張寧寧，曹軍驥，趙竹子，王啟元，莊馬展，張杰儒，張學(xué)敏

1.中國科學(xué)院地球環(huán)境研究所 中國科學(xué)院氣溶膠化學(xué)與物理重點實驗室，西安710061

2.中國科學(xué)院地球環(huán)境研究所 黃土與第四紀(jì)地質(zhì)國家重點實驗室，西安710061

3.廈門市環(huán)境監(jiān)測中心站，廈門 361012

廈門PM2.5污染類型及其成因分析

張寧寧1,2，曹軍驥1,2，趙竹子1,2，王啟元1,2，莊馬展3，張杰儒3，張學(xué)敏3

1.中國科學(xué)院地球環(huán)境研究所 中國科學(xué)院氣溶膠化學(xué)與物理重點實驗室，西安710061

2.中國科學(xué)院地球環(huán)境研究所 黃土與第四紀(jì)地質(zhì)國家重點實驗室，西安710061

3.廈門市環(huán)境監(jiān)測中心站，廈門 361012

PM2.5污染已成為目前我國空氣污染領(lǐng)域關(guān)注的焦點問題。為研究廈門地區(qū)PM2.5污染的不同類型，于2013年1月、4月、7月和10月選擇廈門市五個代表性環(huán)境監(jiān)測站進(jìn)行了同步的PM2.5離線濾膜和在線數(shù)據(jù)采集，并收集了同期的AQI、SO2、NO2、CO、O3及氣象數(shù)據(jù)。對濾膜中的水溶性無機(jī)離子、元素和碳組分進(jìn)行了實驗分析。基于實驗分析數(shù)據(jù)，利用IMPROVE方程定量計算了廈門空氣污染期間PM2.5中不同組分的顆粒物消光系數(shù)。根據(jù)不同組分消光系數(shù)的大小，將廈門市的PM2.5污染分為三種類型：硫酸鹽主導(dǎo)污染類型、有機(jī)物主導(dǎo)污染類型以及各區(qū)域不同污染物主導(dǎo)污染類型。對不同污染類型的成因進(jìn)行了深入分析，發(fā)現(xiàn)其主要與本地污染物排放、外來污染物輸送以及氣象要素有關(guān)。

PM2.5污染；能見度；污染類型；廈門

PM2.5是指懸浮在大氣中空氣動力學(xué)等效直徑小于等于2.5微米的顆粒物，由于其粒徑小，可以進(jìn)入人體肺部，被稱為細(xì)顆粒物、入肺顆粒物或細(xì)粒子。PM2.5主要來自人為活動排放，其組成中含有有毒成分（如重金屬和多環(huán)芳烴），部分成分對太陽光有較強(qiáng)的吸收特性（如黑碳組分），具有較長大氣滯留時間等特征。因此其對環(huán)境質(zhì)量、大氣能見度、人體健康及氣候變化均有重要影響（曹軍驥，2012，2014；Chow et al，2012）。

PM2.5污染最直觀的表現(xiàn)就是對能見度的影響，不僅影響城市景觀，而且給交通出行帶來極大不便，進(jìn)而影響民眾生活（Watson，2002）。顆粒物對能見度的影響很復(fù)雜，不同粒徑顆粒物對光散射或吸收的能力用效率因子表征，效率因子定義為顆粒物的有效截面與其實際總截面的比值。由于細(xì)顆粒物的散射效率因子遠(yuǎn)大于粗顆粒物，因此PM2.5是導(dǎo)致光散射，即造成低能見度的主要物質(zhì)。城市大氣中，PM2.5質(zhì)量濃度在PM10中所占比例一般都超過50%（Cao et al，2005；Yang et al，2007），因此需關(guān)注PM2.5對能見度下降的貢獻(xiàn)；除粒徑大小外，顆粒物化學(xué)組分的不同也會造成其效率因子的差異。研究表明，PM2.5中的硫酸鹽、硝酸鹽、有機(jī)碳（OC）和元素碳（EC）是使能見度降低的主要物質(zhì)（Kim et al，2006）。此外，氣象因素（如濕度），對能見度的降低也有很大的影響（Watson，2002）?？梢钥闯?，通過分析大氣污染期間PM2.5中不同化學(xué)組分濃度，不僅可以定量計算不同組分對能見度的影響，而且可以根據(jù)不同組分對能見度影響程度的大小來判斷空氣污染的類型。

