田芳，袁野，袁希鋼，羅祎青

（1化學工程聯(lián)合國家重點實驗室；2天津大學化工學院；3天津化學化工協(xié)調(diào)創(chuàng)新中心，天津 300072）

物系和分離要求對最優(yōu)三組元精餾結構選擇的影響

田芳1,2,3，袁野1,2，袁希鋼1,2,3，羅祎青1,2,3

（1化學工程聯(lián)合國家重點實驗室；2天津大學化工學院；3天津化學化工協(xié)調(diào)創(chuàng)新中心，天津 300072）

針對三組分混合物的分離，選取6種不同分離指數(shù)的物系，根據(jù)多種進料組成和分離要求，對傳統(tǒng)的直接分離序列和間接分離序列及其熱集成方式、部分熱耦合精餾中的側線精餾和側線提餾、完全熱耦合結構（即隔板塔）進行了模擬與優(yōu)化設計，并以年度總費用最低為目標選出各種情況下的最優(yōu)精餾結構。結果表明，分離指數(shù)、進料組成及分離要求都對精餾結構的優(yōu)化選擇都有顯著影響，熱集成精餾、部分熱耦合以及完全熱耦合精餾結構分別在不同條件下各具有優(yōu)勢。根據(jù)分析結果，對影響最優(yōu)三組元分離精餾結構的因素進行歸納。

三元精餾；熱集成；熱耦合；模擬優(yōu)化；分離難度

引 言

精餾是化學工業(yè)中應用最廣泛的分離操作，相同的分離任務下可以存在多種不同的流程結構，但是其成本卻不盡相同[1]。尤其是近年來各種熱集成、熱耦合等新型精餾節(jié)能方式不斷出現(xiàn)，如何找到費用最低的精餾方式是一個重要的過程系統(tǒng)優(yōu)化問題。近期，熱耦合精餾塔，特別是全熱耦合精餾塔，或稱隔板精餾塔，因其顯著的節(jié)能效應受到了很多學者的關注[2-6]，但是這些新型的精餾技術是否在任何情況下都節(jié)能，是一個值得深入研究的問題。

已有研究工作表明[7-9]，分離指數(shù)（ease of separation index，ESI，即輕組分和中間組分的相對揮發(fā)度與中間組分和重組分的相對揮發(fā)度之比）和進料組成等對精餾結構的優(yōu)化選擇有重要影響。Tedder等[10]比較了直接、間接、側線提餾、側線精餾等幾種精餾結構對于不同物系的適用情況，結果顯示物系及進料組成不同，最佳的精餾結構也不同。Annakou等[11]選用了3種不同的物系，分別在4種進料組成下，比較了直接、間接、熱集成、隔板塔這幾種結構的節(jié)能情況，發(fā)現(xiàn)在大多數(shù)情況下，熱集成結構最節(jié)能。只有當進料組成中中間組分含量很高并且物系的ESI＜1時，隔板塔才比較節(jié)能。Emtir等[12]用簡捷法分析了直接、間接、帶有熱集成的直接或者間接序列、帶有預分餾塔的結構及其熱集成方式、全熱耦合方式等各自的適用區(qū)域，發(fā)現(xiàn)全熱耦合精餾結構只有在某些進料組成條件下TAC方能比傳統(tǒng)序列節(jié)省28%到33%。Emtir等[13]比較了5種不同的熱集成結構的TAC和可控性后，發(fā)現(xiàn)熱集成結構在節(jié)能和控制方面都要優(yōu)于全熱耦合結構。Halvorsen等[14]用簡捷法分析研究了ESI=1但相對揮發(fā)度不同的幾種物系，發(fā)現(xiàn) Petlyuk塔的能耗隨物系的相對揮發(fā)度以及進料組成的改變而變化明顯。Emtir等[15]也研究了直接、間接、帶有熱集成的直接或間接序列、帶有預分餾塔的方式及其熱集成方式、全熱耦合方式，分別在3種不同進料熱狀況下的能耗及TAC。最近，Chu等[16]比較了3種隔板塔在不同ESI和進料組成下的經(jīng)濟效益，指出當中間組分很高時，中間隔板塔最為經(jīng)濟，當輕組分或者重組分較多時，下隔板塔最為經(jīng)濟。

