薛文博,許艷玲,唐曉龍,雷 宇,王金南(.北京科技大學(xué)土木與環(huán)境工程學(xué)院,北京 0008；2.北京工業(yè)大學(xué)環(huán)境與能源工程學(xué)院,北京 0024；.環(huán)境保護(hù)部環(huán)境規(guī)劃院,北京 0002)

中國氨排放對PM2.5污染的影響

薛文博1,許艷玲2,3,唐曉龍1,雷 宇3*,王金南3(1.北京科技大學(xué)土木與環(huán)境工程學(xué)院,北京 100083；2.北京工業(yè)大學(xué)環(huán)境與能源工程學(xué)院,北京 100124；3.環(huán)境保護(hù)部環(huán)境規(guī)劃院,北京 100012)

基于WRF-CMAQ空氣質(zhì)量模型,定量模擬了氨排放對全國城市PM2.5濃度的影響.結(jié)果表明,氨排放對全國城市硫酸鹽、硝酸鹽、銨鹽及PM2.5年均濃度貢獻(xiàn)率分別為4.2%、99.8%、99.7%和29.8%,氨排放對硫酸鹽年均濃度的影響較小,而對硝酸鹽和銨鹽年均濃度的影響極為顯著.氨排放對 1、4、7、10月四個典型月 PM2.5月均濃度的貢獻(xiàn)量分別為 20.15μg/m3、12.39μg/m3、13.20μg/m3、14.20μg/m3,其中1月PM2.5受氨排放的影響最大.氨對PM2.5影響較大的地區(qū)主要集中在河南、山東、湖北、河北等農(nóng)業(yè)、畜牧業(yè)發(fā)達(dá)、氨排放量集中的地區(qū),對PM2.5年均濃度貢獻(xiàn)量均超過20μg/m3.因此,控制氨排放將有效降低PM2.5濃度,特別是可以顯著減少硝酸鹽和銨鹽污染.

氨；WRF模型；CMAQ模型；排放清單；PM2.5

我國相繼開展了SO2、NOx、顆粒物及VOCs等大氣污染物的減排工作[1-3],但 NH3排放控制一直被忽視[4].我國NH3排放大約為1000萬t左右,超過歐洲與美國 NH3排放的總和[5-8],其中大約有90%為農(nóng)業(yè)與畜禽養(yǎng)殖排放.NH3排入大氣后與SO2轉(zhuǎn)化形成的硫酸和NOx轉(zhuǎn)化形成的硝酸發(fā)生化學(xué)反應(yīng),生成硫酸銨與硝酸銨二次無機(jī)顆粒物.研究表明,硫酸鹽(PSO4)、硝酸鹽(PNO3)及銨鹽(PNH4)約占 PM2.5年均濃度的 30%左右,但在重污染過程中PSO4、PNO3及PNH4合計(jì)占PM2.5年均濃度的比例高達(dá)50%以上[9-11],NH3是重污染天氣二次無機(jī)顆粒物爆發(fā)式增長的重要前體物.針對 NH3排放清單以及 NH3排放對PM2.5的非線性影響機(jī)理,我國學(xué)者開展了大量研究工作.宋宇等基于分省活動水平和排放因子,建立了中國 1km分辨率 NH3排放清單,估算出2006年全國NH3排放總量約為980萬t[5];董文煊等[6]建立了1994～2006年我國分省、分部門的大氣NH3排放清單,結(jié)果表明2006年中國NH3排放總量的 94%來自于牲畜養(yǎng)殖和化肥使用,且NH3排放分布的空間差異性顯著;張強(qiáng)等[7]開發(fā)了多尺度多污染物排放清單(MEIC),2012年MEIC排放清單中NH3排放總量約為1070萬t;尹沙沙[12]建立了珠三角2006年人為源排放清單,并基于CMAQ模型分析了不同部門NH3排放對珠三角地區(qū)PM2.5、PSO4、PNO3及PNH4的貢獻(xiàn);劉曉環(huán)[13]采用CMAQ模型分析了PSO4、PNO3及PNH4對其前體物SO2、NOx和NH3的敏感性;沈興玲等[4]建立了2010年廣東省人為源NH3排放清單,并分析了 NH3的減排潛力;彭應(yīng)登等[14]研究了北京市 NH3排放對二次顆粒物生成的影響,結(jié)果表明NH3是北京春、秋、冬3季生成二次粒子的主控因子.已有研究初步揭示了NH3排放對 PM2.5及其組分的影響,但目前尚缺乏全國尺度、長周期NH3排放對PM2.5及其主要化學(xué)組分的影響研究.

