH比培養(yǎng)前(0 d)平均下降0.09 ～ 0.46個(gè)單位。培養(yǎng)5 d后，土壤pH趨于平穩(wěn)，表明如果該調(diào)理劑在農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中提前約5天施用，就會(huì)達(dá)到改良效果。培養(yǎng)結(jié)束后，土壤 pH

圖1 土壤培養(yǎng)過(guò)程中pH的變化Fig. 1 Changes of pH during soil incubation under different conditioners

從4.98增加到5.04 ～ 5.42，平均提高了0.07 ～ 0.43個(gè)單位。

2.2 施用礦物質(zhì)調(diào)理劑對(duì)土壤不同形態(tài)鋁的影響

一般認(rèn)為土壤的交換性鋁、有機(jī)結(jié)合態(tài)鋁和吸附態(tài)羥基鋁的總量為土壤的總活性鋁含量[14]。其中，交換性鋁和吸附態(tài)羥基鋁被認(rèn)為是對(duì)植物具有毒害作用的鋁形態(tài)。在相同處理間，3種調(diào)理劑的施入使土壤交換性鋁和有機(jī)結(jié)合態(tài)鋁含量降低，而對(duì)吸附態(tài)羥基鋁的影響有隨調(diào)理劑中鋁含量的增加而稍有增加的趨勢(shì)(表2)。

表2 調(diào)理劑對(duì)土壤不同形態(tài)鋁含量的影響(mg/kg)Table 2 Effects of different conditioners on contents of different aluminum species of soil

交換性鋁是指土壤黏粒表面以靜電引力吸附又能被中性鹽提取的鋁，是土壤其他鋁形態(tài)轉(zhuǎn)化的重要環(huán)節(jié)。有研究表明[15]，土壤pH為5左右時(shí)，交換性鋁含量開始下降；pH在5.5左右時(shí)，幾乎沒(méi)有交換性鋁。本研究的結(jié)果顯示(表 2)，培養(yǎng)后交換性鋁含量與對(duì)照相比下降了37.4% ～ 68.9%，土壤交換性鋁與pH呈極顯著負(fù)相關(guān)：y = –89.825x + 511.69，R2= 0.832 6。

吸附態(tài)羥基鋁包括黏粒礦物層間和邊面吸附的羥基鋁聚合物、某些無(wú)定形鋁氫氧化物和無(wú)定形鋁硅酸鹽，通常由交換性鋁聚合或礦物鋁在氫離子作用下轉(zhuǎn)化而來(lái)，是除交換性鋁外活性較大的游離態(tài)鋁化合物[16]。施加調(diào)理劑后，土壤中交換性鋁減少，其中可能部分聚合為吸附態(tài)羥基鋁。此外，此前的研究結(jié)果表明，調(diào)理劑中存在鋁酸三鈣(3CaO·Al2O3)[6]，其在有石膏(CaSO4·2H2O)和水存在的條件下生成難溶的針狀鈣礬石(3CaO·Al2O3·3CaSO4·32H2O)。鈣礬石在酸性條件下發(fā)生水解生成鋁膠等。所以，交換性鋁的聚合或鈣礬石中鋁的轉(zhuǎn)化可能是引起土壤中吸附態(tài)羥基鋁含量增加的原因。試驗(yàn)結(jié)果表明，相同施用量處理間，高鋁調(diào)理劑的施入引起的吸附性羥基鋁增加量＞中鋁調(diào)理劑＞低鋁調(diào)理劑，說(shuō)明調(diào)理劑中的鋁含量在一定程度上增加了毒害性鋁的含量，但另一方面，吸附態(tài)羥基鋁的增加可能增強(qiáng)土壤對(duì)養(yǎng)分陰離子的固定能力，提高土壤的保肥能力。整體上看，施入調(diào)理劑后土壤的毒害性鋁和總活性鋁含量下降了5.37% ～ 9.50% 和4.33% ～ 12.08%(表2)，表明調(diào)理劑中的鋁穩(wěn)定性較高，且調(diào)理劑起到了緩解鋁毒的作用。調(diào)理劑在農(nóng)田中的實(shí)際用量可能比實(shí)驗(yàn)室用量要少得多，可見施加該類調(diào)理劑不產(chǎn)生土壤鋁毒疊加效應(yīng)。

