張 波，崔光磊，劉志宏，張 舒，陳 驍

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無機(jī)固態(tài)鋰電池專利分析

張 波，崔光磊，劉志宏，張 舒，陳 驍

（中國科學(xué)院青島生物能源與過程研究所，山東青島 266101）

利用德溫特?cái)?shù)據(jù)庫和中國科學(xué)院專利在線分析系統(tǒng)，通過對無機(jī)固態(tài)鋰電池技術(shù)領(lǐng)域的專利進(jìn)行分析，揭示該技術(shù)領(lǐng)域當(dāng)前的專利活動(dòng)特點(diǎn)，為我國在該領(lǐng)域的科技創(chuàng)新和產(chǎn)業(yè)化提供參考。本文主要針對無機(jī)固態(tài)鋰電池專利的年度分布、研發(fā)布局、國家和地區(qū)分布、重要申請人等開展分析，并對近年來我國受理的無機(jī)固態(tài)鋰電池的專利開展了重點(diǎn)分析。

無機(jī)固態(tài)電解質(zhì)；鋰電池；專利分析

由于具有安全性高、循環(huán)壽命長、能量密度高等特點(diǎn)，固態(tài)鋰電池在高安全化學(xué)電源領(lǐng)域具有非常好的應(yīng)用前景。目前，鋰離子固體電解質(zhì)材料是固態(tài)鋰電池的核心，主要包括聚合物固體電解質(zhì)和無機(jī)固體電解質(zhì)兩類[1]。其中，無機(jī)固體電解質(zhì)材料具有機(jī)械強(qiáng)度高，不含易燃、易揮發(fā)成分，不存在漏液，抗溫度性能好等特點(diǎn)；同時(shí)，無機(jī)材料處理容易實(shí)現(xiàn)大規(guī)模制備以滿足大尺寸電池的需要，還可以制備成薄膜，易于將鋰電池小型化，而且由無機(jī)材料組裝的薄膜無機(jī)固體電解質(zhì)鋰電池具有超長的儲(chǔ)存壽命和循環(huán)性能，是各類微型電子產(chǎn)品電源的最佳選擇[2]。

無機(jī)固體電解質(zhì)材料主要可分為氧化物體系和硫化物體系兩類[1]。其中，氧化物固態(tài)電解質(zhì)按照物質(zhì)結(jié)構(gòu)可以分為晶態(tài)和玻璃態(tài)（非晶態(tài)）兩類，晶態(tài)電解質(zhì)包括鈣鈦礦型結(jié)構(gòu)、NASICON型結(jié)構(gòu)、LISICON 型結(jié)構(gòu)和石榴石型結(jié)構(gòu)等，玻璃態(tài)氧化物電解質(zhì)的研究熱點(diǎn)是用在薄膜電池用的LiPON型電解質(zhì)[3]。與O2-相比較，S2-的半徑大且極化作用強(qiáng)，用硫替換氧化物晶態(tài)電解質(zhì)中的氧，一方面可以起到增加晶胞體積、擴(kuò)大Li+傳輸通道尺寸的作用；另一方面，弱化了骨架對Li+的吸引和束縛，增大可移動(dòng)載流子Li+的濃度。因此，與氧化物電解質(zhì)相比，硫化物固態(tài)電解質(zhì)表現(xiàn)出了更高的離子電導(dǎo)率。不論是晶態(tài)還是玻璃態(tài)的硫化物固態(tài)電解質(zhì)，都具有非常好的應(yīng)用前景。其中，最為典型的硫化物晶態(tài)固體電解質(zhì)是thio-LISICON；硫化物玻璃態(tài)電解質(zhì)通常由P2S5、SiS2、B2S3等網(wǎng)絡(luò)形成體以及網(wǎng)絡(luò)改性體Li2S組成，體系包括Li2S-P2S5、Li2S-SiS2、Li2S-B2S3，組成變化范圍寬，室溫離子電導(dǎo)率高，可達(dá)10-4～10-2S/cm，同時(shí)具有熱穩(wěn)定性高、安全性能好、電化學(xué)穩(wěn)定、窗口寬的特點(diǎn)，在高功率以及高低溫固態(tài)電池方面優(yōu)勢突出，是極具潛力的固態(tài)電池電解質(zhì)材料[4]。

