原平方，郭凱，張小波，劉春江

（化學(xué)工程聯(lián)合國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，天津大學(xué)化工學(xué)院，天津 300072）

裝填不同填料的管式反應(yīng)器的微觀混合性能

原平方，郭凱，張小波，劉春江

（化學(xué)工程聯(lián)合國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，天津大學(xué)化工學(xué)院，天津 300072）

采用碘化物-碘酸鹽平行競爭反應(yīng)為工作體系，以離集指數(shù)（XS）表征微觀混合性能，實(shí)驗(yàn)考察了Reynolds數(shù)Re、物料體積流量比對裝填扁環(huán)填料和網(wǎng)架填料的管式反應(yīng)器的微觀混合性能的影響及離集指數(shù)在管式反應(yīng)器軸向、徑向的分布。結(jié)果表明，XS隨著Re的增大而下降，而物料體積流量比的增加會導(dǎo)致XS增加，相同條件下網(wǎng)架填料的XS小于扁環(huán)填料，離集指數(shù)在軸向上呈現(xiàn)先明顯降低后基本不變的趨勢。在實(shí)驗(yàn)研究的基礎(chǔ)上，利用團(tuán)聚模型計(jì)算裝填網(wǎng)架填料的管式反應(yīng)器的微觀混合時間（tm）為4.82～2.27 ms。與扁環(huán)填料對比，網(wǎng)架填料最小值（2.27 ms）低于扁環(huán)填料的最小值（2.73 ms），同時二者均小于空管的最小值(3.79 ms)，表明裝填填料可以改善管式反應(yīng)器的微觀混合性能，網(wǎng)架填料的微觀混合性能略優(yōu)于扁環(huán)填料。

管式反應(yīng)器；填料；微觀混合；反應(yīng)；反應(yīng)器；混合

引 言

混合是化工生產(chǎn)過程中的重要單元操作，它可以實(shí)現(xiàn)系統(tǒng)濃度、溫度以及黏度的均勻分布，也有利于反應(yīng)系統(tǒng)的熱量傳遞與質(zhì)量傳遞。根據(jù)尺度的不同，混合可以分為宏觀混合、細(xì)觀混合和微觀混合，其中微觀混合是分子尺度的混合，包括流體微元的黏性形變和隨后的分子擴(kuò)散[1]。在快速反應(yīng)體系中，如結(jié)晶、沉淀、聚合等，微觀混合發(fā)揮著重要的作用，可以影響反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率、選擇性、產(chǎn)物的粒度分布及分子量分布等[2-8]。因此，研究反應(yīng)器的微觀混合性能很有必要。

近年來，有大量針對各種類型反應(yīng)器的微觀混合性能的報(bào)道，如T形噴射式混合器[9]、旋轉(zhuǎn)盤反應(yīng)器[10]、氣升式內(nèi)環(huán)流反應(yīng)器[11]、T形微通道混合器[12]等，激光誘導(dǎo)熒光技術(shù)[13-15]等較為先進(jìn)的技術(shù)也被應(yīng)用于混合過程的研究，研究人員也建立了許多關(guān)于微觀混合的模型[16-18]。Yang等[19]和Feng等[20]研究了槳葉類型、槳葉位置、攪拌速率、折流板等對攪拌槽反應(yīng)器微觀混合性能的影響。陳建峰等對旋轉(zhuǎn)填料床反應(yīng)器的微觀混合性能進(jìn)行了較為系統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)研究[21-25]，同時建立了多種計(jì)算模型對其進(jìn)行了數(shù)值模擬[26-30]。Meyer等[31]研究發(fā)現(xiàn)在空管中加入靜態(tài)混合器可以顯著改善管式反應(yīng)器的微觀混合性能。Bourne等[32]的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明湍流能量耗散率在管內(nèi)的徑向分布會對微觀混合產(chǎn)生顯著影響?？偟貋碚f，目前對管式反應(yīng)器，尤其是裝填不同填料的管式反應(yīng)器的微觀混合性能的報(bào)道較少。

