侯韋竹,丁 晶,趙慶良*,黃慧彬,王思寧,袁一星(.哈爾濱工業(yè)大學(xué)市政環(huán)境工程學(xué)院,城市水資源與水環(huán)境國家重點實驗室,黑龍江 哈爾濱 50090；2.北京碧水源科技股份有限公司,北京 00089)

響應(yīng)面法優(yōu)化電氧化-絮凝耦合工藝深度處理垃圾滲濾液

侯韋竹1,2,丁 晶1,趙慶良1*,黃慧彬1,王思寧1,袁一星1(1.哈爾濱工業(yè)大學(xué)市政環(huán)境工程學(xué)院,城市水資源與水環(huán)境國家重點實驗室,黑龍江 哈爾濱 150090；2.北京碧水源科技股份有限公司,北京 100089)

構(gòu)建了以尺寸穩(wěn)定電極為陽極、碳氈為陰極、鐵網(wǎng)為雙極性電極的電氧化-絮凝耦合工藝,用以同步去除垃圾滲濾液生化出水中的剩余有機物(COD)和總氮(TN),并利用單因素和響應(yīng)面法探討了極板間距、循環(huán)流速和氯離子(Cl-)濃度因素對垃圾滲濾液COD和TN去除率的影響.通過模擬和方差分析,得到了可達顯著水平的二次響應(yīng)曲面模型.通過響應(yīng)曲面分析,得出 COD去除的最優(yōu)反應(yīng)條件為極板間距3.8cm,循環(huán)流速1mL/min, Cl-濃度5556mg/L,此時通過實驗驗證COD實際去除率84.6%,與模型預(yù)測值(85.4%)接近;TN去除的最佳條件為極板間距5.7cm,循環(huán)流速1mL/min, Cl-濃度5437mg/L,此時TN實際去除率為86.4%,與預(yù)測值(93%)較接近.該耦合工藝在實現(xiàn)COD和TN去除的同時,對總磷和色度也有一定的去除效果,實驗表明通過電氧化-電絮凝的協(xié)同機制,可以實現(xiàn)垃圾滲濾液中多種污染物的同步去除.關(guān)鍵詞：電氧化；電絮凝；垃圾滲濾液；深度處理；響應(yīng)曲面法

垃圾滲濾液主要產(chǎn)生于城市垃圾衛(wèi)生填埋或焚燒過程中,具有有機物和氨氮濃度高、含有毒重金屬以及微生物營養(yǎng)元素比例嚴重失調(diào)等特征,且其水質(zhì)受到多種因素影響,如垃圾性質(zhì)、水分供給情況、填埋場環(huán)境等[1-2].目前常用垃圾滲濾液的處理流程為“預(yù)處理+生化處理+深度處理”[3-4],其中深度處理工藝常用的是多級膜處理技術(shù),生化處理技術(shù)與膜技術(shù)相結(jié)合可實現(xiàn)垃圾滲濾液達標排放,但實際運行過程中往往存在工程投資大、膜污染嚴重和濃縮液無法妥善處理等一系列問題[5],因此,開發(fā)垃圾滲濾液深度處理過程中替代多級膜處理技術(shù)的工藝迫在眉睫.

近年來,電氧化工藝和電絮凝工藝因其無需添加氧化劑、二次污染少、能量利用率高等特點,目前已在尿液[6]和電廠廢水[7]等處理過程中得到廣泛研究,并取得較好的去除效果.電絮凝過程主要通過外電壓作用,利用可溶性陽極產(chǎn)生大量可絮凝沉淀的金屬離子達到去除廢水中的污染物的目的,在紡織行業(yè)廢水中應(yīng)用廣泛[8],可有效的去除廢水中的色度及有機物.目前,已有報道研究將電氧化[9-10]或電絮凝[11-12]單獨應(yīng)用到垃圾滲濾液處理過程中,研究表明,單一電化學(xué)工藝對特定的污染物均有較好的處理效果.如 Cabeza[9]等利用電氧化法處理原液或預(yù)處理后的滲濾液,6h后氨氮可實現(xiàn) 100%去除,且氯離子濃度的增大可加強氨氮去除速率.曾曉嵐等[12]采用電絮凝深度處理垃圾滲濾液生化出水,對氨氮的處理效果作用甚微,但總磷(TP)去除率為 90%可達國家排放標準,COD去除率也達到了64%.此外,電化學(xué)組合工藝處理廢水的研究也有相關(guān)報道,如Cottalis等[13]采用鋁作為雙極性電極,同步完成電消毒和電絮凝過程,用于去除微生物和濁度并實現(xiàn)廢水回用.梁棟等[14]通過鐵電極和外加雙氧水的方式構(gòu)建電芬頓與電絮凝聯(lián)用工藝處理滲濾液,可除去大部分有機物.

