羅宏杰，李偉東，魯曉珂??，孫新民，劉蘭華，趙志文，郭木森

①古陶瓷科學(xué)研究國(guó)家文物局重點(diǎn)科研基地，中國(guó)科學(xué)院上海硅酸鹽研究所，上海 200050；②上海大學(xué)，上海200444；③河南省文物考古研究院，鄭州 450000；④中國(guó)文化遺產(chǎn)研究院，北京 100029

中國(guó)白瓷和青花瓷的起源研究*

羅宏杰①②?，李偉東①，魯曉珂①??，孫新民③，劉蘭華④，趙志文③，郭木森③

①古陶瓷科學(xué)研究國(guó)家文物局重點(diǎn)科研基地，中國(guó)科學(xué)院上海硅酸鹽研究所，上海 200050；②上海大學(xué)，上海200444；③河南省文物考古研究院，鄭州 450000；④中國(guó)文化遺產(chǎn)研究院，北京 100029

在河南鞏義白河窯址發(fā)現(xiàn)了迄今考古發(fā)掘時(shí)代最早的白瓷，同時(shí)在白河窯和黃冶窯晚唐地層中也發(fā)現(xiàn)了若干青花瓷殘片，這是目前唯一在窯址發(fā)現(xiàn)的唐青花標(biāo)本，具有十分重要的考古學(xué)意義。通過(guò)對(duì)白河窯北魏青瓷、北魏白瓷和唐代白瓷進(jìn)行化學(xué)組成、燒成溫度、顯微結(jié)構(gòu)、白度等一系列測(cè)試分析，并運(yùn)用統(tǒng)計(jì)分析的手段對(duì)數(shù)據(jù)歸納處理，首次闡明了白瓷在河南鞏義起源與發(fā)展的演變規(guī)律。另外，通過(guò)對(duì)白河窯和黃冶窯兩個(gè)窯址出土的唐青花、唐代白瓷、唐三彩以及白釉藍(lán)彩標(biāo)本的綜合測(cè)試分析，從科技角度揭示了唐代青花瓷產(chǎn)生所經(jīng)歷的“唐三彩—白釉藍(lán)彩—唐青花”發(fā)展過(guò)程中的物質(zhì)基礎(chǔ)和技術(shù)演變規(guī)律，為探討青花瓷的起源問(wèn)題提供了科學(xué)依據(jù)。

白河窯；黃冶窯；白瓷；唐青花；統(tǒng)計(jì)分析；起源與發(fā)展

白瓷在中國(guó)陶瓷發(fā)展史中占有十分重要的地位。它的出現(xiàn)打破了青釉瓷一統(tǒng)天下的局面，是中國(guó)古代制瓷技術(shù)不斷進(jìn)步的表現(xiàn)，被譽(yù)為中國(guó)陶瓷工藝技術(shù)發(fā)展過(guò)程中的第四個(gè)里程碑[1]。陶瓷界認(rèn)為，中國(guó)早期白瓷以北齊范粹墓出土的白瓷為代表。然而，近些年河南鞏義白河窯的考古發(fā)掘使得學(xué)術(shù)界對(duì)白瓷的起源又有了新的認(rèn)識(shí)。

青花瓷是中國(guó)陶瓷中的珍品，也是瓷器的主流品種之一。目前，陶瓷考古界和科技考古界較為認(rèn)同的“青花”是指利用含鈷的礦物作為著色顏料在白瓷坯上繪畫，經(jīng)上釉后在高溫下一次燒成(非低溫鉛釉)而呈現(xiàn)藍(lán)色裝飾的釉下彩瓷器[1]?？脊刨Y料已知時(shí)代最早的青花瓷出現(xiàn)在唐代。江蘇揚(yáng)州唐城遺址自20世紀(jì)80年代以來(lái)陸續(xù)出土了數(shù)十片青花瓷殘片，證實(shí)了中國(guó)唐代時(shí)期已經(jīng)生產(chǎn)青花瓷。隨著考古發(fā)掘資料的逐漸增多，唐青花又不斷引起學(xué)術(shù)界的注意，如1998年在印尼海域“黑石號(hào)”唐代沉船出土三件完整的青花瓷盤等，重新掀起了唐青花研究的熱潮。唐青花產(chǎn)于何地，是如何產(chǎn)生的，有什么技術(shù)特征等諸多問(wèn)題自其發(fā)現(xiàn)之日起就成為學(xué)術(shù)界討論的熱門話題。中國(guó)科學(xué)院上海硅酸鹽研究所的研究員曾對(duì)揚(yáng)州唐城遺址出土的唐青花做過(guò)研究，結(jié)果表明它們的胎、釉原料與鞏義窯所產(chǎn)唐代白瓷接近，研究者認(rèn)為它們的產(chǎn)地就在河南鞏義[2]。

