劉寶成，趙曉明

(天津工業(yè)大學紡織學院，天津 300387)

活性炭吸附去除室內(nèi)甲醛的研究進展

劉寶成，趙曉明

(天津工業(yè)大學紡織學院，天津 300387)

敘述了甲醛的來源及危害，闡述了活性炭的種類、吸附機理，以及不同活性炭對甲醛的吸附性能。綜述了活性炭纖維和活性炭非織造布吸附甲醛的研究狀況以及改性后的活性炭對甲醛的吸附性能。

活性炭 甲醛 吸附 活性炭纖維 活性炭改性

0 引言

隨著經(jīng)濟和科技的發(fā)展，社會的進步，生活水平的日益提高，各類室內(nèi)裝修越來越普及，人們對自己的居住環(huán)境越來越重視，而引起了一股室內(nèi)裝修熱潮。室內(nèi)裝修材料數(shù)不勝數(shù)、種類繁多，各類添加劑的使用越來越廣泛[1]。如由脲醛樹脂和酚醛樹脂粘結(jié)而成的人造板材，含有游離的甲醛，常溫下就可以釋放到空氣中。同時，由于室內(nèi)密閉性越來越好，空調(diào)、加濕器等新型電器的普及，使得室內(nèi)裝修帶來的污染物不能及時排除，隨之帶來了日益嚴重的室內(nèi)環(huán)境污染[2]。據(jù)國外的一項數(shù)據(jù)統(tǒng)計表明，室內(nèi)環(huán)境的污染程度是室外環(huán)境污染程度的2倍以上，有的不注意裝修通風的，甚至會達到室外環(huán)境的100倍以上[3]?，F(xiàn)在人們每天在室內(nèi)待的時間遠遠大于室外的時間，長時間待在這種環(huán)境下會增加患病的機率，特別是對幼兒和老人來說，由于室內(nèi)污染而引發(fā)的病狀越來越多。由此可見，室內(nèi)環(huán)境污染不容小視與我們息息相關(guān)。常見的室內(nèi)空氣污染物如甲醛、苯、氨等常見的易揮發(fā)的有機物。其中，甲醛因來源廣泛、污染時間長、毒性大，越來越受到人們的重視，成為室內(nèi)污染的首要污染物。目前對于氣相有機污染物甲醛的去除方法有很多：植物吸收法、微生物降解法、空氣負離子技術(shù)、熱催化降解法、光催化法、吸附法，而吸附法是最常用的去除室內(nèi)污染物的方法，也是最有效的方法?；钚蕴?、多孔氧化鋁、分子篩、沸石、硅膠、聚合樹脂等是常用的吸附劑，而活性炭同這些吸附劑相比，具有相當豐富的孔隙結(jié)構(gòu)、較高的比表面積、吸脫速率快、易再生等諸多特點，在氣態(tài)污染物的治理方面擁有其明顯的優(yōu)勢[4]。

1 甲醛的主要來源及危害

1.1 甲醛的來源

1.1.1 室外空氣中的甲醛

在一些用于鞣制皮革的防腐劑和脫臭劑、紡織及造紙工業(yè)的漂白劑的工廠所產(chǎn)生的廢氣中常含有甲醛。在甲醛生產(chǎn)企業(yè)以及需要利用甲醛作為生產(chǎn)原料的化工廠、木材廠等甲醛的釋放量巨大。一些有機材料，如香煙、石油、煤炭、天然氣等，在高溫高濕的條件下燃燒也會強化甲醛的釋放。同時汽車排放的尾氣經(jīng)復雜的光化學反應也會有甲醛的釋放。此外，空氣中通常含有少量的甲烷經(jīng)氧化可轉(zhuǎn)化為甲醛。

1.1.2 室內(nèi)空氣中的甲醛

在人造板材方面，因以甲醛為主要成分的脲醛樹脂做粘合劑制成的裝飾材料，如各種細工木板、膠合板、刨花板、以及中高密度纖維板在室內(nèi)裝修中均不斷向室內(nèi)釋放甲醛[5]。此外，室內(nèi)裝修常用的塑貼面、膠合板、地板膠、粘合劑、乳膠漆均會釋放甲醛。廚房里液化氣、煤氣的燃燒的不完全也會產(chǎn)生一定量的甲醛。生活中使用的消毒劑、殺蟲劑、化妝品也含有甲醛。如可以做消毒劑、防腐劑的福爾馬林溶液，在使用的過程中也會釋放出甲醛[6]。