綜上所述，以往研究主要關注了物性以及進料組成對精餾結構優(yōu)化選擇的影響。然而精餾的能耗不僅受組分物性進料組成影響，還受分離要求的影響。高的分離要求需要更高的設備投資以及能量消耗，迄今尚未有文獻對此進行深入研究。

本文將研究物系、進料組成以及分離要求對最優(yōu)精餾結構優(yōu)化選擇的影響。針對三組分混合物的分離，用嚴格模塊分別對傳統(tǒng)的直接和間接序列、帶有熱集成的序列、部分熱耦合序列（側線精餾和側線提餾）以及全熱耦合（隔板塔）序列進行模擬，并以TAC作為標準進行評價，對于多種不同ESI的三組分物系，考察不同進料組成對各精餾結構的TAC的影響，并以進料組成的三角圖表示，從而得出最優(yōu)精餾結構的區(qū)域劃分。在此基礎上，同時研究分離要求變化對精餾序列優(yōu)化區(qū)域的影響。根據(jù)區(qū)域劃分結果，對影響優(yōu)選三組分分離精餾結構的因素進行歸納。

1 精餾結構及物系選擇

1.1 精餾結構

本文所考慮的候選精餾結構包括：傳統(tǒng)的直接序列D，傳統(tǒng)的間接序列I，帶有前饋能量集成的直接序列DF，帶有反饋能量集成的直接序列DB，帶有前饋能量集成的間接序列IF，帶有反饋能量集成的間接序列IB，側線汽提精餾塔SS，側線蒸出精餾塔SR，以及全熱耦合精餾塔Petlyuk塔或隔板塔DWC。上述候選精餾結構如圖1所示。其中因DF和IB需要將分離輕組分的精餾塔加壓方能實現(xiàn)能量集成，缺陷明顯[12]。因此本文僅將D、I、DB、IF、SS、SR以及DWC作為候選精餾結構加以考察。

1.2 物系選擇

為了研究物系的影響，選取6種具有不同ESI值的物系，如表1所示。其中5種為理想的烴類物系，一種為芳香環(huán)類物系。表中每種三組元混合物中的3個組分分別用A、B、C來表示，其中A代表輕組分，B代表中間組分，C代表重組分。表1中的壓力是傳統(tǒng)塔和熱耦合塔的壓力，對于能量集成塔，指低壓塔的壓力，另一個塔的壓力由能量集成所需最小換熱溫差決定。表中壓力的選取依據(jù)是塔頂能夠使用較廉價的冷卻水。應該指出，ESI為兩個相對揮發(fā)度的比值，相對揮發(fā)度隨壓力變化，因此ESI中已經(jīng)考慮了壓力的影響。

表1 研究物系Table 1 Ternary mixtures studied

1.3 TAC的計算

年度總費用，即TAC包含設備費（CC）和操作費(OC)，即

其中設備費用CC采用了Douglas[17]提出的評價方法，依此方法，CC與設備的固定費用呈正比。固定費用包括精餾塔、換熱器及過程中所用泵的費用。操作費用OC包括冷、熱公用工程的費用，其單價如表2所示，冷、熱公用工程的選取及費用明細見文獻[18]。

圖1 分離三組分物系的不同精餾結構Fig.1 Various configurations for ternary distillation

表2 公用工程費用Table 2 Utilities costs

2 過程模擬與優(yōu)化

研究中采用優(yōu)化設計方法并結合Aspen中的嚴格模擬模塊分別獲得上述7種精餾結構的優(yōu)化結構。其中針對傳統(tǒng)直接或間接序列及其熱集成結構，基于Fenske-Underwood-Gilliland法獲得各塔結構及操作參數(shù)的初值，然后應用Aspen中的RadFrac模塊以再沸器的熱負荷最小為目標函數(shù)對各結構進行嚴格模擬與優(yōu)化設計[19]。對于DB和IF結構，由于引入了精餾塔之間的能量集成，即塔間換熱，還需要優(yōu)化提供熱量的精餾塔的壓力，使其在滿足最小換熱溫差（設為10℃[20]）的同時能耗最小。在IF結構中，若進料位于高壓塔，改變進料壓力所需的費用也計入TAC。針對SS和SR結構，首先以傳統(tǒng)塔的設計結果為初值，然后應用Emtir等[12]提出的方法進行優(yōu)化設計，即應用Aspen中RadFrac模塊的雙靈敏度分析找到其最優(yōu)理論板數(shù)與進料位置，以回流比、液/氣相耦合流量、塔頂流量以及塔底流量為操縱變量對再沸器熱負荷進行優(yōu)化。對于DWC，首先采用Carlberg等[21]所提出的“三塔模型”進行簡捷設計，然后采用Becker等[22]提出的啟發(fā)式規(guī)則進行嚴格模擬優(yōu)化設計，即通過靈敏度分析先優(yōu)化預分餾塔板數(shù)與進料位置，然后逐步優(yōu)化主塔板數(shù)，耦合流股位置等結構參數(shù)，然后以回流比，氣、液相分割比，側線采出流量和塔頂流量為操縱變量對能耗進行優(yōu)化。

