胡楠，張會書，傅強，李陸星，袁希鋼

（化學工程聯(lián)合國家重點實驗室，天津大學化工學院，天津 300072）

氣相第2組分對水溶解CO2過程界面對流影響的LIF觀測

胡楠，張會書，傅強，李陸星，袁希鋼

（化學工程聯(lián)合國家重點實驗室，天津大學化工學院，天津 300072）

采用激光誘導熒光（LIF）觀測方法考察了在氣相中分別添加乙醇和二氯甲烷分別對CO2在水中溶解過程界面對流的影響，得到了液相中CO2濃度分布及其演化的觀測結果，通過物料衡算得到了相應條件下的液相傳質系數(shù)。CO2溶解過程會出現(xiàn)由密度梯度引起的Rayleigh對流。實驗結果表明，當添加的乙醇含量小于8.47 mg·L-1時，Rayleigh對流會被增強，進而促進了CO2的溶解；隨著氣相中乙醇含量的增大，Rayleigh對流反而被抑制；氣相添加二氯甲烷會顯著增強Rayleigh對流，提高了CO2的傳質速率，隨著氣相二氯甲烷含量的增大，CO2在水中溶解過程的液相傳質系數(shù)呈現(xiàn)先加強后恒定的趨勢。

激光誘導熒光；界面Rayleigh對流；傳質系數(shù)；傳質增強因子

引 言

在氣液傳質過程中的界面濃度梯度會造成界面處表面張力或密度梯度，如果上述梯度導致界面不穩(wěn)定便會引發(fā)界面對流[1]，進而對相際傳質產(chǎn)生影響[2-4]。通常稱由表面張力梯度導致的界面對流為Marangoni對流，由密度梯度導致的界面對流為Rayleigh對流。界面對流的發(fā)生可以提高傳質效率，因此研究界面對流對強化吸收、解吸、萃取、精餾等化工過程具有重要意義。

紋影法、投影法、激光全息干涉法等[5-8]光學手段已被用于對界面對流現(xiàn)象的觀察，由于方法的限制，這些實驗研究多限于濃度分布的定性觀測。盡管一些學者嘗試用不同的實驗方法獲得了定量的濃度場分布[9-11]，但關于界面對流濃度場分布測量的研究仍然較少。激光誘導熒光(laser induced fluorescence, LIF)技術近來被證明是定量觀測流體重組分濃度分布的有效方法[12]。

吸收過程的傳質強化由于CO2捕集以及其他重要工業(yè)過程的發(fā)展而備受關注。近來對上述吸收過程研究發(fā)現(xiàn)在氣相中加入少量較低表面張力的組分，可明顯強化傳質[13-15]。低表面張力組分的加入改變了氣液界面處的物性條件從而影響界面對流進而促進了氣液傳質過程。臧曉紅等[13]在氣升式反應器中考察了加入醇類對氧氣向水中溶解的液相傳質系數(shù)的影響，發(fā)現(xiàn)隨著醇類濃度的增加，液相傳質系數(shù)呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢；賈學五[14]在鼓泡塔中研究了水吸收CO2過程加入乙醇后的傳質行為，得到了和臧曉紅等[13]相似的結論，表明乙醇的加入可通過強化界面Rayleigh對流來強化傳質；Yang等[15]研究了乙醇對氯化鋰水溶液-水蒸氣吸收過程的影響，并將這種結果歸結于由界面張力梯度引起的Marangoni效應。這些結論大多由宏觀實驗物料衡算結果得出，并不能深入地闡明第3組分加入對傳質過程的作用機理，因此有必要在更小尺度上設計實驗，較直觀地研究第3組分的加入對傳質過程的影響。

本實驗以CO2在水中溶解過程為對象，在氣相中分別添加乙醇和二氯甲烷作為氣相第2組分，通過LIF技術觀測和圖像分析得到液相中CO2定量的實時濃度分布，據(jù)此獲得傳質系數(shù)，比較了不同含量乙醇及二氯甲烷時溶解過程的傳質行為，進而分析了氣相第2組分對界面對流和傳質的影響以及強化機制。

1 定量測量原理

關于LIF技術的測量原理，簡述如下。

流場中的熒光物質分子接收特定頻率激光的照射時會吸收能量而躍遷到激發(fā)態(tài)，而處于激發(fā)態(tài)的分子不穩(wěn)定，會返回基態(tài)并釋放出熒光光子，通過CCD相機可以捕捉到該熒光信號從而形成LIF圖像。熒光強度可表示為[15]