本文基于清華大學(xué)2013年中國多尺度排放清單(MEIC),利用中尺度氣象模型 WRF和第三代空氣質(zhì)量模型 CMAQ,采用情景分析法,系統(tǒng)性模擬了NH3排放對PSO4、PNO3、PNH4及PM2.5的貢獻(xiàn),揭示了NH3排放對全國、重點(diǎn)區(qū)域及各省市PM2.5污染的影響規(guī)律.

1 模型與方法

1.1 模型選擇

采用CMAQ空氣質(zhì)量模型模擬NH3排放對PM2.5污染的影響.CMAQ 模型主要由邊界條件模塊(BCON)、初始條件模塊(ICON)、光分解率模塊(JPROC)、氣象-化學(xué)預(yù)處理模塊(MCIP)和化學(xué)輸送模塊(CCTM)構(gòu)成.化學(xué)輸送模塊(CCTM)是CMAQ模型的核心,污染物在大氣中的擴(kuò)散和輸送過程、氣相化學(xué)過程、氣溶膠化學(xué)過程、液相化學(xué)過程、云化學(xué)過程以及動力學(xué)過程均由CCTM 模塊模擬完成,其他模塊的主要功能主要是為CCTM 提供輸入數(shù)據(jù)和相關(guān)參數(shù).CCTM模塊可輸出多種氣態(tài)污染物和氣溶膠組分的逐時濃度以及逐時的能見度和干濕沉降[15-16].

1.2 模型設(shè)置

1.2.1 CMAQ模型 模擬時段為2015年1月、4月、7月及10月共4個典型月,結(jié)果輸出時間間隔為1h.模擬區(qū)域采用Lambert投影坐標(biāo)系,中心點(diǎn)經(jīng)度為103°E,中心緯度為37°N,兩條平行緯度分別為 25°N、40°N.水平模擬范圍為 X方向(-2690～2690km)、Y方向(-2150～2150km),網(wǎng)格間距20km,共將全國劃分為270×216個網(wǎng)格.垂直方向共設(shè)置14個氣壓層,層間距自下而上逐漸增大.采用的化學(xué)機(jī)制為 CB-05氣相化學(xué)機(jī)制和AERO5氣溶膠機(jī)制,表1為具體參數(shù)化方案.

1.2.2 WRF模型 CMAQ模型所需要的氣象場由中尺度氣象模型 WRF提供,WRF模型與CMAQ模型采用相同的模擬時段和空間投影坐標(biāo)系,但模擬范圍大于 CMAQ模擬范圍,其水平模擬范圍為X方向(-3600km～3600km)、Y方向(-2520km～2520km),網(wǎng)格間距 20km,共將研究區(qū)域劃分為360×252個網(wǎng)格.垂直方向共設(shè)置30個氣壓層,層間距自下而上逐漸增大.WRF模型的初始場與邊界場數(shù)據(jù)采用美國國家環(huán)境預(yù)報(bào)中心(NCEP)提供的6h一次、1°分辨率的FNL全球分析資料[17],每日對初始場進(jìn)行初始化,每次模擬時長為 30h,Spin-up時間設(shè)置為 6h,并利用NCEP ADP觀測資料[18]進(jìn)行客觀分析與四維同化,表2為具體參數(shù)化方案,該參數(shù)化方案模擬的風(fēng)速、風(fēng)向、溫度、濕度及降水等氣象要素在已有研究中得到驗(yàn)證[19].WRF模型模擬結(jié)果通過MCIP程序轉(zhuǎn)換為CMAQ模型輸入格式.

