騰格爾，申寶劍，俞凌杰，仰云峰，張文濤，陶成，席斌斌，張慶珍，鮑芳，秦建中

（1.頁巖油氣富集機理與有效開發(fā)國家重點實驗室，江蘇無錫 214126；2.中國石化石油勘探開發(fā)研究院無錫石油地質研究所，江蘇無錫 214126）

四川盆地五峰組—龍馬溪組頁巖氣形成與聚集機理

騰格爾1,2，申寶劍1,2，俞凌杰1,2，仰云峰1,2，張文濤1,2，陶成1,2，席斌斌1,2，張慶珍1,2，鮑芳1,2，秦建中1,2

（1.頁巖油氣富集機理與有效開發(fā)國家重點實驗室，江蘇無錫 214126；2.中國石化石油勘探開發(fā)研究院無錫石油地質研究所，江蘇無錫 214126）

綜合運用有機超顯微組分識別、聚焦離子束掃描電鏡、高溫高壓等溫吸附和頁巖氣稀有氣體同位素年齡測定等技術，深入研究四川盆地涪陵地區(qū)頁巖氣主力產層上奧陶統(tǒng)五峰組—下志留統(tǒng)龍馬溪組的烴源品質、有機質孔隙發(fā)育特征、頁巖氣賦存形式和封存機制。結果表明：①五峰組—龍馬溪組富有機質頁巖主要形成于表層水生產力高、底層水缺氧的沉積環(huán)境，TOC值呈兩段式分布，下段TOC≥3%，主要由浮游藻類、疑源類、細菌和筆石等成烴生物及殘留瀝青組成，其中筆石是TOC值的主要貢獻者之一，但頁巖氣主要來自浮游藻類、疑源類等富氫富脂質有機質及由其生成的液態(tài)烴裂解。②有機質孔隙主要發(fā)育在固體瀝青和富氫有機質中，是頁巖氣的主要儲集空間。筆石等大量有機質呈紋層狀、堆積式分布，為頁巖氣提供了更多的儲存空間和各類孔隙連通、流體流動的優(yōu)勢通道。③涪陵頁巖氣處于超臨界狀態(tài)，以游離氣為主。頁巖氣封閉體系的形成時間與生氣高峰期之間的有效匹配，以及后期構造活動對頁巖氣封存條件的改造程度低是復雜構造區(qū)高熱演化頁巖氣滯留富集的關鍵，頁巖的吸附作用、毛管封閉以及低速擴散形成了頁巖氣微觀滯留富集機制。可見，復雜構造區(qū)高熱演化海相頁巖氣的形成與富集受缺氧的沉積環(huán)境、優(yōu)質的烴源品質、優(yōu)越的儲集空間和良好的封存條件綜合控制。圖10表1參35

四川盆地；涪陵氣田；頁巖氣；成烴生物；儲集空間；賦存形式；封存機制

引用：騰格爾,申寶劍,俞凌杰,等.四川盆地五峰組—龍馬溪組頁巖氣形成與聚集機理[J].石油勘探與開發(fā),2017,44(1):69-78.

BORJIGIN Tenger,SHEN Baojian,YU Lingjie,et al.Mechanisms of shale gas generation and accumulation in the Ordovician Wufeng-Longmaxi Formation,Sichuan Basin,SW China[J].Petroleum Exploration and Development,2017,44(1):69-78.

0 引言

晚奧陶世晚期—早志留世初期，全球范圍內沉積了一套富有機質黑色頁巖層，北非和中東地區(qū)稱之為“熱頁巖（hot shales）”，中國南方稱之為五峰組—龍馬溪組（O3w—S1l）黑色筆石頁巖。其TOC值一般大于2%，是一套全球性的海相優(yōu)質烴源巖[1-3]。2012年，中國頁巖氣勘探獲得除北美以外首個頁巖氣重大商業(yè)發(fā)現(xiàn)[4]，在四川盆地東南緣焦石壩構造五峰組—龍馬溪組黑色頁巖層中發(fā)現(xiàn)了探明地質儲量近4 000×108m3的大型頁巖氣田——涪陵頁巖氣田，頁巖氣富集主控因素引起了國內外學者的廣泛關注?？碧郊覀兲岢隽私故瘔雾搸r氣的“階梯運移、背斜匯聚、斷-滑控縫、箱狀成藏”模式[5]和復雜構造區(qū)海相頁巖氣“二元富集”規(guī)律[6]，宏觀上認識到五峰組—龍馬溪組頁巖氣滯留富集過程中“優(yōu)質頁巖”的物質基礎及“有利的保存、構造條件”的關鍵作用。