式中，I為熒光強度，k為與實驗條件相關的常數(shù)，IL為激光強度，ε為吸收系數(shù)，CF為熒光劑的濃度，δ為液膜厚度。

實驗研究的傳質過程為水溶解CO2，采用對pH敏感的熒光素鈉(C20H10Na2O5)作為熒光劑。CO2濃度可根據(jù)其在水中的溶解及電離平衡計算[16]

式中，Kh為CO2的水合平衡常數(shù)，K1和K2分別為H2CO3的一級和二級電離平衡常數(shù)，Kw為水的離子積[17]，均為25℃下的值。

由此可得到CO2濃度和pH的關系，表示為

2 實驗部分

2.1 實驗試劑

實驗所用的低表面張力組分乙醇（分析純，≥99.7%）和二氯甲烷（分析純，≥99.9%），均由天津元立化工有限公司提供；示蹤劑采用熒光素鈉，由天津光復精細化工研究所提供；N2和CO2由天津市六方工業(yè)氣體有限公司提供，純度≥99.9%。

2.2 實驗裝置與操作

實驗裝置實物圖如圖1所示，由LIF測量系統(tǒng)和氣液傳質系統(tǒng)組成。

LIF系統(tǒng)采用Nd:YAG激光器，輸出波長532 nm，鏡頭前置550 nm濾波片過濾激光信號，只檢測熒光信號以提高測量精度。

圖1 實驗裝置照片F(xiàn)ig.1 Picture of experimental apparatus

氣液傳質裝置如圖2所示，分為液體槽和氣體通道兩部分。液體槽尺寸90 mm×90 mm×2 mm（長×高×寬），氣體通道尺寸260 mm×90 mm× 10 mm（長×寬×高）。為保證氣體分布均勻，實驗采用4個等距的進氣口同時進氣，并在距離氣液接觸口30～80 mm區(qū)域內(nèi)填充一段θ環(huán)。另外在氣液接觸口上方有一塊100 mm×10 mm×4 mm（長×高×寬）的移動有機玻璃片用以控制氣液傳質發(fā)生，由于液體槽僅有2 mm寬，所以可認為液體接近二維流動。

圖2 氣液傳質裝置Fig.2 Schematic diagram of gas-liquid mass transfer apparatus

由于乙醇和二氯甲烷在水中溶解度有較大差異，其實驗裝置有所差別，如圖3中區(qū)域A、B所示。

對于氣相添加乙醇（圖3區(qū)域A），CO2通過裝有不同含量乙醇的預飽和罐來控制通過氣液傳質區(qū)域的氣相中乙醇含量，并采用氣相色譜分析其含量。而對于氣相添加二氯甲烷（圖3區(qū)域B），經(jīng)由鋼瓶產(chǎn)生的CO2分兩路分別經(jīng)過裝有純二氯甲烷的錐形瓶和一空的緩沖罐，控制CO2的總流量為400 ml·min-1，其中裝有二氯甲烷的錐形瓶置于電子分析天平（精度為±0.001 g）上，利用電子分析天平數(shù)值的減少來測定氣相中二氯甲烷的含量。

實驗在25℃，常壓下進行，氣體流量選擇400 ml·min-1，采用雙轉子流量計串聯(lián)精確控制氣體流量。利用PID控制穩(wěn)定實驗氣體溫度，精度為±0.1℃。實驗所用的熒光素鈉水溶液濃度為0.05 g·L-1。

2.3 實驗標定

實驗通過測定0.05 g·L-1熒光素鈉水溶液在不同CO2濃度下的pH及其對應的熒光強度值，得到兩者之間的關系。李陸星等[18]以pH=6.786的熒光強度值作為參考值，給出了其他pH下的相對熒光強度值與pH的關系。本文采用了文獻[18]的標定結果。

3 實驗結果與討論

實驗選用的氣相第2組分乙醇和二氯甲烷，其相關的物理性質[19]如表1所示。

表1 不同組分的物性參數(shù)（T=298.15 K，P=101.325 kPa）Table 1 Physical properties of different components at 298.15 K and 101.325 kPa

