莊林

(武漢大學(xué)化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院，化學(xué)電源材料與技術(shù)湖北省重點實驗室，武漢430072)

基于電子離域與離子離域的協(xié)同作用調(diào)控銀摻雜硒化鈷納米帶的電解水性能

莊林

(武漢大學(xué)化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院，化學(xué)電源材料與技術(shù)湖北省重點實驗室，武漢430072)

面對目前傳統(tǒng)化石能源的消耗及其引起的環(huán)境污染問題，新型可再生能源愈發(fā)受到關(guān)注。氫能源作為一類新型清潔能源，在解決人類面臨的能源與環(huán)境問題領(lǐng)域中具有巨大優(yōu)勢。電解水作為氫氣來源的有效途徑，其反應(yīng)進(jìn)程主要受制于陽極水電解析氧反應(yīng)較高的過電勢。為降低反應(yīng)壁壘，各類催化劑被用于析氧反應(yīng)進(jìn)程中。雖然一些貴金屬氧化物催化劑如氧化銥和氧化釕納米顆粒展現(xiàn)出高效的催化性能，高昂成本與匱乏儲量制約其應(yīng)用。為解決這一問題，以非貴金屬材料設(shè)計用于電解水陽極析氧反應(yīng)的納米催化劑受到廣泛關(guān)注1。而在催化電解水過程中，催化劑自身的導(dǎo)電性將對催化性能產(chǎn)生重要影響。催化劑自身良好的導(dǎo)電性可以消除在電催化反應(yīng)中催化劑-電解質(zhì)界面處和催化劑-電極界面處的肖特基能壘，確保高效的能量轉(zhuǎn)變效率。因此，針對非貴金屬納米催化劑的導(dǎo)電性調(diào)控可為設(shè)計高效電解水析氧反應(yīng)催化劑提供重要途徑。

中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家實驗室和化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院曾杰教授課題組2,3長期以來關(guān)注納米催化劑的結(jié)構(gòu)設(shè)計與電催化性能研究，并取得了一系列進(jìn)展。近日，曾杰課題組趙旭等與美國Akron大學(xué)彭振猛教授4合作，在高效電解水析氧催化劑的導(dǎo)電性調(diào)控方面取得重要進(jìn)展。該課題組以二維層狀硒化鈷納米帶為基礎(chǔ)，通過離子交換法引入微量銀離子，得到了銀離子摻雜的硒化鈷納米催化劑。在不破壞硒化鈷自身結(jié)構(gòu)的前提下，確保了活性中心即二價鈷離子不發(fā)生損失，相對于硒化鈷，銀離子摻雜后載流子濃度提升近10倍，實現(xiàn)電子離域與離子離域的協(xié)同，大幅增強(qiáng)了催化劑材料自身導(dǎo)電性和催化性能。同時，由于微量離子交換導(dǎo)致的結(jié)構(gòu)破壞程度極小，該催化劑可以在0.1 mol·L－1氫氧化鉀溶液中循環(huán)1000次幾乎不發(fā)生結(jié)構(gòu)破壞與催化性能的衰減，體現(xiàn)出該催化劑結(jié)構(gòu)高催化活性與穩(wěn)定性。

該研究工作最近發(fā)表在Angewandte Chemie International Edition4上，該項工作對于設(shè)計發(fā)展非貴金屬納米催化劑的導(dǎo)電性與催化性能調(diào)控提供了新思路，具有重要意義。

(1)Wang,J.;Cui,W.;Liu,Q.;Xing,Z.;Asiri,A.;Sun,X.Adv. Mater.2016,28,215.doi:10.1002/adma.201502696

(2)Zhao,X.;Chen,S.;Fang,Z.;Ding,J.;Sang,W.;Wang,Y.;Zhao, J.;Peng,Z.;Zeng,J.J.Am.Chem.Soc.2015,137,2804. doi:10.1021/ja511596c

(3)Zhou,S.;Miao,X.;Zhao,X.;Ma,C.;Qiu,Y.;Hu,Z.;Zhao,J.; Shi,L.;Zeng,J.Nat.Commun.2016,7,11510.doi:10.1038/ ncomms11510

(4)Zhao,X.;Zhang,H.;Yan,Y.;Cao,J.;Li,X.;Zhou,S.;Peng,Z.; Zeng,J.Angew.Chem.Int.Ed.2016,doi:10.1002/ anie.201609080

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10.3866/PKU.WHXB201612161www.whxb.pku.edu.cn