對指定的物系，在給定進料組成和分離要求下，采用上述設計、優(yōu)化方法分別獲得7種精餾結構的優(yōu)化結構與操作參數(shù)，在此基礎上計算TAC，并比較找出TAC最小的精餾結構，然后將其標于進料組成三角圖（即以三角圖上的一系列點表示進料組成）上。通過不斷改變進料組成和分離要求，并重復上述設計優(yōu)化和計算比較，即可將進料組成三角圖劃分成不同的區(qū)域，每個區(qū)域對應一種最優(yōu)的精餾結構。

3 結果分析與討論

3.1 物系及進料組成對精餾結構選擇的影響

如前所述，分別針對上述7種精餾結構（即D、I、DB、IF、SS、SR、DWC）進行設計、模擬和優(yōu)化，并通過比較TAC選擇最優(yōu)精餾結構，三角圖便可以被劃分為不同的區(qū)域，如圖2所示。

本部分主要為了考察ESI和進料組成對最優(yōu)精餾結構的影響，所以圖2所示的結果中分離要求不變，即產(chǎn)品純度均為A 0.989，B 0.96，C 0.989。

ESI＜1的情況如圖2（a）所示，其中包括ESI=0.49和ESI=0.65兩種物系。可以看出，兩種ESI物系的分布趨勢大致相同，整個三角圖都被分成了兩部分，分別被DWC和IF占據(jù)?？梢钥闯觯琁F在三角圖大部分區(qū)域內(nèi)都占優(yōu)勢，這主要是因為對于ESI＜1的物系，IF結構中的第1塔進行較為容易的B/C分離，第2塔進行較為困難的A/B分離，而這和已有的精餾序列合成經(jīng)驗規(guī)則，即“首先進行較為容易的分離”是一致的[13]；相比于傳統(tǒng)的間接序列，IF因為有能量集成而更為節(jié)能。DWC主要在中間組分含量較高的區(qū)域內(nèi)具有優(yōu)勢，這也和文獻的結論[8]一致，即隔板塔的優(yōu)勢在于可以消除中間組分的返混，中間組分含量越高，這種優(yōu)勢就越明顯。圖2（a）還表明，隨ESI的增加，DWC所占的區(qū)域略有擴大。

ESI＞1的物系的情況如圖2（c）所示，在三角圖的大部分區(qū)域內(nèi)，DB較占優(yōu)勢。DB結構是直接序列，這與已有的經(jīng)驗規(guī)則相符：應優(yōu)先分離較容易分離的組分。圖2（c）表明，當重組分C的含量較高時，SS結構具有優(yōu)勢。與SS結構等價的是帶熱耦合的簡單精餾序列，如圖3所示。這是因為對于間接分離序列，在重組分C含量較高時具有優(yōu)勢[13]，因而說明了SS在圖2（c）中出現(xiàn)的合理性。

圖2 不同ESI物系在不同進料組成條件下的精餾區(qū)域劃分Fig.2 Partition of triangle map of feed composition for different ESI

