劉作華，許傳林，何木川，谷德銀，許恢琴，何海先，陶長(zhǎng)元，王運(yùn)東

（1重慶大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院，重慶 400044；2化學(xué)工程聯(lián)合國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，清華大學(xué)化學(xué)工程系，北京 100084）

穿流式剛-柔組合攪拌槳強(qiáng)化混合澄清槽內(nèi)油-水兩相混沌混合

劉作華1，許傳林1，何木川1，谷德銀1，許恢琴1，何海先1，陶長(zhǎng)元1，王運(yùn)東2

（1重慶大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院，重慶 400044；2化學(xué)工程聯(lián)合國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，清華大學(xué)化學(xué)工程系，北京 100084）

運(yùn)用LabView和Matlab軟件分別采集和處理穿流式剛-柔組合攪拌槳擾動(dòng)澄清槽中油-水兩相流體內(nèi)部的壓力脈動(dòng)信號(hào)，得出的最大Lyapunov指數(shù)（LLE）和多尺度熵（MSE），反映流體內(nèi)部的混沌程度；同時(shí)采用流場(chǎng)可視化技術(shù)觀測(cè)流體混合狀態(tài)。結(jié)果表明，相比于剛性組合槳，穿流式剛-柔組合攪拌槳通過(guò)穿流孔與柔性部分的共同作用改變流場(chǎng)的結(jié)構(gòu)和能量耗散方式，使流體的混沌程度和混合狀態(tài)都優(yōu)于剛性組合槳。當(dāng)轉(zhuǎn)速為88 r·min-1時(shí)，流體的混沌混合都達(dá)到最佳狀態(tài)，各實(shí)驗(yàn)條件下的LLE均大于零，表明流場(chǎng)混合體系已進(jìn)入混沌狀態(tài)，且穿流式剛-柔組合攪拌槳體系的MSE明顯高于剛性組合槳體系，說(shuō)明穿流式剛-柔組合攪拌槳的混合效果優(yōu)于剛性組合槳。另外，柔性片上穿流孔的數(shù)目和柔性槳葉的厚度對(duì)流場(chǎng)的混沌特性也有明顯的影響。

混合澄清槽；剛-柔組合；Lyapunov指數(shù)；多尺度熵；穿流攪拌槳；混沌

Key words: mixer-settler; rigid-flexible combination; Lyapunov exponent; multiscale entropy; punched impeller; chaos

引 言

混合澄清槽主要是由攪拌槽和澄清槽組成，廣泛地應(yīng)用于單相和多相流體混合的化工、濕法冶金、制藥等工業(yè)過(guò)程中，是應(yīng)用最廣泛的萃取設(shè)備之一[1]。它的工作效率受內(nèi)部流體混合程度的直接影響。合理設(shè)計(jì)攪拌槳有助于強(qiáng)化流體混合，提高混合效率?；旌铣吻宀壑幸?液萃取是一個(gè)典型的遠(yuǎn)離平衡態(tài)的非線性過(guò)程，是一個(gè)不可逆的物理化學(xué)過(guò)程?；旌铣吻宀壑幸?液混合是包含時(shí)空混沌行為的非常復(fù)雜的混合過(guò)程[2-3]。研究表明，混沌混合能很好地改善混合澄清槽內(nèi)流體的混合效果[4]。