2.3 施用礦物質(zhì)調(diào)理劑對(duì)土壤養(yǎng)分的影響

土壤養(yǎng)分是指存在于土壤中的植物必需的營(yíng)養(yǎng)元素，包括碳、氮、氧、氫、鉀、鈣、鎂等16種。其中，根據(jù)植物對(duì)不同營(yíng)養(yǎng)元素吸收量的差異，鉀被歸劃為大量元素，鈣、鎂被歸劃為中量元素。而截至目前，硅雖然尚未被歸劃為植物生長(zhǎng)的必需元素，但它在植物生長(zhǎng)，尤其是禾本科作物的不可或缺性已被廣大學(xué)者認(rèn)可。施用該類調(diào)理劑增加了交換性鎂、鉀、鈉和有效硅的含量(表 3)，增幅大小與調(diào)理劑本身有效鈣、鎂等元素的含量大小一致。交換性鈣、鎂、鉀和有效硅分別增加了 6.48% ～ 52.23%、3.73% ～17.59%、2.09% ～ 27.66% 和10.76% ～ 62.45%。而且，有研究表明，Ca2+、Mg2+和硅對(duì)改善植物鋁毒害起到重要作用：Ca2+、Mg2+可以通過(guò)降低植物根系細(xì)胞膜外表面負(fù)電勢(shì)從而減小植物根系對(duì) Al3+的靜電引力，減輕 Al3+對(duì)根伸長(zhǎng)的抑制[17–19]；硅可與溶液中的鋁形成鋁–硅復(fù)合物，同時(shí)硅和鋁還可在植物體內(nèi)共沉淀形成羥基鋁–硅酸鹽復(fù)合物[20–21]。此外，、Mg2+與、之間存在協(xié)同作用，提高作物對(duì)氮、磷的利用率。因此，這類調(diào)理劑的施用不但可以改善鋁毒害、提高土壤養(yǎng)分，同時(shí)還能提高氮、磷肥的利用率，這對(duì)缺乏鎂、鉀等元素的南方酸性土壤具有重要意義。

表3 調(diào)理劑對(duì)土壤交換性陽(yáng)離子和有效硅的影響(mmol/kg)Table 3 Effects of different conditioners on exchangeable cations and available silicon of soil

2.4 模擬酸雨浸泡下對(duì)土壤中鋁溶出的影響

試驗(yàn)中設(shè)置pH為5.60、4.80、3.50 3種模擬酸雨浸泡液，分別根據(jù)臨界酸雨、廣東省近年來(lái)酸雨情況和強(qiáng)酸雨設(shè)置。而由于3種調(diào)理劑對(duì)土壤的改良效果接近，所以該試驗(yàn)設(shè)置中只選用了施加高鋁調(diào)理劑的土壤。模擬酸雨對(duì)土壤連續(xù)浸泡10 d，圖2顯示，土壤中鋁溶出量隨模擬酸雨pH降低而增加，施加調(diào)理劑后土壤鋁溶出量與對(duì)照相比減少。土壤在pH為5.60和4.80的模擬酸雨中浸泡2 d后，除H-2處理中鋁溶出量較低外，其他處理中的溶出量都較大，這部分鋁可能來(lái)源于土壤交換性鋁。在pH = 3.5的條件下，H-0.5和H-1處理的浸濾液中的鋁含量有隨浸泡時(shí)間持續(xù)增加的趨勢(shì)，但是依然低于對(duì)照處理。而H-2處理在浸泡過(guò)程中始終保持較低的鋁溶出水平(＜0.63 mg/L)。在浸泡試驗(yàn)中，H-0.5處理在 pH為5.60、4.80和3.50的條件下鋁的總?cè)艹隽糠謩e比對(duì)照降低了20.50%、26.27% 和21.11%，H-1處理分別降低了48.46%、45.77% 和34.57%，H-2處理分別降低了 82.41%、72.90% 和 79.08%?？梢姡S調(diào)理劑的增加，土壤中活性鋁受酸雨的影響降低，調(diào)理劑對(duì)土壤鋁的改良效果也較為穩(wěn)定，減少了土壤鋁溶出后進(jìn)入水體造成水體污染的可能。

