馬雙忱，于偉靜，賈紹廣，張潤盤，柴 晉，華繼洲

(1. 華北電力大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，河北保定 071003；2. 中國大唐集團(tuán)科學(xué)技術(shù)研究院有限公司華中分公司，鄭州 450000；3. 河北省電力勘測(cè)設(shè)計(jì)研究院，石家莊 050031)

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燃煤電廠脫硫廢水煙道蒸發(fā)產(chǎn)物特性

馬雙忱1，于偉靜2，賈紹廣3，張潤盤3，柴 晉1，華繼洲1

(1. 華北電力大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，河北保定 071003；2. 中國大唐集團(tuán)科學(xué)技術(shù)研究院有限公司華中分公司，鄭州 450000；3. 河北省電力勘測(cè)設(shè)計(jì)研究院，石家莊 050031)

采用XRD、EDS及離子色譜等分析手段對(duì)脫硫廢水煙道蒸發(fā)后產(chǎn)物的特性進(jìn)行了研究，并與飛灰成分及形貌進(jìn)行對(duì)比.結(jié)果表明：脫硫廢水煙道蒸發(fā)后產(chǎn)物主要為固態(tài)產(chǎn)物和氣態(tài)產(chǎn)物2種；固態(tài)產(chǎn)物主要是CaSO4、NaCl和Na2SO4等物質(zhì)，氣態(tài)產(chǎn)物主要是HCl、HF、HBr、HNO2和HNO3；脫硫廢水煙道蒸發(fā)不會(huì)對(duì)飛灰的綜合利用產(chǎn)生影響，但是會(huì)增加飛灰的比電阻；HCl等氣態(tài)產(chǎn)物的產(chǎn)生會(huì)增加脫硫廢水的排放量及煙道等的腐蝕.

脫硫廢水； 煙道蒸發(fā)； 產(chǎn)物特性； 比電阻

2015年4月16日，國務(wù)院發(fā)布了《水污染防治行動(dòng)計(jì)劃》(《水十條》)[1]，我國將強(qiáng)化對(duì)各類水污染的治理力度，其中脫硫廢水因成分復(fù)雜、含有重金屬等引起了業(yè)界關(guān)注.

目前，脫硫廢水的處理技術(shù)有很多，如化學(xué)沉淀法、生物處理技術(shù)和零排放技術(shù)等[2].化學(xué)沉淀法是國內(nèi)電廠普遍采用的脫硫廢水處理技術(shù)，其對(duì)大部分金屬和懸浮物都有很強(qiáng)的去除作用，能達(dá)到相應(yīng)的行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)[3]，但其對(duì)氯離子等可溶性鹽分沒有去除效果，對(duì)硒等重金屬離子的去除率也不高，且運(yùn)行費(fèi)用高昂[4].生物處理技術(shù)利用微生物處理可生物降解的可溶有機(jī)污染物或是將許多不溶的污染物轉(zhuǎn)化為絮狀物，可有效去除脫硫廢水中的硒(降至10-9級(jí))、汞(降至10-12級(jí))等重金屬，但是該技術(shù)系統(tǒng)復(fù)雜、造價(jià)高，且容易形成有毒的有機(jī)硒和有機(jī)汞，造成二次污染[5-8].煙道蒸發(fā)是利用氣液兩相流噴嘴將脫硫廢水霧化并噴入空氣預(yù)熱器與除塵器之間的煙道中，利用煙氣余熱將廢水完全蒸發(fā)，使廢水中的污染物轉(zhuǎn)化為結(jié)晶物或鹽類，隨飛灰一起被除塵器捕集,實(shí)現(xiàn)脫硫廢水的零排放[9].