鞏義窯是對(duì)河南省鞏義市東約5 km的白河兩岸一系列瓷窯址的統(tǒng)稱，包含白河窯址、小黃冶、大黃冶窯址等，2006年被國(guó)務(wù)院公布為第六批全國(guó)重點(diǎn)文物保護(hù)單位。2005年4月至2008年3月，河南省文物考古研究所和中國(guó)文化遺產(chǎn)研究院合作，對(duì)鞏義白河窯址進(jìn)行了考古發(fā)掘，發(fā)掘按照遺址的自然地貌劃分為四大區(qū)，共發(fā)現(xiàn)窯爐6座，還有灰坑以及溝、灶等遺跡共百余個(gè)單位。通過(guò)發(fā)掘，在該窯址首次發(fā)現(xiàn)了燒制白釉瓷和青釉瓷的北魏窯爐及其產(chǎn)品，為陶瓷考古研究提供了不可多得的實(shí)物資料。其中，Ⅰ區(qū)、Ⅱ區(qū)、Ⅳ區(qū)出土遺物以唐代白瓷為主，北魏青瓷和白瓷主要出土于Ⅲ區(qū)。鞏義白河窯址出土的北魏白瓷雖然數(shù)量不多，但它與北魏青瓷伴出，特別是該窯址發(fā)現(xiàn)了燒制青釉瓷和白釉瓷的窯爐，具有十分重要的意義。白河窯出土北魏時(shí)期的白瓷和青瓷同窯裝燒，白瓷釉色白中存在泛青等現(xiàn)象，反映出北方制瓷業(yè)正由燒制青瓷向燒制白瓷轉(zhuǎn)化。這一發(fā)現(xiàn)無(wú)疑為研究中國(guó)早期白瓷的起源及其演變過(guò)程提供了極為珍貴的實(shí)物資料[3]。

另外，在2002—2007年河南鞏義黃冶窯和白河窯的發(fā)掘過(guò)程中，考古工作者先后在兩個(gè)窯址的唐代晚期地層中都發(fā)現(xiàn)了若干枚青花瓷片，這是目前唯一在窯址發(fā)現(xiàn)的唐青花。其中，白河窯出土“圈足碗”內(nèi)的菱形花卉紋飾與江蘇揚(yáng)州唐城和印尼“黑石號(hào)”沉船出土的唐青花裝飾完全相同，再次為唐青花的產(chǎn)地溯源提供了證據(jù)[4]。河南鞏義黃冶窯和白河窯出土的唐代器物中既有白瓷又有三彩，而黃冶窯中晚唐時(shí)期地層和灰坑內(nèi)同時(shí)還清理出不少白釉灑點(diǎn)畫藍(lán)彩的鈷藍(lán)彩釉器物標(biāo)本[5]，這些標(biāo)本的發(fā)現(xiàn)為研究唐青花的起源、創(chuàng)燒提供了重要的實(shí)物依據(jù)。

本研究通過(guò)對(duì)河南省文物考古研究院提供的鞏義白河窯和黃冶窯出土的陶瓷標(biāo)本進(jìn)行化學(xué)組成、顯微結(jié)構(gòu)、燒成制度、陶瓷性能、色度等方面的測(cè)試分析(其中，化學(xué)組成測(cè)試采用美國(guó)EDAX公司產(chǎn)EAGLE-III型能量色散X射線熒光分析儀；顯微結(jié)構(gòu)測(cè)試采用日本產(chǎn)JSM-6700F型場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡；燒成溫度測(cè)試采用德國(guó)NETZSCH公司產(chǎn)DIL 402C型熱膨脹分析儀；白度測(cè)試采用日本MINOLTA公司產(chǎn)CMD700型色彩分析儀)，并借助統(tǒng)計(jì)分析的方法[6]對(duì)所得數(shù)據(jù)進(jìn)行研究處理，對(duì)白瓷和青花瓷的起源過(guò)程有了一個(gè)較為全面的科學(xué)認(rèn)識(shí)。

1 白瓷的起源和發(fā)展研究

1.1 樣品的選取

共選擇測(cè)試樣品110余件，其中鞏義白河窯北魏青瓷標(biāo)本18件，北魏白瓷標(biāo)本53件，唐代早期白瓷標(biāo)本20件和晚唐白瓷標(biāo)本20件。

1.2 測(cè)試結(jié)果

樣品胎釉的化學(xué)組成測(cè)試結(jié)果見表1。限于文章篇幅，表中只列出了各類樣品主次量元素氧化物含量的平均值和標(biāo)準(zhǔn)差，而燒成溫度、白度和吸水率的測(cè)試數(shù)據(jù)在本文的圖8、圖11和圖12中已表達(dá)出來(lái)，不再列表。

表1 白河窯樣品胎、釉的主次量化學(xué)組成的質(zhì)量分?jǐn)?shù) %

1.3 分析與討論

1.3.1 源于青瓷

鞏義白河窯的考古發(fā)掘表明：早期白瓷與青瓷在同一時(shí)期、同一窯燒成，且白瓷數(shù)量遠(yuǎn)比同時(shí)期的青瓷少；除制造原料、配方以及原料的處理工藝不同外，早期白瓷與青瓷的其他制造工藝(如成型、修坯、裝燒方法等)基本相同[3]。

