杜昕睿，劉傳旸，劉躍嶺，李歡

(深圳市環(huán)境微生物利用與安全控制重點實驗室，清華大學深圳研究生院，廣東 深圳 518055)

水華藻類厭氧消化研究進展及關鍵問題

杜昕睿，劉傳旸，劉躍嶺，李歡

(深圳市環(huán)境微生物利用與安全控制重點實驗室，清華大學深圳研究生院，廣東 深圳 518055)

綜述了目前水華藻類厭氧消化的研究進展，包括水華藻類的種類和組分、厭氧消化特性、共消化方法、預處理方法、藻毒素的降解情況以及沼液沼渣的資源化途徑等，最后提出了水華藻類厭氧消化需要關注的優(yōu)化脫水、調(diào)控碳氮比、水華季節(jié)性、預處理破胞、沼液沼渣科學施用等問題。

水華；藍藻；厭氧消化；研究進展

近年來，隨著污水排放量日益增加，湖泊資源開發(fā)活動加劇，大量氮、磷等營養(yǎng)元素進入水體，導致我國許多湖泊、水庫處于富營養(yǎng)化的狀況。湖泊水體的富營養(yǎng)化可能會引發(fā)水華，藍藻、綠藻、硅藻等藻類成為水體中的優(yōu)勢種群，大量繁殖后使水體呈現(xiàn)藍色或綠色。我國巢湖、太湖、滇池等重要湖泊均發(fā)生過水華暴發(fā)，導致水質(zhì)惡化和水生態(tài)環(huán)境破壞，給周邊居民生活、工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)用水帶來威脅。

除根本性的截污減排外，目前末端治理水華的方法有化學法、生物法和物理法[1]。化學法是在水體中施用銅離子制劑、硫氰酸紅霉素等殺藻劑，見效較快，但可能引起重金屬及抗生素的二次污染。生物法包括微生物防治、水生植物抑制、放養(yǎng)食藻生物等，該方法短時間內(nèi)難有成效，可以作為長期生態(tài)調(diào)控手段。物理方法主要是指機械打撈，是目前降低水華危害及避免再次暴發(fā)的最直接有效的措施，也是實踐中治理水華的主要措施。打撈上來的藻類經(jīng)脫水后成為藻泥，藻泥含水率高達80%以上，不宜直接填埋，而堆積時會腐爛發(fā)臭并再次釋放氮、磷等營養(yǎng)鹽，造成二次污染[2]。因此，利用藻類有機質(zhì)豐富的特性，通過厭氧消化實現(xiàn)藻泥的資源化利用，成為目前藻泥處理的一種重要手段[3]。

由于國內(nèi)湖泊治理的緊迫性，研究機構和相關企業(yè)投入了大量資源研究水華藻類的控制問題，近年來國內(nèi)發(fā)表的有關水華藻類厭氧消化的論文就超過80篇。由于發(fā)達國家較少存在淡水水華問題，研究者對此很少關注，其研究重點在于針對以小球藻、螺旋藻等為代表的能源藻類開展厭氧消化研究，其研究結(jié)果可供借鑒。本文對這些文獻進行了歸納分析，總結(jié)了水華藻類厭氧消化的潛力和前景，提出了后續(xù)研究需要解決的問題。

1 水華藻類種類及其主要成分

水華藻類以藍藻為主，此外還含有綠藻、硅藻等。以滇池為例，5月、12月全湖平均藻類密度分別為1.398×108、2.180×108個/L，全湖藻類中藍藻門的微囊藻屬占絕對優(yōu)勢，其次為綠藻門的柵藻屬(圖1)[4]。由于水體水質(zhì)、所在區(qū)域氣候的不同，藻種相對含量也存在一定差異。例如山東濰坊峽山水庫水進入眉村水廠氣浮池后，9月初收集的藻類中藍藻占99.08%，其中邊緣微囊藻和魚害微囊藻占97.16%；其余藻類包括綠藻(0.77%)、硅藻(0.12%)、黃藻(0.02%)和甲藻(0.01%)[5]。藍藻也是巢湖中浮游藻類的常年優(yōu)勢種群，主要包括微囊藻和魚腥藻[6]，太湖藍藻水華也是以微囊藻、魚腥藻等為主[7]。

