姚榮江,楊勁松**,謝文萍,陳 強(qiáng),伍丹華,柏彥超

(1.土壤與農(nóng)業(yè)可持續(xù)發(fā)展重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室/中國(guó)科學(xué)院南京土壤研究所 南京 210008; 2.中國(guó)科學(xué)院南京分院東臺(tái)灘涂研究院東臺(tái) 224200; 3.杭錦后旗農(nóng)牧業(yè)技術(shù)推廣中心 陜壩 015400; 4.揚(yáng)州大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院 揚(yáng)州 225000)

沿海灘涂區(qū)土壤重金屬含量分布及其有效態(tài)影響因素*

姚榮江1,2,楊勁松1,2**,謝文萍1,陳 強(qiáng)3,伍丹華2,柏彥超4

(1.土壤與農(nóng)業(yè)可持續(xù)發(fā)展重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室/中國(guó)科學(xué)院南京土壤研究所 南京 210008; 2.中國(guó)科學(xué)院南京分院東臺(tái)灘涂研究院東臺(tái) 224200; 3.杭錦后旗農(nóng)牧業(yè)技術(shù)推廣中心 陜壩 015400; 4.揚(yáng)州大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院 揚(yáng)州 225000)

為揭示沿海地區(qū)土壤重金屬含量的空間分布特征及其與自然、人為因素的關(guān)聯(lián),以近年來(lái)圍墾開(kāi)發(fā)強(qiáng)度較大的江蘇沿海某灘涂區(qū)為研究對(duì)象,采用經(jīng)典統(tǒng)計(jì)與地統(tǒng)計(jì)相結(jié)合的方法研究了表層土壤主要重金屬Pb、Cr、Cd、As全量與有效態(tài)含量狀況及其空間分布,分析了沿海灘涂區(qū)土地利用方式對(duì)重金屬含量的影響,探討了重金屬有效態(tài)含量與土壤理化性質(zhì)的相關(guān)性。結(jié)果表明: 目前研究區(qū)土壤環(huán)境質(zhì)量狀況良好,土壤Pb、Cr、Cd、As均呈累積趨勢(shì)但基本都低于土壤環(huán)境質(zhì)量一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值; 土地利用方式不同程度地影響了Pb、Cr、Cd全量與有效態(tài)含量,As全量與有效態(tài)含量受土地利用方式影響較小; 研究區(qū)土壤Pb、Cr、Cd全量與Pb、Cr有效態(tài)含量具有明顯的趨勢(shì)效應(yīng),且研究區(qū)土壤重金屬全量與有效態(tài)含量的空間分布受大尺度的潮汐作用與小尺度的人為因素的共同控制; 土壤Pb、Cr、Cd有效態(tài)含量與黏粒含量、陽(yáng)離子交換量和pH顯著負(fù)相關(guān),與有機(jī)質(zhì)呈顯著正相關(guān),土壤As有效態(tài)含量?jī)H與土壤pH顯著正相關(guān)。本研究為沿海灘涂區(qū)土壤重金屬源頭減量、活性鈍化、污染消減與風(fēng)險(xiǎn)防范提供科學(xué)依據(jù)。

沿海灘涂; 重金屬; 空間分布; 土地利用方式; 土壤理化性狀; 江蘇

沿海灘涂是陸地向海洋過(guò)渡的重要地貌景觀(guān),受自然和高強(qiáng)度人類(lèi)活動(dòng)的綜合作用,也是典型的環(huán)境敏感與脆弱帶[1]。江蘇沿海地區(qū)擁有豐富的灘涂資源,眾多研究表明歷史上長(zhǎng)江、淮河等大江大河的泥沙輸運(yùn)與沉積是形成江蘇沿海異常豐富的灘涂資源的重要原因[2-3]。隨著近年來(lái)江蘇沿海地區(qū)社會(huì)經(jīng)濟(jì)高速發(fā)展和城市化進(jìn)程加快,其開(kāi)發(fā)利用也出現(xiàn)了超常規(guī)發(fā)展的態(tài)勢(shì),在江蘇沿海某些灘涂區(qū)、臨港區(qū)、濕地、耕地等局部土壤潛在的環(huán)境問(wèn)題凸顯[4-5]。在經(jīng)各種途徑入?；蛑懙母鞣N污染物中,重金屬具有潛伏性、難降解性、富集性等特點(diǎn),且易通過(guò)排污、污水灌溉、固體廢棄物利用、大氣沉降等途徑進(jìn)入土壤,是對(duì)環(huán)境和人體健康最具有威脅的污染物,因此被廣泛用于環(huán)境評(píng)估[6-7]。

