李遠平,馬春梅,朱 誠,黃 潤,鄭朝貴(.皖西學院環(huán)境與旅游學院,安徽 六安 70；.南京大學地理與海洋科學學院,江蘇 南京 0046；.滁州學院地理信息與旅游學院,安徽 滁州 900)

大九湖泥炭地距今16000年以來Hg沉積記錄及影響因子

李遠平1,2,馬春梅2*,朱 誠2,黃 潤1,鄭朝貴3(1.皖西學院環(huán)境與旅游學院,安徽 六安 237012；2.南京大學地理與海洋科學學院,江蘇 南京 210046；3.滁州學院地理信息與旅游學院,安徽 滁州 23900)

神農(nóng)架大九湖盆地距今16000年以來的泥炭沉積被用來分析Hg含量變化及其主要影響因子.基于剖面Ti、Al、Sc、Rb、Sr、Pb、Zn等元素含量和δ13C、腐殖化度等指標,主成分分析和逐步回歸分析揭示泥炭剖面Hg含量變化主要受大氣降塵、地表徑流作用下的礦物質(zhì)輸入、大氣降水、泥炭分解程度等因子影響.根據(jù)各因子影響Hg含量的強度隨年代(深度)變化以及剖面Hg含量變化,距今16000年以來大九湖泥炭剖面的Hg記錄可以分為6個階段.在階段Ⅰ(16.0～15.6cal kyr BP),Hg含量低值源于大氣降塵減少和泥炭分解程度降低;第Ⅱ階段(15.6～14.2cal kyr BP)大氣降水增加以及陸地生物量增多、陸源有機物輸入增多,導致Hg含量升高;階段Ⅲ(14.2～11.3cal kyr BP)Younger Dryas時期(YD,12.3～11.3cal kyr BP),因大氣降塵增多,泥炭分解程度增加, Hg含量較YD之前升高;第Ⅳ階段(11.3～4.3cal kyr BP),各因子作用波動明顯,Hg含量整體處于高值段;在第Ⅴ階段(4.3～3.1cal kyr BP)氣候轉(zhuǎn)干,大氣降塵也較低, Hg含量出現(xiàn)明顯的降低.第Ⅵ階段(3.1cal kyr BP以來)表現(xiàn)出大氣降塵的逐漸增加和整體減少的礦物質(zhì)輸入,反映降水減少以及逐漸增強的人類活動影響,Hg含量則持續(xù)升高.

Hg沉積；影響因子；大九湖泥炭地；晚冰期

汞(Hg)因其高揮發(fā)性,在大氣中滯留時間長,本質(zhì)毒性尤其是它的甲基化形態(tài)[1],在環(huán)境中受到特別關(guān)注.近些年來,已有多項研究使用自然記錄體,諸如泥炭地[2-7]、冰芯[8-10]、湖泊沉積物[11-14]來重建歷史時期或者地質(zhì)時期Hg沉積.在我國,關(guān)于 Hg沉積研究比較少[6,11,15-17],且時間跨度大都在全新世.筆者先前對大九湖泥炭剖面 Hg記錄中反映的人類活動導致的 Hg沉降做了探討

[18],但并沒有深入探究影響整個剖面 Hg含量的各個因子(環(huán)境過程)與變化.已有研究表明,與泥炭演化相關(guān)的有機物降解和質(zhì)量損失會影響泥炭中Hg含量[7,19],大氣干濕沉降會影響進入泥炭地的Hg[7,20].對于湖泊和礦質(zhì)泥炭沉積物,流域土壤侵蝕也會影響Hg含量[4,13-14].

