蔡光博 楊亮 郭古青

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鋯基合金中子輻照損傷模擬的初設條件優(yōu)化

蔡光博 楊亮 郭古青

（南京航空航天大學材料科學與技術(shù)學院 南京 211106）

分子動力學(Molecular dynamics, MD)是研究材料原子尺度結(jié)構(gòu)及其變化的重要模擬方法，可用于模擬材料的粒子輻照損傷。由于該方法不包含核數(shù)據(jù)，通常對初始化條件進行簡化處理，如初級撞出原子(Primary Knock-on Atom, PKA)的條件設定和材料結(jié)構(gòu)模型的建立。采用粒子輸運軟件GEANT4模擬中子輻照Zr、Zr2Cu和Zr2Ni，得到其PKA能譜，發(fā)現(xiàn)不同能量入射中子對應的PKA最高能量可達幾十甚至幾百keV，且三種材料中PKA能譜非常接近。計算三種Zr基合金的PKA數(shù)目，發(fā)現(xiàn)其分布非常接近，表明分子動力學模擬時可采用簡化結(jié)構(gòu)模型，以研究Zr基合金、Fe基合金；此外，計算了PKA散射角，獲得不同能量中子產(chǎn)生的PKA最佳散射角，為分子動力學模擬所需的PKA運動方向提供理論依據(jù)。

結(jié)構(gòu)損傷，中子輻照，分子動力學，粒子輸運，初級離位原子，核材料

反應堆材料受到高通量中子輻照時，將產(chǎn)生微觀與宏觀尺度的結(jié)構(gòu)損傷，導致其性能發(fā)生改變，因此開發(fā)耐輻照損傷的核材料成為研究熱點[1?5]。粒子輻照首先在材料微觀結(jié)構(gòu)誘發(fā)點缺陷（空位/原子對），再通過空位聚集而形成較大空穴、空洞，導致材料變脆，從而造成材料性能退化甚至失效[6?7]。由于中子輻照實驗條件及防護要求的限制，目前較難通過實驗方法觀察核材料的點缺陷產(chǎn)生與演化過程。因此，研究人員廣泛利用計算機模擬手段進行研究。特別是分子動力學方法，已廣泛用于模擬材料微觀尺度點缺陷的產(chǎn)生與演化過程[8?14]，為判斷材料的輻照損傷機制及篩選耐輻照材料提供理論依據(jù)。

分子動力學模擬時，通常在結(jié)構(gòu)模型中對某一原子賦予一定動能，假定其為入射中子碰撞所激發(fā)，即初級撞出原子(Primary Knock-on Atom, PKA)[15?16]。該PKA具有較大動能，使大量原子發(fā)生碰撞，引發(fā)級聯(lián)效應(Effect of Collision Cascade, ECC)。級聯(lián)效應導致原子發(fā)生位移，產(chǎn)生空位原子對，形成若干點缺陷[17?20]。此外，分子動力學可觀察點缺陷的演化過程。由于PKA是級聯(lián)效應的根源，故其初始條件的設定對分子動力學模擬有很大影響。分子動力學不能模擬PKA的產(chǎn)生過程，并缺乏相應核數(shù)據(jù)，因此目前對PKA的初始條件設定一般進行簡化，易產(chǎn)生兩個問題：1) 如何合理地設定PKA能量；2) PKA的初始運動方向?qū)壜?lián)效應有很大影響，包括碰撞次數(shù)、傳遞能量、運動路徑等。此外，為方便模擬，一般會簡化結(jié)構(gòu)模型。例如，建立純Fe的結(jié)構(gòu)模型[21?23]，以近似模擬各種鋼材的輻照損傷機制。該簡化處理的可靠性需進行論證。

1 模擬方法

中子輻照材料時，與靶材原子發(fā)生碰撞，使其發(fā)生位移，成為具有一定動能的反沖原子。在核反應堆中，可產(chǎn)生能量較高的快中子。如裂變堆中，中子能量可達2MeV，在設計的聚變堆中，中子能量可達14MeV。當高能中子輻照核材料時，與靶材原子的相互作用較為復雜，除彈性散射和非彈性散射之外，還會發(fā)生核反應[24]，如(n, n)、(n,n)反應等，產(chǎn)生的次級中子對PKA 類型、能譜等造成影響；另外，帶電粒子反應如(n, p)、(n, He)等，不僅對PKA能譜產(chǎn)生影響，而且使靶核原子在離位時發(fā)生嬗變。因此，需要一種較精確的模擬軟件對高能中子輻照產(chǎn)生的PKA進行追蹤，以便更精確得到PKA的相關(guān)數(shù)據(jù)。