1.2 甲醛的危害

甲醛是醛類中具有特殊致毒作用的一個品種[7]，被世界衛(wèi)生組織確定為致癌或致畸形物質(zhì)。甲醛危害人體的健康，長期暴露于甲醛的環(huán)境中，會表現(xiàn)出咳嗽、發(fā)熱、胸悶、嗜睡、胃灼熱、食欲不振等一系列不良癥狀，嚴重時甚至產(chǎn)生急性中毒反應[7]。甲醛對接觸者的危害，以兒童和孕婦最為敏感，危害最大。長期接觸低濃度的甲醛可引起慢性呼吸道疾病、月經(jīng)紊亂、細胞核的基因突變、引起新生兒染色體異常、妊娠綜合癥、白血病甚至會引起青少年記憶力和智力下降[5]。

2 活性炭吸附甲醛

2.1 活性炭的分類

活性炭按其原料來源可分為煤質(zhì)活性炭、木質(zhì)活性炭、果殼炭、椰殼炭、石油類活性炭、骨炭和礦物質(zhì)原料炭等;按制造方法可分為物理法、化學法以及化學、物理相結(jié)合的方法；按其形態(tài)可分為球形活性炭、柱狀活性炭、粉狀活性炭、顆?；钚蕴俊⒗w維狀活性炭及不定型活性炭等。一般來講，植物類殼質(zhì)活性炭同其它活性炭相比具有發(fā)達的微孔結(jié)構(gòu)，木質(zhì)活性炭同其它活性炭相比具備豐富的中孔結(jié)構(gòu)，而煤質(zhì)活性炭則各類孔結(jié)構(gòu)均有分布。

2.2 活性炭吸附氣相甲醛的吸附機理

活性炭吸附氣相甲醛的吸附作用主要源于活性炭自身豐富的孔隙結(jié)構(gòu)、較高的比表面積以及表面的含氧官能團。當吸附質(zhì)分子發(fā)生吸附作用時，其分子聚集在碳纖維表面而被吸附。根據(jù)吸附作用力的不同，可將活性炭的吸附分為兩種：一種為物理吸附，主要指吸附質(zhì)受到不對稱偶極作用產(chǎn)生的范德華力而將其吸附在活性炭的表面，在吸附的過程中，吸附質(zhì)和吸附劑分子自身的化學性質(zhì)不會發(fā)生變化，同時物理吸附所產(chǎn)生的吸附熱很小，隨著溫度的升高，活性炭對吸附質(zhì)的吸附能力減弱，所以物理吸附通常在低溫條件下進行更用利于吸附質(zhì)的吸附，此外吸附質(zhì)分子也會發(fā)生脫附的現(xiàn)象。另一種為化學吸附，主要源于活性炭表面的含氧官能團與吸附質(zhì)發(fā)生的化學反應，從而將其吸附在活性炭表面。這種吸附具有不可逆性，所以吸附比較穩(wěn)定，基本不會發(fā)生脫附現(xiàn)象。

2.3 不同活性炭對氣象甲醛的吸附

隨著室內(nèi)空氣甲醛污染問題的日益凸顯，不同類型的吸附劑對氣相甲醛的吸附已有大量報道。而活性炭因其豐富的孔徑結(jié)構(gòu)，較高的比表面積對氣相甲醛的吸附要優(yōu)于其他吸附劑。盡管活性炭對空氣中甲醛的吸附性能高于活性氧化鋁、沸石、分子篩等其他吸附劑，然而由于不同材質(zhì)的活性炭不同孔徑的分布以及表面化學性質(zhì)的不同對甲醛的吸附性能也不盡相同。董春欣等通過粉末活性炭和顆?；钚蕴繉兹┪叫阅艿膶Ρ妊芯浚l(fā)現(xiàn)對甲醛氣體的吸附速率，顆?；钚蕴績?yōu)于粉末活性炭。但很少有文獻報道活性炭粒徑的大小對甲醛氣體吸附性能所產(chǎn)生影響的研究[8]。林莉莉等人將椰殼、果殼、煤質(zhì)和術(shù)質(zhì)4種材質(zhì)的活性炭通過靜態(tài)吸附和動態(tài)穿透實驗對其進行氣相甲醛的吸附性研究。研究發(fā)現(xiàn)，活性炭對甲醛的吸附符合Freundlich等溫吸附方程，椰殼活性炭表面含有大量的微孔，以及較多的含氮、含氧基團，有利于吸附小分子，因而椰殼活性炭對甲醛的吸附性能是最好的，實際的吸附容量和吸附容量利用率分別可達到9.88 mg/g和84. 37%。研究中發(fā)現(xiàn)小顆粒的活性炭在一定粒徑范圍內(nèi)具有更高的吸附能力[9]。