在富有機質頁巖中成烴生物既是生成油氣的母質，又提供了儲集頁巖氣的主要空間。由于不同地質時期和不同地質環(huán)境條件下成烴生物類型及其組合不同，其有機質類型、生烴潛力及有機質孔隙發(fā)育程度均存在顯著差異。本文以“成烴生物”為核心，利用有機超顯微組分識別、聚焦離子束掃描電鏡分析（FIB-SEM）、X-CT成像技術、高溫高壓等溫吸附模擬和頁巖氣稀有氣體同位素年代積累效應分析等技術手段，探討涪陵頁巖氣田及其外圍五峰組—龍馬溪組的烴源品質、有機質孔隙發(fā)育特征、頁巖氣賦存形式和封存機制及其與含氣性關系，旨在微觀上進一步揭示頁巖氣富集機理，為南方海相頁巖氣的高效勘探提供更多的科學依據。

1 研究區(qū)概況

涪陵頁巖氣田位于重慶市涪陵區(qū)焦石鎮(zhèn)，處于四川盆地東南邊緣（見圖1），頁巖氣主力產層五峰組—龍馬溪組富有機質黑色頁巖層主要為深水陸棚相沉積，巖性主要為炭質頁巖和硅質頁巖，含有豐富的筆石。目前，該頁巖氣田已探明頁巖氣地質儲量為3 806× 108m3，年產能達50×108m3[4-6]。

2 生烴潛力與頁巖氣形成機制

由于五峰組—龍馬溪組黑色頁巖現(xiàn)今熱演化程度普遍達高—過成熟階段（Ro≥2%），常規(guī)有機地球化學指標難以有效評價其烴源品質[2-3]。近年來，借助于掃描電鏡、激光拉曼等電子顯微鏡和光學技術的聯(lián)用，對四川盆地及周緣五峰組—龍馬溪組黑色頁巖廣泛開展了超顯微組分、成烴生物識別及組合分析[7-8]，為從生物學的角度評價烴源品質奠定了基礎。

圖2 龍馬溪組黑色頁巖TOC值縱向分布圖

2.1 有機質豐度

四川盆地及周緣龍馬溪組4處典型露頭和11口鉆井資料的TOC值縱向分布表明（見圖1、圖2）：龍馬溪組總厚度約300 m，上部主要為灰綠色頁巖、粉砂質頁巖夾粉砂巖，厚度150～180 m，TOC值普遍小于1.0%；下部黑色頁巖厚度為80～120 m，TOC值呈兩段式分布，下段TOC值普遍大于3.0%（此段少量露頭剖面樣品因氧化嚴重，導致TOC值不真實，圖2中未采用其數(shù)據），不同地區(qū)厚度不等，一般為20～40 m，上段TOC值普遍為0.5%～2.0%，僅有個別樣品TOC值達2.5%（±0.3%）。這與梁狄剛等[3,9]所建立的龍馬溪組黑色頁巖典型剖面、頁巖氣勘探井[5]以及北非下志留統(tǒng)“熱頁巖”[1]中的TOC值分布相似。例如，涪陵頁巖氣田的發(fā)現(xiàn)井（JY1井）鉆遇龍馬溪組黑色頁巖層厚度89 m，其中下段（TOC≥3%）厚度為38 m，以高伽馬值（GR≥200 API）為特點，屬頁巖氣產層。

2.2 有機質構成

基于華鎣山露頭、JY1井五峰組—龍馬溪組黑色頁巖成烴生物識別及組合分析[10]，黑色頁巖層段下段有機質（TOC≥3%）主要由浮游藻類、疑源類、細菌和筆石等成烴生物及其早期生成的原油演化形成的固體瀝青組成，其中以非動物碎屑有機質（包括浮游藻類、疑源類、細菌和固體瀝青等）為主，占總顯微組分的70%～80%，動物碎屑（筆石占90%以上，其余為幾丁蟲、海綿骨針等）占20%～30%；而黑色頁巖層段上段有機質（TOC＜3%）則以動物碎屑類（筆石、幾丁蟲等）為主，占總顯微組分的47%～76%，非動物碎屑有機質占總顯微組分的24%～53%（見圖3、表1）。