沿海灘涂成陸過(guò)程受到流體力學(xué)作用、生物地球化學(xué)作用及水體理化條件等因素綜合影響,使灘涂不但是上游重金屬污染的一個(gè)重要的匯,還是人為開(kāi)發(fā)利用過(guò)程重金屬排放的匯。近年來(lái),國(guó)內(nèi)外圍繞著海岸帶土壤及沉積物重金屬污染特點(diǎn)[8-9]、來(lái)源識(shí)別[10-11]、遷移過(guò)程[12-13]、生物修復(fù)[14-15]、生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估[16-17]、空間分布格局[18-19]及其環(huán)境地球化學(xué)過(guò)程[20]等方面開(kāi)展了大量的研究工作。目前的研究主要集中在灘涂區(qū)土壤重金屬的總量方面,對(duì)重金屬在灘涂土壤中生物有效性研究較少。近些年的研究結(jié)果表明,重金屬在土壤中具有多種賦存形態(tài),其形態(tài)受土壤本身特性和人為活動(dòng)等因素的影響,且不同形態(tài)的重金屬表現(xiàn)出不同生物毒性與遷移特征,判斷土壤重金屬的毒性響應(yīng)以及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)更大程度上取決于其賦存形態(tài)[21-22]。江蘇沿海地區(qū)作為我國(guó)東部具有最強(qiáng)發(fā)展?jié)摿Φ膮^(qū)域之一,隨著近年來(lái)灘涂圍墾、城鎮(zhèn)化、工業(yè)化和農(nóng)業(yè)現(xiàn)代化進(jìn)程的加快,以及河流入海污染物總量的不斷上升,土壤潛在重金屬污染風(fēng)險(xiǎn)亦日趨加劇,但目前綜合考慮沿海灘涂圍墾、開(kāi)發(fā)、利用等一系列人為活動(dòng)對(duì)土壤重金屬含量及其有效性影響因素的研究鮮有報(bào)道。為此,本文以江蘇沿海地區(qū)圍墾灘涂資源豐富、近年發(fā)展迅猛的東臺(tái)市弶港鎮(zhèn)典型灘涂區(qū)為例,研究了該區(qū)表層土壤主要重金屬 Pb、Cr、Cd、As全量與有效態(tài)含量狀況及其空間分布,分析了土地利用方式對(duì)重金屬全量和有效態(tài)含量的影響,探討了重金屬有效態(tài)含量與土壤理化性質(zhì)的關(guān)聯(lián)性,旨在為沿海灘涂區(qū)土壤重金屬污染的合理預(yù)防和風(fēng)險(xiǎn)消減提供依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

研究區(qū)位于以江蘇東臺(tái)市沿海經(jīng)濟(jì)區(qū)為核心的灘涂區(qū),地理位置介于 120°49′36.7″～120°56′35.9″E,32°43′31.4″～32°46′56.8″N (圖1),東距最新的圍墾海堤約 3.3 km。該區(qū)屬亞熱帶和暖溫帶的過(guò)渡區(qū),四季分明,常年平均氣溫15.0 ℃,無(wú)霜期220 d,日照2 130.5 h,多年平均降雨量 1 025 mm,雨熱同期,降雨季節(jié)性分布不均,其中6—9月份雨季降水量平均占全年的63.5%。該區(qū)土壤發(fā)育于江淮沖積-海相沉積物母質(zhì),南距長(zhǎng)江口門(mén)約 150 km,土壤含鹽量較高; 土壤性質(zhì)為淤長(zhǎng)型平原海岸的典型代表,質(zhì)地以砂壤和粉砂壤為主,屬氯化物型鹽化潮土,有機(jī)質(zhì)含量低,水肥保蓄能力差。研究區(qū)的土地利用類(lèi)型主要包括灘涂區(qū)、常規(guī)大田、設(shè)施大棚、公園綠地、工業(yè)園區(qū)和居民區(qū)(圖1)。隨著近年來(lái)工農(nóng)業(yè)發(fā)展與城鎮(zhèn)建設(shè)強(qiáng)度的不斷提高,該區(qū)土壤環(huán)境質(zhì)量安全亦越來(lái)越受重視。

圖1 研究區(qū)功能布局及采樣點(diǎn)分布圖Fig.1 Function layout of the study area and geographical locations of sampling sites

1.2 樣品采集與處理

根據(jù)實(shí)地調(diào)查與研究區(qū)的功能區(qū)布局特點(diǎn),于2014年 8月中旬采集 48個(gè)有效土壤樣點(diǎn)?？紤]到近 2年來(lái)沿海灘涂區(qū)加工、設(shè)施農(nóng)業(yè)、城鎮(zhèn)建設(shè)發(fā)展迅猛,于2014年12月上旬補(bǔ)充采集29個(gè)土壤樣點(diǎn)。共計(jì)采集 77個(gè)有效土壤樣點(diǎn),其中灘涂區(qū) 14個(gè),常規(guī)農(nóng)地11個(gè),設(shè)施大棚23個(gè),公園綠地6個(gè),工業(yè)園區(qū)14個(gè),居民區(qū)9個(gè),覆蓋了目前研究區(qū)的主要土地利用類(lèi)型并能反映研究區(qū)土壤環(huán)境污染狀況。各采樣點(diǎn)均用GPS 進(jìn)行定位,其空間位置如圖1所示。每個(gè)樣點(diǎn)在10 m×10 m范圍按照“S”形多點(diǎn)采樣法,采集6個(gè)0～20 cm深度的表層土壤。采樣前,每個(gè)樣點(diǎn)刮去地表浮土(＜1 cm 即可),現(xiàn)場(chǎng)均勻混合后用四分法從中選取1 kg土樣裝入自封袋中作為代表該點(diǎn)的混合樣品。采集的土壤樣品帶回實(shí)驗(yàn)室自然風(fēng)干后去除碎片、礫石和植物等雜物,用研缽磨碎,分別過(guò)10目、20目和100目的尼龍網(wǎng)篩,并將其干燥保存。