本文以碘化物-碘酸鹽平行競爭反應(yīng)為分子探針，通過實(shí)驗(yàn)比較了裝填不同填料——扁環(huán)填料與網(wǎng)架填料的管式反應(yīng)器的微觀混合性能，同時考察了Reynolds數(shù)Re、物料體積流量比R等因素對離集指數(shù)XS的影響，以及XS在管式反應(yīng)器軸向和徑向上的分布。在實(shí)驗(yàn)的基礎(chǔ)上，采用團(tuán)聚模型，計(jì)算得到了管式反應(yīng)器的微觀混合時間，并與文獻(xiàn)報(bào)道中的相關(guān)數(shù)據(jù)進(jìn)行了比較。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 實(shí)驗(yàn)體系及原理

Fournier等[33-35]在1996年提出了一種新的平行競爭反應(yīng)體系——碘化物-碘酸鹽平行競爭反應(yīng)體系，此體系物料容易配制、無毒、易分析，在各種不同類型反應(yīng)器的微觀混合性能研究中得到了廣泛的應(yīng)用，因此本文選擇此反應(yīng)體系作為工作體系。碘化物-碘酸鹽平行競爭反應(yīng)體系包括3個反應(yīng)

反應(yīng)（1）是準(zhǔn)瞬態(tài)反應(yīng)，反應(yīng)（2）是快速反應(yīng)，反應(yīng)（1）的反應(yīng)速率遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于反應(yīng)（2）的速率，反應(yīng)（2）的反應(yīng)速率可以表示為

反應(yīng)（2）生成的I2可以繼續(xù)進(jìn)行反應(yīng)（3）生成，的濃度可由紫外分光光度計(jì)在353 nm處測得的吸光度計(jì)算得到。

為表征微觀混合效率，F(xiàn)ournier等[33-35]同時定義了離集指數(shù)XS

其中，Y為反應(yīng)（2）消耗的H+與加入的總H+的摩爾比，YST表示完全離集時Y的值。根據(jù)定義，XS的值在0～1之間，XS越接近0，表明主要進(jìn)行反應(yīng)（1），微觀混合性能越好，反之，XS越接近1，表明微觀混合性能越差。

為了計(jì)算XS，需要確定各離子的濃度。I-3的濃度可由紫外分光光度計(jì)在353 nm處測得的吸光度計(jì)算得到，根據(jù)Beer-Lambert定律

其中，D是吸光度，L是光程，ε是I-3在353 nm處的摩爾吸光系數(shù)。

根據(jù)質(zhì)量守恒定律與反應(yīng)（3）的平衡常數(shù)KB，可以得到以下方程

聯(lián)立式（9）與式（10），可以得到

求解式（11），即可得到I2的濃度。

1.2 實(shí)驗(yàn)流程

實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示，反應(yīng)器長1000 mm，內(nèi)徑100 mm，填料裝填高度為800 mm。沿管的軸向方向設(shè)置6個取樣平面，每個平面距填料層底部距離依次為100、200、300、400、600、800 mm，分別編號為SP1～SP6，對應(yīng)的長徑比L/D分別為1、2、3、4、6、8。每個取樣平面設(shè)置3個內(nèi)徑為2 mm的取樣管，間隔120°分布，取樣管在反應(yīng)器內(nèi)的長度分別為50、35、20 mm，編號為Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ。實(shí)驗(yàn)所用的填料為扁環(huán)填料和500X網(wǎng)架填料（rhombus mesh frame packing，RMFP）。扁環(huán)填料規(guī)格為25 mm×9 mm×0.4 mm（直徑×高度×厚度），比表面積286 m2·m-3，空隙率為0.954 m3·m-3。網(wǎng)架填料由板網(wǎng)波紋片點(diǎn)焊而成，板網(wǎng)波紋片由菱形不銹鋼孔板網(wǎng)壓制而成，孔板網(wǎng)規(guī)格為骨架0.6 mm×0.6 mm，網(wǎng)眼12 mm×6 mm，網(wǎng)架填料直徑100 mm（與反應(yīng)器內(nèi)徑相適應(yīng)），盤高100 mm，比表面積500 m2·m-3，空隙率為0.968 m3·m-3。實(shí)驗(yàn)所用填料照片見圖2。