測(cè)試分析結(jié)果表明，早期白瓷是脫胎于青瓷的一種新的瓷器制造工藝與技術(shù)。圖1是白河窯北魏青瓷和北魏白瓷胎料的8種主次量化學(xué)組成(Na2O、MgO、Al2O3、SiO2、K2O、CaO、TiO2、Fe2O3)二維對(duì)應(yīng)分析結(jié)果?？梢钥闯?，鞏義白河窯北魏時(shí)期青瓷胎的與大多數(shù)白瓷胎原料存在一定的差別，具體表現(xiàn)為青瓷胎中Fe2O3和CaO含量要高于大多數(shù)白瓷胎。同時(shí)，也有少部分白瓷胎與青瓷胎的組成接近(具體的數(shù)據(jù)見表2)，說(shuō)明在青瓷胎到白瓷胎的轉(zhuǎn)變之間可能存在一個(gè)過(guò)渡過(guò)程，它們的原料選擇和處理的工藝可能存在一些差別。

圖1 白河窯北魏青瓷和白瓷胎樣品主次量化學(xué)組成二維對(duì)應(yīng)分析圖(因子累計(jì)方差72.8%)

表2 圖1中北魏青瓷和白瓷樣品點(diǎn)位置接近瓷胎的主次量化學(xué)組成質(zhì)量分?jǐn)?shù) %

圖2 白河窯北魏青瓷和白瓷釉樣品主次量化學(xué)組成二維對(duì)應(yīng)分析圖(因子累計(jì)方差59.3%)

與胎料相比，白河窯北魏白瓷與青瓷的釉料差別則更為明顯。從圖2可以看出，白瓷釉料中Fe2O3含量明顯低于青瓷，而MgO含量則高于青瓷，多元統(tǒng)計(jì)分析幾乎可以將白瓷釉與青瓷釉完全區(qū)分開來(lái)。所以，雖然北魏白瓷在成型、裝燒等制作工藝上和青瓷相似，但在胎、釉所用原料上與青瓷有不同的組成。

1.3.2 逐步改進(jìn)

瓷器胎和釉自身的白度對(duì)于器物整體外觀的白度有著重要的影響，所以白瓷外觀質(zhì)量的改進(jìn)有賴于制瓷原料的精選和處理，從而降低釉和胎中的著色元素。此外，燒制氣氛、釉層的厚度以及釉的透明或乳濁程度也會(huì)影響瓷器的白度。鞏義白河窯不同時(shí)期、不同品種瓷器之間的關(guān)聯(lián)與演變體現(xiàn)了古代陶工為燒制高品質(zhì)白瓷而做出的努力與改進(jìn)。

1.3.2.1 使用低鐵釉料

圖3表明北魏時(shí)期白瓷釉中鐵含量均值較青瓷下降了1.08%，鐵含量的降低為白瓷的形成奠定了堅(jiān)實(shí)的制釉基礎(chǔ)。另外，從圖2可以看出，白瓷釉的鐵含量比青瓷釉低的同時(shí)，鎂含量卻增加了。這就說(shuō)明北魏陶工在制作白釉的時(shí)候可能使用了含鎂的外觀較白的低鐵礦料，如白云石、滑石[1]等。古人對(duì)原料的認(rèn)知基本是基于感性認(rèn)識(shí)，再配合實(shí)際經(jīng)驗(yàn)，即他們可能意識(shí)到外觀上白度較高的原料能夠用來(lái)配制白釉。在沒有科技檢測(cè)手段的古代，這也基本上符合實(shí)際情況。

北魏之后，瓷釉中鐵的含量不斷降低(圖4)，鐵含量均值隨時(shí)代變化為：北魏1.18%→唐代早期1.15%→晚唐1.09%，并且晚唐時(shí)期的大多數(shù)白瓷釉樣品中鐵含量都在平均值以下，這是古代陶工對(duì)白瓷制釉原料精選水平不斷提高的反映。

圖3 白河窯北魏青瓷與白瓷釉樣品中Fe2O3含量分析圖

圖4 白河窯北魏白瓷與唐代白瓷釉樣品中Fe2O3含量分析圖

1.3.2.2 使用低鐵胎料或用低鐵化妝土遮蓋高鐵胎體

(1)使用低鐵胎料

從圖5中可以看出，北魏時(shí)期白瓷胎中鐵含量均值(1.00%)較青瓷(1.20%)也有所下降。圖1的多元統(tǒng)計(jì)分析結(jié)果表明，青瓷胎和白瓷胎之間有一個(gè)過(guò)渡過(guò)程。由于白河窯北魏時(shí)期瓷釉中CaO含量很高(質(zhì)量分?jǐn)?shù)均值16.5%)，并且屬于透明釉，所以胎體的顏色會(huì)對(duì)釉的呈色有一定的影響。隨著時(shí)間的推移和制瓷經(jīng)驗(yàn)的積累，古代陶工可能意識(shí)到這一問(wèn)題，開始在青瓷胎的基礎(chǔ)上對(duì)原料進(jìn)行了一定的改進(jìn)和處理，以此來(lái)提高白瓷的白度。所以，白河窯從青瓷到白瓷的轉(zhuǎn)變，是北魏陶工對(duì)釉料和胎料同時(shí)進(jìn)行改進(jìn)的結(jié)果。