大九湖盆地位于湖北省神農(nóng)架林區(qū)的最西端,是受冰川、巖溶和流水的綜合作用,于晚更新世以來形成的一個封閉高山小盆地.盆地內(nèi)分布有成層的沼澤并普遍發(fā)育泥炭,從而成為東亞季風區(qū)晚更新世以來自然環(huán)境和古氣候演變研究的理想場所.基于孢粉分析,已有多位研究者[21-24]揭示了晚更新世以來不同時間尺度上區(qū)域植被和氣候演變.馬春梅等[25-26],李遠平等[27]基于腐殖質(zhì)化度和TOC、TN、δ13C等地化指標以及化學元素剖面,高分辨率重建了晚冰期以來區(qū)域氣候環(huán)境演變歷史.朱誠等[28]、Huang等[29]分別基于孢粉年平均溫度轉(zhuǎn)換函數(shù)和微生物分支脂肪醇比率BNA15重建了16kyr BP以來和13kyr BP以來大九湖年平均溫度變化,2項記錄有很好的對比性. Zhao等[30]、朱蕓等[31]運用植物大化石和地球化學指標,分析了晚全新世以來大九湖泥炭地的發(fā)展過程和人類活動影響.目前,深入研究大九湖泥炭沉積中Hg含量的主要影響因子還未見詳盡報道.

本研究基于大九湖泥炭剖面 Hg沉積記錄和其它地球化學數(shù)據(jù),探討各不同因子(環(huán)境過程)對剖面Hg含量的影響,確定晚冰期以來影響泥炭剖面Hg含量的主要因子,定量化不同因子的權(quán)重,從而建立不同因子作用于泥炭Hg含量的年代變化.

1 材料和方法

1.1 研究區(qū)域和取樣

大九湖盆地(31°24′～31°33′N, 109°56′～110°11′E)是一個封閉的巖溶盆地,位于東部低山丘陵向西部高原山地過渡的神農(nóng)架林區(qū)的最西端.盆地底部地勢平坦,平均海拔 1730m,面積約16km2.盆地外圍是由火成巖和碳酸鹽巖組成的海拔2200～2400m陡峭中山,山地表層覆蓋棕色山地土壤.處于北亞熱帶季風氣候區(qū),年均降水量1530mm,年均氣溫7.4℃,相對濕度80%以上.盆地主要沼澤植物有紅穗苔草、小燈芯草、單穗苔草、地榆、假水生龍膽和泥炭蘚等.周圍山地生長著以山毛櫸科為主的溫帶針闊葉混交林.流入盆地的溪流最終都流入地下溶洞,無地面水流出口.

本文于2004年2月在大九湖盆地中心部位用特制U型白鐵皮槽采集到297cm的泥炭剖面.采樣點GPS地理位置31°29′27″N, 109°59′45″E,海拔1760m (圖1).剖面未達基巖.密封后,樣品被運回實驗室,4℃保存直至分樣和實驗分析.

圖1 大九湖盆地采樣點位置Fig.1 Location of the sampling site in the Dajiuhu peatland

1.2 測年和年代—深度模型

根據(jù)泥炭剖面深度和巖性變化,選取10個樣品,制樣在中國科學院地球環(huán)境研究所完成,在北京大學重離子物理研究所進行AMS14C測定.泥炭樣品經(jīng)HCL-NaOH-HCL處理后,用去離子水沖洗過 60μm孔徑篩.選?。?80μm纖維素,制靶待測.測年結(jié)果見表1.使用R軟件CLAM程序內(nèi)含的IntCaL09校正曲線進行14C年代校正,并建立年代—深度模型,使用平滑樣條獲得最佳擬合(圖2).

圖2 大九湖泥炭剖面年代-深度模型Fig.2 Age-depth model of the Dajiuhu peat core

表1 大九湖泥炭剖面AMS14C年代及校正Table 1 AMS14C measurements and the calibrated age range of the Dajiuhu peat core

1.3 地球化學元素及其它地化指標分析

1cm間隔樣品經(jīng)風干后,研磨,過150μm孔徑篩.稱取0.1g樣品,用HCL/HNO3(3:1)混合液消化處理后,測量Hg含量.Hg測量于2005年春在南京大學現(xiàn)代分析中心利用北京瑞利公司制造的AF-610A型冷蒸原子熒光光譜儀完成.采用國家標準物質(zhì)[GBW07405,標準值(0.29±0.04μg/g)]進行質(zhì)量控制.檢測限為 0.008ng/g.標準物質(zhì)回收率93%～108%,相對標準偏差(RSD, n=11) ±6%以內(nèi).每個樣品 3個平行樣測量取平均值.包括Ti、Al、Sc、Rb、Sr、Pb、Zn等在內(nèi)的多元素分析,也于2005年春在南京大學現(xiàn)代分析中心進行,具體方法和實施,詳見文獻[27].有機碳穩(wěn)定同位素(δ13C)測試、以吸光度表征的腐殖化度量測見文獻[25-26].

