賀毅強(qiáng)，李俊杰，錢(qián)晨晨, 周海生，陳志鋼

(1.江蘇省海洋資源開(kāi)發(fā)研究院，江蘇 連云港 222005； 2．淮海工學(xué)院 機(jī)械工程學(xué)院，江蘇 連云港 222005； 3．湖南科技大學(xué) 機(jī)電學(xué)院，湖南 湘潭 411201)

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噴射沉積SiCP/Al復(fù)合材料的塑性變形致密化與冶金缺陷消除研究進(jìn)展

賀毅強(qiáng)1,2，李俊杰2，錢(qián)晨晨2, 周海生2，陳志鋼3

(1.江蘇省海洋資源開(kāi)發(fā)研究院，江蘇 連云港 222005； 2．淮海工學(xué)院 機(jī)械工程學(xué)院，江蘇 連云港 222005； 3．湖南科技大學(xué) 機(jī)電學(xué)院，湖南 湘潭 411201)

噴射沉積SiCP/Al基復(fù)合材料具有優(yōu)異的力學(xué)性能，但因孔隙、沉積顆粒邊界、沉積顆粒表面的氧化皮等冶金缺陷無(wú)法完全消除而使其應(yīng)用受限，消除冶金缺陷和改進(jìn)致密化技術(shù)對(duì)于提高噴射沉積鋁基復(fù)合材料的性能和擴(kuò)大其應(yīng)用尤為重要。本文論述了噴射沉積顆粒增強(qiáng)鋁基復(fù)合材料的致密化技術(shù)，著重介紹了楔形壓制工藝、陶粒軋制、旋球同步致密化等新型致密化技術(shù)；展望了噴射沉積鋁基復(fù)合材料的發(fā)展趨勢(shì)，認(rèn)為熱等靜壓、陶粒軋制的剪切作用小，不能完全消除孔洞和沉積顆粒邊界等缺陷；提出顆粒增強(qiáng)鋁基復(fù)合材料的噴射沉積制備與致密化同步進(jìn)行有利于減少晶粒與彌散粒子的粗化，提高復(fù)合材料的力學(xué)性能和成形性能。采用旋球同步致密減少坯料孔隙，降低坯料沉積坯中的氧含量，再通過(guò)楔形壓制實(shí)現(xiàn)沉積顆粒間的完全冶金結(jié)合。

噴射沉積； 鋁基復(fù)合材料； 顆粒增強(qiáng)； 致密化； 冶金缺陷消除

1 前 言

隨著材料制備技術(shù)的發(fā)展，世界各國(guó)相繼開(kāi)發(fā)了一系列快速凝固鋁合金，這些鋁合金表現(xiàn)出優(yōu)良的綜合力學(xué)性能[1-2]。從20世紀(jì)80年代后期起，中南大學(xué)先后對(duì)Al-Fe-Ce和Al-Fe-V-Si系鋁合金的制備工藝、組織和性能等進(jìn)行了研究[3]；北京科技大學(xué)與北京有色金屬研究總院在Al-Fe-V-Si系耐熱鋁合金中添加TiC顆粒進(jìn)行增強(qiáng)，提高了合金的性能[4]；中科院金屬研究所等研究機(jī)構(gòu)用快速凝固工藝制備了Al-Fe系合金，對(duì)鋁合金及其復(fù)合材料做了深入的研究[5-6]。湖南大學(xué)采用噴射沉積制備了SiC顆粒增強(qiáng)Al-Si、Al-Zn-Mg-Cu、Al-Fe-V-Si復(fù)合材料，并對(duì)后續(xù)的致密化工藝進(jìn)行了有益的探索[7]。近年來(lái)，作者對(duì)噴射沉積SiCP/Al-Fe-V-Si復(fù)合材料的制備和后續(xù)致密化進(jìn)行了理論和實(shí)踐研究，并研究了SiC顆粒大小、變形溫度對(duì)于復(fù)合材料裂紋萌生和擴(kuò)展的影響，以及SiC-Al界面形貌對(duì)于復(fù)合材料力學(xué)性能的影響[8-10]。