圖1 實(shí)驗(yàn)裝置Fig. 1 Schematic diagram of experimental setup

圖2 網(wǎng)架填料與扁環(huán)填料Fig. 2 RMFP and mini ring

實(shí)驗(yàn)所用溶液分為溶液A與溶液B，溶液A由KI、KIO3、H3BO3、NaOH按一定次序配制而成，上述各物質(zhì)的濃度依次為0.0117、0.0023、0.1818、0.0909 mol·L-1，根據(jù)實(shí)驗(yàn)所需，溶液B采用兩種不同濃度的H2SO4溶液，H+濃度分別為0.10、0.16 mol·L-1。溶液A與溶液B同時由泵加入反應(yīng)器內(nèi)進(jìn)行反應(yīng)。溶液A的流量由渦街流量計(jì)測定，范圍為0.72～2.45 m3·h-1，溶液B的流量由轉(zhuǎn)子流量計(jì)測定。溶液A與B的體積流量比R為7.2～12。流量穩(wěn)定后，取樣并采用紫外分光光度計(jì)（型號SHP752N，上海舜宇恒平科學(xué)儀器有限公司）測定樣品的吸光度。所有實(shí)驗(yàn)均在（20±1）℃的溫度下進(jìn)行。

2 結(jié)果與討論

2.1 扁環(huán)填料與網(wǎng)架填料微觀混合性能對比

實(shí)驗(yàn)過程中使用了兩種填料,扁環(huán)填料與網(wǎng)架填料。圖3為分別裝填扁環(huán)填料和網(wǎng)架填料的管式反應(yīng)器與空管的離集指數(shù)XS的比較，由圖中可以看出，管式反應(yīng)器裝填填料后，在相同條件下離集指數(shù)均小于空管，并且，加入扁環(huán)填料后離集指數(shù)只是略小于空管，而加入網(wǎng)架填料后離集指數(shù)下降較多，這表明裝填填料可以改善管式反應(yīng)器的微觀混合性能，而不同填料的微觀混合性能存在差異，網(wǎng)架填料的混合性能優(yōu)于扁環(huán)填料。這是由于在混合過程中填料的作用在于切割液體，使液體高度分散，而扁環(huán)填料只有邊緣具有切割作用，網(wǎng)架填料具有更大的比棱長，切割作用更加明顯，從而達(dá)到增強(qiáng)微觀混合性能的效果。

圖3 裝填不同填料的管式反應(yīng)器的微觀混合性能比較Fig. 3 Comparison of micromixing efficiency of tubular reactor packed with different packings

2.2 Reynolds數(shù)對離集指數(shù)的影響

圖4為固定溶液A、B的體積流量比R為12，改變?nèi)芤篈的流量，測得在H+濃度為0.16 mol·L-1時裝填不同填料的管式反應(yīng)器的XS。由圖可知，隨著Re（以主體溶液A的表觀流速計(jì)算）的增大，XS呈減小的趨勢，即提高了微觀混合效果，這與預(yù)期是一致的。這是因?yàn)楫?dāng)溶液的體積流量增大時，管式反應(yīng)器內(nèi)的湍動程度相應(yīng)增加（表現(xiàn)為Reynolds數(shù)增大），并且在A、B兩股反應(yīng)物料接觸時，B溶液碰撞主體溶液A的速度也相對增大，有利于流體微團(tuán)尺寸的減小，因此反應(yīng)產(chǎn)物的XS呈降低趨勢，微觀混合性能增強(qiáng)。

圖4Re對XS的影響Fig. 4 Effects of Reynolds number onXS

2.3 物料體積流量比對離集指數(shù)的影響

圖5為裝填網(wǎng)架填料的管式反應(yīng)器的XS在不同物料體積流量比下隨Re變化的趨勢。為保證化學(xué)計(jì)量比為常數(shù)，即保持各離子濃度比為常數(shù)，物料體積流量比為R= 7.2和R= 12時，H+的濃度分別為0.10、0.16 mol·L-1。由圖5可以看出，在反應(yīng)物的濃度比相同的前提下，XS隨R的增加而增大，即微觀混合性能變差。在溶液A的流量固定時，隨著R的增大，溶液B的流量相應(yīng)減小，總進(jìn)料量相應(yīng)降低，在管式反應(yīng)器內(nèi)A、B兩股流體的碰撞強(qiáng)度相應(yīng)變?nèi)?，湍動程度也會相?yīng)減弱；同時，反應(yīng)（2）的反應(yīng)速率對H+的濃度更加靈敏，R增大，溶液B中H+濃度增大，反應(yīng)（2）會生成更多的I2。以上原因均會導(dǎo)致溶液A與溶液B體積流量比R增大時，反應(yīng)產(chǎn)物XS增大，微觀混合性能變差。