圖5 白河窯北魏青瓷與白瓷胎樣品中Fe2O3含量分析圖

(2) 使用低鐵化妝土遮蓋高鐵的胎體

化妝土裝飾是指用質(zhì)地較細(xì)、白度較高的瓷土加工調(diào)和成泥漿，施于質(zhì)地較粗糙或顏色較深的瓷器坯體表面，起到美化瓷器的作用。依據(jù)出土遺物的外觀特征，白河窯北魏青瓷和白瓷中均未發(fā)現(xiàn)有施化妝土的現(xiàn)象，而唐代白瓷中有較多器物使用了化妝土[3](圖6)。

從圖6可以看出，自北魏白瓷產(chǎn)生以后，唐代白瓷胎的鐵含量不降反升，鐵含量均值隨時(shí)代變化為：北魏1.00%→唐代早期1.11%→晚唐1.29%，相當(dāng)多的晚唐白瓷胎的鐵含量比北魏青瓷還要高。白河窯唐代白瓷釉中CaO含量也較高(質(zhì)量分?jǐn)?shù)均值10%)，也屬于透明釉。鐵含量高的胎體顏色會(huì)直接影響到瓷器的白度，而化妝土的使用正好可以彌補(bǔ)這一缺點(diǎn)，所以唐代陶工借助了白色化妝土來(lái)遮蓋深色胎體，這樣既可以節(jié)省優(yōu)質(zhì)高白度的原料，又可以增加瓷器的整體白度。從圖7中可以看出，白河窯唐代白瓷上所施化妝土的鐵含量明顯低于其胎體的鐵含量。

圖6 白河窯北魏白瓷與唐代白瓷胎樣品中Fe2O3含量分析圖

圖7 白河窯唐代白瓷胎與所施化妝土中Fe2O3含量分析圖

1.3.2.3 燒制工藝的變革

圖8表明，白河窯北魏時(shí)期瓷器燒成溫度較高，而唐代時(shí)期有所下降。燒成溫度的變化與原料和工藝的變化相關(guān)。分析表明，白河窯瓷胎原料盡管在著色元素鐵含量上有些許改變，但鋁、硅、熔劑等關(guān)系到胎體荷重軟化溫度的元素含量基本上沒有大的變化。相反，對(duì)釉料的分析表明，白河窯釉料中熔劑(RxOy)的含量隨時(shí)間演變卻在不斷降低，均值變化為北魏青瓷24.94%→北魏白瓷23.74%→唐早期白瓷18.04%→晚唐白瓷15.66%，如圖9所示。

圖8 白河窯瓷胎燒成溫度變化圖

圖9 白河窯瓷釉中熔劑含量變化圖

考古發(fā)掘資料表明，白河窯北魏時(shí)期青瓷的流釉情況非常嚴(yán)重，而北魏白瓷也存在流釉現(xiàn)象，但沒有青瓷明顯，唐代白瓷則基本不存在流釉現(xiàn)象[3]。圖8和圖9的分析結(jié)果表明，北魏青瓷的燒成溫度最高、熔劑含量也最高，所以北魏青瓷才會(huì)流釉十分嚴(yán)重，同時(shí)也說(shuō)明在當(dāng)時(shí)的溫度條件下釉料的流動(dòng)性太大，有過(guò)燒的現(xiàn)象。另外，圖8和圖9還表明，北魏白瓷的燒成溫度以及釉中熔劑含量都與青瓷基本相當(dāng)，而北魏白瓷的流釉現(xiàn)象不甚嚴(yán)重。前面圖2的分析結(jié)果已經(jīng)指出，北魏白瓷釉中MgO含量明顯高于青瓷釉，而高溫下MgO對(duì)降低釉料黏度的作用比CaO弱，從而減少了釉的流動(dòng)性。在燒成溫度和總?cè)蹌┖炕鞠喈?dāng)?shù)那闆r下，這正是北魏白瓷沒有北魏青瓷流釉嚴(yán)重的原因所在。白河窯唐代時(shí)期的瓷器基本無(wú)流釉現(xiàn)象，原因在于，唐代白瓷燒成溫度的降低、熔劑含量大幅度減少及非熔劑含量相應(yīng)增加，在保證成釉的前提下，自然而然提高了釉的黏度，這對(duì)于消除流釉現(xiàn)象和增加釉層的瑩潤(rùn)效果都起到了十分重要的作用。所以，燒成溫度和釉料中熔劑含量的變化說(shuō)明了白河窯陶工為避免流釉現(xiàn)象和改善瓷器外觀質(zhì)量所采取的工藝變革。

另外，白河窯北魏青瓷與白瓷同一窯爐燒制。眾所周知，燒制青瓷需要還原氣氛，所以可以推斷北魏白瓷也是在還原氣氛下燒制的。還原氣氛下釉層中二價(jià)鐵離子的著色能力較強(qiáng)，所以北魏白瓷的釉色都普遍發(fā)青。圖4表明唐代白瓷釉料中鐵含量比北魏白瓷有所下降，但不是很明顯，而唐代白瓷的外觀大多是白里微泛黃，所以推測(cè)唐代白瓷可能是在弱氧化氣氛下燒制的，這樣可以減少深顏色的二價(jià)鐵離子對(duì)瓷器白度的影響。