廈門是典型的沿海城市，冬季主要受東亞冬季風(fēng)影響，氣流主要來自陸地，冬季是我國空氣污染較為嚴(yán)重的季節(jié)，特別是北方的取暖季，在合適的氣象條件下，可能會影響到廈門地區(qū)。夏季，主要受東亞南海熱帶季風(fēng)和西太平洋副熱帶高壓影響，7—9月是臺風(fēng)季節(jié)，氣流主要來自海上，空氣較為清潔。按照空氣質(zhì)量指數(shù)（AQI）進(jìn)行評價，2013年廈門市空氣質(zhì)量優(yōu)的天數(shù)為78天，良的天數(shù)為263天，優(yōu)良率93.4%，輕度污染的天數(shù)24天。輕度污染天氣中首要污染物為PM2.5、O3、NO2的天數(shù)分別為11天、7天、6天。表明廈門市輕度污染主要是由PM2.5引起的。之前已有諸多工作對廈門包括PM2.5在內(nèi)的顆粒物化學(xué)組成及其來源開展了相關(guān)研究（莊馬展等，2006a，2006b；莊馬展，2007；張學(xué)敏，2007；Zhao et al，2011；張杰儒，2015）。本次工作通過建立PM2.5組分與能見度的關(guān)系，明確廈門PM2.5污染類型，進(jìn)而為廈門市PM2.5污染治理提供依據(jù)。

1 樣品與數(shù)據(jù)采集分析

1.1 樣品采集與分析

本次工作的數(shù)據(jù)主要分為離線和在線數(shù)據(jù)。離線部分選擇2013年1月、4月、7月和10月分別代表冬季、春季、夏季和秋季，依托廈門市環(huán)境監(jiān)測站的5個站點（鼓浪嶼、洪文、湖里、集美和溪東）同步進(jìn)行了細(xì)顆粒物（PM2.5）樣品采集，各站點采樣儀器如表1所示，使用前均進(jìn)行了對比校驗。采樣濾膜為石英濾膜和特氟龍濾膜同步進(jìn)行。濾膜由英國Whatman公司生產(chǎn)，直徑47 mm，孔徑小于0.2 μm，可以保證對顆粒物的收集效率大于98%。石英濾膜采樣前在馬弗爐中高溫（800℃）烘烤3 h，以防止可能的含碳物質(zhì)污染。為防止污染，各濾膜在采樣前均放置在專門清洗過的片夾內(nèi)，運(yùn)輸途中均用鋁箔和密封袋包裝。采樣時間選擇每個月1日至21日24小時連續(xù)監(jiān)測，監(jiān)測時段為每天的10:00至次日10:00。利用特氟龍濾膜進(jìn)行了元素分析，利用石英濾膜進(jìn)行了離子和碳組分分析，相關(guān)分析參數(shù)和質(zhì)控見參考文獻(xiàn)Cao et al（2007）、Shen et al（2009）、Zhang et al（2012）。

在線數(shù)據(jù)包括離線濾膜采樣期間全天24小時的AQI、SO2、NO2、CO、O3、PM2.5和PM10數(shù)據(jù)，這7種要素的濃度以及同期的氣象數(shù)據(jù)（能見度、風(fēng)向、風(fēng)速、濕度、溫度和氣壓）均通過相應(yīng)的環(huán)境監(jiān)測站獲得。

表1 不同采樣點PM2.5采樣儀器列表Tab.1 List of sampling instrument at different sites

1.2 PM2.5組分消光系數(shù)計算

消光系數(shù)與可視距離的關(guān)系可以使用著名的Koschmieder公式計算：

公式（1）中VR代表能見度，而bext代表大氣消光系數(shù)。后來，美國通過長期觀測與理論研究，建立PM2.5組分（主要包括：有機(jī)物、硫酸鹽、硝酸鹽、黑碳和土壤塵）與顆粒物消光系數(shù)的定量關(guān)系，并于2006年進(jìn)行修正，計算公式（IMPROVE方程）如下（Pitchford et al，2007）：