圖5 物料體積流量比對XS的影響Fig. 5 Effects of volumetric flow ratio onXS

2.4 離集指數(shù)沿管式反應(yīng)器軸向與徑向分布

圖6是裝填不同填料的管式反應(yīng)器內(nèi)XS沿反應(yīng)器軸向及徑向的變化。由圖中可以看出，隨著軸向長度的增加，無論何種填料，離集指數(shù)均呈現(xiàn)出先明顯減小，后基本不變的趨勢，這說明管式反應(yīng)器內(nèi)發(fā)生快速反應(yīng)的反應(yīng)物料的離集主要發(fā)生在兩股反應(yīng)物料的初始接觸區(qū)域。從實(shí)際生產(chǎn)來看，對于裝填填料的管式反應(yīng)器，進(jìn)行快速反應(yīng)時，填料的裝填高度有一個最優(yōu)值，因此裝填適當(dāng)高度的填料可以降低反應(yīng)器的成本。對于離集指數(shù)在徑向的分布，由圖中可以看出，空管的同一取樣平面的3個不同取樣點(diǎn)離集指數(shù)差別較大，而裝填填料的管式反應(yīng)器，無論是裝填扁環(huán)還是網(wǎng)架填料，離集指數(shù)在徑向變化不大，這表明裝填填料可以改善管式反應(yīng)器在徑向的微觀混合性能。

圖6 離集指數(shù)沿管式反應(yīng)器軸向與徑向的分布Fig. 6 Distribution ofXSat different axial and radial position([H+]0=0.10 mol·L-1,Re=3897,R=7.2)

2.5 微觀混合時間的模擬計(jì)算

微觀混合時間tm是微觀混合研究中的一個重要參數(shù)，由于tm無法直接計(jì)算得到，本文運(yùn)用Fournier等[36]提出的團(tuán)聚(Incorporation)模型來估算填料管反應(yīng)器內(nèi)的微觀混合時間，團(tuán)聚模型的基本方程為

其中，Cj代表反應(yīng)物（H2、H+、I-、、I2、）的濃度，Cj0代表A溶液中j組分的初始濃度，Rj代表反應(yīng)過程中j組分的凈產(chǎn)量。g(t)是團(tuán)聚函數(shù)，可由式(13)表示

式（12）可以進(jìn)一步寫為

式（14）可以采用Runge-Kutta法求解。

如圖7所示，未裝填填料的管式反應(yīng)器的微觀混合時間tm范圍為8.06～3.79 ms，裝填扁環(huán)填料和網(wǎng)架填料的管式反應(yīng)器的tm范圍分別為4.43～2.73 ms、4.82～2.27 ms。裝填填料的管式反應(yīng)器的tm最小值均小于空管的tm最小值，說明裝填填料可以改善管式反應(yīng)器的微觀混合性能。同時，裝填網(wǎng)架填料的管式反應(yīng)器的tm最小值略小于扁環(huán)填料的tm最小值，表明網(wǎng)架填料的微觀混合性能略微優(yōu)于扁環(huán)填料。楊海健等[37]研究了內(nèi)徑為17 mm的裝填金屬絲網(wǎng)填料的管式反應(yīng)器的湍流微觀混合性能，其計(jì)算得到的實(shí)驗(yàn)條件下（Re= 3744～8736）的微觀混合時間為1.77～3.57 ms，本文所得結(jié)果與文獻(xiàn)報(bào)道中接近。此外，相比較于楊海健等的研究，本文采用的管式反應(yīng)器尺寸更大，不僅研究離集指數(shù)延軸向的變化情況，同時對離集指數(shù)在徑向的分布進(jìn)行了初步的研究。

圖7 裝填不同填料的管式反應(yīng)器的微觀混合時間比較Fig. 7 Comparison of micromixing time of different packings

3 結(jié) 論

本文采用碘化物-碘酸鹽體系，研究了分別裝填兩種不同填料——扁環(huán)填料與網(wǎng)架填料的管式反應(yīng)器的微觀混合性能，考察了Reynolds數(shù)Re、體積流量比R等對離集指數(shù)XS的影響，以及XS在管式反應(yīng)器軸向與徑向上的分布情況，同時采用團(tuán)聚模型計(jì)算得到了實(shí)驗(yàn)條件下管式反應(yīng)器的微觀混合時間，得到以下結(jié)論。