快速凝固Al-Fe-V-Si系合金可形成體積分?jǐn)?shù)達(dá)27%的納米級(jí)Al12(Fe,V)3Si彌散粒子，大量分布在晶內(nèi)和晶界，可有效釘扎位錯(cuò)的移動(dòng)和晶界的轉(zhuǎn)動(dòng)，其熱穩(wěn)定性可維持至500℃，從而提高材料的室溫和高溫強(qiáng)度[11]。在合金中添加增強(qiáng)顆粒，可提高合金材料的室溫強(qiáng)度，提高材料的楊氏模量，同時(shí)提高其高溫性能和耐磨性能，在航空、航天、國(guó)防軍工等領(lǐng)域具有極其重要的應(yīng)用價(jià)值和廣闊的應(yīng)用前景。其中SiCP/Al-Fe-V-Si復(fù)合材料具有輕質(zhì)、耐腐蝕、導(dǎo)熱性好和耐磨性優(yōu)良的特點(diǎn)，使其在電子和衛(wèi)星遙感系統(tǒng)、汽車(chē)等領(lǐng)域也有相當(dāng)大的應(yīng)用潛力，因此在世界范圍內(nèi)得到了廣泛的研發(fā)[12-13]。

制備顆粒增強(qiáng)鋁基復(fù)合材料的方法主要有攪拌鑄造法和熔體浸滲法、平流鑄造法和粉末冶金法、多層噴射沉積法。攪拌鑄造法和熔體浸滲法冷卻速率低，易造成增強(qiáng)顆粒分布不均勻，獲得的材料性能較低。平流鑄造法和粉末冶金法獲得的復(fù)合材料性能較高，但存在脫氣困難、組織粗化、工藝復(fù)雜等問(wèn)題。噴射沉積因工藝簡(jiǎn)單，沉積坯氧含量低、偏析程度小、組織均勻細(xì)小、坯件致密度相對(duì)較高，成為制備鋁基復(fù)合材料的常用方法之一[14-16]。噴射沉積態(tài)坯料的密度一般為理論密度的85%～90%，坯料中存在微孔，顆粒之間、顆粒與層界面之間均未達(dá)到完全的冶金結(jié)合，力學(xué)性能和成形性低。此外噴射沉積也存在由于逐層掃描所形成的層狀組織，造成顯微組織的不均勻和增強(qiáng)相的分布不均勻，也有待通過(guò)后續(xù)的塑性變形工藝消除。以上因素已成為制約噴射沉積發(fā)展的主要因素。

為致密沉積坯、改善材料的力學(xué)性能，眾多學(xué)者做了大量有益的探索，采用的致密方法主要有熱等靜壓、擠壓、軋制等[17-19]。熱等靜壓因剪切作用小，難以消除孔隙，且適用于小尺寸材料的致密；擠壓能有效致密沉積坯，實(shí)現(xiàn)顆粒間的冶金結(jié)合，但易導(dǎo)致增強(qiáng)粒子的分層和聚集；多孔材料在軋制變形中容易形成表面裂紋和邊部裂紋，未能有效解決大尺寸、多孔材料致密困難的問(wèn)題。因此研究人員發(fā)展了楔形壓制、陶粒軋制等工藝，解決了小噸位設(shè)備難以致密大尺寸沉積坯的問(wèn)題，但由于受?chē)娚涑练e技術(shù)和后續(xù)致密化工藝的限制，導(dǎo)致制備的鋁基復(fù)合材料中仍殘留如孔隙、沉積顆粒邊界、氧化膜、微裂紋等冶金缺陷以及SiC顆粒聚集，影響了鋁基復(fù)合材料的力學(xué)性能，并容易成為材料在使用過(guò)程中的裂紋源，降低材料的壽命特別是疲勞壽命，不利于材料的安全使用。