然而,目前將電氧化和電絮凝工藝耦合進行同步去除多種污染物的研究卻較少.褚衍洋等[15]曾在電氧化系統(tǒng)中投加亞鐵試劑,結(jié)果表明在鐵促電解作用下,COD和氨氮的去除效率得到提高,可分別達到 68.37%和 89.07%.但目前在不外加絮凝劑或助凝劑的情況下采用電氧化和電絮凝的耦合工藝同步深度去除垃圾滲濾液中有機物和氮類污染物的研究尚屬空白.

為克服現(xiàn)有研究的不足,本文在利用電氧化和電絮凝技術(shù)各自優(yōu)勢的基礎(chǔ)上,構(gòu)建新型電化學(xué)耦合工藝用于生活垃圾填埋場產(chǎn)生的垃圾滲濾液的深度處理,可有效實現(xiàn)垃圾滲濾液生化出水中多類剩余污染物(如COD、氮類)的同步去除.本文在單因素實驗的基礎(chǔ)上,采用響應(yīng)曲面法優(yōu)化工藝中的重點參數(shù):極板間距、循環(huán)流速和Cl-濃度,并對優(yōu)化參數(shù)的實際效果進行驗證,以期為實際的工藝運行提供數(shù)據(jù)基礎(chǔ)和科學(xué)依據(jù).

1 材料與方法

1.1 污水來源及水質(zhì)

實驗采用的水樣為哈爾濱某填埋場垃圾滲濾液經(jīng)“預(yù)處理+兩段式A/O”工藝處理后的生化出水,該垃圾填埋場目前處于老齡階段(運行＞10年),此實驗水樣中大部分可生物降解有機物和氨氮已被前段處理系統(tǒng)去除.其垃圾填埋場二級生化出水的水質(zhì)指標和本實驗用水水質(zhì)情況如表 1所示,其中總氮以氨氮(NH4+)和硝酸鹽氮為主.實驗用水中氯離子濃度通過氯化鈉的添加進行調(diào)整.

表1 垃圾滲濾液及實驗用水水質(zhì)情況Table 1 Water quality of landfill leachate and the water used in the test

1.2 實驗裝置及分析方法

電氧化-絮凝耦合裝置整體由電化學(xué)反應(yīng)器、穩(wěn)壓電源和蠕動泵等部分構(gòu)成.反應(yīng)器由有機玻璃制成,采用尺寸穩(wěn)定的鈦基氧化物極板(DSA)為陽極,采用碳氈為陰極,Fe網(wǎng)為雙極性電極.直流電源(深圳兆信科技有限公司 JPS-3005, 0～30V)為反應(yīng)的進行提供電壓,反應(yīng)時電流密度維持在 20mA/cm2.實驗采用連續(xù)進水方式,通過蠕動泵(保定蘭格泵業(yè) BT100-1F)控制循環(huán)流速進行廢水循環(huán).反應(yīng)器尺寸 L×B×H=56mm× 30mm×75mm,電極尺寸L×B=50mm×20mm,有效容積為120mL.圖1為實驗裝置示意圖.反應(yīng)4h后從固定位置取樣進行測定.