（1）隨著Reynolds數(shù)Re從1948提高到了6630，管式反應(yīng)器的微觀混合性能增強(qiáng)；在反應(yīng)物濃度比不變的情況下，微觀混合性能隨著A、B溶液體積流量比R的增大而變差。

（2）相同實(shí)驗(yàn)條件下，網(wǎng)架填料的離集指數(shù)小于扁環(huán)填料，具有較大比棱長的網(wǎng)架填料微觀混合性能略優(yōu)于扁環(huán)填料。

（3）裝填填料的管式反應(yīng)器的微觀混合時間tm最小值小于空管的tm最小值，表明裝填填料可以改善管式反應(yīng)器的微觀混合性能。網(wǎng)架填料的tm值更小，表明其微觀混合性能較扁環(huán)填料略優(yōu)。

符 號 說 明

k——反應(yīng)常數(shù)，(mol·L-1)4·s-1

L/D——長徑比

R——體積流量比

r——反應(yīng)速率，(mol·L-1)-1·s-1

tm——微觀混合時間，s

VA——溶液A的體積流量，m3·h-1

XS——離集指數(shù)

[1] BALDYGA J, POHORECKI R. Turbulent micromixing in chemical reactors—a review[J]. The Chemical Engineering Journal and the Biochemical Engineering Journal, 1995, 58(2): 183-195.

[2] TOLGYESI W S. Relative reactivity of toluene benzene in nitronium tetrafluoro- borate nitration: limitation of the competitive method of rate determination in fast reactions[J]. Canadian Journal of Chemistry, 1965, 43(2): 343-355.

[3] BOURNE J R, KOZICKI F, RYS P. Mixing and fast chemical reaction(Ⅰ): Test reactions to determine segregation[J]. Chemical Engineering Science, 1981, 36(10): 1643-1648.

[4] BOURNE J R. Mixing on the molecular scale[J]. ChemicalEngineering Science, 1983, 38(1): 5-8.

[5] PANTELIDES C C, ERICKSON W D, LONGWELL J P,et al. Use of relative reaction rates of CO and H2as a measure of micro-mixing in combustion systems[J]. Chemical Engineering Science, 1985, 40(3): 375-383.

[6] BAKLDYGA J, PODGORSKA W, POHORECKI R. Mixing-precipitation model with application to double feed semibatch precipitation[J]. Chemical Engineering Science, 1995, 50(8): 1281-1300.

[7] CHEN J, ZHENG C, CHEN G A. Interaction of macro- and micromixing on particle size distribution in reactive precipitation[J]. Chemical Engineering Science, 1996, 51(10): 1957-1966.

[8] BOURNE J R. Mixing and the selectivity of chemical reactions[J]. Organic Process Research & Development, 2003, 7(4): 471-508.

[9] KRUPA K, NUNES M I, SANTOS R J,et al. Characterization of micromixing in T-jet mixers[J]. Chemical Engineering Science, 2014, 111(8): 48-55.

[10] JACOBESN N C, HINRICHSEN O. Micromixing efficiency of a spinning disk reactor[J]. Industrial & Engineering Chemistry Research, 2012, 51(36): 11643-11652.

[11] ZHANG W, YUMEI Y, ZHANG G,et al. Mixing characteristics and bubble behavior in an airlift internal loop reactor with low aspect ratio[J]. Chinese Journal of Chemical Engineering, 2014, 22(6): 611-621.

[12] 趙玉潮, 應(yīng)盈, 陳光文, 等. T形微混合器內(nèi)的混合特性[J]. 化工學(xué)報(bào), 2006, 57(8): 1884-1890. ZHAO Y C, YING Y, CHEN G W,et al. Characterization of micro-mixing in T-shaped micromixer[J]. Journal of Chemical Industry and Engineering(China), 2006, 57(8): 1884-1890.

[13] 駱培成, 程易, 汪展文, 等. 面激光誘導(dǎo)熒光技術(shù)用于快速液液微觀混合研究[J]. 化工學(xué)報(bào), 2005, 56(12): 2288-2293. LUO P C, CHENG Y, WANG Z W,et al. Study of fast liquid-liquid micromixing using PLIF technique[J]. Journal of Chemical Industry and Engineering(China), 2005, 56(12): 2288-2293.