本文以無機(jī)固態(tài)鋰電池專利技術(shù)相關(guān)專利為研究對象，旨在通過對該技術(shù)領(lǐng)域的專利分析，揭示該領(lǐng)域當(dāng)前的專利活動(dòng)特點(diǎn)，為我國在該領(lǐng)域的科技創(chuàng)新和產(chǎn)業(yè)化提供參考。本文的國際分析數(shù)據(jù)主要來源于美國湯森路透科技集團(tuán)（Thomson Reuters）的德溫特創(chuàng)新索引（Derwent Innovations Index，DII）數(shù)據(jù)庫，檢索時(shí)間為2016年7月7日；國內(nèi)分析數(shù)據(jù)主要來源于中國科學(xué)院專利在線分析系統(tǒng)，檢索時(shí)間為2016年7月11日。本次分析工具主要采用美國Thomson公司開發(fā)的TDA（Thomson Data Analyzer）和美國微軟公司的Microsoft Excel等。

1 無機(jī)固態(tài)鋰電池專利整體態(tài)勢分析

1.1 無機(jī)固態(tài)鋰電池技術(shù)專利的時(shí)序分布

圖1反映了無機(jī)固態(tài)鋰電池專利優(yōu)先權(quán)年的分布情況，自1983年出現(xiàn)第一項(xiàng)相關(guān)專利申請以來，1984—1989年專利申請出現(xiàn)空檔期，1990—2007年，專利申請發(fā)展緩慢，申請數(shù)量維持在20項(xiàng)及以下，其中早期（1996—2000年）的專利以日本機(jī)構(gòu)的申請較多，日本京瓷、住友電氣、松下、豐田等公司率先部署了相關(guān)專利；2008—2014年專利申請?zhí)幱诳焖僭鲩L階段，其中2014年的專利申請量達(dá)到了100項(xiàng)，年度增長率達(dá)19.94%，說明近年來國際社會(huì)對無機(jī)固態(tài)鋰電池的關(guān)注度不斷提高。由于從專利申請到公開存在時(shí)滯，因此2015年和2016年的數(shù)據(jù)僅作參考。

1.2 無機(jī)固態(tài)鋰電池技術(shù)專利申請的技術(shù)布局

國際專利分類（International Patent Classification, IPC）是一種國際公認(rèn)的專利分析系統(tǒng)，IPC 代碼以功能分類和應(yīng)用分類相結(jié)合，從一定程度上能夠反映技術(shù)的集中點(diǎn)和研究熱點(diǎn)。表1反映了無機(jī)固態(tài)鋰電池專利申請位居前10位的技術(shù)領(lǐng)域，從中可以看出H01M—010/0562領(lǐng)域的申請量位居首位，主要以固體電解質(zhì)材料研究為主。

表1 無機(jī)固態(tài)鋰電池專利申請量居前10位的技術(shù)領(lǐng)域

1.3 無機(jī)固態(tài)鋰電池技術(shù)專利的國家分布

1.3.1 最早優(yōu)先權(quán)國家/地區(qū)分析

通過對最早優(yōu)先權(quán)國家/地區(qū)的專利數(shù)量分析，在一定程度上反映出各個(gè)國家對該領(lǐng)域的戰(zhàn)略部署及技術(shù)水平。圖 2反映了無機(jī)固態(tài)鋰電池國際專利申請國家/地區(qū)分布情況，其中日本的專利申請量占絕對優(yōu)勢，共368項(xiàng)，占所有專利申請量的65%；其后依次為韓國、中國和美國等國家。日本、韓國、中國和美國4個(gè)國家的專利申請量占所有專利申請的92.21%，是無機(jī)固態(tài)鋰電池技術(shù)開發(fā)的優(yōu)勢 國家。