本文概述了噴射沉積鋁基復(fù)合材料的致密化途徑，分析了陶粒軋制、楔形壓制、旋球同步致密等工藝的優(yōu)點(diǎn)和缺點(diǎn)，論述了噴射沉積鋁基復(fù)合材料冶金缺陷的消除，并分析了阻礙噴射沉積鋁基復(fù)合材料發(fā)展的因素。針對(duì)冶金缺陷難以消除，提出采用噴射沉積鋁基復(fù)合材料的旋球同步預(yù)致密后楔形壓制，可用于噴射沉積多孔性復(fù)合材料的致密化和缺陷消除，提高材料的使用壽命，進(jìn)一步完善和發(fā)展變形機(jī)制與機(jī)理以及多孔材料的孔隙消除機(jī)制、冶金缺陷的消除機(jī)制與機(jī)理，對(duì)拓展噴射沉積的應(yīng)用范圍和鋁基復(fù)合材料的應(yīng)用范圍，開(kāi)發(fā)高性能的鋁基復(fù)合材料乃至其他金屬基復(fù)合材料具有重要的理論和實(shí)際指導(dǎo)意義。

2 傳統(tǒng)塑性變形致密化方法

噴射沉積材料內(nèi)部通常含有一定的孔隙，顆粒和沉積層邊界也存在一定量的氧化膜，部分顆粒之間未達(dá)到理想的冶金結(jié)合，沉積坯中的氣孔率達(dá)10%～15%。特別對(duì)鋁合金而言，噴射沉積過(guò)程中霧化顆粒表面存在輕微的氧化(含氧量一般為0.01%～0.05%)，這種顆粒間的氧化膜破壞了噴射沉積坯料的完整冶金結(jié)合。即使噴射沉積坯料密度接近理論密度，坯料不經(jīng)過(guò)后續(xù)加工，性能也會(huì)較低。因此，噴射沉積多孔材料的后續(xù)塑性變形致密化研究成為國(guó)內(nèi)外眾多學(xué)者共同關(guān)注的課題，已采用的塑性變形致密化方法主要有鍛造、擠壓、軋制、熱等靜壓及旋壓等[17-19]。對(duì)于大尺寸的沉積坯目前主要采用旋壓的方式進(jìn)行致密，都需要專用的或較高噸位的大型設(shè)備，且由于材料塑性差的原因，在變形過(guò)程中易出現(xiàn)開(kāi)裂。

2.1 熱等靜壓與旋壓

熱等靜壓工藝采用了高溫和各向均等的高壓，能有效地閉合噴射沉積坯的孔隙，可使致密度達(dá)到99.7%。肖于德等人研究了旋壓加工對(duì)噴射沉積Al-8.5Fe-1.3V-1.7Si合金擠壓管組織和性能的影響，發(fā)現(xiàn)旋壓改變了擠壓管材的條帶狀組織，殘留粉末界面減少，顯微組織趨于均勻[20]。但是，由于是對(duì)固體塊狀材料進(jìn)行加壓，剪切作用小，故熱等靜壓與施壓只能使孔隙減小，降低孔隙率，難以實(shí)現(xiàn)完全致密和消除冶金缺陷。

2.2 熱擠壓

擠壓工藝為材料的變形提供了較好的三向壓應(yīng)力，其大剪切變形有利于材料內(nèi)部孔隙的壓合，阻止裂紋的生成和擴(kuò)展。張榮華等研究了擠壓對(duì)噴射成形Al-8.5Fe-1.3V-1.7Si鋁合金顯微組織與性能的影響，發(fā)現(xiàn)經(jīng)410℃擠壓后，孔洞大量減少，顆粒細(xì)小，其拉深斷面如圖1所示，材料的室溫抗拉強(qiáng)度達(dá)415MPa[21]。但顆粒增強(qiáng)鋁基復(fù)合材料在擠壓過(guò)程中容易造成增強(qiáng)粒子的聚集與分層，對(duì)性能極為不利。