圖3 側線提餾的等價模型Fig.3 Equivalent configuration of SS

為了更好地分析重組分C含量較高時的不同精餾結構，表3給出了針對不同物系的3種精餾結構的能耗及TAC評價結果。對于表3中的3種物系，當進料組成xf= [0.1, 0.1, 0.8]時，SS和IF均較DB結構更具優(yōu)勢。從表3中可以看出，SS首先移除了大量的重組分，能耗集中在第1個塔，而DB則在第2塔上進行了B/C的分離，而為滿足能量集成需要，第2塔壓力較高，所需的公用工程的等級和價格較高，導致其TAC最高。與SS相同，IF也首先分離較多的重組分，但是因為第1塔處于較高的操作壓力，需要較高等級的公用工程，因此其TAC也高于SS結構。但是當物系的ESI＜1時，IF具有明顯優(yōu)勢。因為相比于ESI＞1的物系，A/B的分離難于B/C的分離，造成第2塔的熱負荷相對升高，而IF結構第1個塔壓力較高，因此其冷凝器可以為第2塔的再沸器提供充分的熱量，減少熱公用工程用量，導致其TAC顯著下降。另外由圖2（c）還可以看出，對于ESI=1.19物系，SS占優(yōu)勢的區(qū)域相比于ESI=1.8要大一些，這是因為對于ESI=1.19（αBC=1.81）這種物系，在第1個塔進行的B/C分離的難度要比ESI=1.8（αBC=1.19）的物系小，而SS的主要能耗集中在第1個塔上，因此分離難度小的物系所占的區(qū)域較大。

表3 側線提餾、直接序列反饋集成和間接序列前饋集成的能耗比較Table 3 Economic comparison of SS, DB and IF configuration

表4 直接序列反饋集成和間接序列前饋集成的能耗比較Table 4 Economic comparison between DB and IF configuration

ESI=1時，[圖2（b）]，相比于ESI＞1和ESI＜1，DWC結構的適用范圍增大，這和文獻的結論一致，Schultz等[23]曾經(jīng)提出隔板塔適合于分離ESI接近于1的物系。ESI=1.02物系，DWC所占的區(qū)域更大，更適合使用隔板塔，這也和Skogestad等[14]的研究一致。在三角圖的中間部分占優(yōu)勢的精餾結構是DB。而當輕組分含量很高時，IF則更加節(jié)能。這似乎和之前的研究結論相悖，即當輕組分含量很多時應該選用直接序列而不是間接序列，但是表4的TAC計算結果已經(jīng)說明了IF的優(yōu)勢。這是因為，對于ESI接近于1的物系，A/B和B/C的分離難度相當，當進料中輕組分含量很高時，DB結構中，第2個高壓塔的冷凝器的負荷并不能滿足第1個塔再沸器的負荷，還需要補充額外1855 kW的熱量。而在IF結構中，由于第1個塔的壓力較高，而且塔頂流量較大造成其冷凝器負荷足夠匹配第2個塔的再沸器負荷，僅第1個塔的再沸器需要公用工程，因此節(jié)能效果顯著。和ESI＞1的情況類似，SS仍然分布在重組分含量較高的區(qū)域，而且隨著分離難度的增加，SS的區(qū)域變小了，這是因為兩個塔的再沸器熱負荷均有增加。

結合圖2可以看出，隨著ESI的增大，DWC所占的區(qū)域先逐漸變大，當ESI接近于1時達到最大，隨著ESI繼續(xù)增大，DWC所占的區(qū)域又逐漸變小，這說明DWC適合分離ESI=1或者接近于1的物系。且不論ESI等于多少，DWC占優(yōu)的區(qū)域都集中在進料組成中輕組分含量較小的區(qū)域，即DWC不適合分離進料組成中A組分含量較高的場合。

由圖2也可以看出隨著ESI的增大，IF結構所占的區(qū)域逐漸減小，實際上，隨著ESI的增大，B/C的分離難度增加，IF結構中第1塔的冷凝器及再沸器的負荷和品位都增加，IF結構因為輕組分含量多而具有的優(yōu)勢就逐漸消失，最后完全被DB所代替。相反，當物系的ESI越來越小時，DB的優(yōu)勢逐漸喪失，最后被IF完全取代。圖2還表明，對于ESI大于或等于1的情況，當進料中組分含量較高時，SS會具有優(yōu)勢。這是因為此時B/C的分離難度增加，當重組分含量很多時，第1塔的再沸器熱負荷要高于第2塔，而IF結構的第1塔處于高壓，需要更高的公用工程費用。又因為SS首先分離含量較多的重組分，因此比DB更有優(yōu)勢。