隨著非線性科學(xué)的發(fā)展，控制混沌是流體混合強(qiáng)化的重要手段。常見(jiàn)的增強(qiáng)混沌混合的方法有往復(fù)攪拌、偏心攪拌和變速攪拌等。變速攪拌是利用速度的變化給流場(chǎng)帶來(lái)擾動(dòng)從而提高混合效率，Lamberto等[5]通過(guò)酸堿中和反應(yīng)觀察混合隔離區(qū)隨轉(zhuǎn)速的變化情況，發(fā)現(xiàn)速度波動(dòng)頻率越高，混合時(shí)間越短；Nomura等[6]通過(guò)改變槳葉的轉(zhuǎn)動(dòng)方向來(lái)破壞流場(chǎng)的混合隔離區(qū)。偏心攪拌是通過(guò)改變攪拌軸的位置，來(lái)破壞攪拌槽內(nèi)流場(chǎng)的對(duì)稱性結(jié)構(gòu)，減小流場(chǎng)的混合隔離區(qū)，Arratia等[7-8]發(fā)現(xiàn)偏心攪拌可以通過(guò)增大攪拌槳的軸向速度，破壞流場(chǎng)的對(duì)稱性，增強(qiáng)混沌特性；劉作華等[9]研究了偏心脈沖射流多層槳攪拌反應(yīng)器的混沌混合特性，得出多場(chǎng)耦合可以提高氣液混合效率，增強(qiáng)流場(chǎng)的混沌特性。通過(guò)往復(fù)攪拌可以增強(qiáng)攪拌槳附近流體的軸向循環(huán)流動(dòng)，破壞混合隔離區(qū)，Komoda等[10-12]研究了往復(fù)式攪拌對(duì)流體混合效果的影響。

上述方法主要是通過(guò)改變攪拌反應(yīng)器的運(yùn)動(dòng)方式來(lái)破壞流場(chǎng)的周期性和對(duì)稱性，在流體內(nèi)部誘發(fā)混沌，從而增強(qiáng)混合效果。雖然這些方法都能改善混沌混合效果，但缺點(diǎn)是對(duì)驅(qū)動(dòng)設(shè)備的性能要求高，不利于長(zhǎng)時(shí)間穩(wěn)定操作。Sarhan等[13]分析了柔性錨式攪拌槳的流-固耦合行為，發(fā)現(xiàn)柔性槳的變形作用對(duì)流體的混合有重要影響。劉作華等[14-19]提出了一種剛-柔組合的攪拌槳，并通過(guò)該槳葉對(duì)攪拌槽中流體混沌混合進(jìn)行強(qiáng)化。劉仁龍等[20]研究了穿流-柔性組合槳強(qiáng)化攪拌槽中流體的混沌混合特性，穿流-柔性組合槳是一種在槳葉上開(kāi)設(shè)穿流孔的攪拌槳，該槳葉結(jié)合了柔性槳的變形作用，較好地克服了傳統(tǒng)槳葉攪拌效率低、混合時(shí)間長(zhǎng)等缺點(diǎn)。研究表明，合理設(shè)計(jì)攪拌槳的結(jié)構(gòu)可以強(qiáng)化流體的混沌混合。本文對(duì)攪拌槳的結(jié)構(gòu)進(jìn)行優(yōu)化，提出一種穿流式剛-柔組合攪拌槳，并通過(guò)實(shí)驗(yàn)研究該槳葉在混合澄清槽內(nèi)的流體混沌混合行為。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 實(shí)驗(yàn)方法

流體混合的原理是依靠槳葉的旋轉(zhuǎn)帶動(dòng)槳葉附近的液體循環(huán)從而促進(jìn)混合體系的傳質(zhì)和傳熱過(guò)程。如圖1所示，穿流式剛-柔組合攪拌槳的柔性片長(zhǎng)度略大于槳葉的層間距。在攪拌過(guò)程中，柔性片可以通過(guò)自身的抖動(dòng)將攪拌能量傳遞到攪拌槽邊緣地帶，并且能夠破壞上下兩層槳葉之間的混合隔離區(qū)；穿流孔的存在可以增大槳葉附近的流體剪切力，使流場(chǎng)中流體粒子的不規(guī)則運(yùn)動(dòng)加劇，破壞了流場(chǎng)的對(duì)稱性，從而強(qiáng)化流體的混沌混合。柔性片的材質(zhì)為不銹鋼薄片，在實(shí)際生產(chǎn)中可以延長(zhǎng)攪拌槳的使用壽命，減少生產(chǎn)成本。

圖1 穿流式剛-柔組合攪拌槳強(qiáng)化流體混合示意圖Fig.1 Schematic diagram of punched rigid-flexible combination impeller enhancing mixing