1.4 統(tǒng)計分析

對泥炭剖面地球化學數(shù)據(jù)進行主成分分析(PCA)以識別影響泥炭地球化學變化的主要因子(環(huán)境過程).所有數(shù)據(jù)均進行了標準化處理以避免尺度效應.將Hg含量作為因變量,提取的主要因子剖面得分為自變量進行逐步回歸分析.各主要因子回歸得分隨深度變化反映了各環(huán)境過程對Hg含量影響的年代變化.

2 結(jié)果

大九湖泥炭剖面 Hg含量變化 29～595ng/g,均值(180.11±114.05) ng/g (圖3).其它代表性化學元素和地化指標隨深度變化如圖3所示.

主成分分析結(jié)果見表 2,前 2個主成分變量載荷如圖 4.第 1個主成分(PC1)解釋了總方差68.59%,表現(xiàn)為Ti、Al、Sc、Rb、Sr的高正載荷(＞0.9).第 2個主成分(PC2)解釋了總方差的15.63%,主要與Pb、Zn的較高正載荷有關(guān)(分別為0.83、0.67).第3主成分(PC3)占總方差的5.99%,主要表現(xiàn)為δ13C的較低負載荷(-0.54).第4主成分(PC4)占總方差5.39%,腐殖化度和δ13C的正載荷比較明顯(分別為0.41、0.36).

利用4個主成分得分對Hg含量進行逐步回歸分析,結(jié)果見表3.由表3、圖5可見,基于各主成分指向的因子(環(huán)境過程)的作用,回歸模型可以高精度擬合 Hg含量(R=0.87,誤差±0.52).回歸系數(shù)體現(xiàn)了各因子影響 Hg含量變化的權(quán)重,權(quán)重大小依次為 PC2＞PC1＞PC3＞PC4.其中 PC2、PC4與Hg含量正相關(guān),而PC1、PC3與Hg含量負相關(guān).

圖3 大九湖泥炭剖面化學元素及地化指標隨深度變化Fig.3 Variations of the elemental concentrations and geochemical properties against depth in the Dajiuhu peat core

表2 各變量各主成分載荷Table 2 Factor loadings of the four components obtained by PCA

圖4 大九湖泥炭剖面化學元素及地化指標第一和第二主成分載荷Fig.4 Principal component loadings of the elements and geochemical proxies in the Dajiuhu peat core for PC1 and PC2

表3 各主成分與Hg含量逐步回歸分析Table 3 Stepwise regression analysis of the principal components on Hg concentrations

圖5 觀測值標準化Hg含量與回歸模型模擬的Hg含量Fig.5 Biplot of standardized Hg concentrations and expected Hg values according to the regression model

3 討論

3.1 泥炭剖面Hg含量

泥炭剖面自 89cm以上(3080cal yr BP以來),Hg含量明顯升高[均值(288.38±137.60)ng/g,圖3].自古至今,中國辰砂礦的開采主要集中在湖南、貴州和重慶的毗連地區(qū).主要開采地點包括湖南省的保靖、鳳凰、新晃,貴州省的銅仁和務川以及重慶的酉陽和秀山,所有這些地點距離大九湖盆地南部不到600km.而3080cal yr BP對應中國商朝時期,我們有理由認為泥炭剖面 89cm以上 Hg含量的明顯升高反映了人類活動的影響

[18].自89cm以下,Hg均值(132.44±54.85) ng/g,這與 Tang等[6]研究的中國東北小興安嶺泥炭5100cal yr BP以來 Hg記錄的自然背景值[(111.3±64.7) ng/g]以及西班牙北部Rońanzas泥炭2450～8000cal yr BP未受人類活動影響Hg含量[(158.9 ± 63.6) ng/g][32]等有很好可對比性.在其它晚更新世以來 Hg含量記錄中,未受人類活動影響的時期也表現(xiàn)出Hg含量的明顯波動[7,14].