1.3.2 主要國家/地區(qū)專利年度分布

從日本、韓國、中國和美國4個(gè)國家的歷年專利申請量看，日本的專利申請始于1990年，1990—2007年專利申請無明顯趨勢，2008—2014年的專利申請量呈顯著增長的趨勢，其中2014年達(dá)到了81項(xiàng)；韓國從2000年開始有無機(jī)固態(tài)鋰電池的專利申請，在2008—2014年期間，專利申請總體呈先上升后下降趨勢，其中以2012年的專利數(shù)量最多；中國的首項(xiàng)專利申請出現(xiàn)較晚，2004年首次有相關(guān)專利申請，2007—2014年總體呈先上升后下降的趨勢，其中以2013年的專利申請量最多，有12項(xiàng)。美 國自1983年首次申請專利以來，1993—2006年 有零星分布，2008—2014年的專利申請呈先上升 后下降的趨勢，以2013年的專利申請量最多，有14項(xiàng)。

1.3.3 主要國家/地區(qū)專利的全球布局

通過對同族專利成員國家的分析，可以了解無機(jī)固態(tài)鋰電池技術(shù)領(lǐng)域?qū)＠膽?zhàn)略布局，也可以通過分析了解專利技術(shù)的流向性。圖4反映了無機(jī)固態(tài)鋰電池技術(shù)專利文獻(xiàn)的同族專利成員國家分布情況，可以看出，排名首位的依然是日本，是專利布局的重點(diǎn)，之后是美國、WO、中國、韓國、EP、德國等國家和地區(qū)。與優(yōu)先權(quán)國家分布相比，美國和中國的市場更受關(guān)注。

表2反映了無機(jī)固態(tài)鋰電池專利主要申請國家/地區(qū)專利的全球布局情況。在日本、韓國、中國、美國4個(gè)主要技術(shù)原創(chuàng)國中，都體現(xiàn)了本國保護(hù)為主，外國保護(hù)為輔的原則。在海外布局方面，排名依次為韓國、美國、中國和日本。其中日本專利除在本國申請外，主要集中在美國和WO；韓國專利除在本國外，主要集中在美國、日本、中國和WO；中國專利除在本國外，主要集中在WO、美國和日本；美國專利除在本國外，主要集中在WO、日本和中國。

表2 無機(jī)固態(tài)鋰電池專利申請國家/地區(qū)專利的全球布局

表中國家/地區(qū)代碼對應(yīng)如下：JP—日本；US—美國；CN—中國；KR—韓國；DE—德國；TW—中國臺灣；CA—加拿大；AU—澳大利亞；FR—法國；IL—以色列；IN—印度；RU—俄羅斯；BR—巴西；GB—英國；HK—中國香港；MX—墨西哥；SG—新加坡；下同。

1.3.4 主要國家/地區(qū)專利申請活躍度分析

表3反映了日本、韓國、中國和美國最近3年（2012—2014年）的專利申請活躍度情況，其中韓國的專利申請活動(dòng)最為頻繁，最近3年的專利申請數(shù)占專利總量的55.93%，其后依次為中國（46.88%）、日本（45.45%）、美國（42.68%）。

表3 主要申請國家專利申請活躍程度

1.3.5 主要國家/地區(qū)的技術(shù)布局

表4反映了主要無機(jī)固態(tài)鋰電池優(yōu)先權(quán)國家的技術(shù)布局情況，可以看出日本、韓國、中國、 美國專利的技術(shù)布局相對集中，都主要集中在H01M—010/0562[非水電解質(zhì)蓄電池（H01M 10/39優(yōu)先）固體材料]和H01M—010/052（鋰蓄 電池），此外在H01B—001/06（主要由其它非金 屬物質(zhì)組成的導(dǎo)體或?qū)щ娢矬w）也相對集中。日 本和韓國的專利在H01M—004/62（在活性物質(zhì) 中非活性材料成分的選擇，如膠合劑、填料）研 究也較多，中國和美國在H01M—010/058[非水電解質(zhì)蓄電池（H01M 10/39優(yōu)先）構(gòu)造或制造]研究較多。韓國、中國、美國的專利在H01M—010/0525（搖椅式電池，即其兩個(gè)電極均插入或嵌入有鋰的電池；鋰離子電池）也相對集中，日本專利則較少 涉及。