表1 CMAQ模型參數(shù)設(shè)置Table 1 Parameters setting of CMAQ

表2 WRF參數(shù)化方案Table 2 Parameterization scheme of WRF

1.3 排放清單

CMAQ模型所需排放清單的化學(xué)物種主要包括SO2、NOx、顆粒物(PM10、PM2.5及其組分)、NH3和 VOCs(含多種化學(xué)組分)等多種污染物.SO2、NOx、PM10、PM2.5、BC、OC、NH3、VOCs(含主要組分)等人為源排放數(shù)據(jù)均采用2013年MEIC排放清單[7],生物源VOCs排放清單利用MEGAN天然源排放清單模型計(jì)算[20].

1.4 模型驗(yàn)證

圖1 PM2.5模擬濃度與監(jiān)測濃度相關(guān)性Fig.1 Correlation between modelling data and monitoring data of PM2.5

利用中國首批開展PM2.5監(jiān)測的74個城市2015年實(shí)際觀測數(shù)據(jù)[21],驗(yàn)證模型模擬結(jié)果的準(zhǔn)確性.將 74個城市的 PM2.5年均觀測數(shù)據(jù)與CMAQ模型年均模擬結(jié)果進(jìn)行比較,結(jié)果表明模擬值與觀測值具有較好的相關(guān)性,相關(guān)系數(shù) r達(dá)到 0.83(n=74,P＜0.05),圖 1為驗(yàn)證結(jié)果.為驗(yàn)證PM2.5化學(xué)組分模擬結(jié)果的準(zhǔn)確性,將北京、石家莊、武漢3個城市的硫酸鹽、硝酸鹽及銨鹽模擬結(jié)果與源解析結(jié)果進(jìn)行比較[22-24],結(jié)果表明模型模擬的PSO4、PNO3及PNH4比例與源解析結(jié)果較為一致,但北京市PSO4、PNO3及PNH4模擬結(jié)果均略有低估,這可能是CMAQ空氣質(zhì)量模型缺失部分非均相化學(xué)反應(yīng)所致[19].總體來看,本文所選空氣質(zhì)量模型及模擬參數(shù)可以較好地模擬我國區(qū)域性、復(fù)合型PM2.5年均污染特征及其化學(xué)構(gòu)成.

圖2 PM2.5模擬結(jié)果與源解析結(jié)果比較Fig.2 Comparation of simulated PM2.5compositions from CMAQ and source apportionment results

1.5 情景設(shè)計(jì)

設(shè)置兩個模擬情景:①2015年所有污染物現(xiàn)狀排放情景;②NH3排放置零情景,即在全口徑污染物排放清單中扣除NH3排放量.利用空氣質(zhì)量模型分別模擬“全口徑排放情景”與“NH3排放置零情景”下空氣中的PSO4、PNO3、PNH4及PM2.5濃度,將“全口徑排放情景”與“NH3排放置零情景”的環(huán)境影響進(jìn)行比較,得到NH3排放對PSO4、PNO3、PNH4及PM2.5的定量影響.

2 結(jié)果與討論

大氣中SO2、NOx、NH3等多種氣態(tài)污染物經(jīng)過物理化學(xué)轉(zhuǎn)化生成的 PSO4、PNO3、PNH4是PM2.5的重要組分,本研究利用CMAQ模型分別模擬了NH3排放對PSO4、PNO3、PNH4、PM2.5的影響.

2.1 硫酸鹽影響

圖3及表3為NH3排放對全國、各省PSO4月均濃度貢獻(xiàn)模擬結(jié)果.結(jié)果表明,NH3排放對全國地級及以上城市 PSO4年均濃度貢獻(xiàn)較小,年平均貢獻(xiàn)率僅為4.2%,這與尹沙沙[12]、劉曉環(huán)[13]的研究結(jié)論基本一致,均表明當(dāng)NH3排放量減少時,PSO4濃度變化較小.從各省城市PSO4年均濃度受NH3排放的影響看,NH3排放對江蘇、重慶、浙江、湖南等省份PSO4年均濃度的貢獻(xiàn)值超過0.65μg/m3.4個典型月NH3排放對PSO4年均濃度貢獻(xiàn)大小依次為7月、4月、1月和10月.7月NH3排放對PSO4的貢獻(xiàn)最大,影響較大的地區(qū)集中在“遼寧-山東-江蘇-安徽-湖北-湖南”等中東部地區(qū),貢獻(xiàn)濃度超過 1μg/m3.10月受影響程度最小,其中成渝、云貴、長三角局部地區(qū) PSO4受NH3排放影響相對較大.NH3排放對其他地區(qū)4個典型月份的PSO4濃度均無顯著影響.