在華鎣山露頭上，五峰組—龍馬溪組黑色頁巖TOC值與筆石多樣性顯示出良好的正相關性（見圖4），表明富有機質層沉積時海水表層具有較高的初級生產力，浮游藻類、疑源類等浮游生物繁盛（見圖5），且處于半封閉、滯留、缺氧的沉積環(huán)境，指示底層水具有良好的有機質保存條件。這些浮游生物在海洋食物鏈（金字塔）底部起關鍵作用，也是筆石賴以繁盛的物質基礎。大量筆石死亡后，只有在缺氧的海洋環(huán)境中才能保存完好[11-12]，進一步印證了富有機質層缺氧的沉積環(huán)境。

圖3 五峰組—龍馬溪組黑色頁巖有機顯微組分鑒定

表1 五峰組—龍馬溪組黑色頁巖有機顯微組分定量分析

根據城口廟壩（TOC=3.88%，Ro=1.6%）和石柱漆遼（TOC=4.38%，Ro=2.7%）兩個露頭五峰組—龍馬溪組黑色頁巖中分離出來的兩個單體筆石的熱解分析結果，二者TOC值分別為71.34%和69.78%，其中能生烴的有效有機碳分別為6.47%和1.09%，而殘留有機碳分別為64.87%和68.69%，顯示高含有機碳特性，并表明筆石的殘留有機碳是五峰組—龍馬溪組黑色頁巖總有機碳的重要貢獻者之一。

根據以上研究結果，可以認為五峰組—龍馬溪組黑色頁巖下段有機質主要由浮游藻類、疑源類、筆石、細菌和固體瀝青等構成，上段有機碳主要來自筆石、幾丁蟲等動物碎屑類和底棲藻類貢獻，浮游藻類等次之。

2.3 有機質生烴潛力

國內外學者通過結構組成分析和模擬實驗已證實浮游藻類、疑源類和細菌等這些由較多的脂肪族結構和較少的芳香族結構組成的富氫有機質具有更高的生烴潛力[8,13]。因此，以脂肪族化合物為主的富氫有機質與以芳香族化合物為主的貧氫有機質的混合程度決定了干酪根類型及成烴潛力，且前者比例越大成烴潛力越強。

圖4 四川盆地華鎣山剖面五峰組—龍馬溪組黑色頁巖TOC值與筆石多樣性分布柱狀圖

圖5 華鎣山剖面五峰組—龍馬溪組黑色頁巖孢粉型微體化石

在五峰組—龍馬溪組黑色頁巖中，大量筆石沿層理面聚集式廣泛分布，是總有機碳的重要組成部分，同時筆石組成及結構對有機質類型及成烴潛力有重要影響。筆石體的成分最早視為幾丁質[14]，后被解釋為膠原蛋白類[15-17]，結構上主要由帶脂肪族基團的芳香族結構組成[18-19]，比相同成熟條件下的鏡質組有稍高的氫指數(shù)（40～540 mg/g）和非常高的氧指數(shù)（10～60 mg/g），介于有機質類型Ⅱ型和Ⅲ型之間[18]。特別是，對上文城口廟壩烴源巖中分離出的單個筆石體開展了熱解生烴模擬及其組分的色譜分析[10]，初步結果顯示其生烴產物主要為天然氣和輕質油，總烴中氣態(tài)烴（C1—C4）、輕質油（C5—C14）分別占54%、40%左右，少量中—重質油（C15+）。中—重質油來源有兩種可能：①筆石體本身生烴；②被包裹在筆石體中的外來有機質生烴。目前尚無法確認其準確來源。另外，在焦石壩地區(qū)五峰組—龍馬溪組黑色頁巖中，通過FIB-SEM觀測到筆石局部發(fā)育納米級有機質孔隙（見圖6），主要是生烴過程中形成的孔隙。可見，筆石體可能具有一定的生烴能力，但從貧氫、高殘留有機碳和高芳香度等特性認為其難以成為主要油氣來源，并且在成烴生物組合中筆石、幾丁蟲和底棲藻類等大量貧氫生物的存在可能直接影響干酪根類型及生烴潛力，隨著來自這些生物的貧氫有機質比例的增加，干酪根更多屬于偏腐泥型或Ⅱ1型，乃至偏腐殖型或Ⅱ2型，而非五峰組—龍馬溪組烴源巖干酪根類型“以Ⅰ型為主”的傳統(tǒng)認識。