圖3 實驗裝置Fig.3 Schematic diagram of experimental setup

不同實驗條件下氣相乙醇和二氯甲烷的濃度如表2和表3所示。

表2 不同實驗條件下的氣相乙醇濃度Table 2 Ethanol concentration in gas phase under different conditions

3.1 氣相第2組分對水溶解CO2過程影響的機理分析

在水溶解CO2過程中由于液相表面CO2濃度較大，會在界面附近產(chǎn)生密度梯度，使得界面處于不穩(wěn)定狀態(tài)。當遇到界面干擾會誘導界面Rayleigh對流的發(fā)生。如引言所述，在氣相中增加少量氣相第2組分，會促進界面Rayleigh對流的發(fā)生。

表3 不同實驗條件下的氣相二氯甲烷濃度Table 3 Dichloromethane concentration in gas phase under different conditions

3.1.1 氣相添加乙醇 圖4和圖5分別為溶解時間t=180 s和380 s時不同氣相乙醇濃度下的CO2濃度分布。

圖4t=180s時不同氣相乙醇濃度下的CO2濃度分布Fig.4 CO2concentration distribution for different ethanol concentrations in gas phase att=180 s/mmol·L-1

圖5t=380 s時不同氣相乙醇濃度下的CO2濃度分布Fig.5 CO2concentration distribution for different ethanol concentrations in gas phase att=380 s/mmol·L-1

圖4和圖5的頂部為氣液相界面，CO2濃度從高到低以由暖到冷顏色表示，橫坐標為液體槽寬度方向的距離，縱坐標為液體距界面的距離。由圖可以看出，隨著氣相乙醇含量的增大，水溶解CO2的傳質行為有較大的差異。例如，同在t=180 s時刻，圖4(a)剛開始出現(xiàn)界面失穩(wěn)時，圖4(b)、(c) Rayleigh對流結構已經(jīng)形成，并且隨乙醇濃度的增加Rayleigh對流發(fā)展越發(fā)充分。圖4(d)、(e)仍然保持著以分子擴散為主的傳質過程；當t=380 s時，圖5(d)剛剛發(fā)生界面擾動時，此時圖5(a)、(b)、(c)對流已經(jīng)迅速發(fā)展，形成向下穩(wěn)定的羽狀對流結構，此時圖5(e)仍然保持著以分子擴散為主的傳質過程。造成此現(xiàn)象的原因可解釋如下：① 乙醇相比CO2更易溶解于水，當其含量較低時，溶解的乙醇在水表面分布不均勻，乙醇濃度較高的區(qū)域表面張力下降，形成了沿液體表面的表面張力不均勻分布，表面張力較高處液體趨于收縮，導致局部Marangoni效應[20]，增大了相界面處的擾動，這種擾動增強了Rayleigh對流；② 隨著乙醇含量的增多，乙醇在水表面的不均勻分布程度降低，表面張力差下降，局部Marangoni效應趨于消失；同時由于乙醇密度小于水，溶解于水后會降低液體表面處的密度，與CO2溶解增大液相密度正好相反，使得液體表面與液相主體間的密度梯度變小，因此Rayleigh對流的推動力減?。虎?當乙醇含量進一步增大，由于液體表面溶解乙醇量增加，界面處密度反而會小于液相主體密度，出現(xiàn)負密度梯度，此時整個體系變?yōu)镽ayleigh穩(wěn)定體系，從而抑制了Rayleigh對流的發(fā)生。

不同氣相乙醇濃度下，液相中CO2的平均濃度隨時間的變化如圖6所示。

圖6 液相平均濃度隨時間的變化（乙醇）Fig.6 Average concentrationvstime（ethanol）

由圖6可以直觀地看出，氣相乙醇濃度為4.14 mg·L-1和 8.47 mg·L-1的液相平均濃度曲線始終“高于”純CO2時的曲線，表明氣相加入該濃度乙醇能夠明顯促進CO2的溶解，另外兩濃度下的液相平均濃度曲線拐點即臨界Rayleigh對流開始時間也較純CO2時提前，這表明氣相加入該濃度乙醇能夠提前對流的開始時間，使溶解過程更早地進入以Rayleigh對流為主的傳質過程；而對于氣相乙醇濃度為20.58 mg·L-1的曲線，其液相平均濃度始終較純CO2時要低，曲線拐點也出現(xiàn)了時間上的延遲，傳質過程表現(xiàn)為抑制，但沒有完全抑制；隨著氣相乙醇濃度增大到32.41 mg·L-1，溶解過程始終保持著以分子擴散為主的傳質過程，整個過程都沒有出現(xiàn)對流傳質，表現(xiàn)為完全抑制。