圖3 NH3排放對PSO4貢獻(xiàn)濃度Fig.3 Monthly average contribution of ammonia emission on sulfate

2.2 硝酸鹽影響

圖4及表3為NH3排放對全國、各省PNO3月均濃度貢獻(xiàn)模擬結(jié)果.相比 PSO4,NH3排放對PNO3年均濃度影響顯著提高.NH3排放對全國地級及以上城市 PNO3年均濃度貢獻(xiàn)約為7.52μg/m3,年均濃度貢獻(xiàn)率約為 99.8%,劉曉環(huán)[13]、尹沙沙等[12]研究也表明 NH3排放量減少,PNO3濃度大幅下降.PNO3年均濃度受NH3排放影響的區(qū)域間差異顯著,在河南、湖北、安徽、山東等省份農(nóng)業(yè)、畜牧企業(yè)分布比較密集的地區(qū),NH3排放量大且相對集中,NH3排放對以上省份PNO3年均濃度的貢獻(xiàn)值均超過12μg/m3.NH3排放對各省城市 PNO3年均濃度貢獻(xiàn)率較高,且無明顯區(qū)域性差異,均接近100%.從NH3排放對PNO3影響的季節(jié)變化來看,1月 NH3排放對PNO3的影響最大,對全國地級及以上城市PNO3月均濃度貢獻(xiàn)值達(dá) 10.88μg/m3,貢獻(xiàn)濃度較大的地區(qū)主要集中在胡煥庸線[25-26]的東側(cè)地區(qū),貢獻(xiàn)濃度超過 10μg/m3的地區(qū)占國土面積的 20%以上,其中四川東南部以及湖北、湖南交界地區(qū)貢獻(xiàn)濃度高于20μg/m3.4、7、10月NH3排放對地級及以上城市PNO3月均貢獻(xiàn)與1月的空間分布趨勢基本一致,但是影響程度和高值區(qū)面積均明顯降低.

圖4 NH3排放對PNO3貢獻(xiàn)濃度Fig.4 Monthly average contribution of ammonia emission on nitrate

2.3 銨鹽影響

圖5及表3為NH3排放對全國、各省PNH4月均濃度貢獻(xiàn)模擬結(jié)果.結(jié)果表明,NH3排放對全國地級及以上城市 PNH4年均濃度影響顯著,年均濃度貢獻(xiàn)約為4.68μg/m3,年均濃度貢獻(xiàn)率約為99.7%.從各省城市PNH4年均濃度受NH3排放的影響看,在河南、山東、湖北、河北、重慶等省份農(nóng)業(yè)、畜牧企業(yè)分布比較密集的地區(qū),NH3排放量大且相對集中,NH3排放對以上省份 PNH4年均濃度的貢獻(xiàn)值均超過 7μg/m3.與 PNO3相似,NH3排放對各省份城市 PNH4年均濃度貢獻(xiàn)率較高,且無區(qū)域性差異,均接近 100%.從季節(jié)性變化來看,PNH4受NH3排放的影響程度為1、7月總體上高于4、10月,1月PNH4月均濃度受NH3排放的影響強(qiáng)度最大,平均貢獻(xiàn)值為5.31μg/m3,高值區(qū)主要集中在四川盆地、兩湖平原地區(qū).7月份NH3排放對PNH4月均濃度的影響范圍最廣,平均貢獻(xiàn)值為4.88μg/m3,在華北平原、四川盆地、兩湖平原地區(qū)的平均貢獻(xiàn)濃度高于10μg/m3.