藻類有機質(zhì)含量(VS)占總固體(TS)的90%以上，包括蛋白質(zhì)、碳水化合物、脂類等，適于進行厭氧消化(表1)。由于水華藻類有機質(zhì)以蛋白質(zhì)為主，其C/N較低，如巢湖藍藻的C/N僅有5∶1[8]。

表1 水華藻類的主要有機組分(干重百分比)

2 水華藻類的厭氧消化及共消化

厭氧消化是利用多種功能微生物對藻類有機質(zhì)進行逐步降解和轉(zhuǎn)化的過程，包括水解、酸化、乙酸化、產(chǎn)甲烷等階段。雖然根據(jù)水華藻類的有機元素組成可以理論上推測其厭氧消化的產(chǎn)氣潛力，但潛力值與實際值差距較大[12]。相對于餐廚垃圾等易降解有機廢棄物，藍藻的厭氧消化性能較差，這主要受到藍藻細胞結(jié)構和碳氮比的影響[13]。

藍藻藻液本身濃度較低，這一方面不利于能源回收，另一方面，藍藻在消化過程中容易上浮結(jié)殼[14]，因此可以采用強化攪拌、絮凝調(diào)理或高固體厭氧消化方式，避免這一問題。在研究和實踐中，通常將藍藻藻液進行預脫水，使其含固率達到10%以上，利用藻渣進行消化。

室溫下藍藻發(fā)酵70d，產(chǎn)氣量僅為235.9 mL/g VS[15]。滇池藍藻在20.2℃條件下發(fā)酵66d的產(chǎn)氣潛力為491.0 ml/g VS[16]。升高溫度至厭氧消化常用的中溫條件35℃，可以提高消化效率。35℃下厭氧消化29d，產(chǎn)氣潛力為285 mL/g VS[17]。接種物比例對于序批式消化效果有一定影響，當接種物濃度為5%時，藍藻沼氣產(chǎn)率為55.75 mL/g VS，甲烷含量為55%，分別是接種量2.5%、10%時的2.97、1.24倍，且氨氮含量和pH值均在正常范圍內(nèi)[18]。

厭氧消化底物的適宜碳氮比一般為15～25，而藍藻碳氮比遠低于此，營養(yǎng)不均衡也會導致消化產(chǎn)氣量低、效率差。為了改善藍藻厭氧消化的效果，可以將其與稻草、秸稈等高碳氮比廢物共消化。35℃發(fā)酵60d時，單獨藍藻的產(chǎn)氣率為267 mL/g TS，單獨稻草厭氧發(fā)酵TS產(chǎn)氣率為320 mL/g TS，而藍藻與稻草1∶1混合時(TS比)，產(chǎn)氣率增加至362 mL/g TS[19]。當藍藻與玉米秸稈按2∶8(VS比)混合時，沼氣量可達687.3 mL/g VS，其中甲烷體積占比63.3%[8]。由于稻草、秸稈的木質(zhì)素、纖維素含量較高，消化時間也較長，達到50d[8]。

雖然有些廢棄物碳氮比也偏低，但是由于藻類水華的季節(jié)性，藻類量不穩(wěn)定，因此可以利用污泥、禽畜糞便、餐廚垃圾等廢棄物的厭氧消化設施，以節(jié)約投資和運行成本。胡萍[20]研究表明，當藍藻與厭氧顆粒污泥、消化污泥和剩余污泥干物質(zhì)量之比分別為6∶1、5∶1和4∶1時，其厭氧發(fā)酵產(chǎn)沼氣量及甲烷含量都達到最高。其中，以厭氧顆粒污泥與藍藻的混合發(fā)酵液產(chǎn)氣效果最佳，沼氣產(chǎn)量為73 mL/g VS，平均甲烷含量為69%。徐富等人[21]將藻類與豬糞共消化，在藍藻與豬糞TS比為1∶2、總TS濃度2.9%的條件下，20d產(chǎn)氣停止，有機質(zhì)降解率為25.2%。趙明星等人[10]將藍藻與餐廚垃圾按1∶2.5(TS比)共消化時， 產(chǎn)甲烷量最大，可達到124 mL/g TS，相對于1∶0.5的混合比例，產(chǎn)甲烷量增加了44%?？傮w上，由于污泥、禽畜糞便的碳氮比也較低，藍藻與這些廢棄物混合時，厭氧消化的優(yōu)化效果有限，其主要優(yōu)點在于可以利用現(xiàn)有的厭氧消化設施處理季節(jié)性的水華藻類。