GEANT4是歐洲粒子中心開發(fā)的基于蒙特卡羅方法的開源程序包，可模擬不同粒子（如中子）的輸運過程，能準確探測和追蹤PKA原子[25?26]。通過材料成分、密度及三維尺寸的設定，可建立材料的幾何模型。再設定中子能量及出射方向，從而實現(xiàn)粒子輸運。中子能量范圍從250eV到幾個TeV，能覆蓋裂變堆甚至聚變堆的中子能量范圍。此外，GEANT4程序不僅能探測并記錄入射中子與靶原子直接作用產(chǎn)生的PKA粒子，還能追蹤各種中子核反應產(chǎn)生的次級粒子及間接產(chǎn)生的PKA粒子。為追蹤PKA粒子的運動規(guī)律及獲得相關(guān)數(shù)據(jù)，在GEANT4中編入若干新函數(shù)進行計算。

本工作選用105個能量分別為0.1MeV、0.3MeV、0.5MeV、0.7MeV、1MeV、2MeV、3MeV、4MeV、5MeV、6MeV、7MeV、8MeV、9MeV、10MeV、11MeV、12MeV、13MeV和14MeV的中子進行模擬。Zr基合金是一種應用較為廣泛的核材料（如Zr-2和Zr-4）[27]，因此選擇純Zr建立結(jié)構(gòu)模型。作為對照，兩種二元合金Zr2Cu和Zr2Ni也進行模擬。為獲得具有足夠統(tǒng)計意義的PKA數(shù)量，沿著中子入射方向，將靶材厚度設置為2cm。

2 結(jié)果與討論

2.1 對PKA的初始動能優(yōu)化

中子不帶電荷，不存在與原子的庫侖作用，只考慮中子與原子核的作用，因而中子在材料中穿透性強。分子動力學模擬時，由于目前計算能力的限制，建立的結(jié)構(gòu)模型一般僅包含幾萬到幾十萬原子，其一維尺寸不到微米量級[13]。由于模型體積小，因此入射粒子在模型內(nèi)連續(xù)激發(fā)PKA的可能性很小。通常認為只能激發(fā)一個PKA粒子，因此，需預先設置PKA粒子動能。

通過GEANT4模擬中子輸運過程，可追蹤所有PKA的產(chǎn)生過程及相關(guān)信息。圖1顯示不同能量入射中子分別在Zr、Zr2Cu和Zr2Ni中產(chǎn)生的PKA平均能譜?？捎^察到，PKA平均能量隨入射中子能量增大。如中子能量為1MeV時，PKA平均能量約為15keV；中子能量為14MeV時，PKA平均能量在80?90keV之間。圖2表示不同能量入射中子在純Zr中產(chǎn)生的PKA能譜（Zr2Cu和Zr2Ni的PKA能譜圖與Zr相似，未列出）。從理論而言，只要PKA能量在圖2 能譜范圍內(nèi)，均可作為分子動力學模擬的PKA初始動能，但仍需進一步探討如何合理設定PKA初始動能。比如，在眾多的分子動力學模擬工作中，通常將PKA能量設置為幾個keV，以模擬級聯(lián)效應[13]。但從本文數(shù)據(jù)可知，裂變堆甚至聚變堆中所產(chǎn)生的PKA能量有較大概率達到幾十甚至幾百keV，因此，進行分子動力學模擬核材料時，研究初始動能為幾十甚至幾百keV的 PKA粒子依然具有重要的研究意義。

圖1 不同能量入射中子產(chǎn)生的平均PKA能量

圖2 不同能量入射中子在純Zr中產(chǎn)生的PKA能譜

此外，從圖2可知，當入射中子能量一定時，產(chǎn)生的PKA能量有一個截斷值。如入射中子能量分別為1MeV和14MeV時，PKA能量的截斷值約為46keV和600keV。根據(jù)能量守恒公式[28]：

式中：n表示中子質(zhì)量；為靶核質(zhì)量；n為入射中子能量；為反沖原子出射角度。由式(1)可知，當入射中子能量一定、為0°時，中子與原子核發(fā)生對心碰撞，靶原子獲得最大能量。例如，入射中子能量為1MeV時，反沖原子的最大能量為43keV；入射中子能量為14MeV時，反沖核最大能量為602keV。圖2所示截斷值與式(1)的推導數(shù)值吻合，證明了本模擬工作的可靠性。