式中，X分別為(NH4)2SO4、NH4NO3和有機(jī)物（OM）。公式（2）中，(NH4)2SO4= 1.375 × []；NH4NO3= 1.29×[]；OM=1.6×[OC]；Fine Soil（FS）= [Fe]/0.04。相對濕度增長曲線fS(RH)、fL(RH) 參見文獻(xiàn)Pitchford et al（2007）。

2 結(jié)果與討論

根據(jù)PM2.5質(zhì)量濃度變化，挑選了濃度較高的2013年1月17日、21日、25日、26日，4月26日，7月12日，10月2日、3日、12日、22日進(jìn)行研究。同期AQI值也較高，為輕度污染，SO2、NO2、CO、O3和PM10也出現(xiàn)較高濃度值（圖1）。表明PM2.5污染是影響廈門空氣質(zhì)量的主要因素。通過對輕度污染天氣PM2.5化學(xué)組分與能見度之間關(guān)系的分析，發(fā)現(xiàn)廈門市在不同日期PM2.5污染類型不同，主要有以下3種類型。

圖1 觀測期間AQI、CO、NO2、SO2、O3、PM10和PM2.5濃度值時間變化序列Fig.1 Variations of AQI,CO,NO2,SO2,O3,PM10 and PM2.5 during sampling period

2.1 硫酸鹽為主導(dǎo)的污染類型

該污染類型典型日期為4月26日。從表2可以看出，鼓浪嶼、洪文、湖里、集美和溪東的大氣消光系數(shù)分別為520.7 M · m?1，769.4 M · m?1，723.1 M · m?1，511.6 M · m?1和591.1 M · m?1，五個站點的能見度均小于10 km，且均是硫酸鹽對消光系數(shù)的貢獻(xiàn)率最大，鼓浪嶼、洪文、集美、湖里貢獻(xiàn)值相當(dāng)。除硫酸鹽外，對消光系數(shù)的貢獻(xiàn)大小依次為硝酸鹽、有機(jī)物、黑碳、土壤塵和海鹽；在背景點溪東略有不同，貢獻(xiàn)由大到小分別為硫酸鹽、有機(jī)物、硝酸鹽、黑碳，海鹽和土壤塵。

為深入了解本次污染事件發(fā)生的原因，選擇洪文點污染前后一天各污染要素實時小時數(shù)據(jù)，結(jié)合相關(guān)氣象參數(shù)（濕度、溫度、風(fēng)速和風(fēng)向）進(jìn)行了分析（圖2）。可以看出在4月25日，無論是污染氣體還是PM組分，濃度變化較小，一直在較低水平（50 μg · m?3）穩(wěn)定小幅度波動，且當(dāng)天濕度一直穩(wěn)定在80%左右；進(jìn)入26日緩慢上升，波動明顯，大約到26日上午9:00左右，PM濃度出現(xiàn)大幅度攀升，且一直持續(xù)到27日凌晨到達(dá)峰值（PM10＞200 μg · m?3，PM2.5＞110 μg · m?3），之后逐漸下降。從化學(xué)組分上看（表3），26日除Mg2+，Cl?和As外，質(zhì)量濃度、碳組分、離子組分及重金屬濃度的五點均值都比25日和27日有不同程度的升高，升高倍數(shù)從1到3.2不等，其中升幅較大的組分為、EC、GM和Cu。進(jìn)一步計算其中不同化學(xué)組分占PM2.5比例發(fā)現(xiàn)，從25日到26日，比例出現(xiàn)明顯增大的組分是（由20%增加到26%），和地殼塵組分（GM）略微升高；發(fā)生明顯減少的組分有（由19%下降到13%）和海鹽組分，OM變化不大。整體來看，這次污染過程和風(fēng)速、風(fēng)向、濕度的轉(zhuǎn)變存在一定的關(guān)系，因此推測可能是本地污染排放疊加區(qū)域外污染物輸送造成本次污染事件。

表2 PM2.5中主要化學(xué)成分對消光系數(shù)（單位：M · m?1）的貢獻(xiàn)Tab.2 Contributions from main components in PM2.5 to extinction coef fi cient (Unit:M · m?1)

圖2 洪文點4月25—27日相關(guān)氣象、PM、氣體實時數(shù)據(jù)Fig.2 Variations of real-time meteorological parameter,PM and gases during 25 — 27 April at Hongwen