1.3.2.4 高溫?zé)葡绿ビ蚤g形成良好的中間層

胎釉中間層是瓷胎與瓷釉在高溫下反應(yīng)形成的產(chǎn)物，一般胎與釉的差別越大，燒成溫度越高，保溫(或燒成周期)時(shí)間越長(zhǎng)，中間層的發(fā)育越完善，對(duì)胎體的遮蓋效果越好。從圖10可以看出，白河窯樣品普遍存在胎釉中間反應(yīng)層，其中鈣長(zhǎng)石晶體發(fā)育良好，以一定取向呈針狀規(guī)整地排列。反應(yīng)層晶體由胎釉交界面開始生長(zhǎng)發(fā)育，指向釉層方向。由于胎中高濃度的Al3+離子在高溫下向釉的擴(kuò)散，在胎釉交界區(qū)域形成的鈣長(zhǎng)石反應(yīng)層是白河窯瓷器顯微結(jié)構(gòu)的一個(gè)共性特征，反應(yīng)層的厚度和形貌由釉組成及燒成溫度決定。

圖10 白河窯瓷器樣品的的顯微結(jié)構(gòu)

通過(guò)以上分析可以看到，白河窯白瓷的形成與發(fā)展主要基于以下幾方面取得的進(jìn)展：使用低Fe2O3配方配置白色瓷釉；使用低鐵胎料，或者為高Fe2O3胎體施加低Fe2O3化妝土；對(duì)燒制工藝進(jìn)行了變革；在胎與釉界面，高溫?zé)菩纬闪己玫闹虚g層。

1.3.3 終成大器

通過(guò)以上措施的實(shí)施，白河窯瓷器的外觀質(zhì)量得到了改進(jìn)。北魏時(shí)期由青瓷產(chǎn)生白瓷，北魏白瓷到唐代白瓷又不斷發(fā)展，使得瓷器的白度不斷提高，白瓷釉面白度平均值變化為：北魏66.76→唐代早期71.29→晚唐75.33，如圖11所示。白河窯晚唐時(shí)期白瓷的白度基本都在70度以上，達(dá)到了現(xiàn)代高級(jí)日用細(xì)瓷器白度的標(biāo)準(zhǔn)[7]。

圖11 白河窯瓷器釉面Hunter白度變化圖

綜合白河窯瓷器的發(fā)展演變過(guò)程，可以看出古代陶工在白瓷發(fā)明創(chuàng)造上所表現(xiàn)出的聰明才智。對(duì)高品質(zhì)白瓷的孜孜追求是他們改革的動(dòng)力，而改革中又不斷創(chuàng)新，化妝土的使用、燒成溫度的變革等既減少了成本又達(dá)到了生產(chǎn)高白度瓷器的目標(biāo)。遺憾的是，唐代陶工只考慮瓷器的外觀而忽略了內(nèi)涵，在瓷胎原料沒有大的改變的情況下，由于燒成溫度的降低造成了瓷胎吸水率的增加(圖12)。

圖12 白河窯瓷胎吸水率變化圖

2 唐青花瓷的起源研究

2.1 樣品的選取

共選擇測(cè)試樣品160余件，其中鞏義白河窯唐代白瓷標(biāo)本40件、唐青花瓷標(biāo)本4件、唐三彩標(biāo)本8件，鞏義黃冶窯唐代白瓷標(biāo)本60件、唐青花瓷標(biāo)本1件、白釉藍(lán)彩標(biāo)本33件、唐三彩標(biāo)本15件。

2.2 分析與討論

2.2.1 鞏義窯唐青花的胎、釉原料和青花色料

(1) 唐青花的胎料

將EDXRF實(shí)驗(yàn)所得的鞏義白河窯唐代白瓷、三彩和唐青花胎中8種主次量化學(xué)組成(Na2O、MgO、Al2O3、SiO2、K2O、CaO、TiO2、Fe2O3)二維對(duì)應(yīng)分析結(jié)果，如圖13所示，二維因子貢獻(xiàn)率超過(guò)70%?？梢钥闯?，白河窯唐三彩的胎料區(qū)別于唐代白瓷的胎料，它的CaO和Fe2O3含量偏高，且分散性較大，而唐青花的胎料則與白瓷的胎料接近。

圖13 鞏義白河窯唐代白瓷、青花、三彩胎的主次量化學(xué)組成對(duì)應(yīng)分析圖(因子累計(jì)74.5%)

從圖14鞏義黃冶窯唐代白瓷、唐青花、三彩和白釉藍(lán)彩胎的多元統(tǒng)計(jì)分析結(jié)果可以看出，黃冶窯唐三彩的胎料同樣區(qū)別于唐代白瓷的胎料，CaO和Fe2O3含量偏高，且組成的分散性也較大，而唐青花的胎料則與白瓷的胎料接近，這與白河窯的情況完全相同；而黃冶窯中晚唐時(shí)期地層出土的白釉藍(lán)彩標(biāo)本的胎料則可以分為兩類，一類與三彩胎料接近，另一類與白瓷胎料接近。