結合不同氣相乙醇含量下CO2濃度分布以及CO2液相平均濃度曲線，可以得到如下結果：在實驗工況下，當氣相乙醇濃度低于8.47 mg·L-1時CO2的溶解量及溶解過程的臨界Rayleigh對流開始時間都得到了提前，當氣相乙醇濃度高于8.47 mg·L-1時，CO2的溶解量呈下降趨勢，Rayleigh對流的開始時間也出現(xiàn)了延后，甚至無Rayleigh對流的發(fā)生。3.1.2 氣相添加二氯甲烷 圖7和圖8分別為溶解時間t=73 s和120 s時不同氣相二氯甲烷濃度下的CO2濃度分布。

圖7t=73 s時不同氣相二氯甲烷濃度下的CO2濃度分布Fig.7 CO2concentration distribution for different dichloromethane concentrations in gas phase att=73 s/mmol·L-1

由圖7和圖8可以看出，由于氣相添加二氯甲烷均會降低液體表面的界面張力，因而促進Rayleigh對流的發(fā)生。如圖8(a)中在Cdt=0，氣液界面剛出現(xiàn)擾動時，圖8(b)、(c)、(d)已經(jīng)逐步形成了向下的羽狀Rayleigh對流結構，在實驗工況下，當二氯甲烷濃度低于295.8 mg·L-1時，Rayleigh對流結構的發(fā)展速度也隨二氯甲烷含量的增大而加快，當氣相二氯甲烷高于濃度295.8 mg·L-1時，Rayleigh對流結構的發(fā)展速度將不再隨著二氯甲烷含量的增大而加速；從圖7(d)～(f)中可以看到，在氣相二氯甲烷濃度大于295.8 mg·L-1時，CO2溶解過程中界面擾動幾乎同時出現(xiàn)，其Rayleigh對流結構的發(fā)展速度也近乎同步[圖8(d)～(f)]。造成此現(xiàn)象的原因可解釋如下：① 298 K時二氯甲烷在水中的溶解度為1.32，所以二氯甲烷并不會像乙醇一樣無限溶于水中。當二氯甲烷含量較少時，二氯甲烷會隨著CO2與水的接觸在液相表面不均勻分布，由于二氯甲烷表面張力較水小而在液相表面上形成多處低表面張力區(qū)域，產(chǎn)生沿液體表面的表面張力梯度，表面張力高的液相區(qū)域趨于收縮產(chǎn)生局部Marangoni效應，加速了表面更新；由于二氯甲烷的密度大于水，隨著二氯甲烷的溶解液相表面處密度梯度進一步增大，從而增強了界面Rayleigh效應，在局部Marangoni效應和Rayleigh效應的共同作用下，界面對流出現(xiàn)的時間逐漸提前。② 當二氯甲烷含量繼續(xù)增加時，氣液界面處的二氯甲烷溶液逐漸趨于飽和，此時二氯甲烷溶解速率下降，液相表面處由于二氯甲烷含量的增加其均勻分布程度逐步增大，局部Marangoni效應逐漸減弱，而液相表面處二氯甲烷含量的進一步提高增大了表面與液相主體的密度梯度，由密度梯度誘發(fā)的Rayleigh效應對傳質的增強遠強于Marangoni效應減弱帶來的影響，所以Rayleigh對流開始時間仍然表現(xiàn)為提前。③ 隨著二氯甲烷含量的進一步增加，液相表面處的二氯甲烷達到了飽和狀態(tài)，液相表面與主體的梯度并不會隨著氣相中二氯甲烷含量的增大而發(fā)生改變，表現(xiàn)為Rayleigh對流開始時間趨于穩(wěn)定。

圖8t=120 s時不同氣相二氯甲烷濃度下的CO2濃度分布Fig.8 CO2concentration distribution for different dichloromethane concentrations in gas phase att=120 s/mmol·L-1