表4 主要國家/地區(qū)專利的技術(shù)布局

1.4 無機(jī)固態(tài)鋰電池技術(shù)專利申請人分析

1.4.1 主要申請人分析

表5給出了專利申請數(shù)量不少于8件的11個(gè)申請人，全部為公司申請人，其中日本機(jī)構(gòu)有10家，韓國公司有1家，為三星集團(tuán)。其中，日本豐田公司集中在硫化物體系固態(tài)電解質(zhì)開展研究，以提高電池的能量密度、電導(dǎo)率、循環(huán)壽命、安全性能等，相關(guān)專利申請主要集中在2010—2014年，同時(shí)有研究指出豐田公司非常重視新一代電池體系的開發(fā)，目前已經(jīng)試制成功小型全固態(tài)電池，并將于2020年實(shí)現(xiàn)產(chǎn)業(yè)化[4]；日本出光集團(tuán)的主營業(yè)務(wù)是石油和潤滑油產(chǎn)業(yè)，近年來也致力于研究開發(fā)用于電池內(nèi)部完全固體化的新型“固體電解質(zhì)”，以硫化物體系固態(tài)電解質(zhì)的研究較多；日本住友電氣是日本著名的電工材料企業(yè)，近年來圍繞硫化物固態(tài)電解質(zhì)、固態(tài)電解質(zhì)薄膜等開展了無機(jī)固態(tài)鋰電池的研發(fā)工作；韓國三星在無機(jī)固態(tài)鋰電池方面的布局相對分散；日本富士膠片的相關(guān)專利申請集中在2014年，以氧化物和硫化物固態(tài)電解質(zhì)研究為主。

表5 無機(jī)固態(tài)鋰電池專利主要申請人

1.4.2 主要申請人專利申請保護(hù)區(qū)域分布

表6展現(xiàn)了無機(jī)固態(tài)鋰電池主要專利申請人專利申請的保護(hù)區(qū)域分布情況。TOYT-C、IDEK-C、SUME-C、SMSU-C、FUJF-C、OHAR-C、NIGA-C、MATU-C、MURA-C、SHIH-C等10個(gè)機(jī)構(gòu)的專利申請均表現(xiàn)出了以本國保護(hù)為主，外國保護(hù)為輔的策略；其中TOYT-C 、FUJF-C、SUME-C和MURA-C通過PCT申請的專利較多；KYOC-C的專利僅以本國保護(hù)為主。

1.4.3 主要申請人的技術(shù)布局

表7反映了主要申請人的技術(shù)布局情況，TOYT-C、IDEK-C、SMSU-C、FUJF-C、NIGA-C、MURA-C、SHIH-C都以H01M-010/0562[非水電解質(zhì)蓄電池（H01M 10/39優(yōu)先）固體材料]為主，SUME-C以H01M—004/02（由活性材料組成或包括活性材料的電極）為主，OHAR-C以H01M—004/62（在活性物質(zhì)中非活性材料成分的選擇，如膠合劑、填料）為主，MATU-C和KYOC-C以H01M—010/36（組H01M 10/05至H01M 10/34中不包括的蓄電池）為主。

1.5 主要技術(shù)領(lǐng)域分析

通過對檢索到無機(jī)固態(tài)鋰電池的專利進(jìn)行技術(shù)領(lǐng)域標(biāo)引發(fā)現(xiàn)，目前總體對硫化物體系電解質(zhì)的研究相對較多，氧化物體系電解質(zhì)的研究次之。在氧化物體系電解質(zhì)研究中，研究熱點(diǎn)相對集中在石榴石型結(jié)構(gòu)、NASICON型結(jié)構(gòu)、鈣鈦礦型結(jié)構(gòu)等，詳見表8。

1.6 高被引專利技術(shù)分析

分析無機(jī)固態(tài)鋰離子電池技術(shù)的高被引專利發(fā)現(xiàn)，以氧化物體系和硫化物體系電解質(zhì)的研究居多，見表9。在10項(xiàng)高被引專利的主要權(quán)利人中，美國的POLYPLUS電池公司占據(jù)3項(xiàng)，日本住友集團(tuán) 有2項(xiàng)。在10項(xiàng)高被引專利的國家分布上，第10、4、9、2、7等5項(xiàng)專利的分布國家較多，保護(hù)區(qū)域較廣。

