馮雷1)3) 蔣剛2)3)

1)(四川大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,成都 610065)

2)(四川大學(xué)原子與分子物理研究所,成都 610065)

3)(四川大學(xué),高能量密度物理及技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,成都 610065)

1 引 言

X射線自由電子激光器作為第四代先進(jìn)光源[1],具有相干性好、亮度高、強(qiáng)度大等優(yōu)點(diǎn),為研究物質(zhì)科學(xué)提供了前所未有的條件和機(jī)遇,給了我們?cè)诎Ｃ卓臻g尺度和飛秒時(shí)間尺度下探討原子和分子系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)和動(dòng)力學(xué)過程的可能性.X射線自由電子激光與物質(zhì)相互作用時(shí)出現(xiàn)了許多奇異的物理現(xiàn)象,如非線性X射線光學(xué)效應(yīng)[2]、飽和吸收效應(yīng)[3]、X射線透明[4]和空心原子(hollow atom)[5]等.另外X射線自由電子激光有一項(xiàng)很重要的應(yīng)用,即用于測(cè)定生物分子結(jié)構(gòu),稱為串行飛秒晶體學(xué)[6,7].相對(duì)于傳統(tǒng)光源,使用X射線自由電子激光測(cè)定分子結(jié)構(gòu)時(shí),對(duì)生物分子晶體尺寸的要求大大降低,避免了晶體生長(zhǎng)的難題[8,9].在文獻(xiàn)[5]的描述中,2000 eV的X射線自由電子激光與氖原子相互作用時(shí)出現(xiàn)了X射線透明現(xiàn)象.文中認(rèn)為X射線透明的原因是連續(xù)的內(nèi)殼層光電離過程產(chǎn)生的空心原子,因?yàn)閷?duì)于2000 eV的激光,氖原子(離子)的光吸收主要表現(xiàn)為1s殼層電子的光電離,而空心氖原子沒有1s殼層電子,這樣當(dāng)空心氖原子產(chǎn)生時(shí),X射線無法被吸收,從而出現(xiàn)透明現(xiàn)象.此外空心原子也產(chǎn)生于X射線自由電子激光衍射成像中[10].文獻(xiàn)[9]中提到,對(duì)于高能量X射線,其吸收截面遠(yuǎn)大于散射截面.所以如果在衍射成像過程中材料對(duì)X射線透明,會(huì)使得更多的光子用于衍射,若此刻樣品的微觀結(jié)構(gòu)未被破壞,則將獲得較清晰的衍射圖樣.據(jù)此,本文研究氖原子對(duì)2000 eV X射線激光透明現(xiàn)象的具體成因,并討論能否在較少氖離子失去價(jià)電子的情況下產(chǎn)生X射線透明.

光的吸收現(xiàn)象是由光與物質(zhì)的相互作用引起的,物質(zhì)吸收一個(gè)光子實(shí)質(zhì)上是光子消耗自身將一個(gè)電子從能量較小的態(tài)激發(fā)到能量較高的態(tài)上.氖原子最大的電離能為1360 eV[5],能量大于1360 eV的光子會(huì)將氖原子的內(nèi)部電子激發(fā)到原子外部,成為自由電子,這個(gè)過程被稱作光電離.因此對(duì)于2000 eV的激光,氖原子(離子)光吸收的主要方式為光電離,出現(xiàn)透明現(xiàn)象意味著總的氖原子(離子)平均光電離截面降低.為了了解透明的產(chǎn)生機(jī)制,需要計(jì)算在任意時(shí)刻的平均光電離截面.而計(jì)算平均光電離截面,需要了解這一時(shí)刻處于不同電子組態(tài)的氖原子(離子)的數(shù)目比例.由于可能出現(xiàn)的電子組態(tài)過多,忽略數(shù)目比例較小的電子組態(tài),只考慮主要的電子組態(tài).我們認(rèn)為主要的電子組態(tài)僅來源于主要電離方式.主要電離方式可以通過比較不同原子過程的速率大小得出.

2 主要電離方式

使用基于全相對(duì)論方法的Flexible Atomic Code(FAC)[11]軟件,我們計(jì)算了氖元素在2000 eV的X射線激光照射下的各殼層光電離截面σ和各俄歇衰變通道速率λA,部分電子組態(tài)的光電離截面和俄歇衰變速率展示在表1中.

表1 2000 eV的激光照射下氖原子(部分電子組態(tài))的光電離截面(10?20cm2)和俄歇衰變速率(1013s?1)Table 1.Photoionization cross sections(10?20cm2)and Auger decay rates(1013s?1)of Ne(partial electron conf i gurations)under 2000 eV laser irradiation.