不同氣相二氯甲烷濃度下，液相中CO2的平均濃度隨時間的變化如圖9所示。

圖9 液相平均濃度隨時間的變化（二氯甲烷）Fig.9 Average concentrationvstime（dichloromethane）

由圖9可以直觀地看出，氣相添加不同濃度的二氯甲烷均促進了水溶解CO2的過程，在Cdt＜295.8mg·L-1時，相同時刻液相中CO2的平均濃度隨著二氯甲烷含量的增加而增大，其拐點即臨界Rayleigh對流開始時間也隨著二氯甲烷含量的增大而提前，但是當Cdt＞295.8 mg·L-1，隨著二氯甲烷含量的增加，CO2的液相平均濃度曲線近乎重合，且臨界Rayleigh對流開始時間幾乎一致，表明氣相二氯甲烷對水溶解CO2過程的強化達到了極限。

結合不同氣相二氯甲烷含量下CO2濃度分布以及CO2液相平均濃度曲線可得：氣相添加二氯甲烷會極大地促進CO2在水中的溶解，表現(xiàn)為Rayleigh對流結構出現(xiàn)時間的大幅提前，液相平均濃度的增大，但是這種促進作用并不隨著氣相二氯甲烷含量的增大而無限制的增大，當二氯甲烷含量達到一定數(shù)值（295.8 mg·L-1）時，其對流結構出現(xiàn)時間及液相CO2平均濃度將逐步趨于穩(wěn)定。

3.2 傳質系數(shù)及增強因子

上文實驗表明，在氣相中加入少量乙醇或者二氯甲烷可有效增強水溶解CO2過程中的界面Rayleigh對流效應，進而增強傳質，而傳質的增強可以用傳質系數(shù)及其增強因子表示。

時間t內(nèi)單位面積CO2的總溶解量Nt可表示為

式中，C0為液相主體濃度，V為液相體積，AI為相界面積，H為液相高度。

瞬時傳質系數(shù)kins,t可表示為

王勇等[21]定義了傳質瞬時增強因子Fins,t來表征界面對流對傳質過程的影響，表示為

式中，k0ins,t為無界面對流時的瞬時傳質系數(shù)，可利用溶質滲透理論計算。

圖10為乙醇作為氣相第2組分時CO2總溶解量、瞬時傳質系數(shù)和傳質增強因子隨時間的變化。從圖中可以看出，隨著氣相中乙醇含量的增大，CO2總溶解量、瞬時傳質系數(shù)和傳質增強因子均呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢，說明氣相中低濃度（＜8.47 mg·L-1）的乙醇可以促進CO2在水中的溶解，而乙醇濃度較高（＞8.47 mg·L-1）時溶解過程則受到抑制，低濃度氣相乙醇促進傳質是因為提前了Rayleigh對流的臨界開始時間，使過程更早進入界面對流與分子擴散共同作用階段，表現(xiàn)為傳質系數(shù)和增強因子的增大，而高濃度（＞8.47 mg·L-1）氣相乙醇由于其推遲或抑制了界面對流的出現(xiàn)，導致其傳質系數(shù)和增強因子較前者低。

圖10 不同條件下實驗結果與理論值的對比（乙醇）Fig.10 Comparison between experiment results under different conditions and penetration theory(ethanol)

圖11為二氯甲烷作為氣相第2組分時CO2總溶解量、瞬時傳質系數(shù)和傳質增強因子隨時間的變化。從圖11(a)可以看出，隨著氣相中二氯甲烷含量的增大，總溶解量呈現(xiàn)先增大后趨于恒定的趨勢；圖11(b)、(c) 說明二氯甲烷的加入可促使界面對流更早發(fā)生，但主要還是增強了Rayleigh對流效應。而當二氯甲烷含量增大時，界面處的二氯甲烷達到飽和導致界面對流開始時間及發(fā)展過程趨于恒定，傳質系數(shù)和傳質增強因子隨二氯甲烷含量的變化也近似恒定。

圖11 不同條件下實驗結果與理論值的對比（二氯甲烷）Fig.11 Comparison between experiment results under different conditions and penetration theory(dichloromethane)

4 結 論

水溶解CO2過程會出現(xiàn)由密度梯度引發(fā)的Rayleigh對流，在氣相中分別加入較低表面張力的第2組分乙醇和二氯甲烷會對水溶解CO2過程產(chǎn)生不同影響。