實驗中所有指標均采用《水和廢水監(jiān)測分析方法(第四版)》[16]中標準方法測定,COD采用重鉻酸鉀消解法測定,總氮采用過硫酸鉀氧化紫外分光光度法測定,TP通過鉬銻抗分光光度法測定,色度利用比色法,pH值采用在線 pH計法檢測.實驗過程中產(chǎn)生的絮凝體經(jīng)過 105℃干燥后,用濃硝酸進行消解,之后采用電感耦合等離子體發(fā)射光譜法(ICP)進行金屬類元素檢測.

圖1 電化學(xué)耦合工藝實驗裝置示意圖Fig.1 Experimental setup of electro-oxidation and electro-coagulation combination process

1.3 響應(yīng)面法實驗設(shè)計

表2 響應(yīng)曲面法實驗變量編碼及水平Table 2 Factors and coded levels of RSM

響應(yīng)面法將數(shù)學(xué)方法和統(tǒng)計方法相結(jié)合,可以優(yōu)化變量數(shù)值和預(yù)測響應(yīng)值,確定最優(yōu)反應(yīng)條件參數(shù),具有實驗次數(shù)少,精密度高和預(yù)測性好等優(yōu)點[17-18].在響應(yīng)曲面法實驗設(shè)計中,本文將極板間距、循環(huán)流速和Cl-濃度分別記為變量X1、X2和X3,從單因素實驗中COD、TN處理效果可知,循環(huán)流速和 Cl-濃度均不宜過高,同時考慮到經(jīng)濟因素,因此,選取 3個因素的探測范圍分別為:極板間距為2.5～5.7cm,循環(huán)流速為1～50mL/min, Cl-濃度為3000～7000mg/L,以COD去除率和TN去除率為響應(yīng)值,記為變量 Y1和 Y2.采用數(shù)據(jù)處理軟件Design-Expert 8.0實現(xiàn)響應(yīng)曲面法(采用Box-Behnken)的設(shè)計過程,并進行響應(yīng)面分析以及實驗條件優(yōu)化.表2為實驗因素與水平設(shè)置.

2 結(jié)果與討論

2.1 單因素實驗

為考察影響耦合工藝運行效果主要因素,本文考察了極板間距、循環(huán)流速和氯離子濃度等因素的影響以及過程中 pH值的變化情況.設(shè)定極板間距 2.5cm,循環(huán)流速 10mL/min,氯離子濃度5000mg/L,每次分別調(diào)整某一單一因素,考察耦合工藝處理前后COD及TN的去除情況.

實驗結(jié)果表明,在極板間距2.5cm、4.1cm和5.7cm變化的條件下,廢水 COD去除率依次為73.9%、79.86%和 70.62%,TN去除率分別為77.11%,74.36%和 76.79%.在循環(huán)流速 1,10,50, 100,150mL/min變化的條件下,COD去除率依次為82.9%、71.6%、64.5%、40%和26%,TN去除率依次為77.8%、72.5%、77.4%、80.1%和75.1%.在Cl-濃度2500,5000,7000,9000mg/L變化的條件下,COD去除率依次為 40%、82.1%、75.4%和66.7%,TN去除率依次為79.4%、75.4%、72.8%和 78.8%.初始 pH值對電化學(xué)處理過程影響較大

[8-10],但由于垃圾滲濾液生化出水pH值較穩(wěn)定(表1),波動較小,因此本文只考察了耦合工藝處理過程中pH值的變化情況,而不考慮pH值的初始變化情況.在反應(yīng)結(jié)束時,pH值從7.8升高8.4,變化幅度較小,因此該工藝中pH值的改變對垃圾滲濾液深度處理出水的排放或再次利用并無影響.

單因素實驗結(jié)果表明,在不同的因素條件下,電氧化和電絮凝的耦合工藝可有效同步去除COD及 TN.不同因素對污染物的去除影響程度不同.在單因素實驗的基礎(chǔ)上,為進一步考察因素對污染物去除的交互影響作用以及探索污染物去除的最佳條件,本文通過設(shè)計響應(yīng)曲面法考察3個主要影響因素:極板間距、循環(huán)流速和Cl-濃度,以期得到COD和TN的最佳處理條件.