對于核裂變堆甚至聚變反應堆，其核材料多選用各種合金材料，如鋯基合金和鐵基合金（各種鋼材）。在合金中，除了主體元素，通常也包含多種其他元素，甚至微量元素，以調(diào)節(jié)和優(yōu)化性能，但結(jié)構(gòu)變得較為復雜，因此進行分子動力學研究時，合金材料很難進行建模，通常選用對應的簡單結(jié)構(gòu)模型進行近似模擬（如用純Fe模型近似各種鋼材）。由圖1、2可知，Zr與Zr2Cu和Zr2Ni兩種二元合金成分相比，中子輻照產(chǎn)生的PKA能譜比較接近。圖3為PKA數(shù)量對應入射中子能量的分布。如圖3所示，入射中子能量一定時，三種材料中產(chǎn)生的PKA數(shù)量非常接近。進一步可推斷，入射中子能量一定時，三種材料中的輻照損傷相當。因此利用分子動力學進行模擬時，可用純Zr結(jié)構(gòu)模型代替Zr2Cu和Zr2Ni。在Zr2Cu和Zr2Ni中，Zr含量為67%，而對于Zr-2和Zr-4核材料，其Zr含量可達98%，近似于純Zr[27]，故而可推斷，當中子輻照Zr-2和Zr-4時，其PKA能譜以及PKA數(shù)目應與純Zr結(jié)果非常接近。因此，雖然不能直接利用分子動力學模擬Zr-2和Zr-4的中子輻照損傷，但可通過模擬純Zr模型進行近似研究。進一步推論，對于包含多種成分和結(jié)構(gòu)較復雜的各種合金材料，可通過模擬其對應的簡單結(jié)構(gòu)模型獲得近似結(jié)果。

圖3 不同能量入射中子分別在Zr2Cu、Zr、Zr2Ni中產(chǎn)生的PKA計數(shù)分布

2.2 對PKA散射角的優(yōu)化

在分子動力學研究中，為方便計算，PKA速度方向通常定為垂直于晶界方向，而晶界一般設置為平行模型表面或某一特殊晶面，即PKA方向簡化為平行某一晶面甚至模型表面。構(gòu)建結(jié)構(gòu)模型時，由于所含原子一般不超過幾十萬，體量較小，只設置1?2個晶界。晶界通常被視為移位原子及剩余空位的吸收區(qū)。在PKA誘發(fā)級聯(lián)效應時，PKA與晶界的距離和方向?qū)δM結(jié)果影響很大，尤其影響碰撞次數(shù)、傳遞能量和移位原子的運動路徑[13]。因此，研究PKA速度方向?qū)Ψ肿觿恿W模擬具有重要意義。

通過GEANT4模擬中子輸運過程，可追蹤任一由中子輻照產(chǎn)生的PKA粒子。在程序設定中，將中子入射方向設為與材料表面平行，將PKA散射角定義為PKA速度方向與中子入射方向之間的夾角。

圖4為不同能量入射中子產(chǎn)生的PKA的散射角分布，表1為圖4峰值處的彈性散射與非彈性散射貢獻的PKA數(shù)目。由圖4(a?b)可知，當入射中子能量較低時，出現(xiàn)一個明顯強峰，表明此時PKA在70°左右具有最可能的出射角度，源于此時彈性散射計數(shù)高（如表1所示）。此外，分布在0°?90°的PKA明顯多于90°?180°的PKA。由彈性碰撞理論[28]與表1數(shù)據(jù)可知，入射中子與靶原子核發(fā)生初次彈性散射時，產(chǎn)生的PKA散射角分布在0°?90°之間；當中子一次碰撞后偏離原入射方向，再次與靶原子發(fā)生二次甚至多次碰撞時，產(chǎn)生的PKA散射角分布于整個0°?180°區(qū)間。而發(fā)生初次碰撞的幾率大于二次及多次碰撞，故綜合而言，碰撞效應主要貢獻于0°?90°區(qū)間。如圖4(c?f)所示，當中子能量較高時，除了82°最強峰以外，在18°和52°出現(xiàn)兩個強峰。