因此，在五峰組—龍馬溪組黑色頁巖有機質構成中，生烴貢獻者主要來自浮游藻類、疑源類和細菌等富含脂質的富氫有機質，包括筆石胞管中脂質大分子聚合物，生成油氣的潛力取決于這些富氫組分的含量。結合有機顯微組分的定量分析結果（見表1），從樣品JY1-1（上段）和JY1-2（下段，頁巖氣主力產層）顯微組分可以看出五峰組—龍馬溪組黑色頁巖層最好的生烴潛力（即“地質甜點層”）處于黑色頁巖層段下段，具備有機質豐度高（TOC≥3%）、以非動物碎屑有機質為主體及類型好（偏腐泥型）的特點，而黑色頁巖層段上段有機質組成以筆石和幾丁蟲等貧氫動物碎屑為主，干酪根類型偏腐殖型，其生烴潛力較差。下志留統(tǒng)黑色頁巖層的這一成烴特性具有全球性，如北非地區(qū)下志留統(tǒng)“熱頁巖”的TOC值、GR值和筆石縱向分布特征與五峰組—龍馬溪組類似，且工業(yè)油氣主要來自TOC值大于等于3%、GR值大于等于200 API、厚度為30 m左右的底部“熱頁巖”[1]。

圖6 涪陵頁巖氣田JY11-4井五峰組—龍馬溪組黑色頁巖（2 368.4 m）中筆石納米孔隙

2.4 頁巖氣形成機制

據Curtis對美國5大頁巖氣系統(tǒng)（Michigan 盆地泥盆系Antrim頁巖系統(tǒng)、Appalachian盆地泥盆系Ohio頁巖系統(tǒng)、Illinois盆地泥盆系New Albany頁巖系統(tǒng)、Fort Worth盆地密西西比系Barnett頁巖系統(tǒng)及San Juan盆地白堊系Lewis頁巖系統(tǒng)）的分析發(fā)現(xiàn)，其頁巖氣形成的成熟度范圍較寬，既有生物氣、未成熟—低成熟氣、熱解氣，又有原油、瀝青裂解氣[20]。與其比較，五峰組—龍馬溪組黑色頁巖成熟度范圍小，但有機質熱演化程度高，根據筆石和瀝青反射率換算的等效鏡質體反射率顯示焦石壩地區(qū)五峰組—龍馬溪組頁巖Ro值為2.21%～2.74%，處于過成熟、高溫裂解生氣階段。據涪陵頁巖氣田12口井頁巖氣地球化學研究，氣體組成以烴類氣體為主，烴類氣體中又以甲烷為主，甲烷含量為97.95%～98.81%（平均98.53%），并具有相對較重的碳同位素組成，為-30.7‰～-28.5‰（平均-29.7‰）；乙烷含量為0.53%～0.66%（平均0.61%），其碳同位素組成為-35.9‰～-33.5‰（平均-34.7‰）。同樣顯示出該地區(qū)五峰組—龍馬溪組頁巖成熟度較高，屬于典型的熱成因、干氣類型?？梢姡宸褰M—龍馬溪組的富有機質層段經歷了干酪根熱解以及殘留的液態(tài)烴、濕氣高溫裂解等不同熱演化階段、不同生氣機制的天然氣形成演化過程，并在原地滯留持續(xù)聚集形成了現(xiàn)今的頁巖氣。