2.2 響應(yīng)曲面法實驗結(jié)果模擬及方差計算

表3為響應(yīng)面實驗中COD和TN的去除率實測值.根據(jù)Box-Behnken試驗設(shè)計的統(tǒng)計學(xué)要求,從不同模型方差分析中的均方及檢驗結(jié)果綜合來看,在實際去除率數(shù)據(jù)基礎(chǔ)上,二次多項式模型的擬合效果要好于其他模型,因此在進行預(yù)測時本文選擇二次多項式模型.以COD去除率(Y1)和TN去除率(Y2)為因變量,以極板間距(X1)、循環(huán)流速(X2)和Cl-濃度(X3)為自變量(X1、X2和X3均為實驗水平實際值)建立二次響應(yīng)曲面方程模型(1)和(2),并可計算出不同條件下去除率的預(yù)測值(表3).

表3 實驗設(shè)計及COD、TN去除率的情況Table 3 Experimental design and removal of COD and TN

將擬合模型(1)和(2)進行顯著性檢驗,表 4是響應(yīng)值為COD去除率的顯著性檢驗結(jié)果.已知 P值中,P≤0.05的項對 Y1影響顯著,P≤0.01的項對Y1影響極顯著.根據(jù)表中的結(jié)果可知,Y1與擬合方程的關(guān)系是極顯著的(P＜0.0001),同時,模型的失擬程度不顯著(P=0.1621).多元相關(guān)系數(shù)R2=0.9989說明相關(guān)性較好.模型的Adj R-Squared和Pred R-Squared值分別為0.9974和 0.9870,兩者差值為 0.0104(＜0.2);CV=0.65% (＜10%),表明模型的可信度和精密度較高.在影響程度方面,循環(huán)流速(B)(P＜0.0001)和 Cl-濃度(C)(P＜0.0001)是COD去除率的顯著影響因子,交叉項極板間距和Cl-濃度(A和C)(P=0.0067)也是顯著項.

表4 響應(yīng)值為COD去除率(Y1)回歸方程方差分析Table 4 Analysis of variance regression equation for response function of COD removal efficiency (Y1)

表5 響應(yīng)值為TN去除率(Y2)回歸方程的方差分析Table 5 Analysis of variance regression equation for response function of TN removal efficiency (Y2)

表5為相應(yīng)量為TN去除率的顯著性檢驗結(jié)果.根據(jù)表5中結(jié)果可知,Y2與其擬合方程關(guān)系顯著(P＜0.0001),同時,模型的失擬程度不顯著(P= 0.6072);模型的Pred R-Squared和Adj R-Squared分別為 0.9571和 0.9926,R2為 0.9116.極板間距(A)(P＜0.0001)為顯著項,說明極板間距的改變對TN去除率產(chǎn)生顯著影響.交叉項極板間距和循環(huán)流速(A和B)(P＜0.0001)對TN去除的影響也較顯著.

2.3 響應(yīng)曲面分析及驗證

通過 Design-Expert 8.0軟件分析響應(yīng)曲面法的數(shù)據(jù),可進一步考察極板間距、循環(huán)流速和Cl-濃度兩兩因素對于COD和TN去除率的交互影響,所得的響應(yīng)面及其等高線圖如2所示.

圖2 極板間距和循環(huán)流速對于COD去除率影響的響應(yīng)曲面圖Fig.2 Response surface of effects of plate distance and circulation speed on COD removal efficiency

在Cl-濃度為5000mg/L的條件下,極板間距和循環(huán)流速對COD去除率的影響如圖 2所示.從圖2可看出,循環(huán)流速對COD去除率的影響顯著,但極板間距和循環(huán)流速的交互作用并不明顯.在極板間距一定時,COD去除率隨著循環(huán)流速的減小而增大,這可能是由于耦合工藝的電絮凝作用受到循環(huán)流速的影響.在耦合工藝中,雙極性電極鐵網(wǎng)上產(chǎn)生的鐵離子在水中水解、聚合,形成氫氧化鐵和氫氧化亞鐵微絮體,起到凝聚作用吸附去除水中的污染物.循環(huán)流速越小,越有利于絮凝體的生成和吸附作用,因此可更有效的去除有機物[8].