[14] 金涌, 邵婷, 趙述芳, 等. 微通道中液滴內(nèi)部混合過程的μ-LIF 可視化和 LBM 模擬[J]. 化工學(xué)報(bào), 2012, 63(2): 375-381. JIN Y, SHAO T, ZHAO S F,et al. μ-LIF visualization and LBM simulation of mixing behaviors inside droplets in microchannels[J]. CIESC Journal, 2012, 63(2): 375-381.

[15] 王文坦, 張夢雪, 趙述芳, 等. 激光誘導(dǎo)熒光技術(shù)在液體混合可視化研究中的應(yīng)用[J]. 化工學(xué)報(bào), 2013, 64(3): 771-778. WANG W T, ZHANG M X, ZHAO S F,et al. Application of laser-induced fluorescence technique in visualization of liquid mixing process[J]. CIESC Journal, 2013, 64(3): 771-778.

[16] ASSIRELLI M, BUJALSKI W, EAGLESHAM A,et al. Intensifying micromixing in a semi-batch reactor using a Rushton turbine[J]. Chemical Engineering Science, 2005, 60(8): 2333-2339.

[17] LEGRAND J, BENMALEK N, IMERZOUKENE F,et al. Characterisation and comparison of the micromixing efficiency in torus and batch stirred reactors[J]. Chemical Engineering Journal, 2008, 142(1): 78-86.

[18] ?NCUL A A, JANIGA G, THEVENIN D. Comparison of various micromixing approaches for computational fluid dynamics simulation of barium sulfate precipitation in tubular reactors[J]. Industrial & Engineering Chemistry Research, 2008, 48(2): 999-1007.

[19] CHENG J Y, FENG X, CHENG D,et al. Retrospect and perspective of micro-mixing studies in stirred tanks[J]. Chinese Journal of Chemical Engineering, 2012, 20(1): 178-190.

[20] HAN Y, WANG J J, GU X P,et al. Numerical simulation on micromixing of viscous fluids in a stirred-tank reactor[J]. Chemical Engineering Science, 2012, 74(22): 9-17.

[21] YANG H J, CHU G W, ZHANG J W,et al. Micromixing efficiency in a rotating packed bed: experiments and simulation[J]. Industrial & Engineering Chemistry Research, 2005, 44(20): 7730-7737.

[22] YANG H J, CHU G W, XIANG Y,et al. Characterization of micromixing efficiency in rotating packed beds by chemical methods[J]. Chemical Engineering Journal, 2006, 121(2): 147-152.

[23] YANG K, CHU G W, SHAO L,et al. Micromixing efficiency of rotating packed bed with premixed liquid distributor[J]. Chemical Engineering Journal, 2009, 153(1): 222-226.

[24] 張文潔, 初廣文, 羅勇, 等. 泡沫陶瓷填料旋轉(zhuǎn)填充床微觀混合性能[J]. 化工學(xué)報(bào), 2014, 65(8): 2976-2980. ZHANG W J, CHU G W, LUO Y,et al. Micromixing in rotating packed bed with ceramic foam packing[J]. CIESC Journal, 2014, 65(8): 2976-2980.

[25] CHU G W, SONG Y J, ZHANG W J,et al. Micromixing efficiency enhancement in a rotating packed bed reactor with surface-modified nickel foam packing[J]. Industrial & Engineering Chemistry Research, 2015, 54(5): 1697-1702.

[26] 梁繼國, 陳建峰, 張建文. 旋轉(zhuǎn)填充床內(nèi)微觀混合的數(shù)值模擬[J].化工學(xué)報(bào), 2004, 55(6): 882-887. LIANG J G, CHEN J F, ZHANG J W. Numerical simulation of micromixing in rotating packed bed[J]. Journal of Chemical Industry and Engineering(China), 2004, 55(6): 882-887.

[27] 邱崑玉, 呂和祥, 陳建峰. 旋轉(zhuǎn)填充床內(nèi)微觀混合化學(xué)反應(yīng)計(jì)算數(shù)學(xué)模型[J]. 化工學(xué)報(bào), 2005, 56(7): 1218-1224. QIU K Y, Lü H X, CHEN J F. Mathematical model for calculating micromixing chemical reaction in rotating packed bed[J]. Journal of Chemical Industry and Engineering(China), 2005, 56(7): 1218-1224.