2.3 熱軋

軋制是一種有效的致密多孔材料的工藝。在多孔材料的軋制過(guò)程中，力場(chǎng)包括靜水壓力及剪切應(yīng)力分量，使孔洞扁平化，以較快的速度致密。然而，在多孔材料的軋制變形中容易形成表面裂紋和邊部裂紋。

圖1 擠壓態(tài)Al-8.5Fe-1.3Vv1.7Si合金拉深斷口形貌[21]Fig.1 Tensile fracture morphology of extruded Al-8.5Fe-1.3V-1.7Si alloy

3 新型塑性變形致密化法與冶金缺陷的消除

3.1 陶粒軋制

噴射沉積多孔材料的陶粒軋制工藝是基于粉末和多孔坯料準(zhǔn)熱等靜壓的基礎(chǔ)上發(fā)展來(lái)的。噴射沉積多孔板坯陶粒軋制工藝如圖2所示。其坯料設(shè)計(jì)應(yīng)該考慮以下方面的因素：陶瓷顆粒介質(zhì)的壓力-密度-溫度關(guān)系，制備完全致密的產(chǎn)品所需的軸向/橫向應(yīng)變，陶瓷顆粒介質(zhì)中的橫向/軸向壓力比，橫向壓力分布，近凈成形產(chǎn)品的幾何尺寸等。陶粒介質(zhì)的特性將直接影響噴射沉積多孔材料的軋制變形行為。選擇合適的陶粒介質(zhì)，優(yōu)化軋制工藝，噴射沉積多孔材料可以通過(guò)陶粒軋制變形來(lái)制備薄板。張昊等人[22]采用陶粒軋制工藝有效致密了噴射沉積SiCP/Al-Fe-V-Si系復(fù)合材料(圖2(b))。陶粒軋制能在簡(jiǎn)單的設(shè)備上致密?chē)娚涑练e復(fù)合材料，但只適用于尺寸較小的板坯致密，使其應(yīng)用受到限制。

圖2 陶粒軋制工藝過(guò)程示意圖及陶粒軋制SiC/Al復(fù)合材料[22]Fig.2 Schematic of (a) ceramic rolling and (b) microstructure of SiC/Al composite sheet prepared by ceramic rolling

3.2 旋球同步預(yù)致密

旋球同步預(yù)致密(Rotary Ball Synchronous Pre-Densification Technology)是在噴射沉積過(guò)程中采用旋球撞擊沉積坯表面的方法對(duì)沉積坯進(jìn)行同步逐層致密，最終在噴射沉積完成的同時(shí)實(shí)現(xiàn)對(duì)坯料的整體預(yù)致密工藝。如圖3所示，在逐層沉積的同時(shí)通過(guò)旋球?qū)Τ练e坯表層的撞擊產(chǎn)生的局部塑性變形，使塑性變形區(qū)域的孔隙破碎、彌合，從而實(shí)現(xiàn)塑性變形區(qū)域的致密化。旋球呈螺旋式分布，以使旋球撞擊沉積表面時(shí)能均勻地致密沉積坯被撞擊區(qū)域。在沉積坯旋轉(zhuǎn)過(guò)程中，通過(guò)旋球?qū)芘鞅砻娌婚g斷的撞擊實(shí)現(xiàn)沉積坯的逐層致密，累積實(shí)現(xiàn)整個(gè)沉積坯的整體致密。作者前期研究了噴射沉積Al基復(fù)合材料管坯的旋球同步致密裝置與方法，研究發(fā)現(xiàn)，噴射沉積SiC顆粒增強(qiáng)Al基復(fù)合材料，經(jīng)旋球同步致密后SiC顆粒在基體中均勻分布，與基體結(jié)合良好，基體組織致密均勻。