1.3 樣品處理與分析

采集的土壤樣品測(cè)定的重金屬指標(biāo)包括Pb、Cr、Cd、As全量與有效態(tài)含量,土壤理化性質(zhì)包括有機(jī)質(zhì)、陽(yáng)離子交換量、黏粒含量(＜0.002 mm)和 pH。土壤樣品中加入王水-H2O2消煮以及磷酸作抑制劑后提取全量 Pb、Cd,加入 HF-HClO4-HNO3消煮后提取全量Cr,采用HNO3-H2SO4消解后加入NaBH4反應(yīng)方法提取全量As,采用DTPA-TEA提取有效態(tài)Pb、Cd和 Cr,用稀鹽酸提取有效態(tài) As[23]。用原子吸收光譜石墨爐法測(cè)定Pb、Cd元素含量,用原子吸收火焰法測(cè)定Cr元素含量,用原子熒光光度法測(cè)定As元素含量。土壤重金屬分析的質(zhì)量控制采用國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)進(jìn)行加標(biāo)回收,各重金屬含量的回收率分別為 Pb(96.2%～108.6%)、Cr(97.3%～114.1%)、Cd (95.7%～116.8%)、As(96.1%～117.5%),符合美國(guó)EPA標(biāo)準(zhǔn)要求的 80%～120%的范圍。土壤有機(jī)質(zhì)和陽(yáng)離子交換量(過(guò)100目篩土樣)的測(cè)定分別采用重鉻酸鉀稀釋熱法和EDTA-乙酸銨交換法,土壤黏粒含量(過(guò)10目篩土樣)的測(cè)定采用吸管法,土壤pH(過(guò)20目篩土樣)的測(cè)定采用電位法。

1.4 研究方法

本文使用的分析方法包括描述性統(tǒng)計(jì)分析、Pearson相關(guān)分析、單因素方差分析和地統(tǒng)計(jì)分析。為掌握研究區(qū)土壤重金屬的含量狀況,揭示不同土地利用方式對(duì)重金屬全量、有效態(tài)含量的影響特點(diǎn),明確重金屬有效態(tài)含量與土壤基本理化性質(zhì)的相關(guān)性,采用SPSS 15.0軟件進(jìn)行描述性統(tǒng)計(jì)分析、Pearson相關(guān)分析和單因素方差分析; 為描述研究區(qū)土壤重金屬全量與有效態(tài)含量的空間分布狀況,采用泛克里格法預(yù)測(cè)土壤重金屬全量和有效態(tài)含量空間分布,泛克里格法的具體原理、結(jié)構(gòu)與方法參考文獻(xiàn)[24]; 本研究利用 ArcGIS 9.3軟件進(jìn)行研究區(qū)土壤重金屬含量趨勢(shì)效應(yīng)分析、空間預(yù)測(cè)及分布圖繪制。

2 結(jié)果與分析

2.1 土壤重金屬含量狀況分析

研究區(qū)土壤重金屬全量與有效態(tài)含量的描述性統(tǒng)計(jì)特征值列于表1?？梢钥闯?無(wú)論是全量還是有效態(tài)含量,不同部位土壤重金屬含量的變異較大。研究區(qū)土壤重金屬全量的變異系數(shù)在 11.50%～61.48%,有效態(tài)含量介于 19.33%～54.83%,均屬中等變異強(qiáng)度。以20世紀(jì)80年代確定的江蘇海涂土壤環(huán)境元素的自然背景值[25]作為該區(qū)土壤重金屬元素的參考值,單樣本t檢驗(yàn)(雙尾)顯示,研究區(qū)土壤 Pb、Cd全量的均值顯著高于背景值(P＜0.01),而Cr、As全量的均值明顯低于背景值(P＜0.01); 除了3個(gè)樣點(diǎn)外,其余所有樣點(diǎn)土壤Pb全量都高于背景值,土壤Cr、Cd、As分別有33個(gè)、58個(gè)和27個(gè)樣點(diǎn)的全量含量高于背景值,這些樣點(diǎn)主要位于設(shè)施大棚、居民區(qū)和工業(yè)園區(qū)附近。從重金屬有效態(tài)含量來(lái)看,所有樣點(diǎn)土壤 Pb、Cr、Cd、As有效態(tài)含量的均值分別為1.14 mg·kg-1、0.397 mg·kg-1、0.021 4 mg·kg-1和0.064 3 mg·kg-1。參照國(guó)家GB15618—1995土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn),研究區(qū)所有樣點(diǎn)土壤 Cr、Cd和 As全量均低于一級(jí)標(biāo)準(zhǔn),Pb全量有30個(gè)樣點(diǎn)高于一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)、低于二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)?？傮w來(lái)看,目前研究區(qū)土壤環(huán)境質(zhì)量狀況良好,除部分樣點(diǎn)重金屬含量超過(guò)背景值和土壤環(huán)境質(zhì)量一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)外,不存在土壤重金屬顯著超標(biāo)的現(xiàn)象。

表1 灘涂區(qū)土壤重金屬全量與有效態(tài)含量的統(tǒng)計(jì)特征值(n=77)Table 1 Descriptive statistics of the available and total contents of soil heavy metals in the coastal region (n=77)