表5 不同分離純度要求下的有效ESI因子Table 5 Efective ESI of different purity requirement

3.2 分離要求對精餾結構選擇的影響

精餾過程的能耗與物系的分離難度是息息相關的。傳統(tǒng)上ESI表示三元物系的相對分離難度，但ESI只包含了相對揮發(fā)度的影響，并沒有包含分離要求的影響。為此，本文定義一個有效相對分離難度（有效ESI因子），對于三元物系，有效分離難度可以表示為，在全回流的條件下分別將AB和BC二元混合物分離到一定的產(chǎn)品純度所需最小理論板數(shù)之比的倒數(shù)。如對于n-C5H12/n-C6H14/n-C7H16這種物系，將n-C5H12/n-C6H14用一個塔在全回流的條件下分離到產(chǎn)品純度為0.98/0.98可計算得到一個塔板數(shù)N1，同理，將n-C6H14/n-C7H16分離到0.98/0.98也可計算得一個塔板數(shù)N2，那么有效ESI因子=N2/N1。計算表明，若將產(chǎn)品的分離要求都設為等分離純度（如0.98/0.98/0.98和0.95/0.95/0.95等）時，有效ESI因子的值基本不發(fā)生變化，如表5第3、4列數(shù)據(jù)所示。表6列出了6種物系在等分離要求下的有效ESI因子，與ESI不同，有效ESI 因子考慮了分離要求所決定的分離難度。

以n-C5H12、n-C6H14、n-C7H16（ESI=1.04）物系為例，可以考察不同產(chǎn)品純度要求對最優(yōu)精餾結構的影響。

圖4顯示即使是在同一進料組成下，分離要求變化后，最經(jīng)濟的精餾結構也發(fā)生了顯著變化，其根本原因是分離要求的變化導致該物系的有效相對分離難度（有效ESI因子）發(fā)生變化。表5顯示了分離要求變化后ESI=1.04這種物系的有效ESI因子變化。在3.1節(jié)，設定的產(chǎn)品分離純度是0.989、0.96、0.989，此時有效ESI因子=1.234，精餾區(qū)域的劃分如圖4（a）所示。

表6 6種物系在等分離純度要求下的有效ESI因子Table 6 Effective ESI of six system with same purity requirement

若將輕組分的產(chǎn)品純度提高為0.995，有效ESI因子變小為1.123，從圖4（b）可看出，DWC所占的區(qū)域變大，而DB所占的區(qū)域縮小，尤其是進料中C組分含量大于0.4的區(qū)域幾乎都被DWC所占據(jù)，這是因為A組分的分離要求提高后，有效ESI因子變小了（更接近于1），將易分離的組分A先分離出去的節(jié)能優(yōu)勢下降，所以DB所占的區(qū)域縮小，而對于DWC來說，將進料中含量較多的組分首先分離的優(yōu)勢依然存在，所以DWC就比塔間能量集成更加節(jié)能，且設備投資更小，表7說明了這一點。同時，SS從圖上消失了，原區(qū)域被DWC占據(jù)，其實，在進料組成C組分含量特別多的這一區(qū)域，DWC與SS的能耗和年度總費用相差很小，如表8所示，所以在這一區(qū)域這兩種結構都可以選擇，此時DWC因為其結構上省去了一個塔，所以總費用更少一些。在進料中A組分較多的區(qū)域， IF的優(yōu)勢區(qū)域變小，DWC的區(qū)域增加，這是因為隨著A組分分離要求的提高，IF的塔2（分離A/B組分）再沸器的能耗增加，塔1的冷凝器不足以為塔2的再沸器匹配能量，且塔1所需要的能量品位較高，所以與DWC相比失去了優(yōu)勢。

表7 隔板塔、直接序列反饋集成和間接序列前饋集成的能耗比較Table 7 Economic comparison between DWC, IF and DB configuration

圖4 不同分離要求條件下的精餾區(qū)域劃分Fig.4 Partition of triangle map of different separation requirements(ESI=1.04)

表8 隔板塔和側線提餾的能耗比較Table 8 Economic comparison between DWC and SS configuration

圖4（c）顯示了分離純度為0.98,0.98,0.98時的最優(yōu)精餾結構區(qū)域劃分，整個三角圖劃分為DWC和DB兩部分，進料組成中中間組分（B組分）含量較高和重組分（C組分）含量較高時DWC占優(yōu)勢；輕組分（A組分）含量較高時，DB占優(yōu)勢。