3 頁巖氣儲集空間與滯留富集機制

3.1 頁巖氣儲集空間

3.1.1 有機質孔隙及其結構特征

基于FIB-SEM、氬離子拋光結合環(huán)境掃描電鏡等先進的泥頁巖微觀結構和有機超顯微組分分析技術，選取五峰組—龍馬溪組黑色頁巖和廣東茂名油頁巖、渤海灣盆地濟陽坳陷第三系烴源巖樣品，對其有機質孔隙演化特征進行分析研究。結果表明富有機質泥頁巖中主要發(fā)育兩類有機質孔隙：①原始有機質孔隙，主要發(fā)育在有機體內部，如高等植物芳構化結構造成的內部孔隙、藻類細胞間的孔隙等，此類孔隙形態(tài)較為規(guī)則，孔隙分布和大小相對均勻，定向排列；②次生有機質孔隙，即在成烴演化過程中由有機質轉化為油氣而形成的孔隙，如干酪根、固體瀝青裂解成氣的孔隙，此類孔隙結構和形態(tài)復雜，多呈圓形，孔隙分布和大小不均勻。研究進一步表明JY1井五峰組—龍馬溪組黑色頁巖有機質孔隙主要發(fā)育于固體瀝青、富氫富脂質有機質中，而筆石、幾丁質等動物碎屑中尚未發(fā)現(xiàn)大量發(fā)育的孔隙，但局部發(fā)育納米級孔隙（見圖6），且這些動物碎屑與基質/無機礦物之間廣泛存在數(shù)十納米至微米級的裂縫（如有機質收縮縫、粒緣縫）。研究中進一步利用氮吸附法-壓汞法聯(lián)合表征定量描述孔隙分布特征（直徑小于50 nm孔隙采用吸附法，直徑大于50 nm孔隙采用壓汞法）。結果表明，五峰組—龍馬溪組黑色頁巖以直徑2～50 nm的介孔為主，可占總孔容的60%～70%，其次為直徑小于2 nm微孔，約占總孔容20%～30%，直徑大于50 nm以上的大孔孔容占比不足10%。利用高分辨率掃描電鏡進一步觀察有機質大孔，見大孔內表面粗糙不平，存在著較多的小孔對其進行連通形成有機質孔隙網絡，但受限于掃描電鏡的分辨率，可能仍有更多更小的孔隙無法從圖像上觀察到。五峰組—龍馬溪組黑色頁巖以有機質孔為主，且其發(fā)育程度主要取決于固體瀝青和富氫脂質有機質的豐度，豐度越高，有機質孔隙越發(fā)育，為此固體瀝青、富氫脂質豐度高的黑色頁巖層段下段（TOC≥3%）頁巖中有機質孔隙最發(fā)育。

3.1.2 有機質賦存形式

如圖7所示，五峰組—龍馬溪組黑色頁巖下段呈微層理構造，有機質呈紋層分布，尤其大量筆石呈紋層狀分布，層間距0.4 mm左右，且每一層面上有多個筆石堆積式分布，這種獨有的有機質大量聚積使頁理縫更易開啟，同時與碎屑礦物之間發(fā)育更多的有機質收縮縫和層理縫等，這些縫除具有儲集能力外，更重要的是其與有機質、無機質孔隙之間相互連通形成頁巖氣流動優(yōu)勢通道。

圖7 五峰組—龍馬溪組黑色頁巖中有機質賦存形式及微裂縫發(fā)育特征

圖8 JY1井五峰組—龍馬溪組巖心縱橫向滲透率對比圖

圖8選取了JY1井五峰組—龍馬溪組底部筆石富集段頁巖開展了不同有效應力下垂直和平行層理方向上脈沖滲透率測定，結果表明隨著有效應力增加滲透率均明顯降低，但平行層理方向滲透率比垂直層理方向滲透率約高3個數(shù)量級。值得指出的是，得益于平行層理堆積式分布的筆石，該段紋層結構頁巖中頁理縫或層理縫發(fā)育，使得平行層理方向即使在高有效應力下仍具有較高的滲透率。

3.2 頁巖氣賦存形式

超臨界條件下氣體只能發(fā)生單分子層吸附機制，不發(fā)生凝聚液化現(xiàn)象[21]。目前，涪陵地區(qū)五峰組—龍馬溪組頁巖氣產層埋深2 300～3 500 m（平均2 645 m），地層溫度82 ℃，壓力38 MPa，壓力系數(shù)1.55，天然氣以甲烷為主，含量高達98%[5]。按照甲烷及其少量伴生氣（C2H6、N2、CO2）的臨界溫度、臨界壓力（CH4：-82.6 ℃，4.6 MPa；C2H6：32.2 ℃，4.9 MPa；N2：-146.9 ℃，3.4 MPa；CO2：31 ℃，7.4 MPa）[22]，涪陵頁巖氣在上述地層溫度壓力條件下屬于超臨界流體，吸附方式主要為單層吸附。