圖14 鞏義黃冶窯唐代白瓷、青花、三彩和白釉藍(lán)彩胎的主次量化學(xué)組成對(duì)應(yīng)分析圖(因子累計(jì)74.5%)

綜合圖13和圖14的分析結(jié)果可以得到，唐代陶工在三彩胎和白瓷胎的制作過(guò)程中對(duì)原料存在一些有意識(shí)的選擇或處理。表3給出鞏義白河窯和黃冶窯唐代白瓷、三彩和白釉藍(lán)彩化學(xué)組成的均值分析。

從表3可以看出，白瓷、三彩和白釉藍(lán)彩胎體中硅鋁的組成基本相同，說(shuō)明它們的原料類型相同。若以倍比關(guān)系來(lái)衡量，三彩胎比白瓷胎中的CaO含量均值要高出一倍，F(xiàn)e2O3含量也高出50%左右，這也是多元統(tǒng)計(jì)分析中它們胎體的差別主要表現(xiàn)在這兩種氧化物上的原因所在。從具體數(shù)據(jù)的變化來(lái)看，這種差異并不是特別明顯，數(shù)值的絕對(duì)差大多還不及1%，并且圖13和圖14中個(gè)別樣品點(diǎn)是混雜在一起的，說(shuō)明這種差異由原料處理的精細(xì)程度不同所造成的可能性較大。眾所周知，唐三彩在當(dāng)時(shí)大多是明器，屬于隨葬器物，所以唐代陶工可能對(duì)三彩胎的原料處理較為粗糙，而對(duì)白瓷胎的原料處理相對(duì)較為精細(xì)，三彩胎的原料分散性較大也可以說(shuō)明這一點(diǎn)。需要指出的是，唐青花的制作則很明顯選擇了白瓷的胎料；而黃冶窯出土的白釉藍(lán)彩器物中，一部分胎料與唐三彩胎料接近，另一部分與白瓷胎料接近的現(xiàn)象表明，中晚唐時(shí)期開始出現(xiàn)的白釉藍(lán)彩器應(yīng)該是唐代陶工在唐三彩基礎(chǔ)上開發(fā)的一個(gè)新品種，并且其胎料的改變說(shuō)明當(dāng)時(shí)的陶工在制作白釉藍(lán)彩器時(shí)也存在一個(gè)求精的過(guò)程，部分器物也使用了相對(duì)較為精細(xì)的胎料。

表3 鞏義窯出土唐代白瓷、唐三彩和白釉藍(lán)彩胎中部分主次量化學(xué)組成的質(zhì)量分?jǐn)?shù) %

(2) 唐青花的釉料

EDXRF的化學(xué)組成測(cè)試結(jié)果表明，鞏義窯唐青花的釉料是與白瓷同種體系的高溫鈣釉，其釉中CaO質(zhì)量分?jǐn)?shù)均值在9%左右，圖15和圖16是鞏義白河窯、黃冶窯白瓷釉和青花釉的主次量化學(xué)組成的對(duì)應(yīng)分析結(jié)果，其中白河窯的數(shù)據(jù)包含了部分北魏時(shí)期的白瓷釉樣品。

圖15和圖16的分析結(jié)果表明，鞏義窯唐青花的釉料與唐代白瓷釉料相近，并且更接近晚唐白瓷的釉料，這也驗(yàn)證了鞏義窯唐青花都出土于晚唐地層的現(xiàn)象。與唐代早期相比，鞏義窯晚唐白瓷的釉料明顯有所改變，其SiO2含量明顯增加，熔劑含量卻相對(duì)減少。圖17是鞏義窯瓷釉中SiO2含量的散布分析，其中實(shí)線為平均值，虛線為平均值(兩倍標(biāo)準(zhǔn)差)?？梢钥闯觯瑹o(wú)論是白河窯還是黃冶窯，晚唐白瓷釉料中SiO2含量均值都在70%以上，為不同時(shí)期白瓷釉料中SiO2含量的最高值，而唐青花釉料組成的波動(dòng)范圍則正好符合這種變化趨勢(shì)。

圖15 鞏義白河窯北魏和唐代白瓷以及唐青花釉的主次量化學(xué)組成對(duì)應(yīng)分析圖(因子累計(jì)77.7%)

圖16 鞏義黃冶窯唐代白瓷和唐青花釉的主次量化學(xué)組成對(duì)應(yīng)分析圖(因子累計(jì)80.1%)

圖17 白河窯和黃冶窯白瓷和唐青花釉中SiO2含量分析圖

另外，唐三彩和白釉藍(lán)彩的釉都是鉛釉，釉料中氧化鉛的含量很高，這與唐青花和白瓷的釉料截然不同。部分樣品數(shù)據(jù)見表4?？梢钥闯?，白釉藍(lán)彩與唐三彩的釉料基本相同。

通過(guò)對(duì)釉料的分析結(jié)果可以看出，鞏義窯唐青花的釉料選擇了白瓷的釉料，而白釉藍(lán)彩的釉料則使用了與唐三彩同種體系的鉛釉原料，裝飾中只保留了藍(lán)彩彩繪。綜合胎、釉的分析結(jié)果不難發(fā)現(xiàn)，唐青花的物質(zhì)基礎(chǔ)是唐代白瓷，其胎料和釉料都與白瓷接近；白釉藍(lán)彩的制作則是基于唐三彩，部分器物的胎料有所改進(jìn)。