3.2 影響泥炭剖面地球化學變化的因子(環(huán)境過程)

主成分分析結(jié)果表明(表2),PC1主要表現(xiàn)為Ti、Al、Sc、Rb、Sr的高正載荷(＞0.9).本課題組之前在對這個泥炭剖面多個元素(不包括 Hg)地球化學行為的研究中,也發(fā)現(xiàn)了相似的元素關(guān)聯(lián),認為它們源于盆地周邊火成巖和碳酸鹽巖的風化,反映了地表徑流的無機礦物輸入,并依據(jù)Ti元素的剖面變化高分辨率重建了區(qū)域氣候環(huán)境變化

[27].PC2主要表現(xiàn)出Pb、Zn的較高正載荷(分別為0.83、0.67).考慮到區(qū)域主要巖石中Pb、Zn含量很低,且Pb、Zn常常共生在礦石中比如閃鋅礦、方鉛礦,可以認為PC2反映了大氣降塵的作用.

PC3主要與δ13C的較低負載荷(-0.54)有關(guān).整個剖面 δ13C變化幅度較小,介于-28.69‰～-26.42‰之間.δ13C的波動主要反映了C3植物所占比重的變化.在降水偏少的干旱時期,C3植物所占比重減小,表現(xiàn)出δ13C偏重;反之亦然[7,25,33]. PC4中,腐殖化度和δ13C的正載荷比較明顯(分別為0.41、0.35).通常,體積密度、吸光度、C/N這3個指標被用來定量化推演泥炭的分解程度[34].但C/N除了用來表征泥炭的分解程度,也有諸多學者認為其反映了沉積剖面中有機物是以內(nèi)生還是以外源為主導[35-36].鑒于本項研究泥炭剖面的礦養(yǎng)型性質(zhì)[18,27],我們采用吸光度表征的腐殖質(zhì)化度指示泥炭分解程度[26,34,37].

3.3 控制剖面Hg含量變化的主要環(huán)境過程

逐步回歸分析結(jié)果(表3)顯示大氣降塵(PC2)對泥炭 Hg含量影響最大.回歸系數(shù)為正說明PC2與剖面 Hg含量正相關(guān),大氣降塵增多的時期會導致顆粒狀Hg沉降增多,剖面Hg含量增大.對Hg含量影響第2顯著的因子與無機礦物質(zhì)輸入(PC1)有關(guān).該因子回歸系數(shù)為負,表明大量的無機礦物質(zhì)輸入會降低泥炭 Hg含量.土壤侵蝕和地表徑流也會使表層土壤中的Hg以耦合到顆粒和溶解有機物的形式進入泥炭地[14],但大量降水和強侵蝕導致的大量無機礦物質(zhì)輸入會稀釋外源及內(nèi)生有機物,稀釋泥炭中的Hg,使Hg含量降低[7,14].影響泥炭Hg含量第3個重要的因子主要與泥炭碳同位素組成(PC3)有關(guān).鑒于這個因子的回歸系數(shù)為負,說明δ13C偏負會使Hg含量升高,即大氣降水(濕沉降)增多會加大對大氣中Hg離子(Hg(Ⅱ))的清洗,反之亦然.腐殖質(zhì)化度表征的泥炭分解程度(PC4)是權(quán)重最小的因子.Hg會與腐殖酸形成穩(wěn)定復合物,泥炭分解程度增加導致Hg含量增多已被諸多研究所闡明[4,38-39].

3.4 不同因子(環(huán)境過程)影響泥炭Hg含量的年代變化

盡管回歸模型說明了不同因子對泥炭Hg含量影響的總體權(quán)重,但不同因子影響 Hg含量的強度是隨年代(深度)變化的,如圖 6所示.基于影響因子作用以及剖面 Hg含量的年代變化, 16,000cal yr BP以來大九湖泥炭剖面的Hg記錄可以分為6個階段.