2.2 土地利用方式對(duì)重金屬含量的影響

對(duì)不同土地利用類(lèi)型土壤 Pb、Cr、Cd、As全量與有效態(tài)含量的單因素方差分析(P＜0.05)結(jié)果顯示(圖2): 設(shè)施大棚與公園綠地土壤 Pb全量和有效態(tài)含量均最高,顯著高于其他土地利用方式,且居民區(qū)土壤 Pb全量顯著高于圍墾灘涂,而圍墾灘涂Pb有效態(tài)含量顯著高于工業(yè)園區(qū); 設(shè)施大棚土壤Cr全量明顯低于其他土地利用方式,公園綠地土壤 Cr有效態(tài)含量顯著高于圍墾灘涂、常規(guī)大田和設(shè)施大棚土壤,而居民區(qū)土壤Cr有效態(tài)含量顯著高于圍墾灘涂和常規(guī)大田; 設(shè)施大棚和公園綠地Cd全量顯著低于其他土地利用方式,但居民區(qū)土壤Cd有效態(tài)含量明顯高于圍墾灘涂、設(shè)施大棚、公園綠地和工業(yè)園區(qū); 常規(guī)大田和設(shè)施大棚As全量顯著高于圍墾灘涂,但與公園綠地、居民區(qū)和工業(yè)園區(qū)差異不顯著,同時(shí)不同土地利用方式下土壤 As有效態(tài)含量沒(méi)有顯著差異?？傮w而言,設(shè)施大棚和公園綠地土壤 Pb發(fā)生顯著累積,這可能與設(shè)施大棚持續(xù)大量的有機(jī)肥、磷肥投入帶入的重金屬Pb有關(guān),而公園綠地Pb富集與其土壤含大量建筑垃圾以及施用生活污泥有關(guān),這也導(dǎo)致公園綠地與其他土地利用方式相比 Cr有效態(tài)含量顯著偏高; 此外,設(shè)施大棚Cd全量和有效態(tài)含量均最低,研究區(qū)的設(shè)施大棚近年來(lái)主要種植韭菜(Allium tuberosum)、青椒(Capsicum annuumvar.grossum)、番茄(Lycopersicon esculentum)等,這可能與大棚蔬菜的吸收作用密切相關(guān)。綜上,由不同土地利用方式導(dǎo)致的重金屬帶入、人為干擾、作物吸收、土壤性質(zhì)等因素差異已對(duì)研究區(qū)土壤重金屬含量狀況產(chǎn)生顯著影響。

圖2 不同土地利用方式下土壤重金屬全量與有效態(tài)含量的統(tǒng)計(jì)比較Fig.2 Statistical comparison of the available and total contents of soil heavy metals under different land use types

2.3 土壤重金屬含量空間分布預(yù)測(cè)

本文采用克里格法進(jìn)行研究區(qū)土壤重金屬含量與有效態(tài)含量的空間分布分析?？紤]到海岸帶地區(qū)土壤重金屬含量的空間分布受多尺度的自然與人為因素共同作用[26],因此有必要對(duì)土壤重金屬含量進(jìn)行空間趨勢(shì)效應(yīng)分析以消除其對(duì)克里格插值的影響。表2列出了土壤重金屬全量和有效態(tài)含量與經(jīng)、緯度坐標(biāo)的相關(guān)系數(shù)及多元回歸模型(其中經(jīng)、緯度經(jīng)投影轉(zhuǎn)換為距離坐標(biāo))?？梢钥闯?土壤重金屬含量的空間趨勢(shì)效應(yīng)已不容忽視,其中Pb、Cr、Cd全量和Pb有效態(tài)含量在東-西、南-北方向上均具有極顯著的趨勢(shì)效應(yīng)(P＜0.01),Cr有效態(tài)含量在東-西方向上亦具有顯著的趨勢(shì)效應(yīng)(P＜0.05)。對(duì)趨勢(shì)效應(yīng)的處理辦法一般是在半方差/協(xié)方差函數(shù)建模時(shí)去掉它,而在克立格預(yù)測(cè)時(shí)再把趨勢(shì)效應(yīng)追加回來(lái)。因此,本文中土壤Pb、Cr、Cd全量與Pb、Cr有效態(tài)含量分布采用泛克里格法進(jìn)行空間插值,而土壤As全量與Cd、As有效態(tài)含量分布采用普通克里格法進(jìn)行空間插值。

利用 Kolmogorov-Smirnov(K-S)法對(duì)土壤重金屬含量進(jìn)行正態(tài)分布檢驗(yàn)(P＜0.05,2-tailed)結(jié)果列于表3,其中土壤Pb、Cr、Cd全量與Pb、Cr有效態(tài)含量為去除趨勢(shì)效應(yīng)后的殘差,土壤As全量與Cd、As有效態(tài)含量為原始值。從峰度、偏度和正態(tài)分布顯著性檢驗(yàn)結(jié)果來(lái)看,各土壤重金屬均符合正態(tài)分布,已滿(mǎn)足地統(tǒng)計(jì)學(xué)分析的要求。變異函數(shù)分析顯示球狀模型較好地?cái)M合了各重金屬的半方差,其擬合參數(shù)如表3所示。

利用表3中的半方差參數(shù)可對(duì)土壤重金屬含量的空間分布進(jìn)行估值。表4列出了克里格法對(duì)研究區(qū)土壤 Pb、Cr、Cd、As全量與有效態(tài)含量空間估值精度的交叉驗(yàn)證結(jié)果?？梢钥闯?各重金屬指標(biāo)的平均誤差 ME(Mean Error)、均方根誤差 RMSE (Root Mean Square Error)和平均標(biāo)準(zhǔn)誤ASE(Average Standard Error)均較小,且其均方標(biāo)準(zhǔn)誤 RMSSE (Root Mean-Square Standardized Error)均接近1,表明克里格對(duì)土壤重金屬全量與有效態(tài)含量空間估值的誤差較小。土壤各重金屬指標(biāo)預(yù)測(cè)值與實(shí)測(cè)值間相關(guān)系數(shù)r介于0.46～0.91,均呈極顯著相關(guān)(P＜0.01),這說(shuō)明利用克里格法獲取的土壤重金屬含量分布具有較高的精度與可信度,基本反映了研究區(qū)土壤重金屬全量與有效態(tài)含量的空間分布趨勢(shì)。