光電離速率λP為光電離截面與激光光子通量密度φ的積:λP=σ×φ,激光光子通量密度為單位時(shí)間內(nèi)通過單位面積的光子數(shù)目.假定一個(gè)脈沖內(nèi),激光的光子通量密度保持不變.從中性氖原子開始,比較它的所有光電離和俄歇衰變通道的電離速率,其中最大者為主要電離方式的第一步.接著比較第一步主要電離方式的產(chǎn)物的所有電離通道,電離速率最大者為主要電離方式的第二步.依次比較,可以得到確定通量密度的激光照射下氖原子最主要的電離方式,如圖1所示.對(duì)于不同的通量密度,主要電離方式是不同的.圖1中所有電子組態(tài)都屬于氖原子電子組態(tài),紅色箭頭從下至上表示2000 eV激光的通量密度從低到高.垂直于紅色箭頭的黑色橫線表示確切的通量密度,并將通量密度分隔成15個(gè)范圍.藍(lán)色小箭頭表示電離過程,箭頭右邊的電子組態(tài)為左邊的電子組態(tài)在對(duì)應(yīng)的通量密度范圍內(nèi)最可能的產(chǎn)物.電離過程從左到右,由藍(lán)色小箭頭連接起來的11個(gè)電子組態(tài)為對(duì)應(yīng)的通量密度范圍內(nèi)最主要的電離方式.其中通量密度為2000 ??2·fs?1的主要電離方式與文獻(xiàn)[5]中所對(duì)應(yīng)的電離方式相同.

圖1 (網(wǎng)刊彩色)圖中所有電子組態(tài)為氖原子(離子)電子組態(tài),紅色箭頭表示2000 eV X射線激光光子的通量密度;與紅色箭頭垂直的黑色橫線表示確切的通量密度,將通量密度分為15個(gè)范圍;藍(lán)色小箭頭表示電離過程,箭頭右邊的電子組態(tài)為箭頭左邊的電子組態(tài)在對(duì)應(yīng)的通量密度范圍內(nèi)最可能的產(chǎn)物;由藍(lán)色小箭頭連接起來的11個(gè)電子組態(tài)為對(duì)應(yīng)的通量密度范圍內(nèi)最主要的電離方式Fig.1.(color online)All electron conf i gurations in the diagram are the various electron conf i gurations of the neon atom,red arrow indicates the f l ux density of 2000 eV laser.The black horizontal lines that be perpendicular to the red arrow indicate the exact f l ux densities,and divide the f l ux density into 15 ranges.The blue arrows indicate the ionization processes.The electronic conf i guration on the right side of a blue arrow is the most likely product of the electronic conf i guration on the left in the corresponding f l ux density range.The 11 electron conf i gurations,which are connected by the small blue arrows,are the main ionization modes in the corresponding f l ux density range.

3 各狀態(tài)氖原子的數(shù)目比例

假定一個(gè)脈沖內(nèi)激光通量密度不隨時(shí)間變化;在激光未照射材料之前,只存在中性氖原子.若將總的氖原子數(shù)目設(shè)為1,依靠圖1給出的電離方式,通過建立和解速率方程,得到主要電離方式中中性原子和各價(jià)態(tài)離子在所有原子(離子)中數(shù)目比例隨時(shí)間變化的公式,

N0t,N1t,N2t,···,N9t分別為t時(shí)刻主要電離方式中中性氖原子、正1價(jià)氖離子、正2價(jià)氖離子、···正9價(jià)氖離子的數(shù)目比例;λ1,λ2,···,λ10為主要電離方式中產(chǎn)生正1價(jià)氖離子、正2價(jià)氖離子、···、正10價(jià)氖離子的過程的電離速率.由于在不同通量密度范圍內(nèi)主要電離方式不同,因此在不同的通量密度范圍內(nèi)N1t到N9t可能表示不同電子組態(tài)的離子,λ1到λ10可能表示不同的電離過程的速率.N3t,N4t,···,N8t的方程與(2)—(4)式形式相同.10價(jià)氖離子Ne10+在t時(shí)刻數(shù)目比例N10t由(5)式給出:

圖2 (網(wǎng)刊彩色)(a),(c)和(b),(d)分別表示氖原子在通量密度為2000和10000 ??2·fs?1的2000 eV激光照射下各電子組態(tài)的數(shù)目的占據(jù)比例隨曝光時(shí)間的變化,“Hollow atoms”表示所有空心原子數(shù)目比例之和,“Non-hollow atoms”表示所有非空心原子的數(shù)目比例之和;(e)和(f)表示氖原子對(duì)2000 eV激光的原子平均光電離截面隨曝光時(shí)間的變化Fig.2.(color online)(a)–(d)express the percentage of the number of electronic conf i gurations varying with the exposure time of neon atoms at 2000 eV laser irradiation.The f l ux density for(a),(c)is 2000 ??2·fs?1,for(b),(d)is 10000 ??2·fs?1,“Hollow atom” represents the sum of the proportions of all hollow atoms,the “Non-hollow atoms” means the sum of the proportions of all non-hollow atoms.(e)and(f)express the variation curves of atomic mean photoionization cross section with exposure time of neon atom at 2000 eV laser.

文獻(xiàn)[5]中,氖原子在通量密度為2000 ??2·fs?1、持續(xù)時(shí)間為20 fs的2000 eV X射線激光照射下出現(xiàn)X射線透明現(xiàn)象.按照?qǐng)D1給出的電離方式,計(jì)算光子通量密度為2000和10000 ??2·fs?1的2000 eV的X射線激光照射下20 fs內(nèi)氖原子主要電子組態(tài)的數(shù)目比例,如圖2(a)—(d)所示.圖2(a)和圖2(c)表示通量密度為2000 ??2·fs?1激光照射下各主要電子組態(tài)的數(shù)目比例隨曝光時(shí)間的變化,屬于空心原子的電子組態(tài)在圖2(a)中,“Hollow atoms”表示所有空心原子數(shù)目比例之和;非空心原子和裸核在圖2(c)中,“Non-hollow atoms”表示所有非空心原子數(shù)目比例之和.圖2(b)和圖2(d)則表示在通量密度為10000 ??2·fs?1時(shí)的情況,各項(xiàng)意義與圖2(a)和圖2(c)中相似.

4 氖原子平均光電離截面

本文認(rèn)為氖原子(離子)的總的光電離截面σo為各殼層光電離截面之和:σo=σ1s+σ2s+σ2p,σ1s,σ2s和σ2p分別為1s,2s和2p殼層光電離截面.在t時(shí)刻,主要電離方式中中性氖原子和各價(jià)態(tài)氖離子數(shù)目比例與總的光電離截面之積的總和,即為當(dāng)前所有原子(離子)平均光電離截面,

如圖2,氖原子(離子)可以分為三種:空心原子、非空心原子以及裸核Ne10+.曝光未開始前,僅存在中性原子,屬于非空心原子,這時(shí)平均光電離截面最大,為4.101×10?20cm2.隨著曝光的進(jìn)行,非空心原子逐漸轉(zhuǎn)換為空心原子,平均光電離截面隨之降低;在空心原子數(shù)目達(dá)到峰值之前,裸核的數(shù)目比例較少,可以忽略不計(jì).通量密度為2000 ??2·fs?1時(shí),空心原子數(shù)目比例在18.3838 fs達(dá)到峰值,即70.54%,此時(shí)氖原子平均光電離截面為0.7802×10?20cm2;通量密度為10000 ??2·fs?1時(shí),空心原子數(shù)目比例在7.6768 fs達(dá)到峰值,為94.13%,此時(shí)氖原子平均光電離截面為0.3710×10?20cm2.空心原子數(shù)目比例在達(dá)到峰值之后,非空心原子和空心原子最終都轉(zhuǎn)換為裸核,裸核數(shù)目不再可以忽略不計(jì),導(dǎo)致氖原子平均光電離截面繼續(xù)下降.

對(duì)于2000 eV的激光,裸核和空心原子都會(huì)導(dǎo)致氖原子(離子)的原子平均光電離截面降低,從而表現(xiàn)出X射線透明現(xiàn)象.未曝光前,氖氣中只存在中性氖原子,屬于非空心原子;非空心原子首先被轉(zhuǎn)換為空心原子,最終非空心原子和空心原子都被轉(zhuǎn)換為裸核.在曝光前期,裸核忽略不計(jì),空心原子的大量產(chǎn)生是原子(離子)平均光電離截面減小的主要原因;之后,裸核是原子平均光電離截面繼續(xù)減小的主要原因.