圖2 模擬酸雨下土壤浸濾液中鋁含量的變化Fig. 2 Changes of aluminum concentrations in soil filtrates affected by simulated acid rains

3 結(jié)論

1) 3種礦物質(zhì)調(diào)理劑的施用都使土壤pH提高，且在相同施用量水平下pH提高幅度基本相同，0.5、1、2 g/kg處理下土壤pH分別從4.98提高到5.04、5.19和5.42，提高了0.07 ～ 0.43個(gè)單位。

2) 施用調(diào)理劑后，土壤中交換性鋁含量下降了37.4% ～ 68.9%，吸附態(tài)羥基鋁的含量隨調(diào)理劑中鋁含量的增加而稍有增加，但土壤中毒害性鋁和活性鋁總量下降了5.37% ～ 9.50% 和4.33% ～ 12.08%，調(diào)理劑中的鋁穩(wěn)定性較高，不會(huì)對(duì)土壤產(chǎn)生鋁毒害疊加效應(yīng)。

3) 施用調(diào)理劑后的土壤在模擬酸雨中的鋁溶出量在各施用量水平下都小于對(duì)照處理。施入量達(dá) 2 g/kg時(shí)，鋁溶出總量在pH 5.60、4.80和3.50條件下分別降低了82.41%、72.90% 和79.08%，改良效果穩(wěn)定。

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Stability of Aluminum in Mineral Conditioners and Amelioration on Acid Soil

MENG Yuanyuan1,2, SHI Lin1,2*
(1 School of Environment and Energy, South China University of Technology, Guangzhou 510006, China; 2 The Key Lab of Pollution Control and Ecosystem Restoration in Industry Clusters of Education, South China University of Technology, Guangzhou 510006, China)

Indoor incubation and bathe equilibrium experiment were conducted to investigate the stability of aluminum (Al) in three Al-containing mineral conditioners and their amelioration on the acidity of soil. The mineral conditioners consist of a mixture of calcined product include potassium feldspar, dolomite and limestone powder which rich in available Ca, Mg, K, Si and other micronutrients. Results showed that soil pH value rose from 4.98 to 5.04 – 5.42 and exchangeable Al decreased by 37.40% –68.90% after 60 days when the dosage was 0.5 – 2 g/kg soil. Even though the adsorbent hydroxyl Al increased slightly, the total toxic Al and available Al decreased by 5.37% – 9.50% and 4.33% – 12.08%, respectively. Results also suggested that exchangeable Ca, Mg, K and available Si increased, and Al concentration in the filtrate under simulated acid rain decreased significantly, which indicated that the mineral conditioners could neutralize soil acidity, eliminate Al toxicity and improve the soil fertility, and could be used in agricultural production safely due to the high stability of Al in conditioners and additive of Al toxicity avoided.

Mineral conditioner; Soil amelioration; Aluminum toxicity; Simulated acid rain

S156.2；S156.6

A

10.13758/j.cnki.tr.2017.02.020

國(guó)家科技支撐計(jì)劃項(xiàng)目(2015BAD05B05+2)、廣東省科技計(jì)劃項(xiàng)目(20130323c)和廣州市2016年污染防治新技術(shù)新工藝示范和應(yīng)用項(xiàng)目資助。

* 通訊作者(celshi@126.com)

蒙園園(1992—)，女，廣西南寧人，碩士研究生，主要從事土壤修復(fù)研究。E-mail: yymlala@126.com