頁巖氣與煤層氣地質條件存在顯著差異，如煤層氣埋藏深度一般小于1 000 m，且以吸附氣為主，而頁巖氣處于深層，中國南方海相頁巖氣埋藏深度普遍大于2 500 m，地層溫度和壓力遠高于煤層氣，導致天然氣賦存規(guī)律更為復雜。筆者前期選取JY1井五峰組—龍馬溪組底部38 m優(yōu)質頁巖段22個樣品開展定量計算，結果表明，焦石壩地區(qū)異常高壓條件下，頁巖氣以游離氣為主，占總氣量的52.2%～72.9%，平均為65.7%，吸附氣占27.1%～47.8%，平均為34.3%[23]。特別是，筆者在JY1井井深2 413 m處頁巖石英脈中發(fā)現(xiàn)高密度甲烷包裹體，其甲烷密度為0.269～0.284 g/cm3（正常密度為0.162 g/cm3）[24]。高鍵等[25]在焦石壩地區(qū)五峰組—龍馬溪組黑色頁巖中也發(fā)現(xiàn)了類似的高密度甲烷包裹體。這些高密度甲烷包裹體的存在，表明當時游離氣以高壓超臨界狀態(tài)聚集于有機質孔隙、層理縫、微裂縫等儲集空間中。

3.3 頁巖氣封存（滯留）機制

保存條件是南方海相頁巖氣富集高產的關鍵所在，一般情況下地層壓力系數(shù)越大，頁巖氣產量越大。焦石壩地區(qū)一期產能建設區(qū)五峰組—龍馬溪組黑色頁巖中近3 806×108m3頁巖氣保存的關鍵因素為：①五峰組—龍馬溪組頁巖氣層的頂?shù)装澹瑹o論泥巖、粉砂巖還是石灰?guī)r都很致密，封閉性好，防止頁巖氣在縱向上的逸散[26]；②側向斷層形成很好的封堵作用使頁巖氣難以橫向散失[5,26]。頁巖氣組分和稀有氣體同位素分析表明焦石壩構造具有良好保存條件。

根據焦石壩地區(qū)五峰組—龍馬溪組頁巖氣稀有氣體地球化學特征及其同位素年齡研究，涪陵頁巖氣中4He含量為（3.09～4.74）×10-4，平均為3.94×10-4（樣品數(shù)：9個，下同），3He/4He 值為（1.40～1.69）×10-8，平均為1.51×10-8，不同鉆井、不同深度頁巖氣的4He含量及其同位素值分布均勻，3He/4He 值處于10-8量級且變化小，無幔源氦混入，屬于典型殼源成因，指示該區(qū)不存在深大斷裂活動，整體保存環(huán)境相對穩(wěn)定。頁巖氣烴類氣體碳同位素完全倒轉（見圖9），顯示與北美頁巖氣（Fayetteville 組）類似的碳同位素特征[27]。頁巖氣碳同位素組成的這一倒轉成因，一般認為是同一套烴源巖層內不同熱演化階段或者干酪根熱解、液態(tài)烴裂解等不同機制生成烴類氣體混合的結果[27-29]。同時，在北美頁巖氣開發(fā)過程中發(fā)現(xiàn)，進入同位素倒轉階段的頁巖氣井常常高產[30]，指示頁巖氣碳同位素倒轉原因不僅與烴源成熟度和生氣機制有關，還與烴源體系的封閉性及不同演化階段烴氣的滯留富集程度有關，并體現(xiàn)在體系內流體壓力的變化上。因此，上述頁巖氣地球化學特征印證了焦石壩探區(qū)五峰組—龍馬溪組頁巖氣層中存在異常高壓封閉體系，利于大量頁巖氣的聚集封存。

圖9 涪陵頁巖氣田烴類氣體碳同位素組成特征

結合涪陵頁巖氣田單位巖石含氣量和頁巖氣中4He濃度，估算出4He的年代積累年齡為235 Ma，對應早三疊世初期。如圖10所示，根據焦石壩地區(qū)（JY1井）志留系生烴史、埋藏史、熱演化史和沉積構造演化史等[5]，五峰組—龍馬溪組黑色頁巖層在早三疊世初期（225～245 Ma）埋深處于3 950～4 050 m，地層溫度為130～140 ℃，正好進入生油高峰期并且原油開始熱裂解生氣。原油一般在120～140 ℃發(fā)生熱裂解作用，完全裂解生成氣態(tài)烴組分需要地層溫度達到180 ℃以上[13]。實際上，在此溫度階段大量重烴氣（濕氣）也開始裂解生成甲烷。此年齡表示了生油高峰期生成的大量原油開始裂解生氣并被封閉滯留聚集的起始時間，即焦石壩頁巖氣形成起始年齡。該年齡值也是異常高壓形成初期，并得到了五峰組—龍馬溪組黑色頁巖包裹體古溫度、古壓力分析結果的佐證，即筆者在JY1井中發(fā)現(xiàn)的高密度甲烷包裹體的均一溫度平均為200 ℃，對應于抬升前最大埋深處（6 000 m），平均壓力為126 MPa，平均壓力系數(shù)為2.1，處于異常高壓[25]。由此可見五峰組—龍馬溪組頁巖氣封閉體系在生油高峰期（生氣高峰期前）開始形成，干酪根、殘留的液態(tài)烴和重烴氣連續(xù)不斷裂解生成的大量烴類氣體被滯留聚集在該封閉體系內。生烴增壓是該地區(qū)異常高壓的重要形成機制，也是碳同位素倒轉的主要原因。