表3 土壤重金屬全量與有效態(tài)含量的正態(tài)檢驗(yàn)及其半方差函數(shù)參數(shù)Table 3 Normality test result and fitted semivariogram parameters of the total and available contents of soil heavy metals

表4 土壤重金屬全量與有效態(tài)含量空間估值的交叉驗(yàn)證結(jié)果Table 4 Cross-validation results of spatial estimation of the total and available contentsof soil heavy metals

2.4 土壤重金屬全量與有效態(tài)含量的空間分布規(guī)律

獲取的研究區(qū)土壤Pb、Cr、Cd、As全量和有效態(tài)含量的空間分布分別如圖3和圖4所示。可以看出,土壤Pb全量與有效態(tài)含量均呈現(xiàn)出由東向西逐漸增加的條帶狀分布特征,即由沿海向內(nèi)地逐漸升高,土壤Pb含量最高的部位位于研究區(qū)西南部的設(shè)施大棚和西北部的公園綠地。土壤Cr全量空間分布整體呈現(xiàn)由沿海向內(nèi)地逐漸降低的趨勢(shì),在圍墾灘涂和常規(guī)大田的含量較高,尤其在研究區(qū)的東北角,導(dǎo)致該現(xiàn)象的原因在于研究區(qū)東北部位的灘涂區(qū)近年來(lái)大面積發(fā)展太陽(yáng)能光伏發(fā)電,而太陽(yáng)能光伏板含有大量Cr、Cd等重金屬。事實(shí)上,圖3中土壤Cd全量的分布與Cr全量具有空間相似性。公園綠地和居民區(qū)土壤Cr有效態(tài)含量較高,而Cd有效態(tài)含量在常規(guī)大田和居民區(qū)較高,這可能是人為干擾活動(dòng)對(duì)土壤性質(zhì)及重金屬生物活性的影響造成的。土壤As全量與有效態(tài)含量空間分布呈斑塊狀分布特征,這表明土壤As更易于受小尺度的人為干擾活動(dòng)的影響。

圖3 土壤重金屬全量含量的空間分布圖Fig.3 Spatial distribution of the total contents of soil heavy metals

2.5 土壤重金屬有效態(tài)含量的影響因素分析

研究區(qū)土壤重金屬有效態(tài)含量與黏粒含量(Clay)、有機(jī)質(zhì)(SOM)、陽(yáng)離子交換量(CEC)、土壤pH的相關(guān)性如表5所示。可以看出,土壤Pb、Cr和Cd有效態(tài)含量與黏粒含量、陽(yáng)離子交換量和 pH顯著負(fù)相關(guān),即重金屬Pb、Cr、Cd的生物有效性隨黏粒含量的增多而降低; pH越高的土壤,其重金屬的生物有效性越低,主要原因是 pH下降時(shí)土壤黏粒礦物和有機(jī)質(zhì)表面的負(fù)電荷減少導(dǎo)致對(duì)重金屬的吸附能力下降; 土壤重金屬有效態(tài)隨 CEC的升高而降低,這是由于陽(yáng)離子交換量的上升導(dǎo)致土壤對(duì)重金屬離子吸附固持作用增大,降低了有效性。土壤Pb、Cr、Cd有效態(tài)含量與有機(jī)質(zhì)呈顯著正相關(guān),這可能與該區(qū)域土壤有機(jī)質(zhì)中含有較高的富里酸有關(guān)。土壤As有效態(tài)含量與土壤 pH顯著正相關(guān),但與其他理化性質(zhì)相關(guān)性不顯著,原因在于土壤As的危害程度受酸堿性和氧化還原電位影響較大,土壤 pH高導(dǎo)致As吸附量減少(本研究區(qū)土壤pH介于7.7～9.6),使得含As陰離子向溶液中解吸,水溶性As增加; 在低pH土壤中,含As陰離子能被土壤中帶正電荷的氫氧化鐵等吸附劑迅速吸附,降低其有效性,因而As的有效態(tài)含量隨pH的增加而增加[27]。

3 討論

本研究分析了江蘇沿海某典型灘涂區(qū)表層土壤主要重金屬 Pb、Cr、Cd、As全量與有效態(tài)含量狀況,總體來(lái)看研究區(qū)土壤Pb、Cd全量顯著高于背景值,Cr、As全量明顯低于背景值,且所有樣點(diǎn)土壤Cr、Cd、As全量均低于土壤環(huán)境質(zhì)量一級(jí)標(biāo)準(zhǔn),這與王俊杰等[28]研究結(jié)果一致。與已有的報(bào)道[29]對(duì)比顯示近年來(lái)研究區(qū)土壤 Pb發(fā)生顯著富集,在 2009年采樣期土壤重金屬Pb全量含量的平均值為14.07 mg·kg-1,沒(méi)有樣點(diǎn)超過(guò)背景值,在本研究中2014年采樣期土壤重金屬Pb的平均值達(dá)28.0 mg·kg-1,除3個(gè)樣點(diǎn)外,其余所有樣點(diǎn)土壤Pb全量均高于背景值,盡管目前人為活動(dòng)干擾和土地開(kāi)發(fā)利用強(qiáng)度尚未導(dǎo)致沿海灘涂區(qū)土壤重金屬顯著污染,但土壤重金屬Pb呈明顯累積趨勢(shì)。此外,本研究中土壤重金屬有效態(tài)含量顯著低于許多學(xué)者[30-31]的研究結(jié)果,表明目前該區(qū)重金屬的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)和生態(tài)毒性尚未達(dá)到顯著程度。