3 水華藻類厭氧消化的預處理方法

藍藻細胞壁主要為肽聚糖，細胞壁外還有膠質(zhì)層，由于胞內(nèi)有機質(zhì)難以釋放，導致其厭氧消化過程較慢[22]，甚至消化液中可以發(fā)現(xiàn)完整的藻細胞[23]。為了加速藻細胞水解，釋放胞內(nèi)物，可以采用預處理方法打破細胞壁，這些方法主要包括腐熟法、堿處理法、熱處理法、冷凍法、超聲法、微波法以及它們的聯(lián)合應用[24,25]。

許麗娟[26]等人取新鮮藍藻，在自然條件下(30～35℃)進行腐熟，腐熟過程促進了細胞破碎，加速了厭氧反應。腐熟藍藻產(chǎn)氣量與藍藻腐熟程度密切相關，腐熟7d后，可在中溫厭氧消化中獲得最高的產(chǎn)氣速率和產(chǎn)氣量，產(chǎn)氣潛力為354 mL/g VS。消化時間15～18d，少于以新鮮藍藻為基質(zhì)的厭氧消化時間。

由于藍藻腐熟也需要較長時間，還可以采用物化方法進行預處理。預處理一方面促使細胞壁破裂，細胞內(nèi)含物溶出，加速藍藻的水解過程，達到縮短發(fā)酵時間的目的；另一方面使藍藻中的難降解物質(zhì)變?yōu)橐捉到馕镔|(zhì)，難溶物變?yōu)橐兹芪?，增大產(chǎn)酸菌可利用的底物濃度，提高厭氧消化產(chǎn)率。在針對其它藻類的研究中，熱處理溫度從50℃到270℃不等[25]，它們可以分為100℃以下的低溫常壓熱處理[27]、100℃以上的高溫高壓熱處理[28]以及高溫高壓處理后的汽爆法，即高壓下急速泄壓[29]。高溫條件主要是針對含有不易分解的木質(zhì)素的藻類[30]，對于藍藻為主的水華藻類，處理溫度通常在170℃以下[25]。熱處理后，藻類厭氧消化產(chǎn)氣量有所增加，但由于藻類種類和消化條件的差異，沼氣增加量的差別很大，可達10%至220%[31,32]，但最終的甲烷產(chǎn)量仍在70～400 mL/gVS[25]。此外，冷凍法也是一種有效的預處理方法。Samson and Leduy采用低溫冷凍法預處理微藻，通過冰晶破壞了微藻細胞壁，使得溶解性底物增加了26%[33]。

酸堿處理可以通過溶脹、水解作用促進細胞壁破壞。少量的殘留堿還可能有助于防止消化過程酸化階段的pH下降，但是一些溶出的有機化合物有可能促使生成一些具有潛在毒性副產(chǎn)物[34]。堿處理可以單獨作用，也可以與熱處理聯(lián)合應用，以強化熱處理的效果。堿熱聯(lián)合處理的優(yōu)化條件為NaOH濃度3%、78℃處理5.6 h，此時藍藻溶解性COD達到5446 mg/L，產(chǎn)氣率較對照提高了4.72倍，達425.4 ml/g VS，且沒有延滯期[35]。