實(shí)驗(yàn)是在室溫25℃±2℃下進(jìn)行，采用煤油和水作為工作介質(zhì)，進(jìn)行油-水兩相的混合實(shí)驗(yàn)，實(shí)驗(yàn)介質(zhì)和柔性材料的物理性質(zhì)見(jiàn)表1。

表1 實(shí)驗(yàn)介質(zhì)及柔性材料的物理性質(zhì)Table 1 Physical property of mediums and flexible materials

實(shí)驗(yàn)過(guò)程中控制煤油和水的體積流量比為1:5，用蘇丹Ⅲ將煤油染成紅色。采用高速相機(jī)對(duì)整個(gè)混合過(guò)程進(jìn)行圖像的采集?；旌鲜覂?nèi)壁的壓力脈動(dòng)信號(hào)經(jīng)壓力傳感器、數(shù)據(jù)采集卡、工作站組成的數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)在LabView工作平臺(tái)轉(zhuǎn)換處理后輸出，再通過(guò)Matlab進(jìn)行編程計(jì)算。其中，每組實(shí)驗(yàn)采樣10 min，采樣頻率為60 Hz。

1.2 實(shí)驗(yàn)裝置

實(shí)驗(yàn)所用混合澄清槽的尺寸為0.80 m×0.20 m×0.33 m，混合室邊長(zhǎng)D2=0.20 m，混合室與澄清室體積比為1:3（圖2），槳葉直徑D1=0.55D2，上下兩層槳葉的層間距H1=0.11 m（圖3），槳葉離底高度H2=2.50 mm。

圖2 混合澄清槽結(jié)構(gòu)Fig.2 Structure of mixer-settler

圖3 實(shí)驗(yàn)所用3種攪拌槳Fig.3 Impellers used in experiment

實(shí)驗(yàn)采用的柔性材料由厚度為0.02、0.05、0.08和0.10 mm的不銹鋼薄片制成，柔性片長(zhǎng)度為1.20H1，寬度為1.00 cm，穿流孔直徑為0.60 cm，柔性片通過(guò)螺栓連接在攪拌槳的葉片上（圖3）。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

2.1 最大Lyapunov指數(shù)

最大Lyapunov指數(shù)（LLE）是衡量系統(tǒng)動(dòng)力學(xué)特性的重要參數(shù)，它反映了相空間系統(tǒng)中相鄰軌道間收斂或發(fā)散的平均指數(shù)率[21]。此外，它還是判斷非線性時(shí)間序列是否處于混沌狀態(tài)的顯著參數(shù)，對(duì)于系統(tǒng)是否存在動(dòng)力學(xué)混沌，可以從LLE是否大于零直觀地判斷出來(lái)，LLE值的大小表明了系統(tǒng)的混沌程度[22]。為了探究混合澄清槽內(nèi)系統(tǒng)的動(dòng)力學(xué)特性，實(shí)驗(yàn)采用wolf算法計(jì)算時(shí)間序列的LLE來(lái)表征系統(tǒng)的混沌程度，該方法計(jì)算過(guò)程簡(jiǎn)便、快捷，有較好的準(zhǔn)確度[14]。

2.1.1 不同類型的組合槳對(duì)LLE的影響 通過(guò)對(duì)采集的壓力脈動(dòng)信號(hào)進(jìn)行頻譜分析，獲得穿流式剛-柔組合攪拌槳、剛-柔組合攪拌槳和剛性組合攪拌槳3種不同槳葉體系的LLE。由圖4可知，這3種體系的LLE都大于零，表明體系都進(jìn)入了混沌狀態(tài)。當(dāng)轉(zhuǎn)速為88 r·min-1時(shí)，穿流式剛-柔組合攪拌槳的LLE最大，說(shuō)明該體系的混沌混合達(dá)到最佳狀態(tài)。當(dāng)轉(zhuǎn)速小于88 r·min-1時(shí)，流體粒子的運(yùn)動(dòng)軌跡隨著轉(zhuǎn)速的增大而變得更加復(fù)雜，體系的混沌混合增強(qiáng)，LLE增大；當(dāng)轉(zhuǎn)速大于88 r·min-1時(shí)，LLE隨著轉(zhuǎn)速的增加減小，說(shuō)明混合澄清槽內(nèi)部出現(xiàn)了周期性對(duì)稱的流場(chǎng)，并且在湍流區(qū)出現(xiàn)了大量對(duì)稱性結(jié)構(gòu)，使得能量難以有效傳遞，導(dǎo)致流場(chǎng)的混沌混合效果減弱。