圖10 JY1井埋藏史和生烴演化史圖（O3w—五峰組；S1l—龍馬溪組；S1x—小河壩組）

生烴增壓是沉積盆地中主要的異常高壓形成機制之一[31-34]，其前提條件是厚層泥頁巖中含有大量有機質，并且該有機質達到了成熟—過成熟的演化階段，即主要存在于較大深度的富有機質頁巖層中，干酪根通過熱催化、裂解等轉化為石油、氣體和不溶殘余物等時會發(fā)生體積增大，特別是隨著埋藏深度的增加，溫度逐漸升高，在高溫條件下液態(tài)烴將進一步裂解轉化為輕質烴類組分直至甲烷，當富有機質頁巖層自身形成一個封閉性較好的系統(tǒng)時，這些新生流體難以逸散或擴散而不斷聚集并膨脹，使孔隙壓力大幅增加，進而產生異常高壓。從上述稀有氣體同位素年齡和包裹體均一溫度可知，五峰組—龍馬溪組黑色頁巖層在生油高峰期就開始形成封閉體系，致使排烴效率低，大量原油原地滯留聚集，至最大埋深處（6 000 m）地層溫度已達200 ℃，等效鏡質體反射率為1.82%～2.07%，處于高—過成熟階段，表明這些殘留的液態(tài)烴和重烴氣在抬升前就完全裂解生氣，加之干酪根高溫裂解生氣，形成了現(xiàn)今以甲烷為主的優(yōu)質天然氣。

富有機質頁巖層內大量天然氣滯留聚集并保存成藏的根本原因在于生氣高峰期、有機質賦存形式、流體分布與封存條件的有效時空匹配。五峰組—龍馬溪組黑色頁巖中，筆石、浮游藻類和瀝青等大量有機質呈紋層狀分布（見圖7），形成富有機質頁理，并與無機礦物構成了相互疊加的紋層狀構造。如圖8所示，富有機質頁巖滲流的各向異性特點就是頁理發(fā)育的佐證。頁巖氣主要滯留聚集于有機質孔隙內，富有機質紋層亦是富氣紋層。而地層水大部分運聚于頂?shù)装鍘r層，少量地層水以束縛水/薄膜水形式賦存于黏土礦物表面或無機質孔隙中[35]。富有機質、富氣紋層與無機礦物層/礦物表面束縛水間形成了氣-水兩相界面，通過毛細管封閉作用構成了相互分隔聚集的不同流體次級分隔單元/紋層。這些單元在致密的頂?shù)装?、?yōu)越的斷層側向遮擋形成的體系內交互疊置，相互封存，在三維空間上形成了烴源巖內自身的封閉體系，并在現(xiàn)今的地層溫度壓力條件下通過吸附機制和縱橫向低速擴散滲流作用使大量氣體在封閉體系內以超臨界稠密狀態(tài)滯留積聚。

綜上所述，結合涪陵頁巖氣田的宏觀地質特征[4,30]，可以預測焦石壩地區(qū)五峰組—龍馬溪組富有機質頁巖層從生氣高峰期前形成封閉體系，并開始原地滯留封存不同演化階段天然氣，后期抬升過程中封閉體系整體也未受到嚴重破壞。微觀上，頁巖的吸附作用、毛管壓力封閉以及低速擴散機制使得頁巖氣得以有效滯留富集，至今仍然保持了有利于天然氣聚集保存的封閉環(huán)境及其異常高壓狀態(tài)（見圖10），形成了現(xiàn)今的涪陵頁巖氣田。