表6 主要專利申請人專利申請的保護(hù)區(qū)域分布

表7 主要申請人的技術(shù)布局

表8 主要無機(jī)固態(tài)電解質(zhì)類型

綜合考慮被引次數(shù)、保護(hù)區(qū)域、是否為PCT申請以及對專利信息的進(jìn)一步解讀，選取4件專利進(jìn)行重點(diǎn)解讀。

（1）WO200033409-A1（lithium storage battery）是日本住友電氣于2000年申請的專利。專利涉及一種高安全性的鋰儲(chǔ)能電池，包括電解質(zhì)層、正極和負(fù)極，其中電解質(zhì)層由無機(jī)固態(tài)電解質(zhì)組成，正極包含有機(jī)聚合物，可用于便攜式通訊系統(tǒng)、筆記本電腦和電動(dòng)汽車。該專利主要被住友電氣和Infinite Power Solutions公司引用，其中住友電氣主要圍繞無機(jī)固體電解質(zhì)膜（層）開展研究，Infinite Power Solutions公司的研究相對分散。

（2）WO2005085138-A1（chemically stable solid Lithium ion conductor）是德國基爾大學(xué)和巴斯夫公司于2005年聯(lián)合申請的。專利涉及具有類石榴石晶體結(jié)構(gòu)的固態(tài)離子導(dǎo)體，且離子導(dǎo)電率高于3.4×10-6S/cm。該專利被日本住友集團(tuán)、美國INFINITE POWER SOLUTIONS等公司引用，主要圍繞固體電解質(zhì)開展研究。

（3）WO2010090301-A1（Garnet-type lithium ion-conducting oxide and all-solid-state lithium ion secondary battery containing the same）是由日本豐 田公司于2010年申請的。專利涉及全固態(tài)鋰離子 二次電池含有充當(dāng)固體電解質(zhì)的可由式Li5+XLa3(Zr, A2-)O12表示的新型石榴石型氧化物。該專 利被豐田公司和寧波大學(xué)等機(jī)構(gòu)引用，主要圍 繞石榴石型固態(tài)電解質(zhì)和共摻雜固體電解質(zhì)開展 研究。

（4）WO200269433-A1（Inorganic solid electrolyte and lithium cell component）是由日本住友電氣于2005年申請的。專利涉及硫化物基無機(jī)固體電解質(zhì)。該專利主要被住友電氣和豐田公司引用，主要圍繞無機(jī)固體電解質(zhì)膜（層）和硫化物固體電解質(zhì)開展研究。

表9 無機(jī)固態(tài)鋰電池研究相關(guān)技術(shù)高被引專利

2 無機(jī)固態(tài)鋰電池中國專利重點(diǎn)分析

2.1 中國受理的專利年度分布分析

圖 5反映了我國受理（基于申請年）的無機(jī)固態(tài)鋰離子電池專利申請的年度分布情況?？梢钥闯?，專利的申請與受理始于1997年，2009—2011年專利申請量保持快速增長，2012—2013年呈現(xiàn)下降趨勢，2014年專利申請量出現(xiàn)較高增長，達(dá)到了 25項(xiàng)。

2.2 中國受理專利的來源地分析

在檢索到的131項(xiàng)無機(jī)固態(tài)鋰電池中國專利申請中，日本申請了79項(xiàng)，占60%，居絕對優(yōu)勢，說明日本的相關(guān)機(jī)構(gòu)已搶先在中國布局無機(jī)固態(tài)鋰電池專利技術(shù)；國內(nèi)申請37項(xiàng)，占28%，相對較弱，需要快速發(fā)展，爭取打破日本專利在我國的優(yōu)勢布局，詳見圖6。

2.3 中國受理專利的法律狀態(tài)分析

圖7反映了國家知識產(chǎn)權(quán)局受理的無機(jī)固態(tài)鋰電池專利申請的法律狀態(tài)，其中審中專利占到了49.62%，說明較多的專利申請集中于近幾年；授權(quán)專利占到36.64%；其它狀態(tài)占13.74%。