（1）對于添加氣相乙醇，在實驗工況下, 當氣相乙醇濃度低于8.47 mg·L-1時，其在液體表面不均勻分布會增強界面Rayleigh對流，增強了傳質，促進了CO2的溶解，當乙醇濃度高于8.47 mg·L-1時，乙醇的加入會導致近界面密度梯度方向的反轉，從而抑制Rayleigh對流的出現(xiàn)，減弱了CO2的溶解過程。

（2）對于添加氣相二氯甲烷，當氣相二氯甲烷含量較低時，其在液體表面不均勻分布，同時二氯甲烷的加入增大了液相表面和主體間的密度梯度，二者共同作用促進了表面更新，增強了Rayleigh對流，增大了CO2的傳質系數(shù)；由于二氯甲烷在水中的溶解度有限，當氣相二氯甲烷含量達到295.8 mg·L-1時，界面二氯甲烷濃度接近飽和，液相表面密度基本不再變化導致液相表面與液相主體的密度梯度不再變化，傳質增強效應趨于恒定。

（3）本文水溶解CO2過程傳質通過在氣相中添加少量重第2組分，能增大CO2的傳質系數(shù)，增強因子最大可達到2。

本文實驗結果表明，在氣相中加入少量低表面張力物質，對伴有Rayleigh對流的溶解過程有重要影響，在適當濃度條件下可有效增強傳質。

符 號 說 明

AI——氣液相界面積，m2

C——液相CO2濃度，mmol·L-1

CF——熒光劑濃度，g·L-1

CI——相界面CO2濃度，mmol·L-1

Ct——t時刻液相平均濃度，mmol·L-1

C0——液相主體濃度，mmol·L-1

Fins,t——瞬時傳質增強因子

H——液層高度，m

I——熒光強度

IL——激光強度

Kh——CO2水合平衡常數(shù)，mol·L-1

Kw——水的離子積，mol2·L-2

K1——CO2一級電離常數(shù)，mol·L-1

K2——CO2二級電離常數(shù)，mol·L-1

kins,t——瞬時傳質系數(shù)，m·s-1

k0ins,t——理論預測瞬時傳質系數(shù)，m·s-1

Nt——CO2總溶解量，mmol

Qg——氣體流量，ml·min-1

t——時間，s

Δt——時間間隔，s

V——液相體積，m3

x——摩爾分數(shù)，%

Y——液層縱向距離，mm

δ——液膜厚度，m

ε——吸收系數(shù)

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LIF measurement for effect of additive component in gas phase on interfacial convection for water-CO2dissolution process

HU Nan, ZHANG Huishu, FU Qiang, LI Luxing, YUAN Xigang
(State Key Laboratory of Chemical Engineering,School of Chemical Engineering and Technology,Tianjin University,Tianjin300072,China)

Laser induced fluorescence (LIF) technique was employed to investigate the influence of additive component in gas phase on interfacial convection in the process of water-CO2dissolution. CO2concentration distributions in the liquid and their evolutions were obtained. Liquid side mass transfer coefficients were estimated using the measurement results. Rayleigh convection in the liquid occurred during water-CO2dissolution due to density gradient near the interface. The results showed that with the addition of ethanol of a low concentration (＜8.47 mg·L-1) in the gas, the Rayleigh convection enhanced and liquid side mass transfer was enforced. With further increase of ethanol concentration in the gas, Rayleigh convection and thus the liquid side mass transfer were inhibited. The experimental results also showed that the addition of dichloromethane in the gas is enhanced by both Rayleigh convection and the liquid side mass transfer for the process of CO2dissolution in water. With the increase of the concentration of dichloromethane in the gas, the liquid mass transfer coefficient tended to become constant.

laser induced fluorescence; interfacial Rayleigh convection; mass transfer coefficient; mass transfer enhancement factor

Prof. YUAN Xigang, yuanxg@tju.edu.cn

TQ 028

：A

：0438—1157（2017）02—0584—10

10.11949/j.issn.0438-1157.20161462

2016-10-17收到初稿，2016-12-23收到修改稿。

聯(lián)系人：袁希鋼。

：胡楠（1991—），男，碩士研究生。

國家自然科學基金項目（91434204）。

Received date: 2016-10-17.

Foundation item: supported by the National Natural Science Foundation of China(91434204).