2.4 活性炭纖維

活性炭纖維工業(yè)化發(fā)展始于60年代，活性炭纖維因其具有高的比表面積、具有良好的導電性、導熱性等石墨化特征、強度高、彈性好具有可塑性，因而成為一種新型的高效吸附材料，在凈化空氣領(lǐng)域扮演著重要的角色。它是以纖維素(纖維素為原料的人造絲)、聚合纖維(聚丙烯腈、酚醛樹脂、聚二乙烯)、瀝青等為原料，經(jīng)炭化和活化制得?；钚蕴坷w維為多孔性吸附材料，其孔徑小而均勻，含有豐富的微孔，占全部全孔空容的90%以上?；钚蕴坷w維對氣相污染物的吸附實際上是一種微孔填充的過程，活性炭纖維表面含有大量的微孔，可以有效地吸附低濃度的污染物，使污染物大量地轉(zhuǎn)移到活性炭纖維上。

活性炭纖維碳元素的含量一般在90%左右，也含有少量的氫、氧、硫、氮、氯等元素，活性炭纖維的表面含有一系列的活性含氧官能團，如羧基、羰基、酚類、醚類、酯類等。一部分活性炭纖維，如聚丙烯腈活性炭纖維，還含有胺基、亞胺基以及磺酸基等官能團。這些含N官能團的活性炭纖維，對含有N、S等元素的化合物具有極強的吸附能力。金少鋼、張華[10]等人將市售活性炭粉混入到AN-VDC共聚物紡絲原液中，制成含活性炭的腈氯綸吸附纖維，在甲醛濃度不超過8mg/ L時，去除甲醛的最優(yōu)條件下，含活性炭的腈氯綸吸附纖維對甲醛的去除率在95%以上。張愛旭[11]等人以有機纖維為前驅(qū)體，采用一種濕法成型技術(shù)制備的活性炭纖維濾餅，具有大孔隙率、三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)和機械強度高等特點。對甲醇、甲醛氣體有一定的吸附效率和吸附量，優(yōu)于市場上常見的活性炭纖維材料。Kyung Jin Lee等人具有大約800nm的靜電紡聚丙烯腈納米纖維經(jīng)碳化和水蒸氣活化，制成具有大量微孔和豐富含氮官能團的納米碳纖維。其對甲醛的吸附是傳統(tǒng)活性炭的倆倍。其在潮濕的環(huán)境中，甲醛濃度很低時，對甲醛也有很好的吸附效果[12]。Hongmei Zuo等人發(fā)現(xiàn)將大豆蛋白水解后制得的生物酶負載到活性炭纖維上，由于甲醛能與蛋白質(zhì)上的氨基結(jié)合并發(fā)生化學反應，使蛋白質(zhì)變性凝固，因而達到去除甲醛的目的。研究發(fā)現(xiàn)，負載生物酶的活性炭纖維與未處理的活性炭纖維形貌相似，保持了原來的孔隙和比表面積，對甲醛的吸附起到了協(xié)同促進的作用，去除率高達80%。蔣穎剛等[13]將活性炭粉通過浸軋、涂層、噴筆以及炭包等工藝形式，添加到非織造布上，制成含活性炭粉的非織造布，對甲醛具有很好的吸附性，用于制作服裝、室內(nèi)裝飾材料等紡織品。