對(duì)于脫硫廢水煙道蒸發(fā)的特性，張子敬等[10]研究發(fā)現(xiàn)，脫硫廢水的蒸發(fā)呈現(xiàn)前期快速蒸發(fā)、后期緩慢蒸發(fā)的特點(diǎn)；康梅強(qiáng)等[11]研究了煙道結(jié)構(gòu)、煙氣溫度和噴霧粒徑等參數(shù)對(duì)蒸發(fā)特性的影響；張志榮等[12]研究了煙氣速度等對(duì)蒸發(fā)特性的影響；冉景煜等[13]研究了不同物性液滴如酸堿液滴的蒸發(fā)特性.此外，針對(duì)煙道蒸發(fā)技術(shù)的可行性研究，Deng等[14-15]研究表明，脫硫廢水煙道蒸發(fā)不會(huì)對(duì)除塵器產(chǎn)生負(fù)面影響；劉勇等[16]研究得出脫硫廢水煙道蒸發(fā)對(duì)除塵器出口PM2.5濃度影響不大.此外，脫硫廢水煙道蒸發(fā)降低了煙道溫度，減少了脫硫系統(tǒng)的水耗量[17].

美國環(huán)境保護(hù)署報(bào)告顯示，脫硫廢水煙道蒸發(fā)可能造成的不良影響有：蒸發(fā)產(chǎn)物混入飛灰可能改變飛灰的特性，影響飛灰綜合利用；含氯產(chǎn)物不能完全被除塵器捕集，可能會(huì)增加除塵器、煙道的腐蝕，同時(shí)增加運(yùn)行維護(hù)成本[18].脫硫廢水煙道蒸發(fā)后的產(chǎn)物(以下簡(jiǎn)稱蒸發(fā)產(chǎn)物)可能包含固態(tài)產(chǎn)物和氣態(tài)產(chǎn)物2種，靜電除塵器對(duì)固態(tài)顆粒有很強(qiáng)的去除作用，但對(duì)氣態(tài)產(chǎn)物的去除作用很小[19-20].為了評(píng)估脫硫廢水煙道蒸發(fā)的不利影響，需進(jìn)行3方面的研究：探究脫硫廢水煙道蒸發(fā)產(chǎn)物中固態(tài)產(chǎn)物與氣態(tài)產(chǎn)物的分配比例；探究固態(tài)產(chǎn)物特性及其可能對(duì)飛灰性質(zhì)及其綜合利用產(chǎn)生的影響；探究未被靜電除塵器捕集的物質(zhì)可能對(duì)后續(xù)設(shè)備產(chǎn)生的影響.

綜上所述，筆者對(duì)脫硫廢水進(jìn)行蒸發(fā)處理，利用離子色譜對(duì)氣態(tài)產(chǎn)物的種類及含量進(jìn)行分析；對(duì)脫硫廢水煙道蒸發(fā)后固態(tài)產(chǎn)物的成分和形貌進(jìn)行分析，并與飛灰的成分和形貌特征進(jìn)行對(duì)比，得出二者的區(qū)別；測(cè)試固態(tài)產(chǎn)物對(duì)飛灰比電阻的影響并依據(jù)其固態(tài)產(chǎn)物的成分特征對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行分析；分析脫硫廢水氣態(tài)產(chǎn)物對(duì)煙道等金屬的腐蝕性和脫硫系統(tǒng)的影響.

1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)及設(shè)備介紹

1.1 氣態(tài)產(chǎn)物實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

如圖1所示，量取脫硫廢水10 mL置于三口燒瓶中，并在恒溫油浴鍋中加熱(溫度為150 ℃)；鼓風(fēng)機(jī)產(chǎn)生的空氣(體積流量為0.1 m3/h)貼近脫硫廢水液面進(jìn)行吹掃；三口燒瓶中排出的氣體進(jìn)入洗氣瓶，氣態(tài)產(chǎn)物被洗瓶中的純水(體積為100 mL)吸收，剩余氣體排空，然后利用離子色譜對(duì)洗氣瓶中水的成分進(jìn)行分析.