(3) 唐青花的青花色料

運(yùn)用EDXRF分析對(duì)鞏義唐青花瓷片的釉、青花和白釉部分進(jìn)行無(wú)損檢測(cè)，并計(jì)算鈷料中著色元素的比值，具體數(shù)據(jù)見表5[8]。

從表5中可以看出，唐青花的鈷料中鈷含量相對(duì)較高，錳、鐵含量相對(duì)較低，這與景德鎮(zhèn)元、明、清時(shí)期青花瓷所用青花料高鐵低錳或高錳低鐵的特征不同[8]，并且唐青花的鈷料中普遍含有少量的銅元素。由于鈷料中錳鈷比、鐵鈷比以及銅鈷比的比值不是很高，所以唐青花的顯色主要是以鈷為主，而CoO的著色能力很強(qiáng)，所以唐青花的發(fā)色相對(duì)較為濃艷。從圖18中唐三彩、白釉藍(lán)彩、唐青花的藍(lán)色彩料中CoO含量的分析結(jié)果可以看出，唐青花的鈷料中CoO含量相對(duì)較高，質(zhì)量分?jǐn)?shù)最高可達(dá)8%，而白釉藍(lán)彩中也有部分樣品CoO含量較高(質(zhì)量分?jǐn)?shù)達(dá)4%)，這表明唐青花所用鈷料可能與白釉藍(lán)彩的鈷料更為接近，它們青花料中鈷含量相對(duì)較高或較純。

表4 鞏義黃冶窯出土唐三彩和白釉藍(lán)彩白釉的EDXRF分析數(shù)據(jù)（質(zhì)量分?jǐn)?shù)） %

表5 鞏義窯唐青花的青花色料化學(xué)組成的質(zhì)量分?jǐn)?shù)及比值

2.2.2 鞏義窯唐青花的繪畫技法

從目前發(fā)現(xiàn)的唐青花來(lái)看，唐青花的繪畫技法都是由點(diǎn)成線，即繪畫當(dāng)中的“點(diǎn)厾”。結(jié)合黃冶窯出土的白釉灑點(diǎn)畫藍(lán)彩的器物來(lái)看(見圖19)，唐青花的這種繪畫技法應(yīng)當(dāng)是白釉藍(lán)彩“點(diǎn)”畫法的繼承與發(fā)展，由白釉藍(lán)彩最初的灑點(diǎn)、畫點(diǎn)到青花繪畫的粗點(diǎn)組成線條，正體現(xiàn)了唐代陶工創(chuàng)燒唐青花時(shí)繪畫技法的原始性和不成熟性。

圖18 鞏義窯唐三彩、白釉藍(lán)彩、唐青花的藍(lán)色彩料中CoO含量分析圖

唐青花是釉下彩裝飾，即在坯體上作畫，而唐三彩和白釉藍(lán)彩都是釉上彩裝飾。由釉上彩到釉下彩工藝的轉(zhuǎn)變可能是唐代陶工認(rèn)識(shí)到由于高溫的燒制，釉上彩工藝隨著釉的熔融流動(dòng)(鉛釉的流動(dòng)性更大)會(huì)增加裝飾圖案的不穩(wěn)定性，所以目前發(fā)現(xiàn)的白釉藍(lán)彩僅限于簡(jiǎn)單的圓點(diǎn)組成的圖案，而唐青花則都是線條組成的較為復(fù)雜的花草紋圖案。另外，由于唐青花的圖案比三彩和白釉藍(lán)彩的圖案復(fù)雜，陶工在坯體上作畫時(shí)對(duì)器物的轉(zhuǎn)動(dòng)、圖案的修改等不會(huì)對(duì)釉層造成破壞，這比上釉后再畫復(fù)雜圖案方便。

2.2.3 鞏義窯唐青花的燒制工藝

測(cè)試結(jié)果表明，黃冶窯白釉藍(lán)彩胎的燒成溫度大多在1 100 ℃左右(表6)，由于其還是使用鉛釉(釉燒溫度一般為900 ℃ 左右[1])，故還是二次燒成，即先將坯體在窯爐里高溫素?zé)?，然后上釉再進(jìn)行低溫?zé)?，這與唐三彩的燒制工藝相同。

由于此次窯址發(fā)現(xiàn)的唐青花樣品較為珍貴，故未能進(jìn)行燒成溫度、物理性能和顯微結(jié)構(gòu)的測(cè)試。從唐青花胎、釉原料與晚唐代白瓷的相似性，再結(jié)合鞏義窯晚唐白瓷燒成溫度(平均值為1 250 ℃，圖20)，可以推測(cè)鞏義窯唐青花的燒成溫度也應(yīng)該大致如此，其燒制工藝與白瓷相同，只是增加了在胎體表面進(jìn)行彩繪的流程，上釉后高溫下一次燒成。