2.5 活性炭改性

活性炭表面具有豐富的孔隙結(jié)構(gòu)、較高的比表面積和活性基團。同其它類型的吸附劑相比，具有吸附速率快、吸附容量大、易于再生等特點，在氣相污染物治理方面具有良好的應用前景。然而單獨活性炭吸附氣象污染物時，主要是通過物理吸附作用對氣相污染物進行吸附?；钚蕴勘砻嬉蚱湮⒖缀徒榭椎臄?shù)量有限，依靠其結(jié)構(gòu)中的微孔和介孔對氣相污染物的物理吸附作用，隨著吸附時間的延長，活性炭對氣象污染物的吸附達到飽和，就容易失去吸附性能[4]。此外，活性炭的強度低、易碎，在吸附氣相污染物易造成二次污染。近年來對活性炭孔隙結(jié)構(gòu)、比表面積及表面化學性質(zhì)的改性問題成為了研究人員的研究熱點，國內(nèi)外研究人員均做了大量的實驗研究。對活性炭表面進行改性處理，使活性炭對氣相污染物的吸附由單一的物理吸附轉(zhuǎn)向物理一化學聯(lián)合吸附，這為活性炭在吸附氣相污染物的發(fā)展開拓創(chuàng)造了條件。

2.5.1 活性炭表面物理結(jié)構(gòu)的改性

活性炭表面物理結(jié)構(gòu)的改性主要指對活性炭孔容、孔隙結(jié)構(gòu)及分布、比表面積的改性。對活性炭表面物理結(jié)構(gòu)的改性一般有兩種方法。一種是物理法改性，主要是對活性炭原材料的改性。一般是通過改變活性炭在制備的過程中炭化、活化條件從而改變比表面積、孔隙結(jié)構(gòu)及分布，進而對活性炭物理結(jié)構(gòu)進行改性。另一種方法是化學法改性，主要是指在活性炭的制備過程中，通過加入化學物質(zhì)，對活性炭進行二次炭化和活化，從而達到增加活性炭的孔容，提高活性炭的微孔含量和比表面積的目的。張麗丹[14]等人研究發(fā)現(xiàn)，煤質(zhì)活性炭在制備的過程中，分別加入一定濃度的HCL和NaOH對活性炭進行酸堿改性處理，除去其酸堿可溶性物質(zhì)，使其灰分降低，從而保持孔隙結(jié)構(gòu)不發(fā)生變化的同時提高活性炭的比表面積和吸附容量。Caturla等人采用物理化學聯(lián)合的改性方法對活性炭改性，先采用ZnC12化學活化的方法活化后，再用二氧化碳對活性炭進行物理活化，進一步開孔和拓孔，可獲得比表面積高達3 OOOm2/g 的活性炭。

2.5.2 活性炭表面化學結(jié)構(gòu)的改性

活性炭的化學成分和表面所含有的化學官能團以及數(shù)量均對吸附有重要的影響。普通活性炭的表面是非極性的，可以有效的吸附非極性化合物。根據(jù)吸附質(zhì)的特性對活性炭表面進行改性，引入或去除某些表面化學官能團，從而改變活性炭表面的酸、堿性，增加活性炭表面非碳元素基團，使其具有特定的吸附性能。

2.5.2.1 氧化改性

氧化改性是指活性炭經(jīng)強氧化劑處理，處理后表面含氧酸性基團增加，如羧基、酚羥基、酯基、羰基等，從而增強了活性炭表面的極性和親水性。利用H2O2、HNO3等氧化劑對活性炭進行處理是比較常見的，而不同類型的氧化劑，對活性炭進行改性處理，產(chǎn)生的含氧官能團的種類和數(shù)量也不一樣，氧化程度越高，活性炭表面的含氧官能團就越多。劉耀源等人[15]研究發(fā)現(xiàn)，以玉米秸稈為原料制備出的活性炭，對其進行H2O2/H2SO4改性，結(jié)果表明：經(jīng)改性處理后的活性炭平均孔徑增大，表面酸性含氧官能團含量明顯提高，對甲醛飽和吸附量延長了50%，飽和吸附量提高了165.94%，脫附峰面積和峰高均有很大程度提高。同時也發(fā)現(xiàn)，經(jīng)氧化改性后的活性炭對甲醛的吸附是物理吸附和化學吸附的復合吸附。