圖1 脫硫廢水蒸發(fā)氣態(tài)產(chǎn)物實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)圖Fig.1 Sampling of gaseous products from evaporation of desulfurization waste water

1.2 固態(tài)產(chǎn)物實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)及設(shè)備

脫硫廢水煙道蒸發(fā)實(shí)驗(yàn)裝置如圖2所示，其簡(jiǎn)要過程如下：首先，將模擬煙氣加入混氣瓶中，利用加熱裝置對(duì)煙氣加熱，通過測(cè)溫裝置控制所需煙氣溫度.當(dāng)達(dá)到所需煙氣溫度后，通過風(fēng)機(jī)將高溫?zé)煔馔ㄈ朊摿驈U水煙道蒸發(fā)實(shí)驗(yàn)裝置中，所用脫硫廢水成分分析見表1，經(jīng)氣液兩相流噴嘴霧化為50 μm左右的細(xì)小液滴后，與高溫?zé)煔獬浞纸佑|并發(fā)生強(qiáng)烈熱交換，脫硫廢水瞬間蒸發(fā)，實(shí)現(xiàn)了脫硫廢水的蒸發(fā)處理.實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)分別在煙氣入口、煙氣出口和煙道的上、中、下部分共設(shè)5個(gè)溫度測(cè)點(diǎn)，采用熱電偶進(jìn)行測(cè)量；濕度的測(cè)量采用北京昆侖中大工控技術(shù)公司生產(chǎn)的KZWS/GW型和KZWS/G型高溫型溫濕度傳感器(濕度范圍0～100%，精度±3%RH，24VDC供電)2個(gè)，分別在煙道出、入口進(jìn)行數(shù)據(jù)采集；霧化噴嘴采用美國SPRAY公司生產(chǎn)的SUJ-11型雙流體噴嘴；由泉州華德機(jī)械設(shè)備有限公司生產(chǎn)的HDW750型空氣壓縮機(jī)提供雙流體噴嘴所用壓縮空氣；實(shí)驗(yàn)中尾部煙氣采樣由德國RBR公司生產(chǎn)的EN2型便攜式精密煙氣分析儀進(jìn)行處理；出口處對(duì)廢水蒸干后的產(chǎn)物進(jìn)行收集.實(shí)驗(yàn)過程中控制相關(guān)參數(shù)如下：煙氣體積流量為40 m3/h，煙氣溫度為150 ℃，脫硫廢水體積流量為40 mL/min，空氣壓縮機(jī)排氣壓力為0.2 MPa.

圖2 脫硫廢水煙道蒸發(fā)實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)Fig.2 Experimental system for evaporation of desulfurization waste water in flue duct

表1 某電廠脫硫廢水成分分析Tab.1 Composition of the desulfurization waste water in a power plant mg/L

1.3 產(chǎn)物表征分析儀器

采用X射線衍射儀(XRD)(德國布魯克公司/D8 ADVANCE)分析脫硫廢水煙道蒸發(fā)后產(chǎn)物的組成及物相分析.采用Cu Kα輻射，X射線管壓為40 kV，管流為50 mA，步進(jìn)為0.01°，2θ范圍為5°～80°，掃描速度為2°/min，衍射譜圖的解析根據(jù)X射線粉末衍射數(shù)據(jù)庫進(jìn)行物相分析.所含元素由X射線能譜儀(EDS)(英國牛津儀器公司的INCA能譜儀)分析得出.采用日本日立株式會(huì)社的S-450型掃描電子顯微鏡(SEM)觀察不同飛灰樣品中顆粒的形貌.采用Au離子濺射法制樣，能譜分析時(shí)，在加速電壓為25 kV下進(jìn)行不同放大倍率下的電子圖像觀察.

飛灰比電阻采用華北電力大學(xué)環(huán)境污染測(cè)控技術(shù)研究所研制的DR-3型高壓飛灰比電阻試驗(yàn)臺(tái)測(cè)定.測(cè)量溫度為25 ℃，測(cè)量電壓為2 kV.

氣相產(chǎn)物檢測(cè)采用安徽皖儀科技股份有限公司生產(chǎn)的IC6000離子色譜儀.

2 結(jié)果與討論

2.1 蒸發(fā)產(chǎn)物特性

用離子色譜對(duì)圖1所示系統(tǒng)得到的洗氣瓶中的水樣進(jìn)行分析，得到如圖3所示的離子色譜圖.從圖3可以看出，水樣中存在F-、Cl-、Br-、NO2-和NO3-等陰離子，證明脫硫廢水煙道蒸發(fā)過程中氣態(tài)產(chǎn)物可能含有HCl、HF、HBr、HNO2和HNO3，說明脫硫廢水煙道蒸發(fā)過程中部分鹵素物質(zhì)和含氮物質(zhì)會(huì)以氣態(tài)形式揮發(fā)出來.