表6 鞏義黃冶窯部分白釉藍(lán)彩樣品胎的陶瓷性能和燒成溫度

圖20 鞏義窯晚唐白瓷的燒成溫度

3 結(jié)語(yǔ)

(1)我國(guó)白瓷的起源是由青瓷發(fā)展而來(lái)的，古代陶工通過(guò)對(duì)原料不斷深入的認(rèn)知和實(shí)踐，以及對(duì)窯爐工藝的變革，本著以降低成本、提高質(zhì)量的原則，使得白瓷的燒制得到不斷創(chuàng)新和發(fā)展。

(2)從對(duì)鞏義窯唐青花、唐代白瓷、唐三彩以及白釉藍(lán)彩的原料和工藝分析結(jié)果，可以看出唐青花的出現(xiàn)經(jīng)歷了以下過(guò)程：

①?gòu)奶迫实桨子运{(lán)彩，仍使用鉛釉，顏料中只保留藍(lán)色彩繪，鈷礦更為優(yōu)質(zhì)，部分器物開始使用較為精細(xì)的胎料，燒制工藝與三彩基本相同(低溫，二次燒成，釉上彩)。

②從白釉藍(lán)彩到唐青花，使用白瓷的胎料和釉料，使用白釉藍(lán)彩的鈷料，延續(xù)并發(fā)展了白釉藍(lán)彩的藍(lán)色裝飾技法，燒制工藝與白瓷基本相同(高溫，一次燒成，釉下彩)。

(3)唐青花首先出現(xiàn)在河南鞏義絕非偶然，鞏義窯唐代時(shí)期成熟的白瓷和唐三彩生產(chǎn)技術(shù)為唐青花的制作提供了良好的物質(zhì)基礎(chǔ)。唐代陶工通過(guò)對(duì)原料不斷深入的認(rèn)知和實(shí)踐，最終在白瓷基礎(chǔ)上借用并發(fā)展了白釉藍(lán)彩的裝飾技法，成功燒制出了唐青花。

(2016年11月22日收稿)■

[1] 李家治. 中國(guó)科學(xué)技術(shù)史·陶瓷卷[M]. 北京: 科學(xué)出版社, 1998.

[2] 張志剛, 郭演儀, 陳堯成. 唐代青花瓷器研討[J]. 景德鎮(zhèn)陶瓷學(xué)院學(xué)報(bào), 1989, 10(2): 65-72.

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[4] 趙志文, 劉蘭華. 河南鞏義白河窯址發(fā)現(xiàn)北魏青瓷、白瓷和唐青花瓷器[N]. 中國(guó)文物報(bào), 2008-02-06.

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[7] 張建平. 日用陶瓷產(chǎn)品白度質(zhì)量分析[J]. 中國(guó)陶瓷, 1992, 3: 28.

[8] 陳堯成, 郭演儀, 張志剛. 歷代青花瓷器和青花色料的研究[J]. 硅酸鹽學(xué)報(bào), 1978, 11(4): 227-229.

(編輯：溫文)

Origin and evolution of Chinese white porcelain and blue-and-white porcelain

LUO Hongjie①②, LI Weidong①, LU Xiaoke①, SUN Xinmin③, LIU Lanhua④, ZHAO Zhiwen③, GUO Musen③
①Shanghai Institute of Ceramics, Chinese Academy of Sciences, Shanghai 200050, China; ②Shanghai University, Shanghai 200444, China;③Cultural Relics and Archaeology Institute of Henan Province, Zhengzhou 450000, China;④Chinese Academy of Cultural Heritage, Beijing 100029, China

The earliest white porcelain of archaeological excavation was found in Baihe kiln site in Gongyi county of Henan province. Meanwhile, several blue-and-white porcelain shards were discovered from the late Tang stratum of Baihe and Huangye kiln sites, which was the fi rst time of fi nding Tang blue-and-white porcelain at kiln site. In this work, the chemical composition, fi ring temperature, microstructure, ceramic properties and chromaticity of the celadon and white porcelain shards of Northern Wei and Tang dynasties from Baihe kiln site were determined by systematical technical methods, and the experimental data were analyzed by the statistical analysis method. The results clarif i ed the origin and evolution of Chinese white porcelain for the fi rst time. In addition, the samples consist of excavated shards of blue-and-white porcelain, white porcelain, Tang tricolor pottery, and blue-on-white pottery from the Tang strata of the Baihe and the Huangye kiln sites were compositely analyzed to reveal the evolution law of the origin of Tang blue-and-white porcelain in three processes: Tang tricolor pottery, blue-on-white pottery, blue-and-white porcelain. These studies are also very important to supplement the ancient ceramic history of science and technology in china.

Baihe kiln, Huangye kiln, white porcelain, blue and white porcelain, statistical analysis, origin and evolution

10.3969/j.issn.0253-9608.2017.02.008

*國(guó)家自然科學(xué)基金(51232008、51602333)和國(guó)家文物局指南針計(jì)劃(20100301、20080305)資助

?國(guó)家杰出青年科學(xué)基金獲得者，研究方向：陶瓷粉體制備和古陶瓷科技研究

??通信作者，Email：luxiaoke@mail.sic.ac.cn