若將分離純度設為0.995、0.98、0.995，從表5可以看出，盡管A、C的分離要求同時提高了，但A/B和B/C之間的分離難度的改變是不平衡的，所以有效ESI因子仍然發(fā)生變化，從1.207增大為1.234，導致最優(yōu)的精餾區(qū)域發(fā)生較大的變化，如圖4（d）所示。此時，由于有效相對分離難度變大了，所以先將易分離的組分A先分出去的優(yōu)勢又恢復了，所以DB所占的區(qū)域變大，而DWC所占的區(qū)域變小。同樣，如前文所述，SS和DWC雖然年度總費用在此情況下仍然相差很小，SS以略微優(yōu)勢勝出，但考慮到計算誤差，二者都可以作為進料組成中C組分含量大于等于0.8時的最優(yōu)選擇。與圖4（a）相似，在進料中輕組分含量較高的區(qū)域，IF更加節(jié)能，是由于在此區(qū)域直接序列的反饋集成的兩塔能量不匹配所造成的。

通過對比圖4（a）～（d）可以發(fā)現(xiàn)，有效相對分離難度（有效ESI因子）越接近，最優(yōu)精餾結構的區(qū)域劃分越相似，分離要求為0.989、0.96、0.989時有效ESI因子為1.234，分離要求為0.995、0.98、0.995時有效ESI因子為1.231，這兩種條件下的有效ESI因子非常接近，區(qū)域劃分圖也近似。同時可以發(fā)現(xiàn)，有效ESI因子越接近于1，DWC所占的區(qū)域越大。

4 結 論

本文研究表明，ESI、進料組成和分離要求均對精餾結構的優(yōu)化選擇有很大影響。

（1）ESI對精餾結構的選擇有關鍵性的影響，當ESI＜1時，大部分情況應該優(yōu)先選擇IF結構；當ESI＞1時，DB結構在三角圖的大部分區(qū)域占優(yōu)；當ESI接近于1時，由于A/B/C的相對分離難度相當，所以三角圖上出現(xiàn)了多種精餾結構。而且ESI越接近，精餾結構的區(qū)域劃分也越相似。

（2）進料組成對精餾結構的選擇有顯著影響，DWC并不適合分離進料組成中A組分含量較高的物系；進料組成中重組分含量較高時，SS和DWC的TAC相差不大，均有優(yōu)勢；在進料中輕組分含量較高的區(qū)域，由于DB的兩塔能量不能很好地匹配，IF可能更加節(jié)能。

（3）分離要求因為改變了物系的相對分離難度，所以即便ESI相同，分離要求對最優(yōu)精餾結構的選擇也有顯著影響，因此實際起作用的是有效ESI因子，其值越大于1，直接序列結構越占優(yōu)勢，而其值越接近于1，隔板塔越占優(yōu)勢。

（4）在選擇三組元分離的最優(yōu)精餾結構時，應首先對物系的有效ESI因子進行評價，結合有效ESI因子的值及進料組成才能做出正確的選擇。

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Influence of mixture and separation requirements on optimal configuration for ternary distillation

TIAN Fang1,2,3, YUAN Ye1,2, YUAN Xigang1,2,3, LUO Yiqing1,2,3
(1State Key Laboratory of Chemical Engineering,Tianjin300072,China;2School of Chemical Engineering and Technology,Tianjin University,Tianjin300072,China;3Collaborative Innovation Center of Chemical Science and Engineering,Tianjin300072,China)

In the present work, rigorous simulation and optimization are used for analysis and comparison, in terms of total annual cost (TAC), five kinds of promising distillation configurations, including simple columns sequences with or without heat-integration, complex column with side-rectifier or side-stripper, and fully thermally coupled (dividing-wall column (DWC)). The analysis results show that the feed composition, the ease of separation index, or the ratio of the relative volatilities of the two pairs of adjacent components, and the separation extent have strong influence on the selection of the optimal distillation configuration. Based on the results of the analysis, influential factors for selecting the best distillation scheme for separating ternary mixtures are discussed.

ternary distillation; heat-integration; thermal coupling; simulation and optimization; separation difficulty

Prof. YUAN Xigang, yuanxg@tju.edu.cn

TQ 028.8

：A

：0438—1157（2017）02—0708—08

10.11949/j.issn.0438-1157.20160908

2016-07-04收到初稿，2016-12-13收到修改稿。

聯(lián)系人：袁希鋼。

：田芳（1991—），女，碩士研究生。

國家科技支撐計劃項目（2013BAA03B01）。

Received date: 2016-07-04.

Foundation item: supported by the National Key Technology Research and Development Program of the Ministry of Science and Technology of China (2013BAA03B01).