[28] 向陽, 陳建峰, 高正明. 旋轉(zhuǎn)填充床中微觀混合模型與實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證[J]. 化工學(xué)報(bào), 2008, 59(8): 2021-2026. XIANG Y, CHEN J F, GAO Z M. Modelling and experimental validation of micromixing in rotating packed bed[J]. Journal of Chemical Industry and Engineering(China), 2008, 59(8): 2021-2026.

[29] YANG W, WANG Y, CHEN J,et al. Computational fluid dynamic simulation of fluid flow in a rotating packed bed[J]. Chemical Engineering Journal, 2010, 156(3): 582-587.

[30] 張建文, 李亞超, 陳建峰. 旋轉(zhuǎn)床內(nèi)微觀混合與反應(yīng)過程的特性[J]. 化工學(xué)報(bào), 2011, 62(10): 2726-2732. ZHANG J W, LI Y C, CHEN J F. Characteristics of micromixing and reaction in a rotating bed[J]. CIESC Journal, 2011, 62(10): 2726-2732.

[31] MEYER T, DAVID R, RENKEN A,et al. Micromixing in a static mixer and an empty tube by a chemical method[J]. Chemical Engineering Science, 1988, 43(8): 1955-1960.

[32] BOURNE J R, TOVSTIGA G. Micromixing and fast chemical reactions in a turbulent tubular reactor[J]. Chemical Engineering Research & Design, 1988, 66(1): 26-32.

[33] FOURNIER M C, FALK L, VILLERMAUX J. A new parallel competing reaction system for assessing micromixing efficiency experimental approach[J]. Chemical Engineering Science, 1996,51(22): 5053-5064.

[34] GUICHARDON P, FALK L. Characterisation of micromixing efficiency by the iodide-iodate reaction system(Ⅰ): Experimental procedure[J]. Chemical Engineering Science, 2000, 55(19): 4233-4243.

[35] GUICHARDON P, FALK L, VILLERMAUX J. Characterisation of micromixing efficiency by the iodide-iodate reaction system(Ⅱ): Kinetic study[J]. Chemical Engineering Science, 2000, 55(19): 4245-4253.

[36] FOURNIER M C, FALK L, VILLERMAUX J. A new parallel competing reaction system for assessing micromixing efficiency determination of micromixing time by a simple mixing model[J]. Chemical Engineering Science, 1996, 51(23): 5187-5192.

[37] 楊海健, 張建文, 苗健瑞, 等. 管式填料床反應(yīng)器內(nèi)的湍流微觀混合研究[J]. 高?；瘜W(xué)工程學(xué)報(bào), 2006, 20(3): 390-394. YANG H J, ZHANG J W, MIAO J R,et al. Study on turbulent micromixing in a tubular packed bed reactor[J]. Journal of Chemical Engineering of Chinese Universities, 2006, 20(3): 390-394.

Micromixing characteristics of tubular reactor packed with different packings

YUAN Pingfang, GUO Kai, ZHANG Xiaobo, LIU Chunjiang
(State Key Laboratory of Chemical Engineering,School of Chemical Engineering and Technology,Tianjin University,Tianjin300072,China)

The micromixing characteristics of a tubular reactor packed with different packings were investigated by adopting the competitive parallel reaction, namely, the Villermaux-Dushman reaction. Experimental results showed that the tube packed with rhombus mesh frame packing (RMFP) presented better micromixing efficiency, compared to the tube with mini ring or empty tube. It could be found that the segregation index (XS) decreased as Reynolds number increased while it increased with increasing volumetric flow ratio. Moreover, the micromixing time (tm) was calculated using an incorporation model based on the experimental data. The minimumtmvalue of the tube packed with RMFP (tm= 2.27 ms) was less than that of the tube with mini ring (tm= 2.73 ms) or empty tube (tm= 3.79 ms).

tubular reactor; packing; micromixing; reaction; reactor; mixing

Prof. LIU Chunjiang, cjliu@tju.edu.cn

TQ 051.1

：A

：0438—1157（2017）02—0653—07

10.11949/j.issn.0438-1157.20161232

2016-09-05收到初稿，2016-11-07收到修改稿。

聯(lián)系人：劉春江。

：原平方（1988—），男，博士研究生。

國家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃項(xiàng)目（2012CB720500）。

Received date: 2016-09-05.

Foundation item: supported by the National Basic Research Program of China (2012CB720500).