5 價(jià)電子完整的空心原子

價(jià)電子完整的氖原子和氖離子只有Ne(1s22s22p6),Ne+(1s2s22p6)和空心原子Ne2+(2s22p6).如圖2,在曝光剛開始,以這三種氖原子(離子)為主,絕大部分的氖原子價(jià)電子保持完整,平均光電離截面仍可以減少一半左右,這主要是空心原子Ne2+(2s22p6)的作用;隨后價(jià)電子不完整的離子數(shù)目很快增加,占據(jù)主要地位.我們這里研究Ne2+(2s22p6)在不同通量密度激光下的數(shù)目比例. 當(dāng)通量密度φ小于1059 ??2·fs?1時(shí),空心原子Ne2+(2s22p6)不屬于主要電離方式,這意味著此時(shí)空心原子Ne2+(2s22p6)數(shù)目比例較小,本文暫不考慮.激光通量密度范圍在1059—27230?2·fs?1時(shí),Ne2+(2s22p6)數(shù)目比例N2s22p6可由(7)式得到,

式中σ01s,σ11s分別為Ne(1s22s22p6)和Ne+(1s 2s22p6)的1s光電離截面,λ2s22p6→1s2s22p4為俄歇衰變Ne2+(2s22p6)→Ne3+(1s 2s22p4)的速率. 當(dāng)激光通量密度大于27230 ??2·fs?1時(shí),離子Ne2+(2s22p6)的主要電離方式發(fā)生變化,它的數(shù)目比例為

圖3 (網(wǎng)刊彩色)空心原子Ne2+(2s22p6)數(shù)目比例隨激光通量密度和曝光時(shí)間的變化 (a)通量密度范圍為1059—27230 ??2·fs?1;(b)通量密度范圍為27230—100000 ??2·fs?1Fig.3.(color online)The variation of ratio of hollow atom Ne2+(2s22p6)with laser f l ux density and exposure time:Flux density range of(a)is from 1059 to 27230 ??2·fs?1,for(b)is from 27230 to 100000 ??2·fs?1.

其中σ22s為Ne2+(2s22p6)的2s殼層電子光電離截面.圖3為氖原子在2000 eV激光照射下空心原子Ne2+(2s22p6)的數(shù)目比例隨激光通量密度和曝光時(shí)間變化曲面圖,通量密度單位為??2·fs?1,時(shí)間單位為fs.如圖3(a),空心原子Ne2+(2s22p6)數(shù)目比例有且只有一個(gè)最大值,當(dāng)激光通量密度范圍在1059到27230 ??2·fs?1時(shí), 隨著通量密度的增大,Ne2+(2s22p6)最大數(shù)目比例逐漸增大至73.70%,并且所需的曝光時(shí)間越來越短.如圖3(b),激光通量密度大于27230 ??2·fs?1時(shí), 當(dāng)光子通量達(dá)到14349 ??2,空心原子Ne2+(2s22p6)數(shù)目比例達(dá)到最大值,固定為73.70%;此時(shí)空心原子Ne2+(2s22p6)的產(chǎn)生與消耗都基于光電離過程,它的最大數(shù)目比例僅與各殼層光電離截面相關(guān).

6 結(jié) 論

本文基于FAC程序計(jì)算的氖原子(離子)在2000 eV激光下的光電離截面和俄歇衰變速率,比較氖原子(離子)不同光電離和俄歇衰變通道的速率,得到不同通量密度下氖原子主要電離方式.通過建立并解速率方程,得到確定的主要電離方式中氖原子各電子組態(tài)數(shù)目比例隨時(shí)間變化公式.應(yīng)用公式計(jì)算了氖原子在通量密度為2000和10000 ??2·fs?1的2000 eV激光照射下,20 fs內(nèi)任意時(shí)刻各主要電子組態(tài)的數(shù)目比例和總的原子平均光電離截面.發(fā)現(xiàn)裸核和空心原子都是氖原子在2000 eV的激光照射下X射線透明的主要原因.裸核較少時(shí),空心原子是透明的主要原因,當(dāng)空心原子開始減少時(shí),裸核導(dǎo)致截面繼續(xù)減小.僅在曝光剛開始,絕大部分的氖原子(離子)價(jià)電子保持完整.建立了空心原子Ne2+(2s22p6)數(shù)目比例與通量密度和曝光時(shí)間關(guān)系方程,計(jì)算并得到了空心原子Ne2+(2s22p6)數(shù)目比例隨著通量密度和曝光時(shí)間的曲面圖.發(fā)現(xiàn)選擇恰當(dāng)?shù)耐棵芏群兔}沖持續(xù)時(shí)間可以使價(jià)電子完整的空心原子Ne2+(2s22p6)數(shù)目比例達(dá)到73.70%.

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