4 結論

涪陵頁巖氣田的形成受缺氧的沉積環(huán)境、優(yōu)質的烴源品質、優(yōu)越的儲集空間和良好的封存條件的綜合控制。有機質構成及其賦存形式對富有機質頁巖成烴潛力、孔隙結構及分布具有重要影響，同時，富有機質頁巖與礦物之間形成的層理縫、有機質收縮縫和礦物邊緣縫等是頁巖氣連通性主要載體，頁巖氣封閉體系的形成時間與生氣高峰期的有效匹配、后期封存條件的改造程度低是高熱演化、復雜構造區(qū)頁巖氣異常高壓得以形成及保持的關鍵。異常高壓下頁巖氣賦存形式以游離氣為主，頁巖的吸附作用、毛管封閉壓力以及頁巖氣低速擴散形成了頁巖氣微觀滯留富集機制。

致謝：郭彤樓教授、牟澤輝教授、黎茂穩(wěn)教授、John K Volkman教授、劉文匯教授和邊立曾教授等在百忙中對該論文給予了多方指導，在論文研究中得到了中國石化勘探分公司、江漢油田分公司相關專家的大力支持，在此一并致謝。

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（編輯 魏瑋 王大銳）

Mechanisms of shale gas generation and accumulation in the Ordovician Wufeng-Longmaxi Formation,Sichuan Basin,SW China

BORJIGIN Tenger1,2,SHEN Baojian1,2,YU Lingjie1,2,YANG Yunfeng1,2,ZHANG Wentao1,2,TAO Cheng1,2,XI Binbin1,2,ZHANG Qingzhen1,2,BAO Fang1,2,QIN Jianzhong1,2
(1.State Key Laboratory of Shale Oil and Gas Enrichment Mechanisms and Effective Development,Wuxi 214000,China; 2.Wuxi Research Institute of Petroleum Geology,Sinopec Petroleum Exploration & Production Research Institute,Wuxi 214000,China)

The source rock quality,organic pore structure,occurrence state and sealing mechanisms of shale gas in the Ordovician Wufeng-Longmaxi Formation (O3w-S1l),Fuling region,Sichuan Basin were studied using ultra-microscopic organic maceral identification,FIB-SEM,high temperature/pressure isothermal adsorption and isotopic age dating of noble gas.The results show that:(1) O3w-S1l organic-rich shale was mainly formed in a sedimentary environment with high productivity in surface water and hypoxia in bottom water,it can be divided into two sections according to TOC,of which the lower section (TOC≥3%) is mainly composed of graptolite,phytoplankton,acritarch,bacteria and solid bitumen,among them,graptolite is the main contributor to TOC,but the shale gas is mainly derived from phytoplankton,acritarch and other hydrogen-rich organic matter,as well as the pyrolysis of liquid hydrocarbons produced by this kind of organic matter.(2) Organic pores,as principal reservoir space for shale gas,exist in hydrogen-rich organic matter and solid bitumen.The graptolites and plenty of other organic matter stacking distribution in lamina provide more reservoir space for shale gas,and effective pathways of connected pores for fluid flow.(3) Shale gas in Fuling region is in supercritical state and dominated by free gas; the match of formation time of closed shale gas system and gas-generation peak,as well as slight alteration degree of sealing conditions in the later stage,are key factors controlling the retention and accumulation of shale gas in the regions with high thermal maturity and complex structural areas; adsorption,capillary sealing and slow diffusion of shale are the main microscopic mechanisms for the retention and accumulation of shale gas.It thus can be seen that the generation and accumulation of marine shale gas with high thermal maturity in complex structure areas is controlled jointly by anoxic depositional environment,excellent hydrocarbon rock quality,superior reservoir space and favorable sealing conditions.

Sichuan Basin; Fuling gas field; shale gas; hydrocarbon-forming organisms; reservoir space; occurrence state; sealing mechanism

國家自然科學基金“古生界頁巖含氣性原生有機質控制作用研究”（U1663202）

TE122.1

：A

1000-0747(2017)01-0069-10

10.11698/PED.2017.01.08

騰格爾（1967-），男，蒙古族，內蒙古通遼人，博士，中國石化石油勘探開發(fā)研究院無錫石油地質研究所研究員，主要從事地球化學與石油地質綜合研究和實驗管理工作。地址：江蘇省無錫市蠡湖大道2060號，無錫石油地質研究所，郵政編碼：214126。E-mail:tenger.syky@sinopec.com

2016-02-23

2016-11-03