表3 污染期間（4月26日）與污染前后一天主要化學(xué)組分濃度比較Tab.3 Concentration changes of main species before and after the polluted day (26th April)

2.2 有機(jī)物為主導(dǎo)的污染類型

典型日期為10月12日。表4為10月12日PM2.5中各化學(xué)組分對消光系數(shù)的貢獻(xiàn)，根據(jù)IMPROVE公式計算的鼓浪嶼、洪文、湖里、集美和溪東的大氣消光系數(shù)分別為304.5 M · m?1、214.5 M · m?1、305.8 M · m?1、211.4 M · m?1和260.1 M · m?1，五個站點的能見度范圍在12—18 km。由表4可以看出，在五個站點有機(jī)物對消光系數(shù)的貢獻(xiàn)率最大，其次為硫酸鹽。

表4 PM2.5中主要化學(xué)成分對消光系數(shù)（單位：M · m?1）的貢獻(xiàn)Tab.4 Contributions from main components in PM2.5 to extinction coefficient (Unit:M · m?1)

圖3是洪文10月11—13日三天濕度、溫度、風(fēng)速風(fēng)向、PM、SO2、NO2和O3的小時變化序列圖。本次污染事件的特點如下：10月11日凌晨到早晨9:00，風(fēng)速較小，平均為1.6 m · s?1，濕度在75%左右，同時由于夜間大氣邊界層較低，使得SO2、NO2、PM的濃度在這種靜穩(wěn)大氣環(huán)境下有個累積的過程；9:00后，地面風(fēng)向突然轉(zhuǎn)變，洪文轉(zhuǎn)變?yōu)闁|南風(fēng)，且風(fēng)速增大，濕度不斷下降，一直持續(xù)，污染事件發(fā)生時，濕度一直保持在30% — 40%，但污染氣體和PM的濃度也隨之下降；進(jìn)入10月12日后，從0:00到12:00，PM呈現(xiàn)緩慢累積過程，到14:00洪文風(fēng)向不變但風(fēng)速增大，與此同時PM濃度達(dá)到峰值（PM10＞ 200 μg · m?3；PM2.5＞80 μg · m?3）并一直持續(xù)到18:00，之后PM濃度緩慢下降直至進(jìn)入10月13日，所有污染氣體和PM表現(xiàn)出濃度較低和波動幅度較平穩(wěn)的狀態(tài)。和4月26日污染明顯區(qū)別的是，本次污染僅PM出現(xiàn)明顯增高現(xiàn)象，尤其是PM10濃度升高顯著（大約升高4倍，PM2.5大約升高2倍），而污染氣體SO2在污染時期幾乎沒有升高，NO2在PM下降后出現(xiàn)一個小的峰值，總體而言變化不顯著。從化學(xué)組分上看，PM10和PM2.5中的地殼塵組分，12日比13日增高倍數(shù)分別為2.4倍和2.2倍。因此推測本次污染事件主要是由于風(fēng)速增大吹揚(yáng)起更多污染物到大氣中引起的。

圖3 洪文點10月11—14日相關(guān)氣象、PM、氣體實時數(shù)據(jù)Fig.3 Variations of real-time meteorological parameter,PM and gases during 11—14 October at Hongwen

2.3 各區(qū)域不同組分主導(dǎo)的污染類型

典型日期為1月21日。表5為1月21日PM2.5中各化學(xué)組分對消光系數(shù)的貢獻(xiàn)。根據(jù)IMPROVE公式計算的鼓浪嶼、洪文、湖里、集美和溪東的大氣消光系數(shù)分別為648.36 M · m?1、230.99 M · m?1、694.88 M · m?1、601.37 M · m?1和291.57 M · m?1，五個站點的能見度有很大差別。例如湖里、集美和鼓浪嶼的能見度僅為5 — 6 km，而洪文和溪東的能見度則較好，分別為17 km和13 km。從化學(xué)組分對消光系數(shù)的貢獻(xiàn)率上看，五個站點也不盡相同，鼓浪嶼和湖里以硝酸鹽為主，其次為硫酸鹽和有機(jī)物；集美是以硫酸鹽為主要消光系數(shù)的最主要貢獻(xiàn)者，硝酸鹽和有機(jī)物次之；而洪文和溪東則是以有機(jī)物為主，其余組分貢獻(xiàn)不大。本次污染事件和前兩類有所區(qū)別，沒有呈現(xiàn)出區(qū)域特征，很可能是一次受本地排放源強(qiáng)度影響較大的污染事件。