圖3 極板間距和Cl-濃度對COD去除率影響等高線圖Fig.3 Contour lines of effects of plate distance and concentration of Cl-on COD removal efficiency

圖4 極板間距和Cl-濃度對COD去除率影響的響應(yīng)曲面圖Fig.4 Response surface of effects of plate distance and concentration of Cl-on COD removal efficiency

圖3和圖4顯示了在循環(huán)流速為25.5mL/ min的條件下,極板間距和Cl-濃度對COD去除率的影響.極板間距和 Cl-濃度的交互作用不明顯,在極板間距一定的條件下, COD去除率隨著Cl-濃度的增大先增大后減小.在 Cl-濃度一定的條件下,COD去除率隨極板間距的增大先增大后減小,在極板間距為4.1cm左右達到最大值.在極板間距2.7～4.8cm,Cl-濃度為5000～6000mg/L的圓形區(qū)域內(nèi),COD去除率達到最高值(大于72.2%).氯離子在反應(yīng)過程中在陽極區(qū)域?qū)⑸蓮娧趸瘎┐温人峄虼温人猁}(HClO或ClO-),去除廢水中的部分 COD[10],同時,氯離子可吸附在已鈍化的雙極性電極表面,取代氧化膜中的氧離子,生成可溶解氯化物使電極表面的鈍化膜溶解,進而提高廢水中COD的絮凝效果.但Cl-的間接氧化和溶解氧化膜僅能起到一定的作用,當(dāng) Cl-濃度達到 5500mg/L后,繼續(xù)提高氯離子濃度,可能加大副反應(yīng)的發(fā)生,生成氯酸鹽等副產(chǎn)物(ClO3-),因此無法進一步提高COD去除效果.

在極板間距為4.1cm的條件下,循環(huán)流速和Cl-濃度對COD去除率的影響如圖5所示.COD去除率隨著 Cl-濃度的增大先增大后減小,隨著循環(huán)流速的減小而增大,循環(huán)流速和 Cl-濃度的交互作用不明顯.

圖5 Cl-濃度和循環(huán)流速對COD去除率影響的響應(yīng)面圖Fig.5 Response surface of effects of concentration of Cland circulation speed on COD removal efficiency

TN去除率受因素的影響趨勢和程度均不同于COD去除率.在Cl-濃度為5000mg/L的條件下,極板間距和循環(huán)流速對TN去除率的影響如圖6所示.從圖6可以看出,極板間距對TN去除率的影響顯著,極板間距和循環(huán)流速的交互作用并不明顯.大間距小流速和大流速小間距的條件下, TN去除率比兩個因素的中等水平下要高.在循環(huán)流速一定時,極板間距大于4.1cm后,TN去除率隨著極板間距的增大而增大.TN的去除主要通過氨氮和硝酸鹽氮的去除來體現(xiàn).其中,去除氨氮主要通過陽極氧化氯離子生成強氧化劑來實現(xiàn)[9],而非通過電絮凝作用實現(xiàn)[11],硝酸鹽氮的去除則可能通過電絮凝作用實現(xiàn)[19].流速較低時利于電絮凝的過程,從而利于硝酸鹽的去除;極板間距較小時利于電氧化過程,但由于絮凝空間的減少不利于電絮凝過程,從而利于氨氮的去除,因此,體現(xiàn)在總氮去除趨勢上,較優(yōu)的條件則是大間距小流速和大流速小間距.

圖6 極板間距和循環(huán)流速對于TN去除率影響的響應(yīng)面圖Fig.6 Response surface of effects of plate distance and circulation speed on TN removal efficiency

圖7顯示在循環(huán)流速為25.5mL/min的條件下,極板間距和 Cl-濃度對 TN去除率的影響.在Cl-濃度一定的條件下,TN去除率隨極板間距的增大而增大;在極板間距一定的情況下,隨著 Cl-濃度的增加,TN去除率先減小后增大,但影響比極板間距要小.循環(huán)流速和Cl-濃度對COD去除率影響顯著,對TN去除率的影響不顯著,而極板間距對COD去除效果影響不顯著,對TN去除率的影響顯著.