超聲處理包括低頻(<50 kHz)和高頻(>50 kHz)兩種，前者主要依賴機械效應破壞細胞壁，后者主要依靠自由基氧化。超聲處理的效果與輸入能量、溫度(涉及超聲空穴的蒸汽壓)、藻種等有關，目前關于超聲處理藍藻的報道很少。對于廢水塘中的微藻，經(jīng)67 MJ/kg TS超聲處理后甲烷產(chǎn)量增加了33%[36]。雖然超聲處理效果隨著能量輸入增加而提高，但超聲處理的高能耗是其主要限制因素。類似于超聲處理的還有微波處理，其主要依賴熱效應和電介質(zhì)極化，甲烷產(chǎn)量可以從170提高到270 mL/g VS[37]，能耗也是其主要問題。

除上述預處理手段外，在藍藻厭氧消化過程中加入亞鐵離子，可以協(xié)助電子傳遞，刺激多種水解酶活性，從而增強厭氧消化沼氣產(chǎn)量。亞鐵離子或零價鐵的作用已經(jīng)在污泥、餐廚垃圾厭氧消化領域得到了較多研究，而馬素麗等人將其用于藍藻的厭氧消化，發(fā)現(xiàn)在亞鐵離子濃度為3 mg/L時，甲烷產(chǎn)量達到79 mL/g TS，相對于對照組提高了43倍[38]。

4 藻類厭氧消化過程中藻毒素的降解

藻類生長過程會向水體釋放藻毒素[39]。地球上現(xiàn)存藍藻150種以上，其中可以產(chǎn)生毒素的約有12屬26種[40]，魚腥藻、束絲藻和銅綠微囊藻是已知的最常見的產(chǎn)毒藍藻，其形成的水華中約有50%～70%帶有毒性。微囊藻毒素(Microcystins，MCs)是藍藻水華的代表性毒素，是一種強烈的肝腫瘤促進劑，主要有3種類型，分別是Microcystin-LR，RR和YR(L，R，Y分別代表亮氨酸，精氨酸和酪氨酸)，其中MC-LR的毒性大于MC-RR和MC-YR[5]。

厭氧消化過程中，在多種厭氧微生物的作用下，藻毒素可以達到較高的降解率，直至檢出限以下[26]。例如，胡萍等人發(fā)現(xiàn)，厭氧發(fā)酵后，藻毒素含量從244～366 μg/L降低到檢測限5μg/L以下[20]。經(jīng)厭氧發(fā)酵后，藻渣中藻毒素含量很少。劉剛等人研究表明，藻毒素含量遠低于世界衛(wèi)生組織規(guī)定的1 μg/kg(1μg/L)以下的標準，可安全地做為復合肥的有機質(zhì)原料[35]。

目前對于藻毒素的降解過程尚不明確。根據(jù)同位素示蹤技術顯示的結(jié)果，MC-LR的厭氧降解過程中的降解產(chǎn)物包括苯乙酸、鳥氨酸及尿素等以及最終降解產(chǎn)物甲烷，推測MC-LR的厭氧降解途徑為MC-LR先發(fā)生開環(huán)然后進一步被降解為苯乙酸、鳥氨酸、尿素等[41]。相對于MC-YR，MC-RR 更容易降解，這可能是因為MC-RR 的環(huán)肽結(jié)構更易被厭氧微生物分泌的酶降解[35]。

5 水華藻類厭氧消化沼液的利用

藻類厭氧消化過程中，碳元素轉(zhuǎn)變?yōu)槎趸己图淄?，而氮、磷等營養(yǎng)元素仍然存留在消化后剩余的沼液(沼渣)里；另一方面，藻類含有的重金屬量較少，如在標準限值內(nèi)，沼液沼渣可以直接作為有機肥施用或進一步加工。

太湖藍藻經(jīng)厭氧發(fā)酵后沼液中的總氮(TN)含量為1.82 g/L、總磷(TP)含量為0.42 g/L、鉀含量為0.43 g/L；重金屬砷、汞、鉛、鎘、鉻含量分別為0.140、0.007、0.160、0.015、0.022 mg/kg。以化肥氮肥為對照，施用藍藻發(fā)酵沼液后，甘藍、辣椒、白菜分別增產(chǎn)9.96%、19.28%、13.51%，它們的維生素C含量分別提高16.63%、20.90%、29.26%，亞硝酸鹽含量分別降低了10.34%、9.41%、30.79%；與土壤本底值相比，土壤有機質(zhì)含量增加4.72%～14.38%，有效磷含量增加2.49%～10.91%，而甘藍地土壤及甘藍植株中重金屬含量均在限量范圍內(nèi)[42]。將沼渣沼液用于小白菜時，相對于對照組，小白菜生物量增加3.71倍，而化學肥料處理組植株生物量增加2.04倍， 同時沼渣處理后土壤全氮含量相對于土壤本底值增加19.2%，有效磷含量相對于土壤本底值增加16.9%，這說明藍藻沼渣沼液施用不僅可以促進作物生長，還可以提高土壤氮、磷、有機質(zhì)含量[43]。