2.4 技術(shù)布局

表10反映了在我國受理的無機(jī)固態(tài)鋰電池專利的主要技術(shù)領(lǐng)域，其中以H01M—010/0562[非水電解質(zhì)蓄電池（H01M 10/39優(yōu)先）固體材料]領(lǐng)域最為集中，與國際專利的總體技術(shù)布局相同。此外，在H01M—010/052、H01B—001/06、H01M—004/62、H01M—010/0525等領(lǐng)域也有較多部署。

3 結(jié)論與建議

通過對無機(jī)固態(tài)鋰電池技術(shù)相關(guān)專利的分析發(fā)現(xiàn)，近年來全球無機(jī)固態(tài)鋰電池專利申請數(shù)量總體呈上升的趨勢。日本、韓國、中國和美國等4個(gè)國家是無機(jī)固態(tài)鋰電池技術(shù)開發(fā)和布局的優(yōu)勢國家，其中日本的專利申請和布局占據(jù)絕對優(yōu)勢。韓國、美國、中國和日本申請的專利海外布局較多。從申請活躍度上看，近3年韓國的專利申請活動(dòng)最為頻繁，其后依次為中國、日本和美國。在專利申請量排名前11位的申請人中，日本機(jī)構(gòu)占據(jù)絕對優(yōu)勢，大部分機(jī)構(gòu)的專利表現(xiàn)出了較好的對外保護(hù)傾向。從總體技術(shù)領(lǐng)域來看，目前對硫化物體系電解質(zhì)的研究相對較多。

表10 中國無機(jī)固態(tài)鋰電池專利的主要技術(shù)領(lǐng)域

從我國受理的相關(guān)專利來看，近年來專利申請量總體保持增長的趨勢，日本機(jī)構(gòu)在我國的專利申請占據(jù)主導(dǎo)，我國需要盡快打破日本專利在我國的優(yōu)勢布局。中國受理的無機(jī)固態(tài)鋰電池專利以審中專利占據(jù)主導(dǎo)，說明較多的專利申請集中在近幾年。

當(dāng)前，隨著全球電動(dòng)汽車產(chǎn)業(yè)的迅猛發(fā)展，引發(fā)對電池安全性能的持續(xù)關(guān)注，我國應(yīng)抓住這一歷史機(jī)遇，大力開展無機(jī)固態(tài)鋰電池研發(fā)工作，重點(diǎn)研發(fā)高性能無機(jī)固態(tài)電解質(zhì)，以提高電解質(zhì)的離子電導(dǎo)率，提高電解質(zhì)與電極的相容性，減少與電極的界面阻抗等，同時(shí)要不斷改善電池安全性能，此外應(yīng)加強(qiáng)在無機(jī)固態(tài)鋰電池領(lǐng)域的國內(nèi)外科研合作，特別是研發(fā)機(jī)構(gòu)與企業(yè)的合作，促進(jìn)產(chǎn)學(xué)研合作，加快技術(shù)轉(zhuǎn)移轉(zhuǎn)化的進(jìn)程。

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(Qingdao Institute of Bioenergy and Bioprocess Technology, Qingdao 266101, Shandong, China)

Based on the Derwent Innovations Index database (DII) and Patent Analysis Online System of Chinese Academy of Science, this paper analyzed the annual distribution of applied patents, technical research, main competitive countries and patent applicants, etc. At the same time，the paper focused on the patents applied in China. We got the overall situation of patents through this analysis in order to provide some reference for science & technology innovation and industry development of inorganic solid electrolyte lithium-ion battery in China.

inorganic solid electrolyte; lithium-ion batteriy; patents analysis

10.12028/j.issn.2095-4239.2016.0077

TM 911；G 255

A

2095-4239（2017）02-307-09

2016-09-29；修改稿日期：2016-10-27。

山東省自然科學(xué)基金（ZR2015QZ01，ZR2014BQ004）和青島市太陽能與儲(chǔ)能重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金課題（QDKLSE201603）。

張波（1981—），男，碩士，副研究員，主要從事能源戰(zhàn)略情報(bào)研究，E-mail：zhangbo@qibebt.ac.cn；

陳驍，博士，研究員，主要從事電子、離子混合傳輸材料和能量轉(zhuǎn)換器件研究，E-mail：chenxiao@qibebt.ac.cn。