圖3 氣態(tài)產(chǎn)物離子色譜圖Fig.3 Chromatogram of gaseous products

圖4 氣態(tài)產(chǎn)物的揮發(fā)量Fig.4 Composition of gaseous products

圖5 蒸發(fā)產(chǎn)物中氣態(tài)產(chǎn)物與固態(tài)產(chǎn)物所占質(zhì)量分?jǐn)?shù)Fig.5 Percentage of gaseous and solid products in total evaporation

2.2 固態(tài)產(chǎn)物的特性

利用圖2所示實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)獲得一定量的固態(tài)產(chǎn)物，對(duì)其進(jìn)行EDS分析，結(jié)果見圖6，各元素的含量及誤差見表2.從圖6和表2可以看出，脫硫廢水蒸發(fā)產(chǎn)物中主要含有O、S、Ca、Na、Mg、Cl和Fe等元素.

圖6 固態(tài)產(chǎn)物EDS能譜圖Fig.6 EDS spectrum of solid products

表2 脫硫廢水蒸發(fā)產(chǎn)物中元素含量Tab.2 Elemental content of solid products

進(jìn)一步研究固態(tài)產(chǎn)物中所含具體物質(zhì)成分，對(duì)其進(jìn)行了XRD分析，結(jié)果見圖7.從圖7可以看出，固態(tài)產(chǎn)物含有CaSO4、NaCl和Na2SO4等物質(zhì).

圖7 固態(tài)產(chǎn)物XRD圖譜Fig.7 XRD analysis of solid products

表3給出了飛灰的化學(xué)成分結(jié)果[21].由表3可知，飛灰中主要是氧化物，包含SiO2、Al2O3、Na2O和K2O等，其中主要成分為SiO2和Al2O3，兩者總質(zhì)量分?jǐn)?shù)一般在60%以上.而脫硫廢水煙道蒸發(fā)后產(chǎn)物以CaSO4、NaCl和Na2SO4等鹽類為主，且Ca、Cl等元素含量遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過飛灰中兩者的含量.

表3 我國飛灰的化學(xué)成分分析Tab.3 Chemical composition of domestic fly ash %

為進(jìn)一步探究脫硫廢水煙道蒸發(fā)固態(tài)產(chǎn)物與飛灰的區(qū)別，利用掃描電子顯微鏡對(duì)固態(tài)產(chǎn)物和飛灰進(jìn)行掃描，分別得到其形貌特征圖(見圖8和圖9).從圖8和圖9可以看出，固態(tài)產(chǎn)物為片狀或柱狀等晶型，而飛灰為球狀.

圖8 固態(tài)產(chǎn)物的SEM圖Fig.8 SEM image of solid products

圖9 飛灰的SEM圖Fig.9 SEM image of fly ash

根據(jù)用于水泥和混凝土的飛灰的標(biāo)準(zhǔn)要求[22]，對(duì)飛灰中游離氧化鈣、堿含量等指標(biāo)進(jìn)行了限制，而脫硫廢水煙道蒸發(fā)后產(chǎn)物中不含氧化物且堿性金屬含量不高，因此在煙道中噴入適量的脫硫廢水不會(huì)對(duì)飛灰的綜合利用產(chǎn)生影響.

2.3 脫硫廢水煙道蒸發(fā)對(duì)飛灰比電阻的影響

根據(jù)以上分析，脫硫廢水煙道蒸發(fā)后固態(tài)產(chǎn)物與飛灰的性質(zhì)存在很大區(qū)別，前者可能改變飛灰的特性，造成靜電除塵器除塵性能的改變，其中一個(gè)重要的指標(biāo)是飛灰比電阻.