圖4 土壤重金屬有效態(tài)含量的空間分布圖Fig.4 Spatial distribution of the available contents of soil heavy metals

表5 土壤重金屬有效態(tài)含量與土壤理化性質(zhì)的相關(guān)性Table 5 Correlation between the available contents of soil heavy metals and soil physico-chemical properties

本研究發(fā)現(xiàn)土地利用方式與土壤重金屬全量、有效態(tài)含量關(guān)系密切。設(shè)施大棚土壤Pb全量和有效態(tài)含量、As全量最高,公園綠地的Pb、Cr有效態(tài)含量顯著高于其他土地利用方式,居民區(qū)土壤Cd有效態(tài)含量亦明顯高于其他土地利用方式。事實(shí)上,土壤重金屬來(lái)源受成土母質(zhì)、氣候和人類(lèi)活動(dòng)等多種因素的影響,不同土地利用方式下人類(lèi)活動(dòng)影響不同造成重金屬的積累也不同,諸多研究表明人為活動(dòng)的差異對(duì)土壤重金屬含量、生物活性具有顯著影響[32]。靳治國(guó)等[33]研究發(fā)現(xiàn)海岸帶地區(qū)土壤重金屬Pb含量為工業(yè)區(qū)＞港口＞公路旁＞農(nóng)田＞生活區(qū)＞濕地,而Cr含量為工業(yè)區(qū)＞公路旁＞生活區(qū)＞農(nóng)田＞港口＞濕地,且土地利用方式不同程度地影響土壤微生物總數(shù)和土壤酸性磷酸酶、脲酶活性。同時(shí),亦有研究表明土地利用方式對(duì)不同深度土壤重金屬元素含量的影響強(qiáng)度不同。王麗娟等[34]研究顯示農(nóng)業(yè)耕地土壤重金屬含量剖面波動(dòng)幅度比人工林地明顯,土地利用方式對(duì) 40～60 cm土層土壤重金屬元素含量的影響最大。此外,本研究中設(shè)施大棚土壤重金屬Cd的全量和有效態(tài)含量均最低,設(shè)施大棚近年來(lái)主要種植韭菜、青椒、番茄等。大量研究顯示重金屬Cd在土壤中具有較大遷移率而易于被蔬菜吸收[35],且設(shè)施大棚施用大量有機(jī)肥料促使交換態(tài) Cd向松結(jié)合有機(jī)態(tài)、錳氧化物結(jié)合態(tài)轉(zhuǎn)化,導(dǎo)致葉菜類(lèi)、茄果類(lèi)蔬菜對(duì) Cd富集作用較強(qiáng)[36]。這表明生物吸收可能是除土地利用方式外影響土壤重金屬含量較為重要的因素。

本研究表明濱海灘涂區(qū)土壤重金屬空間分布受不同尺度的自然與人為因素共同控制?？臻g分析顯示研究區(qū)土壤重金屬全量與有效態(tài)含量具有明顯的趨勢(shì)效應(yīng),其空間分布受多個(gè)尺度因素的共同作用,呈現(xiàn)整體條帶狀、局部斑塊狀的分布格局。程遠(yuǎn)杰等[7]發(fā)現(xiàn)濱海地區(qū)表層土壤Pb、Cr等重金屬由沿海至內(nèi)陸呈先增加后降低的趨勢(shì),與本文研究結(jié)果存在差異,這可能與研究區(qū)產(chǎn)業(yè)布局、局部土地利用方式差異有關(guān); 康勤書(shū)等[9]研究發(fā)現(xiàn)濱海灘涂區(qū)土壤重金屬含量分布一般規(guī)律為高潮灘＞中潮灘＞低潮灘,主要原因在于潮汐作用導(dǎo)致大量的細(xì)顆粒泥沙在高潮灘沉積,細(xì)顆粒泥沙有機(jī)質(zhì)與重金屬含量較高。王俊杰等[37]研究顯示江蘇鹽城濱海灘涂表層沉積物Pb、Cr、Cd等重金屬含量在不同的斷面呈現(xiàn)條帶狀空間分布規(guī)律,這與潮汐作用、沉積物顆粒、長(zhǎng)期海洋捕撈殘留物腐蝕帶入污染密切相關(guān)。這與本文的研究結(jié)果是一致的,本研究中土壤重金屬全量與有效態(tài)含量空間分布受大尺度的潮汐作用與小尺度的土地利用方式共同作用,表現(xiàn)在土壤重金屬含量空間分布整體條帶狀格局,局部斑塊狀分布則受小范圍工、農(nóng)業(yè)排放以及土地利用方式差異控制。