此外，用旋球同步致密法對(duì)噴射沉積SiCP/Al基復(fù)合材料坯料進(jìn)行預(yù)致密，能在噴射沉積的同時(shí)使孔隙彌合或者封閉，可以防止沉積過(guò)程中基體合金在高溫下的氧化，同時(shí)也可以防止在后續(xù)的致密化過(guò)程中基體鋁合金的氧化，更有利于實(shí)現(xiàn)致密化過(guò)程中沉積顆粒之間的冶金結(jié)合，減少冶金缺陷。但旋球同步致密也存在著致密坯料形狀受限的問(wèn)題，旋球同步致密適用于管坯的致密，而難以致密板坯以及錠坯。

3.3 楔形壓制

楔形壓制的基本原理是利用上模沖頭預(yù)壓錐面作用于多孔坯料上，使坯料向后滑動(dòng)實(shí)現(xiàn)致密和成形(圖4(a))。該裝置主要由楔形壓頭、外框模具及加熱裝置組成。楔形壓頭有兩個(gè)壓制面，即主壓面和預(yù)壓面，它們互成一定角度θ。楔壓時(shí)板坯靜止不動(dòng)，每壓一次后，楔形壓頭向前推進(jìn)一定距離后進(jìn)行下一位置的壓制，每次轉(zhuǎn)動(dòng)量不超過(guò)主壓面長(zhǎng)度。預(yù)壓面不同位置處的板材其變形程度不同，這樣可避免板坯局部

圖3 噴射沉積管坯旋球同步預(yù)致密裝置Fig.3 Rotary ball densification equipment of spray deposited tube billet

因劇烈變形而開(kāi)裂。這樣逐道次循環(huán)壓制，經(jīng)過(guò)累積局部小變形可使板坯整體獲得所需的變形程度，通過(guò)逐道次累積，使多孔噴射沉積大型板坯致密成形，壓制出連續(xù)的噴射沉積大型板坯。板坯經(jīng)楔形壓制后，能有效提高其力學(xué)性能和成形性能。作者采用楔形壓制提高噴射沉積SiC/Al復(fù)合材料的成形性能，再采用多道次軋制有效致密了噴射沉積SiCP/Al基復(fù)合材料，復(fù)合材料經(jīng)楔形壓制后軋制顯微組織如圖4(b)所示，研究結(jié)果證明楔形壓制后軋制能有效提高材料的成形性能和力學(xué)性能[23-25]。但與熱等靜壓、擠壓等致密方法相比，楔形壓制后的鋁基復(fù)合材料還存在致密度較低，致密均勻性較差的缺點(diǎn)，還需要后續(xù)的進(jìn)一步致密。

采用陶粒軋制、旋球同步致密和楔形壓制時(shí)，由于塑性變形量小，剪切作用不夠充分，未能克服熱致密過(guò)程中基體合金氧化形成氧化膜，且由于塑性變形不夠充分，未能實(shí)現(xiàn)沉積顆粒之間完全的冶金結(jié)合。因此，

圖4 楔形壓制原理與楔形壓制后軋制SiC/Al復(fù)合材料的顯微組織[23, 26]Fig.4 Wedge pressing (a) schematic of bulk perform and (b) microstructure of SiC/Al composite as-rolled after wedge pressing

作者提出了通過(guò)旋球預(yù)致密后再通過(guò)楔形壓制進(jìn)一步變形和致密。采用旋球同步預(yù)致密可在沉積時(shí)極大程度地降低坯料中的孔隙率和氧含量，大大降低Al基體在沉積過(guò)程中和后續(xù)的熱致密過(guò)程中的氧化程度，而通過(guò)后續(xù)的楔形壓制實(shí)現(xiàn)坯體的塑性變形，從而消除坯體的冶金缺陷，達(dá)到完全致密和冶金結(jié)合。

4 發(fā)展趨勢(shì)

綜合分析噴射沉積SiC顆粒增強(qiáng)鋁基復(fù)合材料的傳統(tǒng)致密法和新型塑性變形致密法的優(yōu)勢(shì)與局限性，為進(jìn)一步提高噴射沉積鋁基復(fù)合材料的性能，拓展其應(yīng)用，當(dāng)前應(yīng)著重解決的問(wèn)題和發(fā)展趨勢(shì)為：