從質(zhì)量濃度上看，鼓浪嶼、湖里和集美的PM2.5高于我國環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定的24小時二級濃度限值（75 μg · m?3），而洪文和溪東則空氣質(zhì)量較好，僅為37.2 μg · m?3和23.3 μg · m?3；從主要化學(xué)成分的相對占比來看，鼓浪嶼的硝酸根占到質(zhì)量濃度的21%，其次為OM和硫酸根（～18%）；洪文、湖里、集美、溪東的OM是相對占比較多的組分，這和表6總結(jié)的不同化學(xué)組分對消光系數(shù)的貢獻(xiàn)并不沖突。較高的濕度使硫酸鹽、硝酸鹽吸濕增長，從而導(dǎo)致這兩者的散射能力增強(qiáng)，因此在湖里、集美這兩個污染較嚴(yán)重的地區(qū)，硫酸鹽和硝酸鹽成為導(dǎo)致能見度下降的主要貢獻(xiàn)者。

表5 PM2.5中主要化學(xué)成分對消光系數(shù)（單位：M · m?1）的貢獻(xiàn)Tab.5 Contributions from main components in PM2.5 to extinction coef fi cient (Unit:M · m?1)

表6 1月21日廈門市五個點位平均質(zhì)量濃度及主要化學(xué)成分占總質(zhì)量的百分比Tab.6 Average mass concentration of PM2.5 and its chemical abundance for 5 sites at 21 January at Xiamen

3 結(jié)論

通過在廈門市選擇不同季節(jié)不同站點進(jìn)行的同步離線濾膜、在線數(shù)據(jù)和氣象數(shù)據(jù)的采集，本研究對濾膜中的離子、元素和碳組分進(jìn)行了實驗分析。基于分析數(shù)據(jù)，利用IMPROVE方程定量計算了廈門空氣污染期間PM2.5中不同組分的顆粒物消光系數(shù)，發(fā)現(xiàn)觀測期間廈門PM2.5污染主要有以下三種類型：

（1）硫酸鹽主導(dǎo)類型。根據(jù)IMPROVE方程計算結(jié)果，這次污染和風(fēng)速、風(fēng)向、濕度的轉(zhuǎn)變存在一定的關(guān)系，因此推測該污染類型可能是本地污染排放與區(qū)域外污染物輸送疊加引起的。

（2）有機(jī)物主導(dǎo)污染類型。鼓浪嶼、洪文、湖里、集美和溪東五個站點有機(jī)物對消光系數(shù)的貢獻(xiàn)率最大，分別為229.2 M · m?1、128.4 M · m?1、184.7 M · m?1、122.3 M · m?1和183.1 M · m?1。該污染類型主要是由于風(fēng)速加大導(dǎo)致的顆粒物濃度升高引起。

（3）各區(qū)域不同組分主導(dǎo)的污染類型。鼓浪嶼和湖里以硝酸鹽為主要消光物；集美以硫酸鹽為主要消光物；洪文和溪東則是以有機(jī)物為主要消光物。該污染類型沒有呈現(xiàn)出區(qū)域特征，很可能主要受本地排放源影響。

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PM2.5pollution types in Xiamen and its causes

ZHANG Ningning1,2,CAO Junji1,2,ZHAO Zhuzi1,2,WANG Qiyuan1,2,ZHUANG Mazhan3,ZHANG Jieru3,ZHANG Xuemin3
1.Key Laboratory of Aerosol Chemistry amp; Physics,Institute of Earth Environment,Chinese Academy of Sciences,Xi’an 710061,China
2.State Key Laboratory of Loess and Quaternary Geology,Institute of Earth Environment,Chinese Academy of Sciences,Xi’an 710061,China
3.Xiamen Environmental Monitoring Central Station,Xiamen 361012,China