圖4 槳葉類型對(duì)體系LLE的影響Fig.4 Effect of impeller type on LLE

2.1.2 穿流孔的數(shù)目對(duì)LLE的影響 圖5對(duì)比了在不同穿流孔數(shù)目下LLE隨轉(zhuǎn)速的變化情況，隨著穿流孔數(shù)目的增加，流體所受剪切力不斷增強(qiáng)，流體粒子的運(yùn)動(dòng)速度增加，運(yùn)動(dòng)的無(wú)規(guī)則性增強(qiáng)，導(dǎo)致流場(chǎng)的混沌性增強(qiáng)，LLE增加；當(dāng)柔性片上穿流孔的數(shù)目大于3時(shí)，柔性片的實(shí)際表面積變小，柔性片自身對(duì)流場(chǎng)的擾動(dòng)作用減小，導(dǎo)致流場(chǎng)的混沌性減弱，LLE減小。穿流式剛-柔組合攪拌槳通過(guò)柔性片和穿流孔的共同作用來(lái)增大流場(chǎng)的混沌特性，當(dāng)穿流孔個(gè)數(shù)為3時(shí)，柔性片通過(guò)自身的抖動(dòng)向四周傳遞能量和穿流孔的射流調(diào)控的共同作用效果最優(yōu)，流場(chǎng)的混沌混合效果達(dá)到最佳。

圖5 穿流孔數(shù)目對(duì)體系LLE的影響Fig.5 Effect of number of punch holes on LLE

2.1.3 柔性槳葉的厚度對(duì)LLE的影響 由圖6可知，當(dāng)柔性片厚度為0.05 mm時(shí)，體系的LLE明顯大于其他3種情況。導(dǎo)致這種變化的原因是隨著柔性片厚度的增加，柔性片對(duì)槳葉附近流場(chǎng)的作用力變大，攪拌傳遞的能量范圍增加。但是，當(dāng)柔性片的厚度大于0.05 mm時(shí)，柔性片的抖動(dòng)能力減弱，導(dǎo)致攪拌能量傳遞的范圍減小，攪拌槽邊緣地帶的混合隔離區(qū)面積增加，混合效果變差。

圖6 柔性片厚度對(duì)體系LLE的影響Fig.6 Effect of thickness of flexible sheet on LLE

2.2 多尺度熵

多尺度熵（MSE）是計(jì)算時(shí)間序列在多個(gè)尺度上的樣本熵值，體現(xiàn)了時(shí)間序列在不同尺度上的不規(guī)則程度，具有較好的抗噪、抗干擾能力，對(duì)時(shí)間序列的分析更具系統(tǒng)性。熵值在各尺度上越大，時(shí)間序列的自相似性就越小，系統(tǒng)的混亂程度就越高[14]。實(shí)驗(yàn)對(duì)MSE和LLE進(jìn)行對(duì)比研究，選擇的時(shí)間序列的長(zhǎng)度為10 min，計(jì)算速度和積分原始信號(hào)特征均能得到滿足。

2.2.1 不同類型的組合槳對(duì)MSE的影響 圖7所示的是轉(zhuǎn)速為88 r·min-1時(shí)，3種不同組合槳體系下壓力脈動(dòng)信號(hào)的MSE計(jì)算結(jié)果。由圖7可知，3種不同組合槳體系的MSE值隨著尺度的變化在一定范圍內(nèi)波動(dòng)，表現(xiàn)出明顯的混沌特性。穿流式剛-柔組合攪拌槳體系的MSE值明顯大于其他體系的MSE值。對(duì)比圖4可以發(fā)現(xiàn)，穿流式剛-柔組合攪拌槳體系的混沌程度高于其他體系，流體粒子的運(yùn)動(dòng)軌跡也更加復(fù)雜，其熵值相對(duì)較高。