階段Ⅰ,自剖面底部到 288cm,16.0～15.6cal kyr BP.Hg整體處于低值段,Hg含量降低源于大氣降塵減少和泥炭分解程度降低.第Ⅱ階段,對應剖面深度288～261cm,15.6～14.2cal kyr BP,Hg整體呈現(xiàn)高值段.這一時期處于末次冰期結(jié)束后東亞夏季風逐漸增強、降水逐漸增多的時期[25-26,40].大氣降水增加以及陸地生物量增多、陸源有機物輸入增多,導致Hg含量升高.

階段Ⅲ,261～216cm,14.2～11.3cal kyr BP.這一時段前期因大氣降塵少以及無機礦物質(zhì)輸入,Hg含量低.自233～216cm (12.3～11.3cal kyr BP), 對應于Younger Dryas時期[27],大氣降塵增多,泥炭分解程度增加,使得Hg含量升高.第Ⅳ階段,剖面深度 216～115cm,11.3～4.3cal kyr BP. 自 216～165cm (11.3～8.9cal kyr BP),大氣干、濕沉降增多,使得 Hg含量在前一階段基礎(chǔ)上繼續(xù)增加.在165～135cm (8.9～6.9cal kyr BP),各個影響因子作用波動明顯,Hg含量也呈現(xiàn)出頻繁的波動.Hg含量在8.2cal kyr BP出現(xiàn)一個局地峰值,主要源于大氣降塵增多、礦物質(zhì)輸入減少、泥炭分解程度增大.上部135～115cm (6.9～4.3cal kyr BP),處于全新世最適宜期(HCO)[27],大氣降塵、礦物質(zhì)輸入以及泥炭分解等因子作用均處于整個剖面均值,充沛的大氣降水使得Hg含量高.

圖6 不同因子(環(huán)境過程)影響泥炭Hg含量的年代變化(A)及標準化Hg含量變化(B)Fig.6 Records of the cumulative effects of the factors involved in the variations of Hg concentration (A) and standardized Hg concentrations in the Dajiuhu peat core (B).

第Ⅴ階段,對應剖面115～89cm,4.3～3.1cal kyr BP.HCO之后,氣候轉(zhuǎn)干,大氣降水減少,大氣降塵也低,使得Hg含量在HCO之后出現(xiàn)明顯的降低.第Ⅵ階段,自89cm至剖面頂部.這一階段表現(xiàn)出大氣降塵的逐漸增加和整體減少的礦物質(zhì)輸入.在31cm以上,也表現(xiàn)出大氣降水增多,泥炭分解程度降低,礦物質(zhì)輸入增多,但大氣降塵的持續(xù)增多,主導了千年來剖面Hg含量變化,這體現(xiàn)了區(qū)域日益增強的人類活動的影響.

4 結(jié)論

4.1 大九湖泥炭剖面距今16,000 年以來Hg含量變化為29～595ng/g,均值(180.11±114.05) ng/g.與其它長序列 Hg記錄一致,在未受人類活動影響的時期(3080cal yr BP之前)也表現(xiàn)出Hg含量的明顯波動.

4.2 主成分分析結(jié)果表明,大九湖泥炭剖面距今16,000 年以來地球化學變化主要受4個方面因子(環(huán)境過程)的影響: 地表徑流的礦物質(zhì)輸入(PC1),大氣降塵(PC2),大氣降水(PC3),泥炭分解程度(PC4).

4.3 對泥炭剖面Hg沉積而言,大量降水和強侵蝕導致大量無機礦物質(zhì)輸入會稀釋外源及內(nèi)生有機物,稀釋泥炭中的 Hg,使 Hg含量降低.大氣降塵增多、大氣降水增加(δ13C偏輕)、泥炭分解程度加強會導致泥炭 Hg含量增加.逐步回歸分析結(jié)果顯示,各因子(環(huán)境過程)影響Hg含量變化的權(quán)重大小依次為 PC2＞PC1＞PC3＞PC4.其中PC2、PC4與 Hg含量正相關(guān),而 PC1、PC3與Hg含量負相關(guān).