Background,aim,and scopeUnder the rapid economic expansion in China,air pollution has become a serious environmental problem.Indeed,the air in China now contains high concentrations of PM2.5( fi ne particulate matter) whose equal aerodynamic diameters are ＜2.5 μm (PM2.5).It is a mixture of inorganic components,organic matter,and water,it have been proven to affect human health,climate,ecosystems,and agriculture,and it also has adverse environmental effects,such as decreased visibility.Materials and methodsthe of fl ine fi lters for collecting PM2.5were conducted at fi ve environmental monitoring stations including Gulangyu (GLY),Huli (HL),Hongwen (HW),Jimei (JM) and Xidong (XD) in January,April,July and October in 2013.Each sample was run for 24 h with quartz and teflon filters,respectively.All the filters were weighted beforesampling,and quartz filter samples were pre-combusted at 800℃ for 3 h.Elements were analyzed by Energy Dispersive X-Ray Fluorescence (EDXRF) using te fl on fi lters.For quartz fi lters,they all were cut into two pieces,one piece was selected for detecting water soluble ions by ion chromatograph while another part were used for obtaining OC/EC by DRI Model 2001 Thermal and Optical Carbon Analyzer following the IMPROVE-A thermal/ optical re fl ectance protocol.Meanwhile,online data of PM2.5were also collected as well as the data of AQI,SO2,NO2,CO,O3and meteorological parameters in Xiamen.ResultsUsing the IMPROVE equation,the extinction coef fi cient of different species were calculated for various air pollution types,and then according to the value of extinction coef fi cients,PM2.5pollution can be divided into three types at Xiamen including sulfate dominated type,OM (organic matter) dominated type and different pollutants dominated type.In 26 July,Sulfate dominated type is characterized by that (NH4)2SO4has the highest contribution for extinction coef fi cient at all fi ve stations,and the values were 237.0 M · m?1,371.5 M · m?1,337.0 M · m?1,277.6 M · m?1and 399.1 M · m?1for GLY,HW,HL,JM and XD,respectively.Similarly,in 12 October,OM has the highest contribution for extinction coef fi cient at all fi ve stations with the value of 229.2 M · m?1,128.4 M · m?1,184.7 M · m?1,122.3 M · m?1and 183.1 M · m?1for GLY,HW,HL,JM and XD,respectively.Differently,in 21 January,the components with highest contribution to extinction coef fi cient is different for each station,and the greatest contributor at GLY,HW,HL,JM and XD is NH4NO3(241.2 M · m?1),OM (120.2 M · m?1),NH4NO3(226.2 M · m?1),(NH4)2SO4(201.2 M · m?1) and OM (212.6 M · m?1),respectively.DiscussionAnalyzing the variations of AQI,SO2,NO2,CO,O3and meteorological parameters,it was concluded that sulfate type was caused by the local emissions combined with pollutants transported form long distance,OM dominated type is related to the increase of wind speed,and different pollutants dominated type was mainly due to local emissions.ConclusionsThe results indicated that decreased visibility at Xiamen is caused by various factors,such as local emissions and long-range transport.According to the species that has the greatest extinction coef fi cient during pollution period,the pollution type can be divided into sulfate dominated type,OM dominated type and different pollutants dominated type.Recommendationsand perspectivesIt should be considered the various pollution type when the government regulate the pollution emissions to deal with the air pollution.

Xiamen Environmental Protection Special Project (No.19(10),2013); Science and Technology Project of Fujian Provincial Environmental Protection Department (2014); National Natural Science Foundation of China (41673125)

ZHANG Ningning,E-mail:zhangnn@ieecas.cn

PM2.5pollution; visibility; pollution type; Xiamen

2016-12-11；錄用日期2017-01-03

Received Date:2016-12-11;Accepted Date2017-01-03

廈門市環(huán)保專項項目（廈環(huán)規(guī)[2013]19號(10)）；2014福建省環(huán)保廳科技項目；國家自然科學(xué)基金項目（41673125）

張寧寧，E-mail:zhangnn@ieecas.cn

張寧寧,曹軍驥,趙竹子,等.2017.廈門PM2.5污染類型及其成因分析[J].地球環(huán)境學(xué)報,8(1):37 – 45.

: Zhang N N,Cao J J,Zhao Z Z,et al.2017.PM2.5pollution types in Xiamen and its causes [J].Journal of Earth Environment,8(1): 37 – 45 .

10.7515/JEE201701005