1.熱等靜壓、陶粒軋制的剪切作用小，孔洞體積變小，但未能完全消除孔洞和沉積顆粒邊界等缺陷，加大致密化過(guò)程中的塑性變形和剪切作用有助于提高材料的致密性和消除冶金缺陷。

2.顆粒增強(qiáng)鋁基復(fù)合材料的噴射沉積制備與致密化的同步進(jìn)行有利于減少晶粒與彌散粒子的粗化，提高復(fù)合材料的力學(xué)性能和成形性能。

3.對(duì)噴射沉積多孔性SiC顆粒增強(qiáng)鋁基復(fù)合材料可采用旋球同步預(yù)致密后進(jìn)一步塑性變形的工藝，旋球同步預(yù)致密可提高材料的致密度和變形能力，減少或消除孔隙，降低沉積坯中的氧化量，以減少在后續(xù)致密化過(guò)程中基體材料的氧化，有利于消除復(fù)合材料的冶金缺陷。通過(guò)后續(xù)的楔形壓制進(jìn)一步消除復(fù)合材料的孔隙，通過(guò)剪切變形使沉積顆粒表面破碎，氧化物破碎彌散分布及沉積顆粒之間粘合從而實(shí)現(xiàn)冶金結(jié)合。

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Plastic Deformation Densification and Metallurgical Defect Elimination Status of Spray Deposited SiCP/Al Composites

HE Yiqiang1,2, LI Junjie2, QIAN Chenchen2, ZHOU Haisheng2, CHEN Zhigang3

(1.Jiangsu Marine Resources Develepment Research Insititue, Lianyungang 222005， China；2.College of Mechanical Engineering, Huaihai Institute of Technology, Lianyungang 222005, China; 3.College of Electromechanical Engineering, Hunan University of Science and Technology, Xiangtan 411201, China)

Spray deposited SiCP/Al matrix composite is characterized with its excellent performances,but its application is often limited by inevitable residul pores, boundaries and oxidization films between the deposited particles. Therefore, metallurgical defect elimination and densification technology modification of the spray deposited Al matrix composite are significant to improve performance and to widen application of the composites. The densification technologies introduced and recommended in this paper are especially wedge pressing, ceramic rolling, rotary ball synchronous densification technology during spray depositing process, ect.. Developing trends of multi-layer spray deposited aluminum matrix composites are presented. It is considered that hot isostatic pressing and ceramic rolling are hard to eliminate pores and particle boundaries because of their wear shear action; It is suggested that synchronization of spray deposition and densification of Al-matrix composites reinforced with particles is beneficial to keep dispersoids and grains from coarsening, and contribute to mechanical properties and formability of the composite. Rotary ball synchronous densification technology can be used to reduce pores and oxygen content of deposited billet. Subsequently, wedge pressing can be employed to obtain full metallurgical bonding between deposited particles.

spray deposition； aluminium matrix composite； particle reinforcement； densification； metallurgical defect elimination

1673-2812(2017)02-0339-06

2015-08-13；

2016-03-11

江蘇省自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(BK20141250)，江蘇省高校自然科學(xué)研究面上資助項(xiàng)目(14KJB430005)，國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51004050)，江蘇省海洋資源開(kāi)發(fā)研究院開(kāi)放基金資助項(xiàng)目(JSIMR201222)，連云港市科技攻關(guān)資助項(xiàng)目(CG1418)，連云港市產(chǎn)學(xué)研聯(lián)合資助項(xiàng)目(CXY1404)

賀毅強(qiáng)，教授，博士，研究方向?yàn)閲娚涑练e金屬基復(fù)合材料。E-mail：ant210@126.com。

TG146.2；TB333

A

10.14136/j.cnki.issn 1673-2812.2017.02.034