4.4 根據(jù)不同因子影響 Hg含量的強度隨年代(深度)變化以及剖面 Hg含量變化, 16.0cal kyr BP以來大九湖泥炭剖面的 Hg記錄可以分為 6個階段.在階段Ⅰ(16.0～15.6cal kyr BP),Hg含量低值源于大氣降塵減少和泥炭分解程度降低;第Ⅱ階段(15.6～14.2cal kyr BP)大氣降水增加以及陸地生物量增多、陸源有機物輸入增多,導致Hg含量升高;階段Ⅲ(14.2～11.3cal kyr BP)YD時期(12.3～11.3cal kyr BP),因大氣降塵增多,泥炭分解程度增加, Hg含量較 YD之前升高;第Ⅳ階段(11.3～4.3cal kyr BP),各因子作用波動明顯,Hg含量整體處于高值段;在第Ⅴ階段(4.3～3.1cal kyr BP)氣候轉(zhuǎn)干,大氣降塵也低, Hg含量出現(xiàn)明顯的降低.第Ⅵ階段(3.1cal kyr BP以來)表現(xiàn)出大氣降塵的逐漸增加和整體減少的礦物質(zhì)輸入,反映降水減少以及逐漸增強的人類活動影響,Hg含量則持續(xù)性升高.

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Long-term (16000yr) controls on mercury accumulation reconstructed using a peat record from Dajiuhu mire, central China.

LI Yuan-ping1,2, MA Chun-mei2*, ZHU Cheng2, HUNG Run1, ZHENG Chao-gui3(1.School of Environment and Tourism, West Anhui University, Lu’an 237012, China；2.School of Geographic and Oceanographic Sciences, Nanjing University, Nanjing 210046, China；3.School of Geography Information and Tourism, Chuzhou University, Chuzhou 239000, China). China Environmental Science, 2017,37(3)：1103～1110

In the present study, a peat core sampled in Dajiuhu montane mire, Hubei province, extending back to 16,000yr BP was analyzed for Hg accumulation and main environmental processes involved in the control of Hg concentrations. Based on Ti, Al, Sc, Rb, Sr, Pb and Zn contents as well as humification and δ13C of the core, principal component analysis (PCA) and stepwise regression analysis revealed that main processes controlling Hg concentrations included the mineral input by precipitation and runoff (PC1), dust deposition (PC2), wet deposition (PC3) and peat decomposition (PC4). On the basis of the relative importance of each factor on Hg concentrations, the 16,000yr record of the Dajiuhu peat core could be divided into six main phases. During phaseⅠ(16.0～15.6cal kyr BP), reduced regional dustfall and peat decomposition resulted in decreased Hg concentrations. In PhaseⅡ(15.6～14.2cal kyr BP) ,significantly increased atmospheric wet deposition and fluxes of particulate and dissolved terrestrial organic matter from soils under enhanced terrestrial productivity after the last glacial period were probably responsible for higher Hg concentrations. In phase Ⅲ(14.2～11.3cal kyr BP), Hg concentrations were enhanced later during the Younger Dryas(12.3～11.3cal kyr BP) by increased regional dustfall and peat decomposition. During phase Ⅳ(11.3～4.3cal kyr BP), although significant volatility of the four factors, Hg concentrations were higher as a whole. Lower Hg concentration in phase Ⅴ(4.3～3.1cal kyr BP) were mainly resulted from apparent decrease in atmospheric wet and dry deposition. In phase Ⅵ(3.1cal kyr BP to present), the Hg concentration increased with decreasing depth, albeit with evident volatility. This phase was characterized by reduced input of mineral matter into the mire and gradual increase in regional dustfall, indicating precipitation reduction and progressively increasing influence of anthropogenic activities on Hg accumulation in the peat.

Hg accumulation；factors；Dajiuhu peatland；the Late-glacial

X171,P597

A

1000-6923(2017)03-1103-08

李遠平(1978-),女,安徽金寨人,副教授,碩士,主要研究方向為環(huán)境變化及其影響.發(fā)表論文19篇.

2016-08-08

國家自然科學基金資助項目(41371202,40701190);安徽省高校自然科學重點項目(KJ2011A274)

* 責任作者, 副教授, chunmeima@nju.edu.cn