需要注意的是，不同環(huán)境采集的水華藻類，其重金屬含量有較大差異。如竇春菊等人[5]在水廠采集的藻中氮、磷含量分別為663、1249 mg/kg，而銅、鎳、鉛、鉻、鋅、汞、砷等重金屬含量達125、53、23、73、156、2.87 mg/kg，其中汞金屬含量較高，其沼液沼渣不宜作為肥料使用。除沼渣沼液本身的性質(zhì)外，還需要考慮沼液沼渣的施用量和施用頻次，以避免微量藻毒素、重金屬等有害物質(zhì)在土壤、作物中的累積，并最終通過食物鏈危害生態(tài)、人體健康。例如，施用適量沼液時，可有效增加青菜的生物量、株高、可溶性糖和維生素C含量并降低亞硝酸鹽含量，但隨著沼液施用量的增加，單位鮮重青菜體內(nèi)MC-LR含量和生物富集系數(shù)增加，說明沼液中的MC-LR可被作物吸收并進行積累，對人類的健康存在潛在的威脅[44]。

6 水華藻類厭氧消化需要解決的問題

(1)藻液脫水問題。由于水體中藻類濃度很低，即使水華暴發(fā)時其TS也在1%以下，為了便于輸送和厭氧消化，需要進行脫水[45]。脫水方式包括氣浮濃縮、機械脫水等[46]，均需要使用絮凝劑。目前常用的絮凝劑主要是聚合氯化鋁(PAC)，雖然脫水后藻泥含固率增加，更適于厭氧消化，但高濃度的鋁鹽有可能會抑制厭氧消化的進行。例如，竇春菊等人發(fā)現(xiàn)，水廠采用無機絮凝劑與氣浮方法分離藻類，雖然藻渣含水率降低至91%，但有機質(zhì)含量降低至39%，鋁、鐵含量分別達到4.36、3.09 g/kg[5]。一方面，低有機質(zhì)含量的藻渣不利于厭氧消化產(chǎn)沼氣，另一方面，高濃度的鋁鹽還會抑制厭氧微生物。研究表明，當鋁離子的濃度為0.4 mg/L，即相當于PAC投加量40～60 mg/L時，就可能使產(chǎn)甲烷菌活性下降50%[47]。張亮等人研究了PAC添加量對厭氧消化系統(tǒng)沼氣產(chǎn)量的影響，發(fā)現(xiàn)隨著投藥量的增加，沼氣產(chǎn)量呈降低趨勢[48]。厭氧消化結(jié)束后，這些鋁鹽還會殘留在沼渣中，影響沼渣的資源化利用。因此，如以厭氧消化為水華藍藻的處理方法，需要在前序脫水步驟考慮非鋁鹽絮凝劑；如考慮藻渣的肥料化利用，還需要盡量減少無機絮凝劑的用量。

(2)藻細胞破壁問題。由于藻類的細胞結(jié)構限制了其厭氧消化的效率，需要考慮采用適當?shù)念A處理方式加速其水解。目前熱水解預處理在污泥、餐廚垃圾等有機廢棄物厭氧消化中已獲得良好效果，并且進行了大規(guī)模的工業(yè)應用[49]。其它預處理方式現(xiàn)階段受制于成本因素，暫未獲得廣泛應用。為了降低熱水解預處理的費用，可以考慮和酸堿聯(lián)合應用，當達到同樣破解效果時，可以減少處理時間、降低處理溫度[50]。