本研究顯示土壤重金屬Pb、Cr、Cd有效態(tài)含量與黏粒含量、陽(yáng)離子交換量和pH顯著負(fù)相關(guān),與有機(jī)質(zhì)顯著正相關(guān),這與目前大部分研究結(jié)果是一致的[38-39]。鐘曉蘭等[40]認(rèn)為土壤有機(jī)質(zhì)、pH、氧化還原電位、土壤生物等是影響土壤重金屬有效性的主要因素,同一個(gè)因素對(duì)不同的重金屬種類(lèi)、形態(tài)而言,其相關(guān)性存在差異。本研究中土壤重金屬 Pb、Cr、Cd有效態(tài)含量與有機(jī)質(zhì)顯著正相關(guān),原因在于土壤有機(jī)質(zhì)主要由生物分子和腐殖質(zhì)(以胡敏酸和富里酸為主)組成,其對(duì)重金屬有效性的影響通過(guò)靜電吸附、絡(luò)合、螯合等作用來(lái)實(shí)現(xiàn)[41],其中富里酸呈強(qiáng)酸性,移動(dòng)性大,能顯著促進(jìn)污染土壤重金屬的解吸,提高其有效性,而胡敏酸吸收容量較高,能顯著降低污染土壤重金屬的溶出[42]。關(guān)雪[43]研究表明隨著土壤緩沖容量的減小,土壤對(duì)重金屬的緩沖能力增強(qiáng),土壤重金屬由有效態(tài)向結(jié)合態(tài)轉(zhuǎn)化,增加了土壤對(duì)重金屬的固定性,降低了重金屬有效性。此外,劉晶晶等[44]研究發(fā)現(xiàn)生物質(zhì)炭可促進(jìn)酸溶態(tài)重金屬向可還原態(tài)、可氧化態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)轉(zhuǎn)化,顯著降低土壤重金屬有效態(tài)含量。

目前研究區(qū)土壤環(huán)境質(zhì)量總體良好,但隨著沿海開(kāi)發(fā)的逐步推進(jìn),今后該區(qū)的城鎮(zhèn)化建設(shè)、工農(nóng)業(yè)開(kāi)發(fā)強(qiáng)度的增大以及部分轉(zhuǎn)移產(chǎn)業(yè)的承接將不可避免引起該區(qū)土壤環(huán)境質(zhì)量的持續(xù)變化,因而對(duì)該區(qū)土壤重金屬污染的持續(xù)監(jiān)測(cè)與綜合管控尤為重要。本研究中土壤重金屬有效性與基本理化性質(zhì)之間的相關(guān)性可為健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估、重金屬活性鈍化和污染消減提供參考依據(jù),有效指導(dǎo)土壤管理以預(yù)防重金屬進(jìn)入土壤-植物-(動(dòng)物)-人體鏈。如針對(duì)工業(yè)園區(qū)和居民區(qū),建立土壤污染長(zhǎng)期定位監(jiān)測(cè)點(diǎn),系統(tǒng)掌握重金屬污染源特征、遷移、轉(zhuǎn)化與歸趨,強(qiáng)化源頭減量,推進(jìn)工業(yè)、生活廢棄物污染源的集中處理; 對(duì)于設(shè)施大棚與常規(guī)大田,合理部署農(nóng)田水分管理、原位鈍化,以及改革耕作制度等農(nóng)藝措施,或施加石灰以降低重金屬的生物有效性[45-46]; 針對(duì)公園綠地,可通過(guò)減少生活污泥施用或者嚴(yán)格控制進(jìn)入食物鏈等措施,以實(shí)現(xiàn)重金屬源頭減量和生態(tài)阻控; 此外,新圍墾灘涂作為重要的后備土地來(lái)源,應(yīng)控制該區(qū)開(kāi)發(fā)利用的規(guī)模與強(qiáng)度,嚴(yán)禁重污染企業(yè)的進(jìn)入,種植超積累植物是既廉價(jià)又實(shí)用的生態(tài)修復(fù)方法。

土壤重金屬具有來(lái)源復(fù)雜、賦存形態(tài)多樣、時(shí)空變異強(qiáng)等特點(diǎn),本文僅分析了研究區(qū)表層土壤重金屬全量和有效態(tài)含量分布及有效性的影響因素,關(guān)于該區(qū)土壤重金屬的來(lái)源特征、遷移轉(zhuǎn)化、形態(tài)歸趨、時(shí)空演變等方面的研究工作有待于通過(guò)長(zhǎng)期的原位監(jiān)測(cè)進(jìn)一步深入開(kāi)展。

4 結(jié)論

研究區(qū)土壤 Pb、Cd全量顯著高于背景值(P＜0.01); 有效態(tài)含量分析顯示研究區(qū)Pb、Cr、Cd、As的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)和生態(tài)毒性尚未達(dá)到顯著程度; 目前研究區(qū)土壤環(huán)境質(zhì)量狀況良好,不存在土壤重金屬顯著超標(biāo)的現(xiàn)象,但土壤Pb、Cr、Cd、As已呈累積趨勢(shì),尤其是Pb元素。

土地利用方式對(duì)不同重金屬全量與有效態(tài)含量產(chǎn)生不同程度的影響; 設(shè)施大棚與公園綠地土壤 Pb全量和有效態(tài)含量最高,居民區(qū)和工業(yè)園區(qū)Cr全量與有效態(tài)含量較高,設(shè)施大棚Cd全量和有效態(tài)含量最低,土壤As全量與有效態(tài)含量受土地利用方式影響較小。

研究區(qū)土壤Pb、Cr、Cd全量與Pb、Cr有效態(tài)含量具有明顯的趨勢(shì)效應(yīng); 空間分析顯示研究區(qū)土壤重金屬全量與有效態(tài)含量分布受多個(gè)尺度因素的共同作用,表現(xiàn)在重金屬含量空間分布整體條帶狀格局,局部斑塊狀分布則受小范圍工、農(nóng)業(yè)排放以及土地利用方式差異控制。