飛灰比電阻是衡量飛灰導(dǎo)電性能的指標(biāo)，通常根據(jù)飛灰比電阻的大小可將粉塵分為3類：低比電阻飛灰(ρ≤104Ω·cm)、中比電阻飛灰(104<ρ<5×1010Ω·cm)和高比電阻飛灰(ρ≥5×1010Ω·cm).其對(duì)靜電除塵器性能的影響主要表現(xiàn)在2個(gè)方面：一是電暈電流必須通過極板上的飛灰層傳導(dǎo)到接地的收塵極上，若飛灰比電阻超過臨界值時(shí)，電暈電流通過飛灰層時(shí)就會(huì)受到限制，這將影響到電暈放電特性，最終影響除塵效率；二是高比電阻飛灰對(duì)飛灰的黏附力大，清除電極上的飛灰層要提高振打強(qiáng)度，此情況下飛灰的二次飛揚(yáng)比正常情況大，最終會(huì)影響除塵效率[23].

為了探究脫硫廢水煙道蒸發(fā)后飛灰比電阻的變化，進(jìn)而評(píng)估除塵性能的變化，測(cè)量了蒸發(fā)產(chǎn)物與飛灰質(zhì)量按1∶20、1∶50和1∶100比例混合以及原灰樣的比電阻，實(shí)驗(yàn)采用DR-3型高壓飛灰比電阻試驗(yàn)臺(tái)測(cè)定比電阻，測(cè)量電壓為2 kV，室溫為25 ℃，灰樣取自保定熱電廠，結(jié)果見圖10.蒸發(fā)產(chǎn)物與飛灰質(zhì)量比為1∶20時(shí)比電阻為8×108Ω·cm,質(zhì)量比為1∶50時(shí)比電阻為5.4×108Ω·cm，質(zhì)量比為1∶100時(shí)比電阻為5×108Ω·cm，而原灰樣比電阻為4.5×108Ω·cm，說明脫硫廢水煙道蒸發(fā)固態(tài)產(chǎn)物可以提高飛灰比電阻.由于鈣鎂物質(zhì)的比電阻較高[23],而固態(tài)產(chǎn)物中鈣鎂含量高于飛灰中的鈣鎂含量，從而使得飛灰比電阻增加，但考慮到其波動(dòng)在一個(gè)數(shù)量級(jí)，且同屬中比電阻飛灰的范疇，因此其對(duì)除塵性能的影響不大.

圖10 不同比例固態(tài)產(chǎn)物對(duì)飛灰比電阻的影響

Fig.10 Influence of the ratio of solid products on fly ash's specific resistance

2.4 氣態(tài)產(chǎn)物對(duì)腐蝕及脫硫塔的影響

脫硫廢水煙道蒸發(fā)過程中會(huì)釋放大量氣態(tài)HCl，根據(jù)文獻(xiàn)報(bào)道，某機(jī)組煙氣中HCl的質(zhì)量濃度為13.85 mg/m3[24]，以某300 MW機(jī)組為例，其煙氣量約為1×106m3/h，假設(shè)脫硫廢水處理量為2 t/h,揮發(fā)量為154.1 mg/L，假設(shè)固態(tài)含氯物質(zhì)全部被除塵器捕集，則因脫硫廢水煙道蒸發(fā)造成的HCl的增加量為0.03 mg/m3，占總量的0.2%.此外，當(dāng)除塵器對(duì)固態(tài)產(chǎn)物捕集效率不高時(shí)，其值會(huì)更大.

HCl對(duì)金屬管道設(shè)備有很強(qiáng)的腐蝕作用，其腐蝕機(jī)理[25]如下：

(1)

(2)

(3)

(4)

(5)

(6)

(7)

(8)

(9)

圖11給出了腐蝕速率與溫度的關(guān)系[26].從圖11可以看出，當(dāng)煙氣中HCl體積分?jǐn)?shù)為50×10-6時(shí)，其對(duì)金屬的腐蝕速率遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于沒有HCl存在時(shí)對(duì)金屬的腐蝕速率.且在低于200 ℃時(shí)，隨著溫度的升高，腐蝕速率緩慢增加，當(dāng)超過200 ℃時(shí)，腐蝕速率急劇增加.

圖11 腐蝕速率與溫度的關(guān)系Fig.11 Corrosion rate vs. temperature

此外，HCl氣體還易在煙道出口處形成露點(diǎn)腐蝕，HCl的露點(diǎn)溫度與HCl濃度及煙氣中水分含量有關(guān)，其露點(diǎn)溫度約為27～60 ℃.