2.5.2.2 強還原改性

強還原改性是指活性炭在適當溫度條件下，H2、N2、NaOH、氨水等還原劑對活性炭表面官能團進行還原處理提高活性炭表面含氧堿性基團的相對含量，增強活性炭表面的非極性，提高對非極性物質(zhì)的吸附性能。其中H2和N2等惰性氣體對活性炭的高溫處理和氨水浸漬處理是比較常見的強還原性處理方式。潘紅艷等人[16]研究發(fā)現(xiàn)，采用不同濃度的氨水對活性炭纖維表面進行浸漬處理，測定活性炭纖維表面酸堿基團含量以及空隙結(jié)構(gòu)的變化。結(jié)果表明，經(jīng)濃度為6ml/L的氨水浸漬處理后的活性炭纖維，其表面含氧堿性基團含量、微孔孔容及其比表面積最大，從而增加了實驗中活性炭纖維對苯乙烯的吸附容量。劉耀源等人[17]以玉米秸稈為原料，制備出活性炭，采用NaOH對其進行改性，運用BET模型和Boehm滴定法測定活性炭孔隙結(jié)構(gòu)和表面性質(zhì)，結(jié)果表明:以玉米秸稈制備出的活性炭經(jīng)NaOH改性后可使其對甲醛飽和吸附時間延長62%，飽和吸附量提高133.33%，比表面積增加3.02% ,微孔容積增大0.60%,脫附峰面積和峰高明顯增大，且其表面堿、酸性官能團含量分別提高了11.85%、5.51%，說明NaOH改性后能提高活性炭的表面酸、堿性基團含量，增大了活性炭的比表面積及微孔孔容，從而增加了活性炭對甲醛等極性物質(zhì)的吸附容量。

2.5.2.3 高溫熱處理

活性炭在惰性氣氛下進行高溫熱處理后,活性炭表面活性基團會發(fā)生變化。因為在高溫條件下，活性炭表面的含氧官能團可分解為碳氧化合物和水。有研究表明，活性炭單位表面上酚羥基和羰基數(shù)量的變化能較好地解釋苯酚在活性炭上的吸附量變化趨勢。Haiqin Rong等人[18]發(fā)現(xiàn)，活性炭在惰性氣氛下通過高溫熱處理，在723和1123華氏溫度下，其比表面積和孔面積明顯提高。經(jīng)過高溫熱處理，大分子羧酸基團的增加，偶極之間的相互作用和氫鍵的協(xié)同作用，大大增加了比表面積和孔面積。表面的羧酸基團的增加更有利于對甲醛分子的吸附。

2.5.2.4 低溫等離子體處理

活性炭表面堿性官能團的引入通常是通過氨水浸漬等還原性物質(zhì)或者是高溫脫氧來實現(xiàn)。近年來，低溫等離子體處理技術(shù)逐漸成為研究熱點。氧氮等離子體、CF4等離子體等常用的等離子技術(shù)對活性炭進行改性，能夠改變活性炭表面的化學特性，同時還能控制活性炭表現(xiàn)的界面特性不發(fā)生改變。郭麗娜等人[19]將等離子體反應器與顆粒活性炭吸附裝置進行聯(lián)接，并對顆粒活性炭進行還原改性，測試其對甲醛的吸附效果及汽車尾氣中臭氧的去除能力，發(fā)現(xiàn)甲醛的吸附率明顯上升，隨著氣體流量的增大呈現(xiàn)上升趨勢。

2.5.2.5 負載金屬離子改性

將某些過渡金屬物質(zhì)或金屬化合物利用活性炭的吸附性和還原性負載到活性炭內(nèi)部，金屬離子因活性炭的還原性而被還原成單質(zhì)或低價態(tài)離子，從而使活性炭增加一定的化學反應與催化反應能力。常用的負載金屬有銅離子、鋅離子、鐵離子和銀離子。

Shin和Song等[20]利用噴濺法將銀納米粒子負載到粒狀煤質(zhì)活性炭上。結(jié)果表明，經(jīng)改性后，納米顆粒的沉積，降低了活性炭的有效表面積和堵塞的微孔開口，負載銀納米粒子的活性炭對甲醛的去除能力為單一活性炭的3.4倍，在0.5s的保留時間內(nèi)，對甲醛的吸附量達到1.56 mg/g。

黃海保等人[21]發(fā)現(xiàn)，采用硼氫化鈉液相還原法制備活性炭載納米鉑催化劑，具有極高的甲醛清除活性。觀察不同載鉑量(0.1 % ,0.5%和1 %)對甲醛去除率的影響。結(jié)果表明：活性炭的鉑負載量為0.5%時，在5h反應的范圍內(nèi)，甲醛去除率約為98%。甲醛能夠被完全氧化為二氧化碳。