根據(jù)擬合模型方程和響應(yīng)曲面分析可以得到COD去除最佳條件,即極板間距為3.8cm,循環(huán)流速為1mL/min,Cl-濃度為5556mg/L,COD去除率為85.4%.采用以上最優(yōu)反應(yīng)條件進行3組平行實驗,對預(yù)測結(jié)果進行驗證,滲濾液的 COD可從500mg/L降到77mg/L,可達到生活垃圾填埋場污染控制標準(GB16889-2008,COD＜100mg/L),平均去除率為 84.6%,與擬合方程得到的預(yù)測值接近,說明預(yù)測值和實驗值的擬合度較好.通過模型計算,TN去除最佳條件為極板間距為 5.7cm,循環(huán)流速為1mL/min,Cl-濃度為5437mg/L,TN去除率為93%.采用以上最優(yōu)反應(yīng)條件進行3組平行實驗,對預(yù)測結(jié)果進行驗證,TN從242mg/L降到33mg/L,可達到污染控制標準(GB16889-2008, TN＜40mg/L),平均去除率為 86.4%,與擬合方程得到的預(yù)測值存在一定偏差(7.1%),但偏差在可接受范圍內(nèi).

圖7 極板間距和Cl-濃度影響TN去除率的響應(yīng)曲面圖Fig.7 Response surface of effects of plate distance and Clconcentrations on TN removal efficiency

2.4 耦合工藝對其他污染物同步去除

在有效去除COD和TN的同時,研究還考察了電化學(xué)耦合工藝對垃圾滲濾液中TP和色度的去除情況.結(jié)果表明,垃圾滲濾液中 TP去除率可達到 60%以上,出水 TP可從 4.5mg/L降至1.7mg/L,可達國家控制標準(TP＜3mg/L),色度的去除率可達到 90%以上,因此,耦合工藝出水中COD、TN、TP和色度均可達到國家GB16889-2008控制標準,說明耦合工藝可同時去除多種污染物,適合作為垃圾滲濾液生化出水的深度處理工藝.

反應(yīng)過程中在觀察到絮凝沉淀現(xiàn)象的同時,電極上產(chǎn)生大量微氣泡作為氣浮載體,出現(xiàn)明顯的氣浮現(xiàn)象.出水明顯比反應(yīng)前廢水色度低,產(chǎn)生的絮凝體沉淀后呈現(xiàn)黃褐色,符合鐵絮凝體的顏色和特征.對絮凝沉淀物進行金屬成分分析,結(jié)果發(fā)現(xiàn),沉淀物中含有的金屬元素以 Fe為主(454.6mg/g),同時還含有其他金屬包括 Cd (0.04mg/g)、Cr(0.1mg/g)、Mn(0.8mg/g)、Ni (0.38mg/g)和Pb(0.04mg/g),說明該耦合工藝對部分重金屬也有沉淀去除的作用.

2.5 耦合工藝的機理和優(yōu)勢

實驗表明耦合體系中廢水中的氨氮和部分有機物的去除是通過陽極氧化作用將氯離子生成強氧化劑(HClO或ClO-)來實現(xiàn),這和文獻研究結(jié)果[7-10]一致.在耦合體系中鐵網(wǎng)作為雙極性電極,在外電壓和陰陽極的作用下將誘導(dǎo)并生成Fe2+,Fe3+等大量陽離子,在水解作用下通生成Fe(OH)2、Fe(OH)3等絮凝沉淀物[8-12],電絮凝過程不需要額外的外加電源.廢水中的大部分COD、色度、TP和部分重金屬是通過電絮凝作用得到去除.因此,電化學(xué)耦合工藝實現(xiàn)同步去除多種污染物是由于反應(yīng)系統(tǒng)中陽極氧化和絮凝沉淀過程的共同作用.