圖5 NH3排放對PNH4貢獻(xiàn)濃度Fig.5 Monthly average contribution of ammonia emission on ammonium

2.4 PM2.5影響

圖6 NH3排放對重點(diǎn)區(qū)域PM2.5平均濃度貢獻(xiàn)Fig.6 Contribution of ammonia emission on PM2.5in key regions

圖6及表3為NH3對全國、各省PM2.5月均濃度貢獻(xiàn)模擬結(jié)果.結(jié)果表明,NH3排放對全國地級及以上城市 PM2.5年均濃度貢獻(xiàn)值約為15.01μg/m3,年均濃度貢獻(xiàn)率約為 29.8%.在京津冀、長三角、珠三角、成渝地區(qū),NH3排放PM2.5年均濃度貢獻(xiàn)值分別為 16.10μg/m3、18.71μg/ m3、7.22μg/m3和14.83μg/m3.京津冀、長三角等空氣污染最為嚴(yán)重的區(qū)域,NH3排放對 PM2.5年均濃度貢獻(xiàn)值分別占《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB3095-2012)中PM2.5年均濃度限值的50%左右,見圖5所示.在河南、山東、湖北、河北等4個省份,NH3排放量大且相對集中,NH3排放對以上省份PM2.5年均濃度的貢獻(xiàn)值均超過20μg/m3,這與對二次無機(jī)鹽顆粒物(如PNO3、PNH4)影響的空間分布規(guī)律相似.PM2.5受 NH3排放影響的季節(jié)性差異顯著,1、4、7、10月四個典型月NH3排放對全國地級及以上城市PM2.5月均濃度的貢獻(xiàn)值分別為20.15、12.39、13.20和14.20μg/m3.1月PM2.5月均濃度受NH3影響強(qiáng)度和范圍最大,以“北京-成都-上海”為頂點(diǎn)的三角區(qū)和吉林中部地區(qū),月均濃度貢獻(xiàn)值高于 20μg/m3.NH3排放對4、7、10月PM2.5月均貢獻(xiàn)與1月的空間分布趨勢基本一致,但影響程度與范圍均明顯降低.

圖7 NH3排放對PM2.5貢獻(xiàn)濃度Fig.7 Monthly average contribution of ammonia emission on PM2.5

表3 NH3排放對全國各省PM2.5年均濃度貢獻(xiàn)(%)Table 3 Annual average contribution of ammonia emission on PM2.5in all provinces

續(xù)表3

2.5 討論

我國華北、華中及華東等地區(qū)SO2、NOx、顆粒物及VOCs排放量高度集中,已經(jīng)成為全球PM2.5污染最為嚴(yán)重的地區(qū)之一[27],特別是在供暖季,由于煤炭的集中燃燒排放了大量污染物,加之不利氣象條件等外部因素,致使大規(guī)模的灰霾污染事件頻繁發(fā)生.NH3排放對 PM2.5濃度的貢獻(xiàn)與我國 PM2.5污染的時空分布特征高度一致,因此 NH3排放是引起重污染地區(qū)、重污染時段PM2.5持續(xù)處于高位的關(guān)鍵因素之一.本研究表明,NH3排放對全國城市 PM2.5年均濃度貢獻(xiàn)率高達(dá) 29.8%;在京津冀、長三角等空氣污染最為嚴(yán)重的區(qū)域,NH3排放對 PM2.5年均濃度貢獻(xiàn)值約占《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》中PM2.5年均濃度限值的50%;對河南、山東、湖北、河北等4個省份城市 PM2.5年均濃度貢獻(xiàn)超過 20μg/m3,約占《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB3095-2012)對 PM2.5年均限值要求的60%.因此,控制NH3排放是實(shí)現(xiàn)PM2.5年均濃度達(dá)標(biāo)的必要條件.此外,NH3排放對 1月份全國城市 PM2.5月均濃度貢獻(xiàn)量高達(dá)20.15μg/m3,其中,對長三角、成渝地區(qū)PM2.5月均濃度貢獻(xiàn)值超過全國平均水平,對山東、河南、湖北、湖南等省 PM2.5月均濃度貢獻(xiàn)值超過25μg/m3,因此控制 NH3排放是降低重度灰霾污染發(fā)生頻次及強(qiáng)度的必要條件.

由于氨排放對顆粒物的影響具有顯著的非線性特征,本研究基于WRF-CMAQ空氣質(zhì)量模型,采用敏感性分析方法模擬了 NH3排放對PSO4、PNO3、PNH4及PM2.5的影響.該方法具有快速有效的優(yōu)點(diǎn),適用于長周期、大尺度分析,但要準(zhǔn)確分析NH3排放對PM2.5的貢獻(xiàn),需結(jié)合實(shí)驗(yàn)觀測、受體模型等源解析方法進(jìn)一步研究.