脫硫廢水煙道蒸發(fā)的氣態(tài)產(chǎn)物對(duì)脫硫系統(tǒng)的影響主要體現(xiàn)在煙氣中增加的氯化物等幾乎全部被脫硫塔吸收[19-20]，這會(huì)增加脫硫廢水的排放量，對(duì)石膏的脫水性能也會(huì)產(chǎn)生不利影響.

圖12為脫硫系統(tǒng)氯平衡分布圖.從圖12可以看出，脫硫系統(tǒng)的氯來源主要有：石灰石中的氯、工業(yè)水中的氯、煙氣中的氯以及脫硫廢水煙道蒸發(fā)后產(chǎn)生的氯，脫硫系統(tǒng)氯的去除包括石膏中的氯和脫硫廢水中的氯.根據(jù)氯平衡，在其他條件不變的情況下，假設(shè)揮發(fā)出的氯全部轉(zhuǎn)移到脫硫廢水中，則脫硫廢水的增加量與揮發(fā)出的氯占脫硫廢水總氯的比例相同，為2.7%.

圖12 脫硫系統(tǒng)氯平衡Fig.12 Chlorine balance in the desulfurization system

3 結(jié) 論

(2)飛灰中主要是氧化物，而脫硫廢水煙道蒸發(fā)固態(tài)產(chǎn)物以CaSO4、NaCl和Na2SO4等鹽類為主，且固態(tài)產(chǎn)物中的Ca、Cl等元素含量也遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過飛灰中Ca、Cl等元素含量，但并不影響飛灰的綜合利用.

(3)脫硫廢水煙道蒸發(fā)后產(chǎn)物中含有較多的鈣鎂物質(zhì)，會(huì)增加飛灰的比電阻，但仍屬中比電阻飛灰的范疇.

(4)脫硫廢水煙道蒸發(fā)會(huì)增加煙氣中的Cl元素，這可能增加除塵器和煙道的腐蝕以及脫硫廢水的排放量，對(duì)石膏的脫水性能等產(chǎn)生不利影響.

[1] 中華人民共和國環(huán)境保護(hù)部. 國務(wù)院關(guān)于印發(fā)水污染防治行動(dòng)計(jì)劃的通知[EB/OL].(2015-04-16)[2015-10-18].http://zfs.mep.gov.cn/fg/gwyw/201504/t20150416_299146.htm.

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Properties of Flue Duct Evaporation Products by Desulfurization Waste Water in Coal-fired Power Plants

MAShuangchen1,YUWeijing2,JIAShaoguang3,ZHANGRunpan3,CHAIJin1,HUAJizhou1

(1. School of Environmental Science and Engineering, North China Electric Power University,Baoding 071003, Hebei Province, China; 2. Huazhong Branch, China Datang Corporation Science and Technology Research Institute Co., Ltd., Zhengzhou 450000, China;3. Hebei Electric Power Design & Research Institute, Shijiazhuang 050031, China)

Flue duct evaporation products of desulfurization waste water were analyzed by XRD, EDS and ion chromatography, while their composition and morphology were compared with that of fly ash. Results show that the evaporation products of desulfurization waste water are mainly in solid and gaseous state. The solid products include CaSO4, NaCl and Na2SO4, while the gaseous products are HCl, HF, HBr, HNO2and HNO3. The evaporation does not have negative effect on comprehensive utilization of the fly ash, but would increase its specific resistance. In addition, gaseous products such as HCl can aggravate the corrosion of flue duct and increase the amount of desulfurization waste water discharged.

desulfurization waste water; flue duct evaporation; product property; specific resistance

2015-10-26

2015-12-07

北京市自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(3142017)

馬雙忱(1968-)，男，遼寧大連人，教授，博導(dǎo),主要從事電力環(huán)保的教學(xué)和科研方面的工作.電話(Tel.)：0312-7525521; E-mail:msc1225@163.com.

1674-7607(2016)11-0894-07

X773

A 學(xué)科分類號(hào)：610.30