(3)底物營養(yǎng)比例問題。水化藻類以藍藻為主，其碳氮比遠低于厭氧消化的需求，導致其單獨消化時周期較長、產(chǎn)氣量較低。為了解決這一問題，可以考慮與其它高碳氮比廢棄物進行共消化，如餐廚垃圾、秸稈、水葫蘆等。需要注意的是，如果引入高木質(zhì)素含量的廢棄物，雖然可能增強累積產(chǎn)氣量，但由于木質(zhì)素降解困難，消化時間會大大延長。

(4)季節(jié)性問題。藻類水化通常發(fā)生在一年中的某一段時間。例如，滇池水華暴發(fā)的時間一般在3—10月，其它季節(jié)水體藻類濃度很低，而厭氧消化系統(tǒng)需要持續(xù)穩(wěn)定運行。因此，采用厭氧消化方法處理水華藻類時，需要考慮與其它一種或多種有機廢棄物共消化，以便保證進料的可靠供應，另一方面，還可以利用處理其它有機廢棄物的厭氧消化設施。

(5)沼液沼渣的處理問題。如水華藻類僅作為其它厭氧消化設施的補充性底物，消化沼渣的性質(zhì)還主要取決于其它廢棄物；如以水華藻類為主進行厭氧消化，沼液沼渣的性質(zhì)基本滿足有機肥料的要求，可以進行土地利用。需要注意的是，藻類厭氧消化的沼氣產(chǎn)量一般在70～400 mL/g VS，相應的有機質(zhì)降解率約為7%～40%，這意味著厭氧消化后沼液沼渣的量還很多，需要考慮土地消納的能力。另一方面，雖然藻毒素、重金屬已獲得了較多研究，但對水體抗生素等新興污染物的研究還較少，同時施用產(chǎn)生的污染物累積效應還缺乏系統(tǒng)研究，因此針對沼液沼渣的資源化利用還要開展科學施用的研究。

7 結(jié)論

水華藻類以藍藻為主，其中又以微囊藻為主要藻屬，蛋白質(zhì)是藍藻的主要成分。水華藻類偏低的碳氮比、細胞壁結(jié)構是制約其厭氧消化效率和產(chǎn)氣量的關鍵因素，可以采用破壁預處理、與高碳氮比有機廢棄物共消化的方法予以克服?？傮w上，藻類厭氧消化產(chǎn)沼氣量在70～400 mL/g VS。藻毒素在厭氧消化過程中幾乎完全降解，藻類消化后殘余的沼液沼渣富含氮、磷等營養(yǎng)元素，可以作為有機肥料，但需要科學施用避免污染物的累積效應。

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Advances and Key Problems on Anaerobic Digestion of Algae from Algal Bloom

DU Xin-rui, LIU Chuan-yang, LIU Yue-ling, LI Huan

(Key Laboratory of Microorganism Application and Risk Control of Shenzhen, Graduate School at Shenzhen, Tsinghua University, Shenzhen Guangzhou 518055, China )

Algal bloom caused by eutrophication of lakes is an important problem for some of the lakes in our country. Disposing algae refloated from Dianchi Lake by anaerobic digestion is an important end-treatment method to solve the problem of algal bloom. This paper summarized the current research process of anaerobic digestion of algae from algal bloom，including the form of algae，the characterization of anaerobic digestion of algae and co-digestion between algae and sludge，pre-treatment method of algae，the degradation of microcystins and the ways of recycling the biogas slurry and residue. Then some problems that we need to concerncame out such as the optimization of dehydration，the control of the C/N，seasonal effects on algal bloom, methods and effects of the pre-treatment on algae，the scientifically use of biogas slurry and residue.

algal bloom；blue algae；anaerobic digestion; advance

2016-12-29

廣東省科技項目(2015A010106002)，深圳市科技項目(JCYJ20150320154458994)。

杜昕睿(1993-)，女，吉林省吉林市人，清華大學深圳研究生院能源與環(huán)境學部環(huán)境工程專業(yè),2014級在讀碩士研究生，研究方向為固體廢物處理處置。

X52

A

1673-9655(2017)03-0063-06