高星等[20]曾采用混凝+電氧化組合工藝處理垃圾滲濾液生化出水,在投加適量混凝劑和最優(yōu)電氧化工作條件下,出水 COD去除率可達85%,氨氮和色度可達排放標準.但本研究的電化學(xué)耦合體系在常規(guī)組合工藝的基礎(chǔ)上,將電氧化和電絮凝技術(shù)嵌入一個反應(yīng)器內(nèi),去除過程僅用一次電量消耗,無需外加絮凝劑,可同時去除多種污染物,電流利用效率高,污染物去除效率高.該工藝在垃圾滲濾液的深度處理過程中具有較大的實際應(yīng)用前景,但同時實驗需在后續(xù)研究中擴大處理規(guī)模,以驗證耦合工藝在實際應(yīng)用中的可行性.

3 結(jié)論

3.1 單因素實驗表明耦合工藝可實現(xiàn)同步去除COD及TN的效果,不同污染物受因素的影響程度不同.通過響應(yīng)曲面法優(yōu)化可得到 COD去除的最佳條件為極板間距為 3.8cm,循環(huán)流速為1mL/min, Cl-濃度為5556mg/L.TN去除的最佳條件為極板間距為5.7cm,循環(huán)流速為1mL/min, Cl-濃度為5437mg/L.

3.2 響應(yīng)曲面法方差分析結(jié)果表明二次響應(yīng)面擬合模型和實際數(shù)據(jù)關(guān)系達到顯著性水平.在最優(yōu)條件下,實驗驗證COD去除率為84.6%,TN去除率為86.4%,與模型預(yù)期值較接近.對 COD去除率影響顯著因素是循環(huán)流速和 Cl-濃度,而對TN去除率影響顯著因素是極板間距.

3.3 耦合工藝可同時使出水中 COD、TN、TP和色度達到國家控制標準,其中 TP去除率可達到60%以上,色度去除率可達到90%以上.

3.4 耦合工藝可作為垃圾滲濾液的深度處理工藝.其中氨氮和部分 COD主要通過陽極氧化作用去除,而大部分COD、色度和TP則是通過電絮凝作用去除.

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Optimization of electro-oxidation and electro-coagulation combination process for landfill leachate advanced treatment by response surface methodology.

HOU Wei-zhu1,2, DING Jing1, ZHAO Qing-liang1*, HUANG Hui-bin1, WANG Si-ning1,YUAN Yi-xing1(1.State Key Laboratory of Urban Water Resources and Environment, School of Municipal and Environmental Engineering, Harbin Institute of Technology, Harbin 150090, China；2.Beijing Origin Water Technology Co.Ltd, Beijing 100090, China). China Environmental Science, 2017,37(3)：948～955

To evaluate the removal of the chemical oxygen demand (COD) and nitrogen (TN) within the landfill leachate effluent, the combined electrochemical integrated process of electro-oxidation/electro-coagulation was constructed. In this system, the dimensional stable electrode was used as anode and graphite felt as cathode, moreover, the iron net was applied as bipolar electrode. The effect of plate distance, circulation velocity and chloride ion (Cl-) concentration on COD and TN reduction was investigated using the single factor experiment and response surface methodology (RSM). Via the analysis of variance, a quadratic response surface model with significant level was obtained. Experimental results demonstrated that the optimum conditions for COD removal were 3.8cm plate distance, 1mL/min velocity and 5556mg/L Cl-concentration, respectively, leading to a COD removal efficiency of 84.6% (forecast COD reduction was 85.4%). The optimum conditions for TN removal were 5.7cm plate distance, 1mL/min circulation velocity and 5437mg/L Clconcentration, with a TN removal rate of 86.4% (VS forecast value of 93.0%). Meanwhile, the phosphorus and color were also significantly removed by the combination process. In overall, the simultaneous removal of predominant contaminants within landfill leachate achieved during the electro-oxidation/electro-coagulation combination process was meaningful for pollutants control.

electro-oxidation；electro-coagulation；landfill leachate；advanced treatment；response surface methodology

X703

A

1000-6923(2017)03-0948-08

侯韋竹(1992-),女,黑龍江東寧人,哈爾濱工業(yè)大學(xué)碩士研究生,主要從事污水電化學(xué)處理研究.

2016-04-20

城市水資源與水環(huán)境國家重點實驗室自主課題(2016DX05)

* 責(zé)任作者, 教授, zhql1962@163.com