土壤重金屬Pb、Cr、Cd有效態(tài)含量與黏粒含量、陽(yáng)離子交換量和 pH顯著負(fù)相關(guān),與有機(jī)質(zhì)顯著正相關(guān); As有效態(tài)含量與土壤pH顯著正相關(guān),與其他理化性質(zhì)相關(guān)性不顯著; 土壤重金屬有效性與理化性質(zhì)之間的相關(guān)性可為重金屬活性鈍化和污染消減提供依據(jù)。

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Content and bioavailability factors of soil heavy metals in mudflat coastal areas*

YAO Rongjiang1,2,YANG Jinsong1,2**,XIE Wenping1,CHEN Qiang3,WU Danhua2,BAI Yanchao4
(1.State Key Laboratory of Soil and Sustainable Agriculture /Institute of Soil Science,Chinese Academy of Sciences,Nanjing 210008,China; 2.Dongtai Institute of Tidal Flat Research,Nanjing Branch of Chinese Academy of Sciences,Dongtai 224200,China; 3.Centre of Agricultural and Animal Husbandry Technology Extension of Hanggin Rear Banner of Inner Mongolia,Shaanba 015400,China; 4.School of Environmental Science and Engineering,Yangzhou University,Yangzhou 225000,China)

The coastal zones with tidal mudflats have the most development potential for agriculture and industry in China.It is therefore vital to study the spatial patterns of soil heavy metals and to identify the intrinsic relationship between the spatial patterns of soil heavy metals and the natural and human driving factors in coastal regions.Using classical statistical and geostatistical methods,this study investigated the effect of land use types on the contents of total and bioavailable heavy metals (Pb,Cr,Cd and As) in surface soil not only to delineate the spatial distribution of these forms of soil heavy metals,butalso to determine the relationship between contents of bioavailable heavy metals and basic soil physical and chemical properties.The study was conducted in a coastal area in Jiangsu Province in China—a rapidly developing industrial and agricultural region.Results indicated that soil environmental quality across the study area was generally good.The contents of soil Pb,Cr,Cd and As were lower than the accepted environmental quality evaluation standard (the first class),although there was an increasing trend of accumulation of each heavy metal in recent years.Also environmental risk and ecological toxicity of soil bioavailable Pb,Cr,Cd and As in the study area was not significant.Land use type affected total contents and bioavailable contents of Pb,Cr and Cd to different degrees.Greenhouse facility soils and greenery park soils had the highest contents of total and bioavailable Pb.Also soil contents of total and bioavailable Cr were high in residential and industrial areas,whereas greenhouse facility soils had the lowest total and bioavailable Cd contents.Land use patterns had little impact on total and bioavailable contents of As.In addition to land use type,biological absorption was another important factor affecting the contents of soil heavy metals in the study area.Total soil Pb,Cr and Cd and bioavailable Pb and Cr had significant directional trend across the study area.Spatial pattern of the contents of total and bioavailable soil heavy metals was generally influenced by various factors at different scales.The whole spatial distribution of soil heavy metal was a strip-like pattern due to large-scale tidal deposits.Patched local distributions were mostly controlled by small-range factors such as industrial emissions and human activity.Soil bioavailable Pb,Cr and Cd exhibited significant negative correlation with soil clay particle content,cation exchange capacity and pH.Because of the high content of fulvic acid of soil,a positive correlation existed between bioavailable soil Pb,Cr and Cd contents and soil organic matter content.Sol bioavailable As content was positively correlated with soil pH,but there was no significant correlation between soil bioavailable As and other soil physical and chemical properties.The correlation between bioavailability of soil heavy metals and soil basic physico-chemical properties was critical for developing appropriate management practices that control heavy metal pollution in coastal mudflat regions.The findings of this research provided additional scientific basis for source reduction,ecological activity passivation,pollution abatement and risk prevention of soil heavy metals in mudflat coastal areas.

Coastal mudflat; Heavy metal; Spatial distribution; Land use type; Soil physical and chemical properties; Jiangsu Province

X82

: A

: 1671-3990(2017)02-0287-12

10.13930/j.cnki.cjea.160407

姚榮江,楊勁松,謝文萍,陳強(qiáng),伍丹華,柏彥超.沿海灘涂區(qū)土壤重金屬含量分布及其有效態(tài)影響因素[J].中國(guó)生態(tài)農(nóng)業(yè)學(xué)報(bào),2017,25(2): 287-298

Yao R J,Yang J S,Xie W P,Chen Q,Wu D H,Bai Y C.Content and bioavailability factors of soil heavy metals in mudflat coastal areas[J].Chinese Journal of Eco-Agriculture,2017,25(2): 287-298

* 江蘇省科技支撐計(jì)劃(社會(huì)發(fā)展)項(xiàng)目(BE2014678)、國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(41571223)和江蘇省自然科學(xué)基金項(xiàng)目(BK 20141266)資助

** 通訊作者: 楊勁松,主要研究領(lǐng)域?yàn)橥寥篮退Y源利用與管理。E-mail: jsyang@issas.ac.cn

姚榮江,研究方向?yàn)闉I海鹽堿地治理修復(fù)及其生態(tài)環(huán)境效應(yīng)。E-mail: rjyao@issas.ac.cn

2016-05-03 接受日期: 2016-11-03

* This work was supported by the Key Technology R&D Program (Social Development) of Jiangsu Province (BE2014678),the National Natural Science Foundation of China (41571223) and the Natural Science Foundation of Jiangsu Province (BK 20141266).

** Corresponding author,E-mail: jsyang@issas.ac.cn

Received May 3,2016; accepted Nov.3,2016