表1 入射中子數(shù)為105時散射角峰值處彈性散射與非彈性散射的PKA數(shù)值

由表1可知，當入射中子能量較高時，可與靶材原子發(fā)生核反應，如(n, n')和(n, 2n)等，產(chǎn)生的PKA會導致18°出現(xiàn)強峰。該結(jié)果表明，此時PKA最可能出射方向?qū)?8°、52°和82°三個角度。當入射中子能量很大時，由圖4(g?h)和表1可知，52°峰的強度會逐漸降低，源于此時彈性和非彈性散射沿該角度產(chǎn)生PKA概率降低，而更傾向于18°和82°散射角出射。綜上，可獲得在不同能量中子入射時，對應的PKA最優(yōu)出射角度，有助于指導分子動力學模擬的PKA速度方向設定。例如，模擬裂變堆核材料的輻照效應時，主要考慮低于2MeV中子所導致的PKA，其散射角度定為70°左右為宜；當模擬裂變堆核材料的輻照效應時，需考慮典型的14MeV中子問題，則PKA的散射角度設置為18°和82°為宜。

3 結(jié)語

對于分子動力學模擬材料的粒子輻照效應，優(yōu)化其初始條件及驗證其結(jié)構(gòu)模型的選取至關(guān)重要。本文采用GEANT4模擬三種Zr基材料的中子輸運過程，獲得了對應的PKA信息，可解決上述問題。結(jié)果表明，高能入射中子輻照Zr基材料時，產(chǎn)生的PKA最高能量達幾十甚至幾百keV；在不同Zr材料中產(chǎn)生的PKA數(shù)量比較接近，形成的PKA能譜也非常相似，因此可證實，進行分子動力學模擬材料輻照效應時，采用簡化的結(jié)構(gòu)模型進行近似處理是可行的；此外，本文對中子輻照產(chǎn)生的PKA散射角進行了計算，評估了不同能量入射中子產(chǎn)生PKA的最佳散射角。上述研究結(jié)果對于核材料，尤其是裂變堆和聚變堆核材料的模擬計算工作具有重要參考價值。

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Optimizing initial conditions for simulating neutron radiation-induced damage to Zr-based metals

CAI Guangbo YANG Liang GUO Guqing

(College of Material Science and Technology, Nanjing University of Aeronautics and Astronautics, Nanjing 211106, China)

Background: Molecular dynamic (MD) method has been widely used in simulation of particle radiation-induced micro-structure damage in materials. There is no nuclear database in MD simulation, thus, simplified processing is adopted in some initial conditions, such as primary knock-on atom (PKA) and structural model of the material. Purpose: This study aims to obtain the optimal initial conditions for MD to simulate the particle radiation-induced structural damage. Methods: GEANT4 software was applied for simulating neutron radiating Zr-basedmetals (Zr, Zr2Cu and Zr2Ni). The PKA spectra excited by incident neutrons were tracked and detected. Thereafter the PKA scattering angel distribution was calculated. Results: It is found that PKA energy in these three metals increases with the neutron energy, and exists a cut off value of dozens or hundreds keV. In addition, it is revealed that the PKA energy spectra in these three metals are very similar. The preferred scattering angles of PKAs were estimated. Conclusion: Damage of Zr-based metals caused by cascaded collision of PKAs with dozens or even hundreds of keV energies is significant for MD simulation. Some simplified structural models are suitable for approximating the radiation damage in alloys (such as Zr-based alloys and Fe-based alloys)MD simulation, and estimated preferred scattering angles of PKAs is helpful for optimizing the moving direction of a PKA.

Structural damage, Neutron irradiation, MD, Particle transport, PKA, Nuclear materials

CAI Guangbo, male, born in 1991, graduated from Hubei University of Science and Technology in 2014, master student, major in nuclearenergy and nuclear technology engineering

YANG Liang, E-mail: yangliang@nuaa.edu.cn

2016-10-17, accepted date: 2016-11-30

TL341

10.11889/j.0253-3219.2017.hjs.40.020202

蔡光博，男，1991年出生，2014年畢業(yè)于湖北科技學院，現(xiàn)為碩士研究生，研究領(lǐng)域為中子輻照核材料的計算機模擬研究

楊亮，E-mail: yangliang@nuaa.edu.cn

2016-10-17，

2016-11-30

Supported by National Natural Science Foundation of China (No.U1332112, No.51471088), the Fundamental Research Funds for the Central Universities(No.NE2015004) and the Priority Academic Program Development (PAPD) of Jiangsu Higher Education Institutions

國家自然科學基金(No.U1332112、No.51471088)、中央高?；究蒲袠I(yè)務費專項資金(No.NE2015004)、江蘇高校優(yōu)勢學科建設工程資助