圖7 88 r·min-1時(shí)不同槳葉類型的MSEFig.7 MSE of different impeller types at 88 r·min-1

2.2.2 穿流孔的數(shù)目對(duì)MSE的影響 由圖8可知，當(dāng)穿流孔數(shù)目為3時(shí)，在大部分尺度下MSE值大于其他3種情況的。結(jié)合圖5說(shuō)明，當(dāng)穿流孔數(shù)目為3時(shí)攪拌槳附近的流體受到柔性片和穿流孔的共同作用的效果最明顯，混合室內(nèi)油-水兩相混合效果最佳。所以，穿流孔數(shù)目為3的組合槳體系的LLE最大，相應(yīng)的熵值也相對(duì)較高。

圖8 88 r·min-1時(shí)不同穿流孔數(shù)目的MSEFig.8 MSE of different number of punch holes at 88 r·min-1

2.2.3 柔性槳葉的厚度對(duì)MSE的影響 圖9的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，當(dāng)柔性片厚度為0.05 mm時(shí)，該組合槳體系的熵值略大于其他3種情況，結(jié)合圖6說(shuō)明，當(dāng)柔性片厚度為0.05 mm時(shí)，柔性片對(duì)攪拌槳附近流體的作用力相對(duì)較大，柔性片通過(guò)自身抖動(dòng)作用能夠?qū)⒛芰總鬟f到更遠(yuǎn)的位置，體系的LLE相對(duì)較大，其熵值較高。

圖9 88 r·min-1時(shí)不同柔性槳葉厚度的MSEFig.9 MSE of different thickness of flexible sheet at 88 r·min-1

2.3 流場(chǎng)的混合性能驗(yàn)證

實(shí)驗(yàn)分別探究了剛-柔組合攪拌槳和穿流式剛-柔組合攪拌槳對(duì)LLE的影響。當(dāng)穿流孔數(shù)目為3，柔性片厚度為0.02 mm時(shí)，體系的LLE隨轉(zhuǎn)速的變化曲線如圖10所示。

圖10 轉(zhuǎn)速對(duì)LLE的影響Fig.10 Effect of rotation speed on LLE

隨著轉(zhuǎn)速的增加，體系的ln(LLE)呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢(shì)，對(duì)其進(jìn)行擬合得到穿流式剛-柔組合攪拌槳體系的關(guān)系式

剛-柔組合攪拌槳體系的關(guān)系式

當(dāng)轉(zhuǎn)速在50～127 r·min-1之間，穿流式剛-柔組合攪拌槳體系的ln(LLE)均大于剛-柔組合攪拌槳體系。當(dāng)ln(LLE)一定時(shí)，達(dá)到相同的混沌狀態(tài)，穿流式剛-柔組合攪拌槳所需的轉(zhuǎn)速更小。進(jìn)一步驗(yàn)證了穿流式剛-柔組合攪拌槳可以強(qiáng)化流體混沌混合的結(jié)論。

2.4 流場(chǎng)的可視化分析

圖11為3種不同槳葉體系的油-水兩相混合效果。通過(guò)對(duì)比發(fā)現(xiàn)，隨著轉(zhuǎn)速的增加，懸浮在水中的油滴受到槳葉的拉伸和剪切作用逐漸增大，油滴破碎成更小的液滴，使得混合室內(nèi)油-水兩相混合效果逐漸提高，直至出現(xiàn)乳化現(xiàn)象。穿流式剛-柔組合攪拌槳通過(guò)柔性片和穿流孔的共同作用使油-水兩相混合效果明顯優(yōu)于其他體系。

圖11 不同槳葉體系的油水兩相混合效果Fig.11 Mixed renderings of oil and water at different rotation speeds