3 結(jié)論

3.1 NH3排放對全國城市PSO4、PNO3、PNH4及 PM2.5年均濃度貢獻(xiàn)分別為 0.31μg/m3、7.52μg/m3、4.68μg/m3和15.01μg/m3.從貢獻(xiàn)率來看,NH3排放對全國城市PSO4年均濃度貢獻(xiàn)率較低,僅為4.2%;而對PNO3和PNH4影響較大,年均濃度貢獻(xiàn)率在99.5%以上;對PM2.5年均濃度貢獻(xiàn)率約為 29.8%.因此,控制 NH3排放能有效降低PM2.5污染,特別是對PNO3、PNH4有顯著的削減作用,但對PSO4濃度無顯著影響.

3.2 NH3排放對 PM2.5濃度貢獻(xiàn)值的時間差異性顯著. NH3排放對1、4、7、10四個典型月全國地級及以上城市PM2.5月均濃度的貢獻(xiàn)分別為20.15μg/m3、 12.39μg/m3、 13.20μg/m3和14.20μg/m3.1月PM2.5平均濃度受NH3影響強(qiáng)度和范圍最大,以“北京-成都-上?！睘轫旤c(diǎn)的三角區(qū)和吉林中部地區(qū),1月份月均濃度貢獻(xiàn)值高于 20μg/m3.NH3排放對 PM2.5濃度的貢獻(xiàn)量與PM2.5污染的時間分布特征高度一致.

3.3 NH3排放對 PM2.5濃度貢獻(xiàn)值的空間差異性顯著.NH3排放對京津冀、長三角等空氣污染最為嚴(yán)重區(qū)域 PM2.5年均濃度貢獻(xiàn)值均超過15μg/m3,對河南、山東、湖北、河北等4個省份PM2.5年均濃度的貢獻(xiàn)值均超過 20μg/m3.NH3排放對PM2.5濃度的貢獻(xiàn)量與PM2.5污染的空間分布高度重疊.

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Impacts of ammonia emission on PM2.5pollution in China.

XUE Wen-bo1, XU Yan-ling2,3, TANG Xiao-long1, LEI Yu3*, WANG Jin-nan3(1.School of Civil and Environmental Engineering, University of Science and Technology Beijing, Beijing 100083, China；2.College of Environmental and Energy Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China；3.Chinese Academy for Environmental Planning, Beijing 100012, China). China Environmental Science, 2016,36(12)：3531～3539

For PM2.5pollution investigation in China, the air quality modelling system WRF-CMAQ was applied to calculate the impacts of ammonia emission on PM2.5concentration. The results indicated that ammonia emission had the biggest contribution for secondary nitrogen particles, with annual average 99.8% for nitrate, 99.7% for ammonium, while only 4.2%, 29.8% for sulfate and PM2.5respectively. Quantification of ammonia emission impacts on PM2.5mass concentration were also conducted in January, April, July and October as representative months, counted 20.15μg/m3, 12.39μg/m3, 13.20μg/m3and 14.20μg/m3, respectively, with January ranking the first in monthly average contribution. It’s general that ammonia emission had dramatical influence on PM2.5in regions where agriculture and animal husbandry well developed, such as Henan, Shandong, Hubei and Hebei province, with annual average contribution all exceeded 20μg/m3. In view of this, ammonia emission control will lead to significantly decrease of nitrate and ammonium, therefore reduce the PM2.5pollution level.

ammonia emission；WRF；CMAQ；emission inventory；PM2.5

X513

A

1000-6923(2016)12-3531-09

薛文博(1981-),男,陜西寶雞人,副研究員,博士,主要研究方向?yàn)榭諝赓|(zhì)量模型、排放清單、環(huán)境衛(wèi)星遙感就大氣污染控制對策等.發(fā)表論文30余篇.

2016-04-12

環(huán)境保護(hù)公益性行業(yè)科研專項(xiàng)(201509001,201509076);國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目(2016YFC0207502,2016YFC0208805)

? 責(zé)任作者, 研究員, leiyu@caep.org.cn