2.5.2.6 活性炭負載雜原子或化合物

通過液相沉積的方法將雜原子或化合物負載到活性炭表面，這些物質(zhì)可與吸附質(zhì)發(fā)生結(jié)合作用，從而增加了活性炭的吸附性能。Ti02、Mn02、Zn02等是常見的負載化合物。

姜良艷等人[22]研究發(fā)現(xiàn)，將不同濃度的KMnO4通過浸漬的方法負載在活性炭上，再經(jīng)不同的熱處理溫度使其轉(zhuǎn)化為錳氧化物(MnOx)。實驗結(jié)果表明，熱處理溫度為650℃、KMnO4溶液濃度為0.08mol/L時，活性炭對甲醛的吸附容量最高。通過XPS和 FTIR測試可知，負載錳氧化物的活性炭在吸附甲醛的過程中，甲醛在活性炭表面的碳原子和錳原子上可發(fā)生化學吸附。

孫和芳等人[23]研究了活性炭負載Ti02所制得的光催化劑(TiO2/活性炭)在制備的過程中，光照時間、Ti02負載量、空氣流量對空氣中氣相甲醛的光催化降解效果。研究發(fā)現(xiàn)活性炭在負載Ti02后，由于Ti02主要負載在活性炭的大孔和中孔中，而活性炭對甲醛的吸附主要發(fā)生在微孔中，使得負載后的活性炭仍具有很強的吸附性能。實驗發(fā)現(xiàn)，在鍍膜厚度達到300 nm的條件下，隨著鍍膜厚度的增加，甲醛的光催化降解率降低。甲醛光催化降解效率在隨著空氣流量的增加時會有所提高。活性炭在負載Ti02后對空氣中甲醛的降解效率可達94%。陳印等人[24]以木質(zhì)活性炭纖維為載體制備Mn摻雜Ti02負載木質(zhì)活性炭纖維光催化復合材料。研究發(fā)現(xiàn):隨著光照時間的延長、樣品用量的增多和初始甲醛濃度的增大，Mn摻雜Ti02負載木質(zhì)活性炭纖維光催化復合材料對甲醛的降解率逐漸提高。隨著Mn摻雜濃度和光照強度的增大，Mn摻雜Ti02負載木質(zhì)活性炭纖維光催化復合材料對甲醛的降解率呈現(xiàn)出先增大后減小的趨勢。Choi等[25]研究了不同的金屬離子以及摻雜計量對Ti02催化劑活性的影響，發(fā)現(xiàn)晶格中摻雜0.1 %～0.5%的Fe3+, Mo5+, Ru3+, Os5+, Re5+, V4+和Rh3+等金屬離子能明顯促進光催化反應，摻雜Cu2+、Zn2+、 Mn2+等金屬離子能夠擴展Ti02吸收波長范圍，從而提高光催化活性。

3 結(jié)語

綜上所述，活性炭的高比表面積、較多的孔徑結(jié)構(gòu)、均勻的孔徑分布，吸、脫附速率快，吸附容量大，使其廣泛應用于環(huán)境保護的各個領(lǐng)域。在凈化氣相污染物、去除揮發(fā)性有機物，活性炭均具有良好的應用前景。目前我國的研究重點應從以下幾個方面進行：

(1)根據(jù)活性炭種類的不同，優(yōu)化活性炭制備工藝，開發(fā)具有高比表面積、大孔容的活性炭。

(2)加強對活性炭改性方法及工藝的深入研究，探索活性炭的改性機理、優(yōu)化改性條件。

(3)開發(fā)出具有高比表面積、高吸附容量的活性炭纖維及活性炭非織造布，并結(jié)合活性炭改性工藝，使其應用到活性炭纖維及活性炭纖維非織造布上。深入研究多種氣相污染物共存時，活性炭的最佳吸附條件，降低資源的消耗，提高經(jīng)濟的可行性。

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2016-12-09

國家自然科學基金項目(51206122)

劉寶成(1989-)，男，碩士研究生，研究方向：紡織材料與紡織品設計。

趙曉明(1963-)，男，博士，天津市特聘教授，博士生導師。

TS101.92

A

1008-5580(2017)01-0224-06