3 結(jié) 論

（1）穿流式剛-柔組合攪拌槳通過(guò)穿流孔和柔性片的共同作用破壞槳葉附近流場(chǎng)對(duì)稱結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性并對(duì)流場(chǎng)結(jié)構(gòu)進(jìn)行調(diào)控，強(qiáng)化了流場(chǎng)的混沌混合，其混合效果明顯優(yōu)于剛性組合攪拌槳。當(dāng)轉(zhuǎn)速為88 r·min-1時(shí)，流場(chǎng)的混沌混合達(dá)到最佳狀態(tài)。

（2）當(dāng)穿流孔個(gè)數(shù)為3，柔性片厚度為0.05 mm時(shí)，柔性片對(duì)攪拌槳附近流體的作用力和柔性片通過(guò)自身抖動(dòng)傳遞能量的共同作用效果達(dá)到最佳，流場(chǎng)的油-水兩相混合效果最好，混沌特性最強(qiáng)。

（3）穿流式剛-柔組合攪拌槳主要通過(guò)改變流場(chǎng)結(jié)構(gòu)和能量耗散方式來(lái)強(qiáng)化流體的混沌混合，對(duì)比傳統(tǒng)的剛性組合攪拌槳，降低了達(dá)到均勻混合時(shí)的轉(zhuǎn)速，實(shí)現(xiàn)了高效混合。

符 號(hào) 說(shuō) 明

D1——槳葉直徑，m

D2——混合室的邊長(zhǎng)，m

H1——上下兩層槳葉的距離，m

H2——槳葉離底高度，m

LLE——最大Lyapunov指數(shù)

MSE——多尺度熵

N——轉(zhuǎn)速，r·min-1

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Oil-water biphase chaotic mixing enhanced by punched rigid-flexible combination impeller in mixer-settler

LIU Zuohua1, XU Chuanlin1, HE Muchuan1, GU Deyin1, XU Huiqin1, HE Haixian1, TAO Changyuan1, WANG Yundong2
(1School of Chemistry and Chemical Engineering,Chongqing University,Chongqing400044,China;2State Key Laboratory of Chemical Engineering,Department of Chemical Engineering,Tsinghua University,Beijing100084,China)

Signal of punched rigid-flexible combination impeller disturbance of oil-water biphase pressure fluctuation in the mixer-settler were collected and processed by LabView, plus Matlab software. The largest Lyapunov exponent (LLE) and multiscale entropy (MSE) reflected the degree of the chaos in the fluid field. At the same time, the fluid field's visualization technology was adopted to observe fluid mixing performance. It indicated that compared with the rigid combination impeller, with utilizing punched rigid-flexible combination impeller, the fluid field's structure, coupled with the way of energy dissipation was controlled by the synergetic effect of punch hole and flexible impeller. Furthermore, the chaos of fluid and mixing performance were superior to the rigid combination impeller. At rotation speed 88 r·min-1, the chaotic mixing of fluids was at the optimal state, and the LLE was over zero, testifying the fluid mixing system in chaotic state. Punched rigid-flexible combination impeller system of MSE was significantly higher than that of the rigid combination impeller, indicating mixing performance of punched rigid-flexible combination impeller superior to the rigid combination impeller system. The number of punched holes on the flexible and the thickness of flexible blade had obvious influence on the chaotic mixing performance.

Prof. LIU Zuohua, liuzuohua@cqu.edu.cn

TQ 027.2

：A

：0438—1157（2017）02—0637—06

10.11949/j.issn.0438-1157.20160750

2016-05-31收到初稿，2016-10-19收到修改稿。

聯(lián)系人及第一作者：劉作華（1973—），男，教授。

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（21576033）；清華大學(xué)化學(xué)工程聯(lián)合國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開(kāi)放課題項(xiàng)目（SKL-ChE-15A02）。

Received date: 2016-05-31.

Foundation item: supported by the National Natural Science Foundation of China (21576033) and the State Key Laboratory of Chemical Engineering (SKL-ChE-15A02).